趙 樂，江萬軍

(清華大學(xué) 物理系，北京 100084)

磁性斯格明子是一種具有粒子特性的非共線自旋結(jié)構(gòu). 由于其拓?fù)鋵傩缘拇嬖?，許多新奇的拓?fù)淞孔虞斶\(yùn)現(xiàn)象，譬如拓?fù)浠魻栃?yīng)、斯格明子霍爾效應(yīng)等在斯格明子材料體系中都得到了廣泛研究. 布朗運(yùn)動是一種十分普遍的非平衡態(tài)熱動力學(xué)現(xiàn)象，它描述的是熱擾動下浸潤在液體中微小顆粒的隨機(jī)運(yùn)動行為. 作為一種準(zhǔn)粒子，磁性斯格明子在溫度漲落時，同樣會表現(xiàn)出隨機(jī)運(yùn)動的特性，但與其拓?fù)鋵傩韵嚓P(guān)的熱動力學(xué)行為卻一直沒有被發(fā)現(xiàn). 本文介紹了實(shí)驗(yàn)室中對斯格明子熱動力學(xué)行為的研究方法以及清華大學(xué)物理系江萬軍課題組近期在這一方向的研究進(jìn)展，希望能夠激發(fā)學(xué)生對于自旋電子學(xué)領(lǐng)域的研究興趣，并為相關(guān)方向的研究提供一些方法與思路.

1 背景介紹與研究現(xiàn)狀

1.1 布朗運(yùn)動行為

布朗運(yùn)動是指懸浮在流體(液體或氣體)中的粒子在高速運(yùn)動流體分子的碰撞下呈現(xiàn)出的隨機(jī)運(yùn)動行為(圖1)，最早由蘇格蘭物理學(xué)家Robert Brown利用光學(xué)顯微鏡觀察到，相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表于1828年的《哲學(xué)》雜志上[1]. 1905年，根據(jù)分子動力學(xué)理論和擴(kuò)散方程，愛因斯坦給出了布朗運(yùn)動顆粒均方位移(Mean-squared Displacement,MSD)的表達(dá)式[2]

MSD(t*)=2dDdct*,

其中，d為運(yùn)動的維數(shù)，Ddc為顆粒的擴(kuò)散系數(shù)，t*

為用于計算MSD的統(tǒng)計間隔時間. 愛因斯坦還進(jìn)一步指出，擴(kuò)散系數(shù)Ddc應(yīng)該是溫度的線性函數(shù)，有

Ddc=μkBT,

其中，μ為顆粒的遷移率，kB為玻爾茲曼常量，T為熱力學(xué)溫度. 此關(guān)系式也得到了后續(xù)大量實(shí)驗(yàn)的驗(yàn)證.

圖1 布朗運(yùn)動顆粒的隨機(jī)運(yùn)動軌跡圖[3]

1.2 磁性斯格明子

斯格明子(Skyrmion)一詞來源于英國核物理學(xué)家Tony Skyrme于1962年在粒子物理領(lǐng)域提出的一種類似于獨(dú)立粒子的拓?fù)浞€(wěn)定場結(jié)構(gòu)[4]. 2009年德國慕尼黑工業(yè)大學(xué)Peter B?ni課題組利用小角中子散射的方法在MnSi單晶塊體材料中首次觀測到了這種受拓?fù)浔Ｗo(hù)的局域螺旋磁性結(jié)構(gòu)[5]. 研究發(fā)現(xiàn)，相對于磁疇、磁泡等傳統(tǒng)磁性結(jié)構(gòu)，磁性斯格明子具有尺寸小、穩(wěn)定性高、易于被電流操控等優(yōu)點(diǎn)，因而引起了人們的高度關(guān)注與深入研究.

磁性斯格明子的拓?fù)鋵傩允强梢杂赏負(fù)潆姾蓴?shù)來描述的，其表達(dá)式為

其中m為局域磁化強(qiáng)度方向上的單位矢量. 由于Q為m的奇函數(shù)，因此通過外加磁場，就可以改變磁化強(qiáng)度的方向，進(jìn)而得到Q=+1和Q=-1的斯格明子(圖2). 磁性斯格明子的拓?fù)潆姾蓴?shù)始終為整數(shù)，而外界環(huán)境需要提供較多能量才可以破壞斯格明子的整體結(jié)構(gòu)，這便是斯格明子拓?fù)浔Ｗo(hù)的來源.

(a)Q=+1

(b)Q=-1圖2 重金屬-磁性薄膜材料體系中Q=+1與Q=-1奈爾型斯格明子示意圖

拓?fù)潆姾蓴?shù)相反(Q=±1)的磁性斯格明子在輸運(yùn)測量中會展現(xiàn)出相反的動力學(xué)行為，斯格明子霍爾效應(yīng)就是其中非常典型的例子[6]. 如圖3所示，在Ta/CoFeB/TaOx磁性多層膜中，通過施加橫向(-x)方向的電流，利用磁光克爾效應(yīng)顯微鏡成像技術(shù)，可以觀測到Q=-1和Q=+1的斯格明子分別在縱向(-y與+y方向)發(fā)生偏轉(zhuǎn)和堆積. 這種現(xiàn)象與電子和空穴的霍爾效應(yīng)非常相似.

(a)Q=-1

(b)Q=+1圖3 利用磁光克爾效應(yīng)顯微鏡直接觀察到磁性斯格明子的霍爾效應(yīng)現(xiàn)象

1.3 磁性斯格明子熱動力學(xué)行為的研究情況

(a)數(shù)值模擬

(b)實(shí)驗(yàn)觀測圖4 數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)觀測得到的磁性斯格明子布朗運(yùn)動軌跡圖

磁性斯格明子熱動力學(xué)的早期研究集中在理論推導(dǎo)與數(shù)值模擬方面[圖4(a)][7-10]. 2019年，日本大阪大學(xué)Takayuki Nozaki等率先在W/FeB/Ir/MgO多層膜中觀測到斯格明子在熱擾動下的隨機(jī)運(yùn)動現(xiàn)象，并研究了垂直方向電場對斯格明子擴(kuò)散系數(shù)的影響[11]. 德國美因茨大學(xué)Mathias Kl?ui課題組也隨后研究了Ta/CoFeB/Ta/MgO/Ta體系中斯格明子的布朗運(yùn)動行為，以及斯格明子擴(kuò)散系數(shù)隨溫度的非線性變化關(guān)系[圖4(b)][12]. 他們還指出，利用斯格明子的隨機(jī)布朗運(yùn)動行為，可以用來構(gòu)建非常規(guī)計算單元. 但這些前期研究并沒有就斯格明子的拓?fù)鋵傩栽跓釀恿W(xué)行為中的表象進(jìn)行深入討論.

2 實(shí)驗(yàn)方法與研究思路

2.1 使用磁光克爾效應(yīng)顯微鏡觀察磁性斯格明子

磁光克爾效應(yīng)(Magneto-optic Kerr Effect)是由蘇格蘭物理學(xué)家John Kerr于1877年發(fā)現(xiàn)的[13]，當(dāng)1束線偏振光入射到磁化強(qiáng)度不為零的磁性樣品表面并發(fā)生反射時，由于磁性樣品對入射光p分量和s分量的反射率存在差異，故反射光的偏振方向會相對入射光轉(zhuǎn)過一定角度，因此通過測量反射光偏振方向的改變就可以獲知樣品表面的磁矩指向.

利用磁光克爾效應(yīng)顯微鏡，可以對樣品表面不同位置的磁性信號進(jìn)行實(shí)時觀測，實(shí)現(xiàn)磁結(jié)構(gòu)的空間分辨. 以德國Evico Magnetics公司生產(chǎn)的磁光克爾效應(yīng)顯微鏡系統(tǒng)為例，該系統(tǒng)主要由光學(xué)顯微鏡、電磁鐵、恒流源、樣品托、LED燈組、CMOS相機(jī)和計算機(jī)等部分組成，系統(tǒng)光路圖如圖5所示. LED燈光通過光纖導(dǎo)入光學(xué)系統(tǒng)，在經(jīng)過透鏡組與光闌調(diào)制后，經(jīng)過起偏器變?yōu)榫€偏振光并聚焦入射于樣品表面，反射光在經(jīng)過補(bǔ)償器和檢偏器后即可使用目鏡進(jìn)行觀察或利用CMOS相機(jī)捕獲并傳輸至計算機(jī). 使用相配套的KerrLab控制與采集程序可以實(shí)現(xiàn)每秒近30幀的視頻錄制，這為研究磁性斯格明子的動力學(xué)提供了途徑.

圖5 Evico Magnetics公司生產(chǎn)的磁光克爾效應(yīng)顯微鏡成像光路示意圖[14]

2.2 利用ImageJ軟件獲取磁性斯格明子的位置信息

利用ImageJ軟件可以對使用KerrLab程序錄制的視頻進(jìn)行后期處理與分析. ImageJ是基于Java的多平臺公共圖像處理軟件[15]，擁有大量官方和第三方插件，為基于圖片分析的科學(xué)研究提供了極大方便. 本研究中，利用由M.B. Smith等開發(fā)的Speckle TrackerJ插件[16]，對視頻中的運(yùn)動物體進(jìn)行自動追蹤并獲取物體在每幀圖片上的坐標(biāo)信息，同時將數(shù)據(jù)導(dǎo)出為文本文件進(jìn)行后續(xù)計算和處理. 如圖6所示，首先使用ImageJ對采集到的原始視頻圖像進(jìn)行反色與提高對比度操作，接下來進(jìn)行高斯模糊，可以發(fā)現(xiàn)圖像中的背景噪聲被基本消除，且斯格明子圖像邊緣平滑、辨識度增強(qiáng). 最后使用Speckle TrackerJ插件對斯格明子位置進(jìn)行追蹤，即可得到其隨時間變化的位置數(shù)據(jù).

(a)原始圖像

(b)進(jìn)行反色、提高對比度

(c)高斯模糊圖6 使用ImageJ軟件對圖像進(jìn)行處理

2.3 計算均方位移與擴(kuò)散系數(shù)

通過計算均方位移，可以非常直觀地反映熱運(yùn)動顆粒的擴(kuò)散行為. 對于二維運(yùn)動，均方位移的表達(dá)式為

MSD(t*)=〈Δr2(t*)〉=

〈Δx2(t*)+Δy2(t*)〉=

[y(iΔt+t*)-y(iΔt)]2}=4Ddct*,

其中，Δt為位置數(shù)據(jù)的時間分辨率，t*為統(tǒng)計間隔時間，即對于不同的統(tǒng)計間隔時間會得到不同的均方位移. 理論上均方位移與統(tǒng)計間隔時間之間滿足較好的線性關(guān)系，通過線性擬合得到斜率即可計算出運(yùn)動顆粒擴(kuò)散系數(shù)Ddc的大小.

3 實(shí)驗(yàn)進(jìn)展

3.1 觀察單個磁性斯格明子的隨機(jī)熱運(yùn)動行為

首先使用超高真空磁控濺射設(shè)備生長了具有磁性斯格明子的Ta(5 nm)/Co20Fe60B20(1 nm)/TaOx(3 nm)3層膜結(jié)構(gòu)[17]. 為了消除各向異性形狀限制的影響，進(jìn)一步使用微加工技術(shù)將樣品制備為圓形器件，如圖7所示. 接下來使用磁光克爾效應(yīng)顯微鏡觀察樣品表面的磁疇結(jié)構(gòu)，在略高于室溫的環(huán)境中(320.6 K)，可以觀察到單個斯格明子受到熱擾動而呈現(xiàn)出隨機(jī)運(yùn)動的行為. 錄制視頻并使用ImageJ進(jìn)行處理，即可得到單個斯格明子的運(yùn)動軌跡圖，如圖8(a)所示. 利用不同時刻的位置數(shù)據(jù)，可以計算得到斯格明子不同時刻的擴(kuò)散速度大小，斯格明子的擴(kuò)散速度在x方向和y方向都以0為中心隨機(jī)分布，如圖8(b)和(c)所示. 通過對擴(kuò)散速度大小進(jìn)行統(tǒng)計，發(fā)現(xiàn)斯格明子的擴(kuò)散速度分布服從高斯分布，如圖8(d)和(e)所示，這與經(jīng)典的布朗運(yùn)動特征一致.

圖7 樣品顯微圖

(a)運(yùn)動軌跡圖

(b)x方向擴(kuò)散速度 (c)y方向擴(kuò)散速度

(d)x方向速度分布 (e)y方向速度分布圖8 溫度為320.6K時磁性斯格明子隨機(jī)熱運(yùn)動行為的實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果

3.2 斯格明子熱運(yùn)動行為隨溫度的變化

使用與磁光克爾效應(yīng)顯微鏡配套的變溫樣品托，研究了溫度對斯格明子熱運(yùn)動行為的影響，如圖9(a)～(c)所示. 當(dāng)溫度升高時，斯格明子的熱運(yùn)動現(xiàn)象會變得更加劇烈. 通過計算均方位移，可以對不同溫度下的擴(kuò)散行為進(jìn)行定量描述，如圖9(d)所示. 在不同溫度下，均方位移與統(tǒng)計間隔時間均表現(xiàn)出良好的線性關(guān)系. 通過線性擬合，可以得到不同溫度下斯格明子運(yùn)動的擴(kuò)散系數(shù)，如圖9(e)所示. 可以看出，隨著溫度的增加，擴(kuò)散系數(shù)呈現(xiàn)出非線性的上升行為，這與愛因斯坦的線性溫度相關(guān)擴(kuò)散理論存在差異. 我們認(rèn)為這一非線性行為來源于樣品中隨機(jī)分布的缺陷對斯格明子運(yùn)動的釘扎作用，而使用將愛因斯坦的線性溫度擴(kuò)散關(guān)系與描述從缺陷中熱激發(fā)的Arrhenius形式函數(shù)相乘所得到的表達(dá)式

可對這一非線性行為進(jìn)行較好的擬合，如圖9(e)中的綠色曲線所示. 從擬合參量還可以得知樣品中缺陷的平均釘扎勢Ep約為8.2 meV，而斯格明子熱運(yùn)動的激活溫度T0約為305.3 K，即只有當(dāng)環(huán)境溫度高于溫度T0，斯格明子才有較大機(jī)會從缺陷中逃逸，進(jìn)而表現(xiàn)出隨機(jī)熱運(yùn)動的行為.

(a)T=306.3 K (b)T=314.9 K (c)T=326.5 K

(d)不同溫度的擴(kuò)散行為

(e)不同溫度下斯格明子運(yùn)動的擴(kuò)散參量

圖9 斯格明子的熱運(yùn)動行為隨溫度的變化關(guān)系

3.3 斯格明子旋性布朗運(yùn)動的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

為了研究斯格明子拓?fù)湎嚓P(guān)的旋性熱動力學(xué)行為，定義了斯格明子旋轉(zhuǎn)角θsr，它描述的是斯格明子運(yùn)動過程中相鄰時間間隔速度矢量的夾角，如圖10所示. 根據(jù)隨機(jī)Thiele方程

可以計算得到斯格明子旋轉(zhuǎn)角的表達(dá)式為

圖10 斯格明子旋轉(zhuǎn)角示意圖

由此可以看出，斯格明子旋轉(zhuǎn)角θsr是與拓?fù)潆姾蓴?shù)Q直接相關(guān)的. 基于隨機(jī)LLG方程的微磁學(xué)模擬表明，Q=+1和Q=-1的斯格明子在做布朗運(yùn)動的同時會分別向順時針和逆時針方向旋進(jìn)，如圖11(a)和(b)所示. 通過計算斯格明子旋轉(zhuǎn)角θsr，可以非常明顯地看到Q=+1的斯格明子具有小于0的斯格明子旋轉(zhuǎn)角，而Q=-1的斯格明子具有大于0的斯格明子旋轉(zhuǎn)角，如圖11(c)所示. 通過分析實(shí)驗(yàn)中采集到的斯格明子位置信息與速度信息，也可以得到相同的現(xiàn)象. 如圖11(d)和(f)所示，Q=+1的斯格明子旋轉(zhuǎn)角為負(fù)，對應(yīng)于順時針旋進(jìn)行為；而Q=-1的斯格明子旋轉(zhuǎn)角為正，對應(yīng)于逆時針旋進(jìn)行為. 這證明在實(shí)驗(yàn)中確實(shí)觀測到了單個磁性斯格明子的旋性布朗運(yùn)動現(xiàn)象.

(a)Q=+1(模擬) (b)Q=-1(模擬)

(c)θsr與T的關(guān)系(模擬)

(d)Q=+1(實(shí)測) (e)Q=-1(實(shí)測)

(f)θsr與T的關(guān)系(實(shí)測)圖11 斯格明子旋性布朗運(yùn)動的數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)觀測結(jié)果

4 結(jié)束語

簡述了布朗運(yùn)動和磁性斯格明子的基本知識以及磁性斯格明子的相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)展，進(jìn)一步介紹了單個斯格明子的布朗運(yùn)動現(xiàn)象，包括其隨溫度非線性增加的擴(kuò)散系數(shù)以及與拓?fù)湎嚓P(guān)的旋性運(yùn)動行為. 磁性斯格明子是一種潛在的信息存儲單元，在未來自旋電子學(xué)器件中可能會發(fā)揮重要的作用，斯格明子拓?fù)湎嚓P(guān)熱運(yùn)動行為也為器件設(shè)計與應(yīng)用提供了更多可能性.