趙子凡，梁慶雷，楊海峰，霍小東，劉國榮，李井懷

總中子法在钚溶液系統(tǒng)濃度測量中的應(yīng)用研究

趙子凡1，梁慶雷2，楊海峰1，霍小東1，劉國榮2，李井懷2

（1. 中國核電工程有限公司，北京 100840；2. 中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413）

目前被動中子法在國外钚濃度在線監(jiān)測中應(yīng)用較多，我國對于此項技術(shù)在钚溶液系統(tǒng)濃度測量中的研究則相對較少。钚溶液中的自發(fā)裂變中子和（α，n）中子，部分在慢化過程中直接被吸收，部分經(jīng)慢化、吸收、裂變釋放出誘發(fā)裂變中子，部分逃脫吸收最終泄漏出溶液系統(tǒng)，在中子探測器中形成計數(shù)，原則上可由“點模型”方程推算出溶液中的钚濃度。本文以钚溶液系統(tǒng)為對象，開展了總中子計數(shù)法推算钚濃度的研究，深入探討了钚同位素組成比例和钚溶液中（α，n）中子的影響，實現(xiàn)了钚濃度計算程序。設(shè)計并搭建了驗證實驗，使用3He探測器和涂硼探測器實測了7個不同濃度的钚溶液樣品的總中子計數(shù)率，钚濃度計算程序給出的钚濃度值與化學(xué)標(biāo)定值符合良好。結(jié)果表明，考慮了钚溶液中（α，n）中子和钚同位素組成比例的影響后，利用基于“點模型”方程的總中子法進(jìn)行钚濃度分析具有很好的精度，為后續(xù)進(jìn)一步將中子法應(yīng)用于钚濃度在線監(jiān)測打下了良好的基礎(chǔ)。

總中子法；溶液系統(tǒng)；钚濃度分析；點模型方程

對钚含量進(jìn)行無源在線測量的方法包括量熱法、特征γ射線法以及被動中子法等。其中，量熱法通過測量核素放射性衰變產(chǎn)生的熱功率，結(jié)合樣品的同位素組成，來推算樣品中核材料質(zhì)量[1][2]；特征γ射線法利用如高純鍺、CZT等核輻射探測器來測量238Pu、239Pu、240Pu和241Pu發(fā)射的特征γ射線信息推算出钚含量[3]；被動中子法利用中子探測器（3He、硼探測器等）測量的中子計數(shù)率，結(jié)合同位素組成比例，推算出系統(tǒng)中的钚含量。量熱法通常需要將钚樣品放入到量熱計的測量室內(nèi)進(jìn)行測量，特征γ射線法需要刻度標(biāo)定以確定钚的絕對含量，同時需要排除裂變產(chǎn)物等干擾核素的影響。因此，在非實驗室的現(xiàn)場環(huán)境中對钚溶液進(jìn)行測量時，被動中子法是一個相對較好的選擇。

目前國內(nèi)外在钚樣品的非破壞性中子法方面已有很多研究，主要集中在核保障領(lǐng)域，如核部件核查技術(shù)[4]、放射性廢物檢測[5]等，研究對象大多為钚的氧化物、金屬钚、钚-鈹源、MOX燃料等[6-9]。钚濃度在線監(jiān)測領(lǐng)域的研究相對較少，周成龍等[10]基于中試廠現(xiàn)有的工藝設(shè)備搭建了試驗平臺，主要通過試驗進(jìn)行刻度標(biāo)定，基于總中子法確定了草酸钚濾餅中總钚量，開展了過濾筒钚含量非破壞性分析的探索研究。本文針對目前國內(nèi)研究較少的溶液系統(tǒng)，開展了總中子計數(shù)法計算钚濃度的研究，完成了兩個方面的探索：（1）238Pu、239Pu、240Pu、241Pu、242Pu等主要同位素組成比例對總中子法中關(guān)鍵參數(shù)的影響，以實現(xiàn)在迭代計算過程中秒量級內(nèi)快速確定參數(shù)值；（2）研究（α，n）中子對總中子計數(shù)的貢獻(xiàn)，解決了非實驗室的現(xiàn)場環(huán)境中只能使用總中子法、無法通過符合中子法去除（α，n）中子影響的問題。

首先研究了基于“點模型”（假設(shè)所有中子都由樣品中的某一點發(fā)射）方程[11]的钚濃度分析算法，深入探究了（α，n）中子和钚同位素組成比例的影響，給出了總中子計數(shù)法公式中探測效率、（α，n）中子數(shù)與自發(fā)裂變中子數(shù)比值公式、以及中子增殖泄漏因數(shù)的確定方法。然后設(shè)計了钚溶液樣品的測量實驗，制備了7個不同濃度的钚溶液樣品，使用3He探測器和多芯硼探測器實測了總中子計數(shù)率。最后，由總中子計數(shù)率實測值計算得到钚濃度值，與化學(xué)標(biāo)定值符合良好。結(jié)果表明，考慮了钚溶液中（α，n）中子和钚同位素組成比例的影響后，基于“點模型”方程的總中子法進(jìn)行钚濃度分析具有很好的精度。

1　钚濃度分析算法研究

“點模型”方程組[11]中總中子計數(shù)率公式如下：

式中：——總中子計數(shù)率（cps）；

——探測效率；

ν1——240Pu自發(fā)裂變中子復(fù)度分布一階矩（2.156）；

g240——240Pu的自發(fā)裂變率（475.276 fission/ g·s）；

240——240Pu有效質(zhì)量；

——中子增殖泄漏因數(shù)；

——（α，n）中子數(shù)與自發(fā)裂變中子數(shù)的比值。

240Pu等效質(zhì)量240與钚的總質(zhì)量關(guān)系為：

式中：238、240和242表示钚同位素質(zhì)量百分比，因此求得240后可根據(jù)钚同位素組成比例求得钚總質(zhì)量，結(jié)合溶液體積即可求得钚濃度。因此，通過總中子法分析钚濃度，需要確定公式（1）中參數(shù)、和的值。

在钚溶液系統(tǒng)中，針對典型壓水堆乏燃料的钚同位素組成，（α，n）中子主要貢獻(xiàn)核素是238Pu、239Pu和240Pu，241Pu和242Pu亦有小部分貢獻(xiàn)；自發(fā)裂變中子的主要貢獻(xiàn)核素是238Pu、240Pu和242Pu，239Pu和241Pu的貢獻(xiàn)可以忽略。因此可表示為：

式中Y表示相應(yīng)核素的（α，n）中子產(chǎn)額，Y表示自發(fā)裂變中子產(chǎn)額，i表示質(zhì)量百分比。其中，自發(fā)裂變產(chǎn)額是核素的固有屬性，與其所處環(huán)境無關(guān)。經(jīng)研究，溶液系統(tǒng)中钚同位素的（α，n）中子產(chǎn)額與溶液中主要貢獻(xiàn)核素和輕核素的相對含量有關(guān)，因此需要通過源項計算程序來確定，不能借用氧化钚、氟化钚和钚-鈹源等樣品的（α，n）中子計算公式。因此，基于多種初始富集度、燃耗深度、冷卻時間，多種堆型輻照歷史等典型壓水堆乏燃料組件統(tǒng)計的800多組钚同位素組成比例，結(jié)合钚濃度的變化范圍，研究源項程序的計算結(jié)果，確定計算公式，并用源項程序的計算值校準(zhǔn)。由計算公式，結(jié)合钚同位素組成比例，即可在迭代過程中快速求得值。

表示钚溶液中一個源中子經(jīng)過慢化、散射、吸收和增殖等作用最后泄漏出樣品的中子數(shù)，可由蒙卡程序統(tǒng)計泄漏出設(shè)備表面的中子數(shù)除以源中子數(shù)得到。經(jīng)過對溶液系統(tǒng)中的鈾濃度、钚濃度、鈾同位素組成比例、钚同位素組成比例、硝酸濃度、有機(jī)相和水相比例等眾多參數(shù)的敏感性研究可知，的敏感性參數(shù)主要是钚濃度和钚同位素組成比例，鈾濃度和鈾同位素組成比例。探測效率定義為探測器記錄的中子數(shù)與泄漏出設(shè)備表面中子數(shù)的比值，由蒙卡程序計算得到。對于確定的探測模型，主要受中子的能譜影響，因此也主要對钚濃度和钚同位素組成比例，鈾濃度和鈾同位素組成比例敏感。將耗時的蒙卡程序嵌入到迭代過程以獲得每一步的、值，在計算效率上是不可接受的，因此提出了和的多維網(wǎng)格插值法。

對于钚同位素組成比例維度，考慮到有五種主要的钚同位素，238Pu、239Pu、240Pu、241Pu和242Pu，且其含量相互關(guān)聯(lián)，為此將钚同位素組成比例對的影響歸結(jié)為一個集總的參數(shù)，即239Pu的等效比例：

其中i為各核素的質(zhì)量比例，k為核素含量變化對的影響系數(shù)（=238，239，240，241，242）。事先通過蒙卡程序準(zhǔn)備、的多維插值網(wǎng)格，在迭代過程中直接插值計算，解決了計算效率的問題。

綜上，利用總中子法進(jìn)行钚濃度分析的算法流程如圖1所示。

圖1　钚濃度分析算法流程圖

2　實驗

為了驗證溶液系統(tǒng)的钚濃度分析算法，設(shè)計了钚溶液樣品測量實驗，示意圖如圖2所示。钚溶液盛放在小型的、細(xì)長的不銹鋼樣品罐內(nèi)，置于手套箱中部，緊貼不銹鋼壁面。中子探測器和慢化體布置在手套箱外部，緊貼手套箱壁并正對樣品罐。手套箱外還有信號采集、處理系統(tǒng)等。

圖2　測量實驗示意圖

配置了7個不同濃度的钚溶液樣品，選取了兩種典型的熱中子探測器，多芯硼和3He。為了獲得高的探測效率，對聚乙烯慢化體的形狀以及尺寸、位置等進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計。利用蒙卡程序研究了慢化體內(nèi)中子通量分布，統(tǒng)計了探測器處于慢化體內(nèi)不同位置的反應(yīng)率，結(jié)果如圖3所示，反應(yīng)率峰值位于正對樣品罐、距離手套箱壁面2 cm處，該位置即中子探測器最佳位置。因此慢化體實際形狀選取為半徑10 cm、高度10 cm的半圓柱，探測器位于半圓面2 cm處，如圖4所示。探測器的布置綜合考慮了影響探測效率的兩個主要因素中子能譜和距離，既有足夠的慢化，又足夠近。

圖3　聚乙烯慢化體內(nèi)部（n，p）反應(yīng)率分布

圖4　聚乙烯慢化體最佳設(shè)置

實驗時，首先在不放置钚溶液樣品罐時對實驗室本底進(jìn)行了多次重復(fù)測量。對钚溶液樣品進(jìn)行測量時，為了減小統(tǒng)計誤差，當(dāng)樣品中钚濃度較低時，測量時間為7 200 s，當(dāng)樣品中钚濃度較高時，測量時間為600～900 s。被測樣品單位體積的凈計數(shù)率可以用公式（5）表示。

凈計數(shù)率=（樣品平均總計數(shù)/樣品測量時間-本底平均總計數(shù)/本底測量時間）/樣品體積（5）

3　實驗結(jié)果分析

根據(jù)實驗中钚溶液樣品钚濃度的范圍，計算公式中的系數(shù)分段給出，如表1所示。由公式（3）結(jié)合钚同位素組成比例可求得各個樣品中的值。

圖5　樣品的钚濃度估算值與標(biāo)定值的偏差

表1　不同钚濃度范圍下钚同位素的（α，n）中子產(chǎn)額

首先分析由多芯硼探測器測量值估算得到的钚濃度值。前兩個樣品的钚濃度估算值相對偏差較大，主要是由于钚濃度本身比較低、中子計數(shù)率低引起的。后面五個樣品的钚濃度估算值偏差較小，最大偏差不大于6%。由3He探測器測量值估算得到的钚濃度值偏差較小，均小于4%。以上結(jié)果說明，利用基于總中子法的钚濃度分析算法對溶液樣品進(jìn)行钚濃度估算具有很好的精度。

對驗證實驗結(jié)果進(jìn)行簡單的誤差分析。誤差來源主要包括總中子計數(shù)率的測量誤差、實驗?zāi)Ｐ偷恼`差和估算程序的輸入?yún)?shù)誤差，對以上誤差的分析總結(jié)如下：

（1）對于總中子計數(shù)率的測量誤差可以通過延長單次測量時間，多次重復(fù)測量等方式來降低；

（2）實驗?zāi)Ｐ驼`差主要包括探測器、慢化體和溶液罐位置等，因?qū)嶒炐杞柚痔紫溥M(jìn)行，且在實驗過程中可能會因更換不同濃度的樣品，導(dǎo)致溶液罐和探測裝置的位置出現(xiàn)偏移，這些參數(shù)誤差主要影響探測效率；

（3）估算程序的輸入?yún)?shù)中對钚濃度分析影響較大的是溶液體積和钚同位素組成比例。當(dāng)溶液體積誤差在20%以內(nèi)時，钚濃度估算仍能夠收斂，誤差也在20%以內(nèi)，且钚濃度估算值與溶液體積乘積為定值，即估算的钚總質(zhì)量幾乎不變。對于钚同位素組成比例，選取了前面統(tǒng)計的800余組钚同位素組成比例，其他參數(shù)保持不變，計算得到各個參數(shù)值。其中和的變化范圍很小。將公式（1）中各參數(shù)展開并化簡，可得：

其中表示常數(shù)系數(shù)，Pu表示钚同位素的有效比例，表達(dá)式如下：

當(dāng)钚同位素組成比例變化時，Pu誤差對钚濃度估算值誤差的影響如圖6所示，即钚濃度估算值與Pu的乘積近似為一定值。所以，若判斷钚同位素組成比例的誤差是否會對钚濃度估算值產(chǎn)生較大影響，可通過乏燃料組件的輻照歷史、初始富集度、燃耗深度、冷卻時間等信息對钚同位素組成比例進(jìn)行推算，進(jìn)而判斷Pu誤差的大小。

圖6　fPu誤差對钚濃度估算值的影響

4　總結(jié)

本文對中子法在钚溶液系統(tǒng)濃度測量中的應(yīng)用進(jìn)行了研究。首先充分考慮了溶液中钚同位素組成比例和钚（α，n）中子的影響，給出了、和的確定方法，確定了利用總中子計數(shù)率進(jìn)行钚濃度分析的算法，并實現(xiàn)了钚濃度計算程序。為了驗證算法的準(zhǔn)確性，設(shè)計了钚溶液樣品的測量實驗，利用蒙卡程序?qū)嶒灢贾眠M(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計。使用3He探測器和多芯硼探測器實測了不同濃度的7個钚溶液樣品的總中子計數(shù)率。最后，利用钚濃度分析算法結(jié)合實驗測量的總中子計數(shù)率計算得到钚濃度值，與化學(xué)標(biāo)定值符合良好。結(jié)果表明，考慮了钚溶液中（α，n）中子和钚同位素組成比例的影響后，利用基于“點模型”方程的總中子法進(jìn)行钚濃度分析具有很好的精度，為后續(xù)進(jìn)一步將中子法應(yīng)用于钚濃度在線監(jiān)測打下了良好的基礎(chǔ)。

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Study on the Application of Total Neutron Counting in the Assay of Plutonium Solution Concentration

ZHAO Zifan1，LIANG Qinglei2，YANG Haifeng1，HUO Xiaodong1，LIU Guorong2，LI Jinghuai2

（1. China Nuclear Power Engineering Co.，Ltd.，Beijing 100840，China；2. China Institute of Atomic Energy，Beijing 102413，China）

At present, the passive neutron counting has been widely used abroad for the non-destructive assay of plutonium inventory, but China has little study on its application in the plutonium solution concentration assay. There are spontaneous fission neutrons and (α, n) neutrons in the solution, part of which are absorbed when moderated, part of which are moderated, absorbed, and finally fission neutrons are released, and part of which finally leak out of the solution and can be detected by the outside neutron detector, in principle the plutonium concentration can be calculated using the ’point model’ equation based on the neutron counting. In this paper, the total neutron counting is used to estimate the plutonium concentration for a plutonium solution system, the influence of plutonium isotopic composition and of (α, n) neutrons was fully studied, and finally a code was implemented for the plutonium concentration calculation. In order to verify the algorithm, an experiment was designed and carried out. The total neutron counting of 7 plutonium solution samples of different concentrations were measured by3He detector and boron-lined detector. The plutonium concentrations calculated by the code were in good agreement with the chemical assay values. The results showed that, taking into account the influence of plutonium isotopic composition and of (α, n) neutrons, the plutonium concentration from total neutron counting based on ‘point model’ equation had a good accuracy with the chemical assay value, which laid a good foundation for further application of neutron counting in the online plutonium solution concentration assay.

Total neutron counting; Plutonium solution system; Analysis of plutonium solution concentration;Point model equation

TL81

A

0258-0918（2021）06-1297-06

2021-02-11

趙子凡（1995—），河北定州人，助理工程師，碩士研究生，現(xiàn)主要從事反應(yīng)堆物理和臨界安全分析研究