劉旻霞,孫瑞弟,宋佳穎,張婭婭,李博文,于瑞新,李 亮

基于OMI數(shù)據(jù)的新疆地區(qū)臭氧柱濃度研究

劉旻霞*,孫瑞弟,宋佳穎,張婭婭,李博文,于瑞新,李 亮

(西北師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,甘肅 蘭州 730070)

利用臭氧監(jiān)測(cè)儀(OMI)衛(wèi)星反演數(shù)據(jù),對(duì)2005~2018年新疆地區(qū)大氣臭氧柱濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行提取及分析,探討其時(shí)空分布格局及影響因素.結(jié)果表明:在時(shí)間變化上,2005~2018年,新疆地區(qū)大氣臭氧柱濃度整體呈現(xiàn)逐漸上升趨勢(shì).在空間分布上,臭氧柱濃度自北向南逐漸降低,高值區(qū)集中分布在阿爾泰、塔城北部以及昌吉北部等區(qū)域;低值區(qū)集中于和田、巴音郭楞蒙古自治州和喀什的南部大部分地區(qū).在季節(jié)變化上,大體呈現(xiàn)出春夏季高于秋冬季,高值區(qū)在春夏季交替出現(xiàn),冬季略高于秋季,但四季的臭氧柱濃度值呈現(xiàn)逐漸上升的趨勢(shì).穩(wěn)定性分析表明:研究區(qū)域臭氧柱濃度整體呈現(xiàn)中部及南北部分散、東西部集聚的分布格局.自然因素中,氣候因素、風(fēng)場(chǎng)以及海拔均呈現(xiàn)顯著正相關(guān)(<0.01);通過(guò)后向軌跡追蹤發(fā)現(xiàn),該區(qū)域西北和西部氣流是臭氧外來(lái)的最主要輸送路徑,分別占總氣流軌跡的78.59%、57.29%.人為因素中,臭氧柱濃度值與地區(qū)生產(chǎn)總值、煤炭消耗量、工業(yè)廢氣排放量及機(jī)動(dòng)車(chē)保有量均表現(xiàn)出顯著的正相關(guān)關(guān)系(<0.05).其中,揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)主要來(lái)源于工業(yè)源,其次是交通源和居民源.總體來(lái)看,臭氧濃度的變化受到了諸多因素的綜合影響,但氣溫、VOCs的排放及吸收性氣溶膠是大氣臭氧濃度變化的主導(dǎo)因素.

OMI；新疆；臭氧柱濃度；時(shí)空分布；穩(wěn)定性分析

隨著城市化、機(jī)動(dòng)化、工業(yè)化的快速發(fā)展以及大氣活性物質(zhì)的大量排放,新疆地區(qū)臭氧濃度急劇上升,臭氧已經(jīng)成為繼顆粒物污染之后影響城市空氣質(zhì)量的一種重要的二次污染物,是光化學(xué)煙霧的重要指示物[1-2].臭氧是由氮氧化物(NO)、一氧化碳(CO)、揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)等物質(zhì)在太陽(yáng)輻射下經(jīng)過(guò)復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的二次污染物[3-5].NO主要來(lái)源于化石燃料燃燒、生物質(zhì)燃燒等人為源,以及土壤微生物過(guò)程及閃電活動(dòng)等自然源,是光化學(xué)污染的重要前體物之一[6-7].高濃度的臭氧不僅對(duì)人體健康造成傷害,增加心肺疾病的發(fā)生[8-9],也會(huì)影響植被生長(zhǎng),造成植物葉片干枯老化[10],甚至造成農(nóng)作物減產(chǎn)[11],因此臭氧污染的研究受到大氣科學(xué)界的廣泛關(guān)注.

利用衛(wèi)星搭載的傳感器對(duì)大氣臭氧進(jìn)行大區(qū)域及長(zhǎng)時(shí)間的觀測(cè),是研究臭氧重要且有效的研究方法.搭載于EOS Aura衛(wèi)星上的臭氧監(jiān)測(cè)儀(OMI),不僅可以監(jiān)測(cè)臭氧濃度,還可以監(jiān)測(cè)其他影響空氣質(zhì)量的主要成分,如NO2、SO2、BrO、OC1O(二氧化氯)和氣溶膠等.大多數(shù)學(xué)者采用Fishman提出的對(duì)流層臭氧剩余(TOR)方法來(lái)計(jì)算對(duì)流層臭氧總量[12],即通過(guò)臭氧總譜儀(TOMS)觀測(cè)到的大氣臭氧柱總量和衛(wèi)星太陽(yáng)反向散射紫外線(SBUV)提供的平流層臭氧廓線估算對(duì)流層臭氧總量.還有學(xué)者利用全球臭氧監(jiān)測(cè)儀(GOME)提供的數(shù)據(jù)反演對(duì)流層臭氧濃度,研究其時(shí)空演變規(guī)律[13].李瑩等[14]從全球尺度研究表明,中高緯度地區(qū)對(duì)流層臭氧濃度存在規(guī)律的年內(nèi)變化,對(duì)流層臭氧高濃度值的分布及變化與人類(lèi)活動(dòng)有密切關(guān)系.杜君平等[15]分析了中國(guó)地區(qū)臭氧總量的時(shí)間演變和空間分布規(guī)律.蒲茜等[16]研究發(fā)現(xiàn)重慶主城區(qū)臭氧超標(biāo)日數(shù)、超標(biāo)日臭氧中位值和90百分位濃度值均呈逐年升高趨勢(shì).楊芳園等[17]的研究表明青藏高原周邊對(duì)流層低層臭氧分布呈明顯的季節(jié)變化,且低層大氣臭氧分布有南北差異,南部臭氧含量高于北部.宋佳穎等[18]研究了東南沿海臭氧濃度受人為因素影響比較嚴(yán)重.Vasilkov等[19]利用Aura/OMI觀測(cè)資料開(kāi)展了夏季近地層臭氧對(duì)其前體物(NO和VOC)的敏感性分析,表明夏季近地層的臭氧濃度受下墊面和氣溫影響比較明顯.

新疆自然資源在全國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展中具有非常重要的生態(tài)安全地位和資源戰(zhàn)略地位.近年來(lái),新疆社會(huì)經(jīng)濟(jì)正迅猛發(fā)展,正努力打造為中南亞經(jīng)濟(jì)國(guó)中心地位的戰(zhàn)略目標(biāo),但經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展勢(shì)必會(huì)引起一些環(huán)境的污染,尤其是臭氧污染問(wèn)題,這嚴(yán)重制約了該地區(qū)經(jīng)濟(jì)的進(jìn)一步發(fā)展和人居環(huán)境的改善.基于此,本文將利用2005~2018年OMI臭氧遙感數(shù)據(jù),結(jié)合NCEP FNL風(fēng)場(chǎng)資料、社會(huì)經(jīng)濟(jì)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)、氣象數(shù)據(jù)及后向軌跡分析模式,研究新疆臭氧濃度的時(shí)空變化并探討其影響因素,以期為環(huán)保部門(mén)在治理大氣污染、制定環(huán)保政策方面提供參考.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

新疆維吾爾族自治區(qū)地處亞歐大陸腹地,位于34°25′~48°10′N(xiāo),73°40′~96°18′E之間.該地區(qū)面積覆蓋166萬(wàn)km2,邊界線長(zhǎng)度約5000km.新疆的最低點(diǎn)吐魯番艾丁湖低于海平面155m (也是中國(guó)的陸地最低點(diǎn)),最高點(diǎn)喬戈里峰位于克什米爾邊境上,海拔8611m,平均海拔為8766m,山脈與盆地相間排列,盆地與高山環(huán)抱,喻稱(chēng)“三山夾兩盆”.新疆屬于溫帶大陸性氣候,年均溫為32℃;年均降水量為150mm左右,氣候干燥.新疆常駐人口約2444.67萬(wàn),城鎮(zhèn)人口占49.38%,2018年全自治區(qū)實(shí)現(xiàn)生產(chǎn)總值(GDP) 12199.08億元.

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源

O3濃度數(shù)據(jù)來(lái)自美國(guó)國(guó)家宇航局Aura地球觀測(cè)系統(tǒng)搭載的O3檢測(cè)儀OMI,Aura衛(wèi)星是一顆由荷蘭和芬蘭共同研制的極軌、太陽(yáng)同步科學(xué)探測(cè)衛(wèi)星[20].OMI采用紫外可見(jiàn)光波段的高光譜傳感器、是推掃式探測(cè)全球大氣臭氧總量及垂直分布的臭氧監(jiān)測(cè)儀器,波長(zhǎng)范圍為270~500nm,空間分辨率為13km×24km,軌道高度為705km,波譜分辨率為0.5nm,1d即可覆蓋全球一次[21].工作原理是通過(guò)觀測(cè)地球大氣和地球表面的后向散射輻射來(lái)獲取信息,可以測(cè)量O3、HCHO、NO2、SO2柱濃度和廓線以及氣溶膠、云、紫外輻射等多種數(shù)據(jù).本文所采用的臭氧柱濃度數(shù)據(jù)來(lái)自NASA官網(wǎng)中GES DISC的level2－V003產(chǎn)品,該數(shù)據(jù)結(jié)合差分吸收光譜技術(shù)(DOAS)根據(jù)O3在特定波段的吸收特性進(jìn)行O3濃度總量反演.為進(jìn)一步提高數(shù)據(jù)精度,本研究對(duì)云量大于20%及誤差大于15%的數(shù)據(jù)進(jìn)行剔除以減少云量所帶來(lái)的反演誤差,且僅當(dāng)格點(diǎn)數(shù)據(jù)缺測(cè)率低于15%時(shí)視該格點(diǎn)數(shù)據(jù)有效,此外,計(jì)算月均值時(shí),若當(dāng)月數(shù)據(jù)有7d以上缺測(cè),則當(dāng)月數(shù)據(jù)無(wú)效并剔除.

經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)(地區(qū)生產(chǎn)總值及各產(chǎn)業(yè)產(chǎn)值)來(lái)源于國(guó)家統(tǒng)計(jì)局?jǐn)?shù)據(jù)(http://www.stats.gov.cn/)中新疆維吾爾族自治區(qū)2005~2018年的統(tǒng)計(jì)年鑒,風(fēng)場(chǎng)來(lái)源于NCEP FNL(National Center for Environmental Prediction,美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心)資料,氣溫及降水量等數(shù)據(jù)來(lái)源于國(guó)家氣象信息中心(http://data. cma.cn/)的《中國(guó)地面累年值月值數(shù)據(jù)集》,研究區(qū)內(nèi)氣象站點(diǎn)共計(jì)62個(gè);后向軌跡模式使用的資料也為NCEP提供的2015~2017年全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù).

污染物排放數(shù)據(jù)來(lái)自MIX亞洲排放清單(http://www.meicmodel.org/),該清單是由清華大學(xué)主持開(kāi)發(fā)的2008年和2010年亞洲人為源排放清單,采用多尺度數(shù)據(jù)耦合方法,通過(guò)耦合同化亞洲各地人為源排放清單,提供5個(gè)排放部門(mén)(電力、工業(yè)、民用、交通、農(nóng)業(yè))0.25度空間分辨率的逐月網(wǎng)格化排放數(shù)據(jù),可服務(wù)于多尺度的大氣化學(xué)傳輸模式.

1.3 研究方法

臭氧數(shù)據(jù)來(lái)自2005~2018年每日OMI數(shù)據(jù),按過(guò)境時(shí)間(約7:00)進(jìn)行篩選,用HDF-EOSS條帶格式進(jìn)行存儲(chǔ),將研究區(qū)的經(jīng)緯度與臭氧柱濃度對(duì)應(yīng),為了保證研究區(qū)全部覆蓋,提高插值的精度,將經(jīng)緯度分別擴(kuò)大2個(gè)經(jīng)緯度,然后以軟件Matlab為工具用Vb、python編程語(yǔ)言運(yùn)行提取,處理得到的數(shù)據(jù)以excel表存儲(chǔ).隨即在ArcGIS10.4中進(jìn)行空間插值及掩膜處理,利用處理得到的結(jié)果,對(duì)研究區(qū)大氣臭氧柱濃度進(jìn)行時(shí)空分析.

標(biāo)準(zhǔn)偏差分析是一種重要的度量數(shù)據(jù)離散程度的方法,一般用來(lái)評(píng)估污染物在時(shí)間序列上的穩(wěn)定程度.計(jì)算公式如下:

空間相關(guān)性計(jì)算方法是一種基于像元的空間分析方法,可以通過(guò)選取各種影響因子(氣溫、降水、植被覆蓋率等)分析其與臭氧柱濃度的相關(guān)關(guān)系[23].計(jì)算公式如下:

2 結(jié)果與討論

2.1 新疆地區(qū)大氣臭氧柱濃度的月變化

為了研究臭氧柱濃度的年際變化特征,根據(jù)時(shí)間序列繪制了新疆維吾爾族自治區(qū)2005年1月至2018年12月,共計(jì)168個(gè)月的臭氧柱濃度的月均值變化趨勢(shì).由圖1看出,臭氧柱濃度的月均值變化呈周期性變化規(guī)律.各年的高值出現(xiàn)在1~3月,低值出現(xiàn)在7~10月份,這可能與新疆地區(qū)春季太陽(yáng)輻射增強(qiáng),為NO和VOCs等臭氧前體物提供發(fā)生條件,以及與冬季采暖期煤炭燃燒過(guò)程中排放的NO、有機(jī)化合物和煙塵有關(guān).14a中臭氧柱濃度最高值和最低值分別出現(xiàn)在2018年2月、2007年8月份,這與黃秋霞[25]等的研究結(jié)果一致:為1~7月臭氧濃度逐漸上升,8~12月呈明顯的降低趨勢(shì).

圖1 2005~2018年新疆大氣月份臭柱濃度月均值變化趨勢(shì)

依據(jù)ArcGIS軟件中的自然間斷點(diǎn)分級(jí)法(Jenks)的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)將臭氧濃度分為9個(gè)等級(jí):一級(jí)(<275)、二級(jí)(275~291)、三級(jí)(291~307)、四級(jí)(307~323)、五級(jí)(323~339)、六級(jí)(339~355)、七級(jí)(355~371)、八級(jí)(371~387)、九級(jí)(>387).由圖2可見(jiàn),1~3月新疆臭氧柱濃度值達(dá)到了九級(jí)狀態(tài),且研究區(qū)內(nèi)濃度值依舊按緯向分布,其中低值區(qū)域(一、二、三等級(jí))只出現(xiàn)在和田、喀什南部以及哈密西部等地區(qū),中值區(qū)(四、五、六等級(jí))出現(xiàn)在新疆的中、西部地區(qū),高值區(qū)(七、八、九等級(jí))出現(xiàn)在巴音郭楞蒙古自治州中部、阿勒泰地區(qū)、塔城以及昌吉、烏魯木齊市等地區(qū),這與冬季采暖期常發(fā)生的霾天氣與春季沙塵性天氣對(duì)臭氧柱濃度貢獻(xiàn)較大有關(guān)[26].從4月和5月開(kāi)始,臭氧柱濃度值開(kāi)始降低,整個(gè)研究區(qū)處于中值濃度控制范圍,且自北向南濃度逐漸降低.6月和7月屬于中值區(qū)與低值區(qū)的過(guò)渡時(shí)間段,研究區(qū)有一級(jí)到四級(jí)臭氧柱濃度值,并且四級(jí)范圍面積急劇減小.8月、10月,全區(qū)臭氧柱濃度值處于低值區(qū),這可能由于研究區(qū)氣溫回落,光化學(xué)反應(yīng)速率減緩有關(guān)[27].而9月臭氧柱濃度值略有回升,這可能與新疆地區(qū)的風(fēng)向與地形有關(guān).11月和12月,在巴音郭楞蒙古自治州中部、和田以及阿爾泰等地區(qū),臭氧柱濃度中值區(qū)面積擴(kuò)大,但總體濃度低于1~3月份.總體來(lái)看,新疆地區(qū)臭氧柱濃度月均空間分布特征一致,均呈緯向性分布,隨著緯度逐漸升高,臭氧濃度值逐漸增大.

圖2 2005~2018年新疆大氣臭氧柱濃度月均值空間分布

圖中不同顏色表示由高到低的不同等級(jí),一級(jí)(<275)、二級(jí)(275~291)、三級(jí)(291~307)、四級(jí)(307~323)、五級(jí)(323~339)、六級(jí)(339~355)、七級(jí)(355~371)、八級(jí)(371~387)、九級(jí)(>387)

2.2 新疆大氣臭氧柱濃度的季節(jié)變化

圖3 2005~2018年新疆大氣臭氧柱濃度季節(jié)變化趨勢(shì)

12、1、2月為冬季,3、4、5月為春季,6、7、8月為夏季,9、10、11月為秋季

由圖3可知,2005~2018年新疆4個(gè)季節(jié)中春季(3~5月)臭氧柱濃度值最高,夏季(6~8月)、冬季(12月~次年2月)次之,秋季(9~11月)最低.其中春季臭氧柱濃度最大值出現(xiàn)在2012年,為350.34DU;夏、冬兩個(gè)季節(jié)的臭氧柱濃度最大值分別出現(xiàn)在2013和2018年,為316.53DU、325.87DU;秋季一直處于波動(dòng)上升的狀態(tài),總體來(lái)看,新疆地區(qū)臭氧柱濃度4個(gè)季節(jié)呈波動(dòng)上升的趨勢(shì).2009年前,新疆臭氧柱濃度處于下降趨勢(shì),且四季變化規(guī)律與14a變化趨勢(shì)相一致.2009年~2011年,臭氧柱濃度出現(xiàn)先上升后下降的變化趨勢(shì),且2009年臭氧柱濃度冬季高于夏季,這可能是對(duì)流層具有縫隙導(dǎo)致對(duì)流層臭氧的擴(kuò)散,在一定的大氣條件下臭氧輸送到對(duì)流層導(dǎo)致的[28].2012年研究區(qū)臭氧柱濃度夏、秋和冬季都處于下降的趨勢(shì),但春季達(dá)到了14a當(dāng)中的最高值,這可能與新疆地區(qū)春季沙塵性天氣造成的二次氣溶膠,以及太陽(yáng)輻射增強(qiáng)對(duì)光化學(xué)反應(yīng)速率加快有關(guān).2012年后,新疆地區(qū)4個(gè)季節(jié)臭氧柱濃度總體處于下降后緩慢上升的狀態(tài),這可能與我國(guó)2012年實(shí)施的《重點(diǎn)區(qū)域大氣污染防治“十二五”規(guī)劃》[29]以及國(guó)家“藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)”[30]等環(huán)境治理政策的實(shí)施密不可分.2016~2018年臭氧柱濃度冬季急速升高,這與新疆地區(qū)冬季采暖期燃煤等化石燃料產(chǎn)生的大量的NO與VOC等前體物相關(guān),加速了臭氧的產(chǎn)生.

圖4 2005~2018年新疆大氣臭氧柱濃度季節(jié)變化空間分布

圖中不同顏色表示由高到低的不同等級(jí),一級(jí)(<268)、二級(jí)(268~280)、三級(jí)(280~292)、四級(jí)(292~304)、五級(jí)(304~316)、六級(jí)(316~328)、七級(jí)(328~340)、八級(jí)(340~352)、九級(jí)(352~365)

臭氧柱濃度季節(jié)的空間分布表明(圖4),2005~ 2018年新疆春季臭氧柱濃度值普遍較高,除喀什、和田以及巴音郭楞蒙古自治州等地區(qū)南部處于一、四等級(jí)外,其余地區(qū)均處于五級(jí)及以上等級(jí),這與春季氣溫開(kāi)始回升,臭氧作為光化學(xué)污染的產(chǎn)物,太陽(yáng)輻射逐漸增強(qiáng),臭氧前體物可以進(jìn)行轉(zhuǎn)化的原因有關(guān).另一方面,新疆地區(qū)有我國(guó)最大的沙漠-塔克拉瑪干沙漠,春季沙塵性氣溶膠在-OH自由基的作用下,通過(guò)氣溶膠顆粒物表面的非均相化學(xué)反應(yīng)逐漸轉(zhuǎn)化成硫酸鹽和硝酸鹽粒子[31],導(dǎo)致臭氧濃度的升高.夏季時(shí),臭氧柱濃度值高值區(qū)(七、八、九等級(jí))面積較小,中值區(qū)域面積增大,其中六級(jí)區(qū)域面積增大尤為明顯.秋季臭氧柱濃度值達(dá)到四季中的最小值,全境只有低值區(qū)(一、二、三和四等級(jí))分布,此時(shí)氣溫回落,太陽(yáng)輻射對(duì)臭氧前體物生成的速率減緩.冬季時(shí),臭氧柱濃度值最高達(dá)到了第六等級(jí),且高值區(qū)分布在新疆北部,這與新疆地區(qū)冬季太陽(yáng)輻射弱,光化學(xué)反應(yīng)速率慢相關(guān),但北疆地區(qū)相比南疆地區(qū)來(lái)說(shuō)臭氧柱濃度值高的原因主要是,人口數(shù)量多,冬季所需燃煤需求大.

2.3 新疆地區(qū)大氣臭氧柱濃度的空間及年際變化

由圖5可知:新疆2005~2018年臭氧柱濃度空間格局為自南向北逐步遞增的緯向分布特征.其中臭氧柱濃度值低區(qū)(一、二等級(jí))主要分布在喀什、和田以及巴音郭楞蒙古自治州等地區(qū)的南部.中值區(qū)(三、四等級(jí))主要分布在阿克蘇、巴音郭楞蒙古自治州、吐魯番和哈密南部等地區(qū).高值區(qū)(五等級(jí))主要分布在博爾塔拉蒙古自治州、烏魯木齊市、昌吉以及塔城、哈密北部等地區(qū).而極高值區(qū)(六等級(jí))集中分布在阿爾泰、克拉瑪依市北部區(qū)域.

如圖6所示,2005~2008年,臭氧柱濃度值在逐年升高,低值區(qū)域(一、二、三等級(jí))面積也逐年擴(kuò)大,這與各項(xiàng)大氣污染防治政策的有效實(shí)施密不可分. 2008~2009年增幅最大,增長(zhǎng)率為20.6%.2009~2013年臭氧柱濃度值呈現(xiàn)先下降后上升的波動(dòng)趨勢(shì),區(qū)域內(nèi)濃度分布不均,有3個(gè)數(shù)值等級(jí),三、四和五級(jí)區(qū)域占據(jù)了研究區(qū)的大部分面積.總體來(lái)看,由于高值區(qū)都處于烏魯木齊市、昌吉州、塔城以及阿勒泰地區(qū),這可能與臭氧受太陽(yáng)輻射和光化學(xué)反應(yīng)速率密切相關(guān),緯度越高太陽(yáng)輻射越強(qiáng),光化學(xué)反應(yīng)速率越快.2014年出現(xiàn)了次高峰,一、二和三級(jí)區(qū)域減少甚至消失,高值區(qū)面積擴(kuò)大,這與新疆近年來(lái)經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平加快,國(guó)民經(jīng)濟(jì)綜合實(shí)力變強(qiáng),機(jī)動(dòng)車(chē)需求量的增加有關(guān).2015~2017年,研究區(qū)內(nèi)臭氧柱濃度值略有回升,且高值區(qū)面積變化較小,且高值區(qū)一直徘徊在烏魯木齊和吐魯番盆地等人口密集城市,人類(lèi)活動(dòng)過(guò)程中所產(chǎn)生的臭氧比重較大.2018年全區(qū)臭氧柱濃度值大幅度上升,研究區(qū)內(nèi)出現(xiàn)八級(jí)區(qū)域,且中值和高值區(qū)域面積擴(kuò)大,這與近2a來(lái),全球臭氧背景濃度年均上升1μg/m3左右,以及全球氣候變暖、人為污染排放和區(qū)域大范圍傳輸?shù)纫蛩赜嘘P(guān)[32].

圖5 2005~2018年新疆大氣臭柱濃度整體變化空間分布

圖中不同顏色表示由高到低的不同等級(jí),一級(jí)(286~294)、二級(jí)(294~ 303)、三級(jí)(303~311)、四級(jí)(311~319)、五級(jí)(319~327)、六級(jí)(327~336)

圖中不同顏色表示由高到低的不同等級(jí),一級(jí)(<290)、二級(jí)(290~302)、三級(jí)(302~314)、四級(jí)(314~326)、五級(jí)(326~338)、六級(jí)(338~350)、七級(jí)(350~362)、八級(jí)(>362)

2.4 新疆大氣臭氧柱濃度標(biāo)準(zhǔn)偏差分析

根據(jù)公式(1)進(jìn)行研究區(qū)大氣臭氧柱標(biāo)準(zhǔn)偏差分析,將14a柵格圖在柵格計(jì)算器中進(jìn)行計(jì)算,得到圖7.結(jié)果表明:14a中,新疆臭氧柱濃度整體呈現(xiàn)中部、南北部條帶狀分散、東西部集聚,差異較顯著的分布格局.在空間分布上,高波動(dòng)區(qū)域分布在北部地形比較特殊(新疆北部分布著“三山夾兩盆”)的地區(qū),該區(qū)域內(nèi)地勢(shì)落差較大,盆地山地相夾分布,特殊的地形地貌導(dǎo)致臭氧濃度穩(wěn)定程度較差;中等波動(dòng)區(qū)分布在高、低波動(dòng)區(qū)的過(guò)渡地帶,主要分布在阿克蘇、和田以及喀什南部地區(qū),這些地區(qū)接近沙漠,人類(lèi)活動(dòng)較少,大氣環(huán)境受到人類(lèi)的影響較少.低波動(dòng)區(qū)包括哈密大部分地區(qū)以及昌吉東南部、吐魯番東部和巴音郭楞蒙古自治州的東北部,相比研究區(qū)中西部,此區(qū)域地形較單一,受自然因素影響較小,臭氧柱濃度變化不明顯,穩(wěn)定性較強(qiáng).

圖7 2005~2018年新疆大氣臭氧柱濃度標(biāo)準(zhǔn)偏差分布

3 影響因素分析

臭氧的來(lái)源包括自然源和人為源.自然源包括平流層臭氧的湍流及擴(kuò)散、對(duì)流層頂裂縫、光化學(xué)反應(yīng)、以及微生物對(duì)有機(jī)物的降解;人為源包括機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣的排放、內(nèi)燃機(jī)的使用、工業(yè)廢氣等[31].雖然這些排放源主要集中于城市,但是可以借助風(fēng)力運(yùn)送到郊區(qū)及數(shù)百公里之外,對(duì)大氣環(huán)境造成了極大的危害.參照已有的對(duì)臭氧濃度影響因素的研究,本文從自然和人為兩方面分析臭氧濃度變化的影響因素.

3.1 自然因素

3.1.1 風(fēng)場(chǎng)和地形對(duì)臭氧柱濃度的影響 圖8為基于NCEP FNL資料2005~2018年新疆850hPa的季節(jié)平均流場(chǎng)分布圖.NCEP FNL資料分辨率較高且融合了大量的觀測(cè)資料及衛(wèi)星反演資料,被廣泛用于數(shù)值模式及天氣、氣候的診斷分析研究中[33],由圖8可知,一方面阿爾泰地區(qū)、哈密北部、烏魯木齊市和克拉瑪依市位于準(zhǔn)格爾盆地腹地,與北部阿爾泰山及南部的天山的垂直梯度跨度大,擴(kuò)散條件相對(duì)東北部地區(qū)更差;另一方面則可能是由于盆地地形導(dǎo)致盆地內(nèi)形成了氣旋式流場(chǎng),在該區(qū)域范圍內(nèi)形成了“滯留區(qū)”.風(fēng)作為大氣污染的主要?jiǎng)恿χ?其強(qiáng)度和方向直接影響著污染物擴(kuò)散速度與方向[34].新疆常年盛行西南風(fēng),在天山以北地區(qū),東部高于西部,山脈阻擋了臭氧水平擴(kuò)散,進(jìn)而導(dǎo)致了北疆區(qū)域臭氧匯集,從而導(dǎo)致阿勒泰地區(qū)、吐魯番盆地、哈密以及烏魯木齊等地區(qū)臭氧柱濃度較高.

圖8 2005~2018年新疆季節(jié)風(fēng)場(chǎng)與渦度圖

3.1.2 氣溫對(duì)臭氧柱濃度的影響 溫度升高會(huì)加速臭氧光化學(xué)反應(yīng)速率,進(jìn)而導(dǎo)致大氣中大量的NO與VOCs等前體物快速轉(zhuǎn)化為臭氧,致使臭氧柱濃度值的升高[35].臭氧柱濃度的升高具有明顯的季節(jié)性特點(diǎn),而新疆地區(qū)一般4~8月份溫度較高,臭氧的強(qiáng)氧化作用使臭氧在溫度較高時(shí)發(fā)生氧化反應(yīng).新疆地區(qū)遠(yuǎn)離海洋深居內(nèi)陸,氣候干旱,晴天多云層少,不僅有利于氮氧化物等前體物的生成,而且較強(qiáng)的太陽(yáng)輻射也有利于氧分子的分解和臭氧分子的合成[36].另外,新疆地區(qū)的下墊面多以荒漠、戈壁為主,比熱容小,地面輻射量大,導(dǎo)致臭氧光化學(xué)反應(yīng)速率加快.圖9a顯示,新疆月均溫與臭氧濃度存在著極顯著相關(guān)關(guān)系(<0.01),說(shuō)明氣溫較高,臭氧柱濃度也處于較高水平.氣溫所對(duì)應(yīng)的線性擬合線離散程度低,說(shuō)明臭氧柱濃度受氣溫影響較為明顯.

降水對(duì)臭氧前體物有清除作用,水汽含量越高、濕度越大,臭氧的損耗越大.新疆地區(qū)屬溫帶大陸性氣候,全年降水集中在夏季且降水較少,降水對(duì)臭氧具有消除作用,但臭氧在高溫高熱所主導(dǎo)的光化學(xué)反應(yīng)中的生成量高于降水所導(dǎo)致的消除量.圖9b顯示,新疆月均降水量與臭氧濃度存在著顯著相關(guān)關(guān)系(<0.05),說(shuō)明降水對(duì)臭氧濃度起到了一定的消除作用,但降水所對(duì)應(yīng)的線性擬合線離散程度高,因此臭氧柱濃度的升降不僅僅是某一氣象因子單一決定的,而是各個(gè)氣象因子的協(xié)同效應(yīng).

3.2 人為因素

對(duì)流層臭氧的人為主要來(lái)源為煤炭、石油、以及生物質(zhì)燃料的不完全燃燒以及光化學(xué)反應(yīng),此外機(jī)動(dòng)車(chē)的尾氣排放也會(huì)影響大氣中的對(duì)流層臭氧柱濃度.從圖10a中可以看出新疆煤炭消耗量與臭氧柱濃度值呈顯著的正相關(guān)關(guān)系(<0.01),且相關(guān)系數(shù)2=0.782,表明煤炭消耗量的增多對(duì)于新疆大氣中的臭氧柱濃度的升高具有極大的影響,這與新疆地區(qū)的能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)有關(guān),新疆地區(qū)每年煤炭需求量大,尤其冬季采暖期,燃煤對(duì)大氣臭氧濃度的貢獻(xiàn)較大.

根據(jù)新疆污染物排放統(tǒng)計(jì)的結(jié)果,新疆地區(qū)機(jī)動(dòng)車(chē)NO排放量占NO總排放量的29%以上,且占比逐年增加[37].首先,機(jī)動(dòng)車(chē)排放的氣態(tài)污染物包括VOCs和NO等,是PM2.5中二次有機(jī)物和硝酸鹽的“原材料”,同時(shí)也是造成大氣氧化性增強(qiáng)的重要“催化劑”;其次,機(jī)動(dòng)車(chē)行駛還對(duì)道路揚(yáng)塵排放起到“攪拌器”的作用[38].近年來(lái)新疆各市州的機(jī)動(dòng)車(chē)保有量呈不斷增長(zhǎng)趨勢(shì),截止2018年12月,新疆機(jī)動(dòng)車(chē)數(shù)量高達(dá)412萬(wàn)輛.新疆汽車(chē)保有量與臭氧柱濃度值呈顯著的正相關(guān)關(guān)系(<0.01),且相關(guān)系數(shù)2=0.72,表明汽車(chē)保有量的增多對(duì)于新疆大氣中的臭氧柱濃度的升高也具有重要貢獻(xiàn) (圖10b).

GDP是一個(gè)地區(qū)經(jīng)濟(jì)水平最直接的體現(xiàn),產(chǎn)業(yè)產(chǎn)值的高低影響著當(dāng)?shù)爻粞踔鶟舛鹊臓顩r[39].研究區(qū)工業(yè)廢氣排放量主要來(lái)自烏魯木齊、北疆的伊寧、南疆的庫(kù)爾勒、東部的哈密等新疆主要的工業(yè)化城市.圖10c和圖10d分別分析了新疆地區(qū)生產(chǎn)總值和工業(yè)廢氣排放量與臭氧柱濃度的關(guān)系,結(jié)果顯示生產(chǎn)總值與臭氧柱濃度值呈極顯著的正相關(guān)關(guān)系(<0.01),且相關(guān)系數(shù)2達(dá)0.5以上,這表明生產(chǎn)總值的增加會(huì)影響大氣中的臭氧柱濃度值的升高;工業(yè)廢氣排放量與臭氧柱濃度值呈顯著正相關(guān)(< 0.05),且相關(guān)系數(shù)2達(dá)0.756,說(shuō)明工業(yè)廢氣排放量的增多會(huì)直接導(dǎo)致大氣中的臭氧柱濃度的升高.

3.3 VOCs對(duì)臭氧柱濃度的影響

近年來(lái),揮發(fā)性有機(jī)物VOCs逐漸成為了主控臭氧濃度變化的前體物,為了分析不同類(lèi)型的排放源對(duì)新疆臭氧柱濃度的影響,本文結(jié)合清華大學(xué)給出的MIX排放清單對(duì)2008及2010年研究區(qū)各區(qū)VOCS排放量進(jìn)行研究[40].由表1可知,各地區(qū)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平的差異影響著不同行業(yè)VOCS排放量,經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá)的烏魯木齊市和阿爾泰地區(qū)工業(yè)源排放貢獻(xiàn)極為顯著,這兩地區(qū)VOCS排放貢獻(xiàn)率占整個(gè)研究區(qū)的63%.除了工業(yè)源外,居民源和交通源是另外兩個(gè)主要來(lái)源.新疆屬于邊疆,政府支持大量的勞動(dòng)力及人口流入,外來(lái)人口集聚,使得居民源產(chǎn)生的VOCS大幅上升,加之機(jī)動(dòng)車(chē)的連年增長(zhǎng),導(dǎo)致交通源的VOCs排放量增加.相較于其他排放源,新疆各市的電廠源對(duì)VOCs排放量的貢獻(xiàn)率均較低.總體來(lái)看,工業(yè)源是VOCs增加的主要因素,交通源和居民源次之,電廠源影響最弱.

表1 2008及2010年新疆各地區(qū)不同來(lái)源的VOCs排放量[t/(月×km2)]

3.4 后向軌跡與聚類(lèi)分析

本文使用HYSPLIT模型,以烏魯木齊市為例分析2018年3月~2019年2月后向軌跡,以季節(jié)進(jìn)行聚類(lèi),對(duì)O3的來(lái)源進(jìn)行解析,結(jié)果如圖11所示:春季,西北氣流移動(dòng)速度最快,輸送距離最長(zhǎng),其次是西部氣流,東部氣流最慢.從氣流占比及混合垂直運(yùn)動(dòng)看,氣流占比最多的西北氣流,共占總軌跡數(shù)的78.59%,而東部氣流僅占21.43%.夏秋季,氣流均來(lái)自西北和西部,分別占總軌跡數(shù)86.79%、74.29%.冬季,氣流軌跡大致分為3種:西北氣流、北部氣流和東部氣流,西北路徑輸送高度最高(占57.29%),其次輸送高度最低東部氣流(占34.38%),對(duì)新疆地區(qū)貢獻(xiàn)也較多.

表2表明,不同季節(jié)軌跡氣團(tuán)中臭氧濃度差異較大.春季,軌跡2中臭氧柱濃度最大,這與西北氣流最遠(yuǎn)來(lái)自哈薩克斯坦,途徑克拉瑪依進(jìn)入新疆腹地,遠(yuǎn)距離輸送使其成為影響新疆臭氧柱濃度最主要的輸送路徑;近距離主要來(lái)自北疆和伊犁河谷等人口密集地區(qū),此地人類(lèi)活動(dòng)頻繁人為污染源較多.夏季,5條聚類(lèi)軌跡臭氧柱濃度相差不大,且均來(lái)自西北氣流.秋季聚類(lèi)2對(duì)應(yīng)氣流的輸送路徑最長(zhǎng),但相比軌跡1、2、5氣流攜帶的臭氧柱濃度較低,這與軌跡2、5氣流途經(jīng)庫(kù)木塔格沙漠、柴達(dá)木盆地等沙漠戈壁地帶,氣溶膠中的揮發(fā)性有機(jī)物為光化學(xué)反應(yīng)提供了大量前體物,導(dǎo)致臭氧柱濃度較高,進(jìn)而靠氣流輸送到北疆地區(qū).冬季來(lái)自北部氣流對(duì)應(yīng)的臭氧柱濃度最大,一方面與臭氧柱濃度按緯向分布有關(guān);另一方面冬季新疆北部氣流強(qiáng),對(duì)臭氧輸送加快.而西南氣流(軌跡2)輸送距離也較長(zhǎng),但其對(duì)應(yīng)的臭氧柱濃度最小.

圖11 2018年新疆后向軌跡氣團(tuán)聚類(lèi)

表2 不同季節(jié)各類(lèi)軌跡污染物濃度統(tǒng)計(jì)結(jié)果

4 結(jié)論

4.1 2005~2018年間新疆臭氧柱濃度年均值整體呈現(xiàn)波動(dòng)上升趨勢(shì),最大增長(zhǎng)率處于2008~2009年間(為20.06%),年均最低值和年均最高值分別出現(xiàn)于2007年和2018年;臭氧柱濃度的季節(jié)變化表現(xiàn)為:春季>夏季>冬季>秋季;月際間的變化幅度比較大,但具有顯著的季節(jié)性變化周期.

4.2 2005~2018年新疆臭氧柱濃度空間分布上整體表現(xiàn)為自北向南遞減的分布格局,高值區(qū)主要分布在人為源排放較高的阿爾泰、昌吉以及以烏魯木齊市為城市群的新疆北部,低值區(qū)大多處于人為源排放較低的喀什、和田以及巴音郭楞蒙古自治州等地區(qū)南部.季節(jié)空間分布表現(xiàn)出春季高值區(qū)的范圍及臭氧柱濃度均遠(yuǎn)大于其它季節(jié),夏季除和田、喀什以及巴音郭楞蒙古自治州等地區(qū)的南部處于中值區(qū)外,其它區(qū)域均為高值區(qū);月均值空間分布變化較為復(fù)雜,6~10月研究區(qū)內(nèi)絕大多數(shù)區(qū)域?yàn)榈椭祬^(qū),而1~5、11~12月則研究區(qū)內(nèi)絕大多數(shù)區(qū)域又成為高值區(qū).

4.3 新疆臭氧柱濃度的時(shí)空變化受氣候、地形和風(fēng)場(chǎng)等自然因素以及產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、機(jī)動(dòng)車(chē)保有量、VOC及氣流軌跡等因素的共同影響.煤炭消耗量、經(jīng)濟(jì)生產(chǎn)總值、工業(yè)廢氣排放量、VOCs以及機(jī)動(dòng)車(chē)保有量的增加對(duì)臭氧柱濃度的年際變化具有一定貢獻(xiàn).新疆“三山夾兩盆”的地形與氣旋式流場(chǎng)也對(duì)臭氧的空間分布有一定的關(guān)系.此外,工業(yè)源排放的增加是導(dǎo)致新疆臭氧柱濃度升高的主要因素,居民源和交通源的貢獻(xiàn)也不容忽視.

4.4 從后向軌跡聚類(lèi)分析來(lái)看,新疆氣流軌跡均來(lái)自西北路徑和西部路徑,四季氣流軌跡分別占總軌跡數(shù)的78.59%、96.79%、74.29%、95.83%.

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Research on ozone column concentration in Xinjiang based on OMI data.

LIU Min-xia*, SUN Rui-di, SONG Jia-ying, ZHANG Ya-ya, LI Bo-wen, YU Rui-xin, LI liang

(College of Geography and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, China)., 2021,41(4)：1498~1510

Using Ozone Monitor (OMI) satellite inversion data, the atmospheric ozone column concentration data in Xinjiang from 2005 to 2018 were extracted and analyzed, and its temporal and spatial distribution pattern and influencing factors were discussed. The results showed that: In terms of time changes, in the past 14years, the atmospheric ozone column concentration in Xinjiang had shown a gradual upward trend. In spatial distribution, the concentration of ozone column gradually decreases from north to south, and the high value areas were concentrated in Altai, northern Tacheng and northern Changji. The low-value areas were concentrated in Hotan, Bayinguoleng Mongolia Autonomous Prefecture and most of the southern parts of Kashgar. In seasonal variation, the ozone column concentration in spring and summer was higher than that in autumn and winter, the high value area appeared alternately in spring and summer, and the winter was slightly higher than that in autumn, but the ozone column concentration in the four seasons showed a gradual upward trend. Stability analysis showed that the concentration of ozone column in the study area showed a distribution pattern of dispersion in the middle, south and north, and concentration in the east and west. Among the natural factors, climatic factors, wind field and altitude all showed significant positive correlation (<0.01); Through backward trajectory tracking, it was found that the northwest and west air flows in the region were the most important transportation routes for ozone, and they accounted for the total airflow trajectories 78.59%, 57.29%. In human factors, the concentration of ozone column had a significant positive correlation with regional GDP, coal consumption, industrial waste gas emission and vehicle ownership (<0.05). Among them, volatile organic compounds (VOCs) mainly comed from industrial sources, followed by traffic sources and residential sources. Generally speaking, the change of ozone concentration was affected by many factors, but air temperature, VOCs emission and absorbing aerosol were the dominant factors.

OMI；Xinjiang Uygur Autonomous Region；ozone column concentration；temporal and spatial distribution characteristics；stability analysis

X515

A

1000-6923(2021)04-1498-13

劉旻霞(1972-),女,甘肅鎮(zhèn)原人,教授,博士,主要從事大氣污染及生態(tài)恢復(fù)方面的教學(xué)科研工作.發(fā)表論文50多篇.

2020-08-03

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(31360114,31760135)

* 責(zé)任作者, 教授, xiaminl@163.com