李朝榮 張燕 黃治 王毅 齊延鵬 陶文生 陳昆燕 汪長(zhǎng)國(guó)

摘要：為考查細(xì)支卷煙輔材參數(shù)對(duì)主流煙氣苯并[a]芘（B[a]P）釋放量的影響效應(yīng)，運(yùn)用均勻設(shè)計(jì)方法進(jìn)行試驗(yàn)方案的設(shè)計(jì)，采用逐步回歸法建立B[a]P釋放量與卷煙紙透氣度（X1）、接裝紙透氣度（X2）、成型紙透氣度（X3）、濾嘴絲束規(guī)格（X4） 4種不同輔材參數(shù)的回歸方程，并對(duì)優(yōu)化后的輔材參數(shù)進(jìn)行了驗(yàn)證，結(jié)果表明：4種輔材對(duì)B[a]P釋放量影響的大小順序?yàn)閄3>X4>X2>X1，且各因素均與B[a]P釋放量呈負(fù)效應(yīng);各因素或因素的交互對(duì)目標(biāo)值影響的大小順序?yàn)閄2X3>X1X4>X32>X4，其中X32、X4與B[a]P釋放量呈正相關(guān)，X2X3、X1X4與B[a]P釋放量呈負(fù)相關(guān);B[a]P釋放量較低的輔材參數(shù)組合為卷煙紙透氣度100 CU，接裝紙透氣度800 CU，成型紙透氣度26 000 CU，濾嘴絲束規(guī)格6.0Y/17 000，預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)組的最低值相比，B[a]P釋放量降低了39.30%.

Abstract：In order to explore the effects of slim cigarette material parameters on benzo[a]pyrene （B[a]P） delivery in mainstream smoke，the uniform design method was used to design the test plan，and the stepwise regression method was used to establish the regression equations between the release of B[a]P and slim cigarette auxiliary material factors，including cigarette paper permeability（X1），tipping paper permeability（X2），plug wrapper permeability（X3），tow specification in the filter（X4）.The optimized auxiliary material parameters were verified.The results showed that the sequence of every factor on the B[a]P yield was X3>X4>X2>X1，and all the factors had negative effects on the release of B[a]P.The order of the influence of each factor or interaction of factors on the target value was as follows：X2X3>X1X4> X32>X4，the positive correlation with the delivery of B[a]P were X32 and X4，and the negative correlation with the delivery of B[a]P were X2X3 and X1X4.The optimized auxiliary material combination for low B[a]P delivery were 100 CU（X1），800 CU （X2），26 000 CU （X3），6.0Y/17 000（X4）.Compared with the lowest B[a]P in the experimental group，the predicative value of the B[a]P delivery in mainstream smoke of slim cigarette decreased by 39.3%.

關(guān)鍵詞：細(xì)支卷煙;輔材參數(shù);均勻設(shè)計(jì);苯并[a]芘

Key words：slim cigarette;auxiliary material factor;uniform design;benzo[a]pyrene

中圖分類號(hào)：TS41+1

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：2096-1553（2021）02-0049-06

0 引言

與普通卷煙相比，細(xì)支卷煙具有節(jié)約資源、低害低焦等優(yōu)勢(shì).近年來(lái)，煙草行業(yè)堅(jiān)持把發(fā)展細(xì)支卷煙作為降焦減害、節(jié)能環(huán)保和降本增效的重要方向，細(xì)支卷煙產(chǎn)銷量、銷售結(jié)構(gòu)、稅利水平都實(shí)現(xiàn)了較快增長(zhǎng)[1]，國(guó)內(nèi)各大卷煙品牌也都推出了自己的細(xì)支卷煙產(chǎn)品.苯并[a]芘（B[a]P）釋放量是卷煙危害性評(píng)價(jià)指數(shù)中的重要參數(shù)[2]，一直是研究者關(guān)注的焦點(diǎn)，但相關(guān)研究主要集中在傳統(tǒng)卷煙上.目前關(guān)于細(xì)支卷煙的研究主要集中在細(xì)支卷煙的煙機(jī)改造[3-5]、制絲工藝對(duì)細(xì)支卷煙質(zhì)量穩(wěn)定性和煙氣常規(guī)成分的影響[6-7]、卷煙紙參數(shù)和濾嘴參數(shù)對(duì)細(xì)支卷煙煙氣常規(guī)成分釋放量的影響[8-10]，而有關(guān)細(xì)支卷煙輔材參數(shù)對(duì)主流煙氣釋放量影響的研究甚少，特別是對(duì)細(xì)支卷煙主流煙氣 B[a]P 釋放量的影響尚未檢索到相關(guān)文獻(xiàn).鑒于此，本文擬運(yùn)用數(shù)理統(tǒng)計(jì)方法，基于實(shí)際應(yīng)用，研究卷煙紙、接裝紙、成型紙及濾嘴絲束規(guī)格參數(shù)組配對(duì)細(xì)支卷煙主流煙氣 B[a]P 釋放量的影響，旨在科學(xué)搭配細(xì)支卷煙材料，從而為降低細(xì)支卷煙B[a]P釋放量提供參考.

1 材料與方法

1.1 材料、試劑與儀器

1.1.1 主要材料

卷煙紙、接裝紙、成型紙、濾嘴絲束、某牌號(hào)烤煙型葉組配方煙絲，均由重慶中煙工業(yè)有限責(zé)任公司提供.

1.1.2 主要試劑

甲醇（HPLC 級(jí)），美國(guó) Thermo Fisher Scientific公司產(chǎn);環(huán)己烷（HPLC 級(jí)），北京迪馬科技有限公司產(chǎn);B[a]P、D12-B[a]P，純度均≥98%，美國(guó)Accustandard公司產(chǎn).

1.1.3 主要儀器

200A型吸煙機(jī)，德國(guó)Borgwaldt公司產(chǎn);7890B GC/5977 質(zhì)譜檢測(cè)器，美國(guó)Agilent公司產(chǎn);DELTAD200H型超聲波發(fā)生器，臺(tái)灣臺(tái)達(dá)公司產(chǎn);V-805/R-205型真空旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀，瑞士Büchi公司產(chǎn).

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 輔材參數(shù)的選擇

通過調(diào)研重點(diǎn)規(guī)格卷煙所用輔材的應(yīng)用情況，結(jié)合前期項(xiàng)目組研究結(jié)果[11]，以B[a]P釋放量為指標(biāo)，選取不同卷煙紙透氣度X1（50 CU、60 CU、70 CU、80 CU、100 CU）、接裝紙透氣度X2（200 CU、400 CU、600 CU、800 CU、1000 CU）、成型紙透氣度X3（6000 CU、10 000 CU、16 000 CU、20 000 CU、26 000 CU）和濾嘴絲束規(guī)格X4（8.0Y/15 000、75Y/16 000、6.0Y/17 000）為主要因素，進(jìn)行均勻試驗(yàn)設(shè)計(jì).

1.2.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)與樣品卷制

采用均勻設(shè)計(jì)方法[12-13]設(shè)計(jì)試驗(yàn)組配方案，為消除不同量綱和數(shù)量級(jí)帶來(lái)的影響，對(duì)各個(gè)因素水平進(jìn)行極差歸一化處理[14]，所得試驗(yàn)組配詳見前期項(xiàng)目組的研究結(jié)果[11]，每組進(jìn)行3次重復(fù)試驗(yàn).按照試驗(yàn)設(shè)計(jì)組配方案，以某牌號(hào)烤煙型葉組配方煙絲卷制樣品卷煙，除試驗(yàn)組配方案中所涉及的因素外，配方煙絲和其他參數(shù)均一致.

1.2.3 B[a]P釋放量檢測(cè)

依據(jù)《卷煙 煙氣總粒相物中苯并[a]芘的測(cè)定》（GB/T 21130—2007）[15]對(duì)樣品卷煙主流煙氣B[a]P釋放量進(jìn)行檢測(cè).

1.2.4 數(shù)據(jù)處理與分析

以X1—X4為自變量，以B[a]P釋放量為因變量，利用SPSS和DPS軟件，采用二次多項(xiàng)式回歸方法建立回歸方程，并進(jìn)行檢驗(yàn);運(yùn)用因子主效應(yīng)分析法[16]計(jì)算各因子的貢獻(xiàn)率;以其他因子取中水平（0.5）為例，分別進(jìn)行細(xì)支卷煙輔材參數(shù)對(duì)B[a]P釋放量的單因子效應(yīng)、邊際效應(yīng)及雙因子效應(yīng)分析[16];基于生產(chǎn)實(shí)際參數(shù)，采用極值尋優(yōu)法和綜合平衡法[16-20]，獲得B[a]P釋放量較低的細(xì)支卷煙輔材參數(shù)組合.

2 結(jié)果與分析

2.1 試驗(yàn)結(jié)果的數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)

按照文獻(xiàn)[11]試驗(yàn)組合獲得卷煙樣品，檢測(cè)其主流煙氣B[a]P釋放量，統(tǒng)計(jì)結(jié)果為平均值5.89 ng/支、最小值5.14 ng/支、最大值6.79 ng/支、標(biāo)準(zhǔn)差0.68 ng/支、變異系數(shù)11.52%、偏度系數(shù)0.13、峰度系數(shù)-0.23.偏度系數(shù)稍大于零，表示為正偏峰，峰度系數(shù)略小于零，表示為平闊峰，說(shuō)明數(shù)據(jù)略顯分散;變異系數(shù)、標(biāo)準(zhǔn)差都較小，偏度系數(shù)、峰度系數(shù)都接近于零，說(shuō)明樣品基本符合正態(tài)分布特征，可作為整體進(jìn)行分析.

2.2 模型構(gòu)建及效應(yīng)分析

2.2.1 回歸分析模型

采用1.2.4的方法得到的模型為

Y=6.959+0.296X4+0.451X23-2.014X1X4-4.083X2X3

該回歸方程的決定系數(shù)R2=0.999 9，表明模型擬合度好，解釋能力強(qiáng);進(jìn)行模型各自變量系數(shù)T檢驗(yàn)，P=0.003<0.01，說(shuō)明模型各自變量系數(shù)達(dá)到極顯著水平;進(jìn)行模型F檢驗(yàn)，F(xiàn)=56 394>F0.05（4，1）=224.58，說(shuō)明模型達(dá)到顯著水平，具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義;對(duì)模型的殘差進(jìn)行獨(dú)立性檢驗(yàn)，Durbin|Watson統(tǒng)計(jì)量d=2.12，說(shuō)明殘差無(wú)自相關(guān).表1是目標(biāo)值的標(biāo)準(zhǔn)回歸系數(shù).由表1可知，各因子或因子的交互對(duì)目標(biāo)值的影響的大小順序?yàn)閄2X3 >X1X4 > X32 >X4，X32、X4與B[a]P釋放量呈正相關(guān)，X2X3、X1 X4與B[a]P釋放量呈負(fù)相關(guān).

2.2.2 因子主效應(yīng)分析

采用因子主效應(yīng)分析法計(jì)算各因子對(duì)因變量的貢獻(xiàn)率，該貢獻(xiàn)率表征了在試驗(yàn)范圍內(nèi)各因子的貢獻(xiàn)大小.經(jīng)統(tǒng)計(jì)得到X1 的貢獻(xiàn)率為 0.496、X2 的貢獻(xiàn)率為0.498、X3 的貢獻(xiàn)率為1.488、X4 的貢獻(xiàn)率為 1.465.其中，X3對(duì)細(xì)支卷煙主流煙氣B[a]P釋放量影響最大，這與文獻(xiàn)[16]的結(jié)論不同，究其原因可能在于煙支圓周變小后，成型紙透氣度與接裝紙透氣度的匹配不同.因此，在輔材搭配時(shí)應(yīng)關(guān)注成型紙透氣度與接裝紙透氣度的匹配關(guān)系.

2.2.3 單因子效應(yīng)分析

為探討單因素對(duì)B[a]P 釋放量的影響規(guī)律，在其他因素分別取低水平（0）、中水平（0.5）、高水平（1.0）時(shí)，根據(jù)回歸方程，進(jìn)行B[a]P釋放量的單因子效應(yīng)分析，結(jié)果如圖1所示.由圖1a）可知， X1 、X2、X3和X4取不同水平時(shí)，B[a]P釋放量均為恒定值，表明B[a]P的釋放量不隨X1 、X2、X3和X4的水平變化而變化.由圖1b）可知，X1、X2、X4與B[a]P釋放量呈負(fù)線性相關(guān)關(guān)系;在試驗(yàn)參數(shù)設(shè)定范圍內(nèi)，X3與B[a]P釋放量存在非線性關(guān)系，且當(dāng)X3=2.26時(shí)出現(xiàn)拐點(diǎn)，當(dāng)0≤X3≤1.0時(shí)，B[a]P的釋放量隨著X3的增加而減少.從圖1c）可知，X1X2、X4與B[a]P釋放量呈負(fù)線性相關(guān)關(guān)系;在試驗(yàn)參數(shù)設(shè)定范圍內(nèi)，X3與細(xì)支卷煙主流煙氣中B[a]P的釋放量存在非線性關(guān)系，且當(dāng)X3=4.53時(shí)出現(xiàn)拐點(diǎn)，當(dāng) 0≤X3≤1.0時(shí)，B[a]P的釋放量隨著X3的增加而減少，與其他因素取中水平時(shí)相同.

2.2.4 邊際效應(yīng)分析

通過對(duì)回歸方程中各因素求偏導(dǎo)，可以得到各因素對(duì)細(xì)支卷煙主流煙氣中B[a]P釋放量的影響速率.以其他因素取中水平（0.5）為例，各因素B[a]P釋放量的邊際效應(yīng)如表2所示.由表2可知，在試驗(yàn)參數(shù)設(shè)定范圍內(nèi)，X1、X2、X4與B[a]P釋放量呈負(fù)效應(yīng)，且不隨其水平變化而變化;X3的影響速率也與B[a]P釋放量呈負(fù)效應(yīng)，影響速率絕對(duì)值隨其水平的增加而減小.

2.2.5 雙因子效應(yīng)分析

對(duì)前述試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行兩兩因素的交互作用分析，可能存在交互作用的因素有X1和X2、X1和X3、X1和X4、X2和X3、X2和X4、X3和X4.由回歸方程可知，

交互作用明顯的因素有X1和X4、X2和X3.以其他因素取中水平（0.5）為例，采用等高線分析法，探討兩組因素交互作用對(duì)B[a]P釋放量的影響效應(yīng)，結(jié)果如圖2所示.由圖2可知，X1與X4、X2與X3的交互作用均表現(xiàn)為：兩因素的水平值愈小，交互作用愈弱;兩因素的水平值愈大，交互作用愈強(qiáng);兩因素水平值較?。ń咏退綍r(shí)）時(shí)，不利于B[a]P釋放量的降低;兩因素水平值取較高水平時(shí)，任一因素水平值的增加均有利于B[a]P釋放量的降低.

2.3 參數(shù)優(yōu)化結(jié)果與驗(yàn)證

2.3.1 參數(shù)優(yōu)化

由因子主效應(yīng)、單因子效應(yīng)和邊際效應(yīng)分析得知，各因素與B[a]P釋放量均為負(fù)相關(guān);而雙因子效應(yīng)分析表明，存在兩兩因素間的交互效應(yīng).因此，需要對(duì)參數(shù)組合進(jìn)行尋優(yōu)，優(yōu)化出有利于細(xì)支卷煙主流煙氣B[a]P釋放量降低的卷煙輔料參數(shù)組合.

根據(jù)已建立的數(shù)學(xué)模型，在各因素的變化范圍內(nèi)（0

2.3.2 試驗(yàn)驗(yàn)證

依據(jù)前述參數(shù)優(yōu)化組合進(jìn)行3次驗(yàn)證試驗(yàn)，測(cè)定的細(xì)支卷煙樣品主流煙氣B[a]P釋放量分別為2.99 ng/支、3.15 ng/支、3.22 ng/支，平均值為3.12 ng/支.將優(yōu)化參數(shù)代入回歸方程，可得主流煙氣B[a]P釋放量預(yù)測(cè)值為2.63 ng/支，與驗(yàn)證樣品檢測(cè)平均值的相對(duì)偏差為8.52%，相對(duì)偏差小于10%，與模型預(yù)測(cè)值有較好的一致性，與試驗(yàn)組的B[a]P 釋放量最低值相比，降幅達(dá)39.30%.

3 結(jié)論

本文通過多種數(shù)據(jù)分析方法研究了卷煙紙透氣度（X1）、接裝紙透氣度（X2）、成型紙透氣度（X3）、濾嘴絲束規(guī)格（X4）對(duì)細(xì)支卷煙主流煙氣B[a]P釋放量的影響.結(jié)果表明，在試驗(yàn)范圍內(nèi)，X3對(duì)B[a]P釋放量的影響最大，其次依序分別是X4、X2和X1，各因素均與主流煙氣 B[a]P 釋放量呈負(fù)效應(yīng);X1與X4、X2與X3有強(qiáng)的交互作用，各因素或因素的交互對(duì)目標(biāo)值的影響大小依次為X2X3、X1X4、X32及X4，其中，X32、X4與B[a]P釋放量呈正相關(guān)，X2X3、X1X4與B[a]P釋放量呈負(fù)相關(guān);B[a]P釋放量較低的輔材參數(shù)組合為卷煙紙透氣度100 CU，接裝紙透氣度800 CU，成型紙透氣度26 000 CU，濾嘴絲束規(guī)格6.0Y/17 000，預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)組的最低值相比，細(xì)支卷煙主流煙氣B[a]P釋放量降低了39.30%.上述結(jié)論是基于某一配方煙絲獲得的，是否適用于試驗(yàn)范圍以外的情況還有待驗(yàn)證，而對(duì)于不同配方煙絲還需深入研究.

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