李長(zhǎng)園，夏曉彬，楊仲田，劉宇辰，張志宏，王建華，蔡 軍，胡繼峰

(1.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049； 2.中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800； 3.中國(guó)輻射防護(hù)研究院，太原 030006)

硼資源豐富，價(jià)格便宜，天然硼主要有兩種穩(wěn)定的同位素硼-10和硼-11，其熱中子吸收截面為752 b，其中硼-10為383 7 b，硼-11為0.005 b。硼-10吸收中子后產(chǎn)生的α射線和平均能量為0.5 MeV的γ射線均很容易被屏蔽，同時(shí)沒有大的剩余感生放射性[1]，因此，硼是一種較為理想的中子吸收材料。硼晶體單質(zhì)和碳化硼等化合物結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，耐腐蝕，熔點(diǎn)高，硬度高[2-3]，但材料可塑性差，變形加工難度大[4]，因此，在屏蔽應(yīng)用中常選擇以其它材料作為基體組合制成復(fù)合材料以改善材料韌性和可塑性，降低材料制備難度，如鉛硼聚乙烯、含硼纖維以及以金屬為基體的碳化硼復(fù)合材料。采用金屬作為基體材料可使用的環(huán)境溫度和輻射強(qiáng)度相對(duì)較高，且一般不會(huì)產(chǎn)生可燃?xì)怏w，研究中常用的金屬基體有鎳、鈦、鐵、銅、鋁等[5-7]。其中金屬鋁材質(zhì)輕，韌性好，成本低廉，密度(2.7 g/cm3)與硼單質(zhì)和碳化硼接近，兩種材質(zhì)的粉體可以較容易地實(shí)現(xiàn)均勻混合，同時(shí)可以避免材料凝結(jié)過程中的沉降問題。硼鋁復(fù)合中子屏蔽材料因其材質(zhì)均勻，材料致密度高，力學(xué)性能好，耐高溫[8-10]，耐輻射[11]，制備工藝相對(duì)簡(jiǎn)單且原材料價(jià)格低廉等諸多優(yōu)點(diǎn)被國(guó)內(nèi)外學(xué)者廣泛研究，目前，該材料已在部分反應(yīng)堆乏燃料貯存和轉(zhuǎn)運(yùn)中的中子屏蔽中有所應(yīng)用。隨著研究的深入，硼鋁復(fù)合材料有望在艦船、潛艇、海上浮動(dòng)核電站、空間堆等對(duì)空間和重量均有著嚴(yán)格限制的反應(yīng)堆中子屏蔽中得到更加廣泛的應(yīng)用，這將極大地縮小反應(yīng)堆屏蔽體的體積和重量，有利于解決特殊環(huán)境下反應(yīng)堆應(yīng)用過程中的中子屏蔽問題，對(duì)國(guó)防和民用均有著重要的意義。本文采用理論公式、MCNP軟件模擬、實(shí)驗(yàn)測(cè)量等多種方法對(duì)硼鋁復(fù)合材料的熱中子屏蔽性能進(jìn)行了評(píng)估分析。

1 材料中子屏蔽性能評(píng)估

1.1 理論計(jì)算

中子與屏蔽材料主要發(fā)生散射慢化和吸收兩種作用，中子在屏蔽材料中的減弱遵循指數(shù)衰減規(guī)律[12]：

N=N0e-Σx

(1)

式中，N/N0為中子透射率，無量綱；x為材料厚度，cm；Σ為材料中子宏觀分出截面，cm-1。

中子宏觀分出截面是評(píng)價(jià)材料中子屏蔽性能的重要參數(shù)，既可以通過理論計(jì)算，又可以通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量。材料的中子宏觀分出截面主要取決于材料的中子微觀反應(yīng)截面和密度，中子宏觀分出截面的理論公式為：

(2)

式中，ρ為材料密度，單位為g/cm3；σ為中子微觀反應(yīng)截面，單位為b；10B核素的熱中子吸收截面為3 837 b，11B核素的熱中子吸收截面為0.005 b，Al元素的熱中子吸收截面為1.685 2 b，C元素的熱中子吸收截面為0.004 b[13]；NA為阿伏伽德羅常數(shù)，取值為6.023×1023/mol；M為核素的原子量(摩爾質(zhì)量)，單位為u (g/mol)。

當(dāng)硼或碳化硼的含量超過50 wt%時(shí)，硼鋁復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)性能變得極不穩(wěn)定，市場(chǎng)上成熟的硼鋁復(fù)合材料硼或碳化硼的含量均在50 wt%以下。根據(jù)上述中子宏觀分出截面的理論公式(2)計(jì)算給出不同硼鋁配比的B4C/Al和B/Al的熱中子宏觀分出截面，具體數(shù)據(jù)列于表1。根據(jù)材料熱中子宏觀分出截面計(jì)算硼含量為10 wt%、20 wt%、30 wt%、40 wt%、50 wt%的B/Al復(fù)合材料的熱中子10倍衰減厚度分別為0.187 cm、0.096 cm、0.065 cm、0.049 cm、0.040 cm，B4C/Al復(fù)合材料的熱中子10倍衰減厚度分別為0.241 cm、0.122 cm、0.083 cm、0.063 cm、0.051 cm。對(duì)于中子吸收材料(硼單質(zhì)或碳化硼)和鋁基體材料含量相同的硼鋁復(fù)合材料，B/Al中B-10核素的含量高于B4C/Al，其中子屏蔽性能也因此高于B4C/Al，具體計(jì)算數(shù)據(jù)比較列于表1。

表1 硼鋁復(fù)合材料的熱中子宏觀分出截面

1.2 中子仿真裝置實(shí)驗(yàn)測(cè)量

實(shí)驗(yàn)采用中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所建成的國(guó)內(nèi)首臺(tái)15 MeV電子直線加速器(LINAC)驅(qū)動(dòng)的光中子仿真裝置對(duì)硼鋁復(fù)合材料中子吸收性能進(jìn)行測(cè)量評(píng)估，該裝置電子能量最高為15 MeV，脈沖寬度為3 ns～3 μs可調(diào)，脈沖頻率為1～266 Hz可調(diào)，平均脈沖電流最大為0.5 mA，最大功率為7.5 kW，最大中子總產(chǎn)額約為1.2×1011n/s，飛行路徑5 m處測(cè)量點(diǎn)的中子通量最高約為104n/(s·cm2)，裝置采用EJ公司生產(chǎn)的型號(hào)為EJ426HD2的6LiF(ZnS)閃爍體作為中子探測(cè)器，該探測(cè)器直徑為50 mm，厚度為0.5 mm，慢中子探測(cè)效率約為72%。為降低周圍環(huán)境本底的影響，探測(cè)器除探頭方向外其他區(qū)域均采用10 cm厚的鉛塊和20 cm厚的含硼聚乙烯(硼含量10wt%)屏蔽。此次測(cè)量使用的光中子仿真裝置的中子能量范圍為2×10-9～5×10-4MeV[14-15]，能量峰值為10-8～2×10-7MeV，位于熱中子區(qū)域，具體見圖1測(cè)量點(diǎn)裝置初始能譜。每個(gè)樣品測(cè)量累計(jì)中子注量約為1.43×106n/cm2。

探測(cè)器與光中子靶的距離為5.8 m，測(cè)量樣品位于靶和探測(cè)器中間位置。實(shí)驗(yàn)測(cè)量選取的硼鋁復(fù)合材料為B4C含量為31wt%的B4C/Al復(fù)合材料，材料尺寸為寬度11 cm×11 cm的正方形板材，厚度分別為1.5 mm和3.6 mm。具體測(cè)量結(jié)果如圖1所示。中間不放樣品時(shí)所測(cè)能譜為測(cè)量點(diǎn)裝置初始能譜；中間放置12.8 cm厚度的含硼聚乙烯(硼含量8 wt%)屏蔽體時(shí)所測(cè)能譜為測(cè)量點(diǎn)本底能譜。對(duì)于能量小于10-7MeV的熱中子，B4C/Al復(fù)合材料吸收性能十分優(yōu)異，厚度1.5 mm的材料可吸收掉90%以上的熱中子，厚度3.6 mm的材料可將熱中子吸收至本底水平。隨著中子能量的升高，B4C/Al復(fù)合材料的中子吸收性能下降，對(duì)于能量高于10-5MeV的超熱中子，材料吸收效果并不理想，因此，對(duì)于超熱中子、中能中子和快中子，需要首先采用富氫材料通過彈性散射將中子慢化成熱中子，再使用硼鋁復(fù)合材料對(duì)熱中子進(jìn)行吸收，硼鋁復(fù)合材料在中子屏蔽中一般應(yīng)放在慢化材料的外側(cè)，在硼鋁復(fù)合材料外側(cè)再采用一定厚度的鋼、鉛等重金屬材料屏蔽二次γ射線。

受電子直線加速器四周散射產(chǎn)生的中子影響，探測(cè)器周圍中子本底處于較高水平，對(duì)厚度為3.6 mm的B4C/Al復(fù)合材料的中子屏蔽性能的測(cè)量，部分能量區(qū)域甚至低于本底水平，但不能簡(jiǎn)單認(rèn)為是3.6 mm厚度的B4C/Al(B4C含量為31 wt%)對(duì)該能量段中子的吸收性能優(yōu)于12.8 cm厚度的含硼聚乙烯(硼含量8 wt%)，因?yàn)榫垡蚁?duì)中子具有很好的慢化作用，中子在被含硼聚乙烯吸收的同時(shí)，部分能量稍高的超熱中子也會(huì)被慢化成能量更低的熱中子，對(duì)部分低能區(qū)域的中子進(jìn)行了補(bǔ)充。對(duì)于低能中子的材料屏蔽性能的測(cè)量用測(cè)量值減去本底值作為測(cè)量結(jié)果可能存在較大誤差。因此，將采用基于蒙特卡羅方法的MCNP程序開展模擬計(jì)算，進(jìn)一步評(píng)估B4C/Al復(fù)合材料的中子屏蔽性能。

圖1 B4C/Al復(fù)合材料中子屏蔽吸收性能測(cè)量

1.3 MCNP模擬與實(shí)驗(yàn)測(cè)量對(duì)比

MCNP程序是一款基于蒙特卡羅方法的三維幾何輸運(yùn)程序，該程序是由美國(guó)Los Alamos實(shí)驗(yàn)室研制的一款多功能蒙特卡羅中子-光子輸運(yùn)程序，可用于計(jì)算中子、光子、電子或耦合中子/光子/電子輸運(yùn)問題[16-18]，程序計(jì)算中所使用的數(shù)據(jù)庫(kù)為ENDF/B-VII。

模擬選取圖1中測(cè)量點(diǎn)裝置的初始中子能譜作為輸入卡的源中子譜。模擬計(jì)算時(shí)將B4C/Al復(fù)合材料視為由硼、碳、鋁三種元素組成的一種分子材料。厚度為1.5 mm的B4C(31wt.%)/Al復(fù)合材料模擬計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量對(duì)比如圖2(a)所示，其中實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)未扣減本底。能量為0.025 3 eV的熱中子透射穿過1.5 mm厚B4C(31 wt%)/Al的比例測(cè)量值扣除本底后為1.75%，模擬計(jì)算值為1.19%，利用公式(1)換算成材料的熱中子宏觀分出截面實(shí)驗(yàn)測(cè)量和模擬計(jì)算分別為26.97 cm-1和29.54 cm-1，與表1中的理論計(jì)算數(shù)據(jù)吻合較好。在整個(gè)能量區(qū)間透射穿過1.5 mm厚B4C(31 wt%)/Al的中子，測(cè)量值平均為模擬計(jì)算值的1.44倍，測(cè)量值扣除本底后與模擬計(jì)算值比較接近，平均為模擬計(jì)算值的1.05倍。在能量峰10-8～2×10-7MeV區(qū)間，測(cè)量值扣除本底后平均為模擬計(jì)算值的1.38倍。測(cè)量值大于模擬計(jì)算值的一個(gè)重要原因是測(cè)試樣品B4C(31 wt%)/Al復(fù)合材料采用粉末冶金法制成，即將碳化硼與鋁金屬粉體通過機(jī)械攪拌均勻混合后，在高溫環(huán)境下通過高壓壓制而成，制備過程中B4C并未熔化，而是以幾十微米的粉體顆粒的形式彌散于鋁基體中，其主要熱中子吸收核素B-10在復(fù)合材料中分布的均勻性對(duì)材料中子吸收性能產(chǎn)生一定影響。

圖2(b)為3.6 mm厚B4C(31 wt%)/Al復(fù)合材料對(duì)應(yīng)的中子透射率模擬計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)的對(duì)比，其中實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)未扣減本底。當(dāng)B4C(31 wt%)/Al材料厚度為3.6 mm時(shí)，能量小于2×10-6MeV的中子均被吸收至本底水平以下，受本底影響，該能量段的模擬計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量差別較大。3.6 mm厚B4C(31 wt%)/Al復(fù)合材料對(duì)能量大于10-5MeV的中子吸收效果并不明顯，能量大于10-5MeV中子受環(huán)境本底影響較小，模擬計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)比較吻合。

2 總結(jié)

硼鋁復(fù)合材料熱中子吸收性能十分優(yōu)異，通過對(duì)硼鋁復(fù)合材料的中子屏蔽性能計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量，總結(jié)如下：

1)相同配比的硼鋁復(fù)合材料，材料密度相同時(shí)，B/Al對(duì)熱中子的吸收性能高于B4C/Al；

2)當(dāng)中子吸收材料(硼單質(zhì)或碳化硼)達(dá)到30 wt%時(shí)，B4C/Al的熱中子宏觀分出截面為27.80 cm-1，B/Al的熱中子宏觀分出截面為35.52 cm-1，兩種復(fù)合材料的熱中子10倍衰減厚度均小于0.1 cm；

圖2 MCNP程序計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)對(duì)比

3)硼鋁復(fù)合材料對(duì)能量低于10-7MeV的中子吸收性能十分優(yōu)異，1.5 mm厚度的B4C(31 wt%)/Al可吸收掉98%以上的熱中子。隨著中子能量的升高，材料的中子吸收性能逐漸下降，對(duì)于能量大于10-5MeV的中子屏蔽需要在硼鋁復(fù)合材料前方設(shè)置中子慢化材料；

4)B4C以粉體顆粒的形式分布于鋁基體中，其熱中子吸收核素B-10在材料中分布的均勻性對(duì)B4C/Al復(fù)合材料熱中子吸收性能的實(shí)際測(cè)量值存在一定影響。