任丹陽, 周 楊,2*, 吳冠儒, 盛立芳, 王文彩, 郁建珍

(1. 中國(guó)海洋大學(xué) 海洋與大氣學(xué)院, 山東 青島 266100; 2. 香港科技大學(xué) 環(huán)境學(xué)部, 香港 999077; 3. 香港科技大學(xué) 化學(xué)系, 香港 999077)

0 引 言

大氣氣溶膠對(duì)空氣污染和全球氣候變化都有重要影響[1]。氣溶膠顆粒通過直接吸收和散射太陽輻射來影響地氣系統(tǒng)的輻射平衡和大氣能見度[2-3], 而大氣顆粒物的消光作用是引起大氣能見度下降的主要因素[4]。1988 年美國(guó)首先開展了大氣能見度觀測(cè)(interagency monitoring of protected visual environments, IMPROVE)項(xiàng)目, 基于長(zhǎng)期多個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的大氣消光特征及顆粒物組分濃度建立IMPROVE 公式, 估算大氣消光系數(shù)同顆粒物成分的關(guān)系, 并評(píng)估大氣能見度的水平[5]。大氣氣溶膠的質(zhì)量散射效率(MSE)和吸收效率(MAE)是關(guān)聯(lián)細(xì)顆粒物(PM2.5)質(zhì)量濃度與消光系數(shù)的重要指標(biāo), 用于氣溶膠組分的消光系數(shù)分配[6]。Malmet al.[7]基于該方法對(duì)比分析了美國(guó)東、西海岸的消光特征差異, 發(fā)現(xiàn)東部沿海地區(qū)的相對(duì)濕度更高, 消光作用顯著, 主要由硫酸鹽和水溶性有機(jī)物造成。Baiket al.[8]1993 年對(duì)首爾的大氣能見度研究發(fā)現(xiàn), 霧霾天氣時(shí)細(xì)粒子的散射作用對(duì)消光的影響顯著, 而相對(duì)濕度則是通過改變粒徑來影響顆粒物的消光系數(shù)。近年來在我國(guó)京津冀、長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲等地區(qū)也展開了一系列針對(duì)顆粒物組成與消光系數(shù)貢獻(xiàn)的研究, 多地的結(jié)果表明, 硫酸鹽和有機(jī)碳是消光系數(shù)的主要貢獻(xiàn)成分[9-13]。Taoet al.[14]的結(jié)果表明, 成都地區(qū)消光散射效率與IMPROVE 公式的結(jié)果存在顯著差異, 可能與吸濕性組分對(duì)散射特性影響較大, 或者是樣本數(shù)據(jù)較少有關(guān)[15]。在珠江三角洲地區(qū)的研究發(fā)現(xiàn), 在冬季元素碳(EC)對(duì)消光系數(shù)的貢獻(xiàn)會(huì)增加[16]。Chenet al.[17]利用本地化IMPROVE 公式對(duì)比分析了廣州干季、濕季郊區(qū)和市區(qū)兩個(gè)站點(diǎn)各個(gè)組分的貢獻(xiàn), 發(fā)現(xiàn)有機(jī)物都超過了40%, 硝酸鹽在重污染天氣對(duì)大氣能見度衰減有重要作用。Chenet al.[18]改進(jìn)了IMPROVE公式, 發(fā)現(xiàn)在高污染時(shí)PM2.5達(dá)到60 μg/m3濃度以上, 消光系數(shù)的擬合效果更好, 而在低污染天氣大氣能見度更多受到氣象條件的影響。針對(duì)香港地區(qū)的研究也強(qiáng)調(diào)了利用IMPROVE 公式來研究大氣能見度衰減與顆粒物組分關(guān)系并進(jìn)行本地化改進(jìn)的可行性和必要性[19-20], Gaoet al.[21]研究了散射系數(shù)的變化特征, 并指出硫酸鹽、有機(jī)物和元素碳是導(dǎo)致能見度下降的主要消光組分, Liet al.[15]在發(fā)現(xiàn)有機(jī)碳(OC)的質(zhì)量散射效率較原始公式偏高的基礎(chǔ)上定量了不同污染水平下不同溶解程度的有機(jī)物對(duì)消光系數(shù)的貢獻(xiàn)。以上的研究多利用日膜樣品對(duì)整個(gè)季節(jié)或者一年的數(shù)據(jù)展開, 時(shí)間分辨率低, 無法捕捉高污染過程中質(zhì)量散射效率的變化, 而目前利用高時(shí)間分辨率數(shù)據(jù)對(duì)香港進(jìn)行此類研究較少。

本研究擬通過連續(xù)1 個(gè)月的逐小時(shí)PM2.5質(zhì)量濃度及其各個(gè)組分和消光系數(shù)的觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)2013年1 月香港污染背景下的大氣消光特性變化規(guī)律展開討論。觀測(cè)站點(diǎn)設(shè)在香港科技大學(xué), 地處香港東岸的清水灣郊區(qū), 是受區(qū)域傳輸和本地排放影響的受體站點(diǎn)。將大氣污染水平分為高污染(HP)、低污染(LP)和觀測(cè)期間的平均水平(Average)3 種情況, 利用IMPROVE 公式來重建消光系數(shù), 探究PM2.5的各個(gè)組分對(duì)消光系數(shù)的貢獻(xiàn)。

1 資料與方法

1.1 樣品采集

本研究的采樣時(shí)間是2013 年1 月1 日至2013 年1 月31 日。采樣站點(diǎn)在香港科技大學(xué)大氣環(huán)境質(zhì)量研究站(22.20°N, 114.16°E)。此站點(diǎn)距離海邊約30 m, 距離地面約20 m, 海拔約65 m[22]。冬季該站點(diǎn)顯著受到附近海洋以及珠江三角洲地區(qū)污染物傳輸?shù)挠绊慬23]。

通過在線氣體組分及氣溶膠監(jiān)測(cè)系統(tǒng)(MARGA, Metrohm Applikon B.V., Netherlands)全自動(dòng)半連續(xù)測(cè)定了氣體組分及氣溶膠中的可溶性離子成分(SO42?、NO3?、NH4+和Cl?), 利用氣溶膠碳分析儀(RT-3131, Sunset Laboratory, OR, USA)對(duì)有機(jī)碳和元素碳進(jìn)行采集和分析。NO2氣體測(cè)定利用Model 200E(Teledyne, USA)。PM2.5的質(zhì)量濃度由SHARP 5030 監(jiān)測(cè)儀(Thermo Scientific Inc., MA, USA)在線觀測(cè)。以上儀器的時(shí)間分辨率皆為1 h。濁度儀Aurora 3000 (Eco Tech Pty Ltd., Australia)測(cè)定氣溶膠對(duì)3 個(gè)波段(450 nm、525 nm 和635 nm)的光散射系數(shù), 每分鐘的采樣流量為5 L, 在本研究中使用的是525 nm處的散射系數(shù)。黑碳儀 AE-31 (Magee Scientific Company, Berkeley, CA, USA)每5 min 測(cè)定1 次7 個(gè)波段(370 nm、470 nm、520 nm、590 nm、660 nm、880 nm和950 nm)的光衰減系數(shù)。黑碳(BC)濃度由該儀器在7 個(gè)波段測(cè)定并考慮特定的衰減截面積從而得到不同的光衰減系數(shù)[24]。由于在880 nm 波段黑碳?xì)馊苣z不易受其他物質(zhì)影響[25], 本研究基于吳兌等[24]在珠江三角洲地區(qū)研究使用的經(jīng)驗(yàn)公式, 將AE-31 在880 nm 處的光衰減吸收系數(shù)轉(zhuǎn)化為532 nm 處的光吸收系數(shù)。公式如下。

式中,ρBC為880 nm 處黑碳的質(zhì)量濃度(ng/m3),σ(abs532)是氣溶膠的吸收系數(shù)(Mm?1)。

1.2 消光系數(shù)與IMPROVE 公式

消光系數(shù)(σext)是光散射系數(shù)(σscat)和光吸收系數(shù)(σabs)之和。消光系數(shù)是以顆粒物的散射(σsp)和吸收(σap)作用為主導(dǎo), 其次是氣體的散射(σsg)和吸收(σag)作用。氣體對(duì)光的散射系數(shù)(σsg)又稱為瑞利散射, 范圍在8～12 Mm?1之間, 取決于站點(diǎn)的溫度和壓力[15]。光吸收性污染氣體主要考慮NO2。

IMPROVE 公式是通過測(cè)定大氣顆粒物的組分濃度來估算大氣消光系數(shù)的經(jīng)驗(yàn)公式。Liet al.[15]利用連續(xù)兩年的膜樣品數(shù)據(jù)與本研究站點(diǎn)的數(shù)據(jù)做了回歸分析, 結(jié)果表明, 土壤(Soil)和粗顆粒物(CM)對(duì)消光的貢獻(xiàn)很低, 且去掉之后對(duì)其他組分的消光系數(shù)并無明顯影響。所以本研究最終使用重建的PM2.5組分包括硫酸鹽(AS)、硝酸鹽(AN)、有機(jī)物(OM)、海鹽(SS)、元素碳(EC)以及NO2。Laiet al.[19]之前在香港的研究表明, NO2氣體對(duì)消光的貢獻(xiàn)率平均水平在 17%, 所以在本研究中考慮了吸收性氣體NO2?；贖andet al.[26]和Pitchfordet al.[27]的研究結(jié)果, 利用改進(jìn)的IMPROVE 公式對(duì)消光系數(shù)進(jìn)行重建。公式如下。

式中, 元素碳是公式中唯一的光吸收組分, ?(RH)為吸濕增長(zhǎng)因子, 如式(3)所示, ?s(RH)為小粒徑的硫酸鹽和硝酸鹽的吸濕增長(zhǎng)因子, ?ss(RH)為海鹽的吸濕增長(zhǎng)因子[27]。為了更好地了解散射和吸收作用, 將式(3)中的σext分為σscat和σabs兩部分來建立本地化的IMPROVE 公式。各個(gè)組分前面的系數(shù)是利用顆粒物濃度及消光系數(shù)的觀測(cè)數(shù)據(jù), 結(jié)合IMPROVE 公式得到的各組分的質(zhì)量散射效率或質(zhì)量吸收效率。

吳兌[29]的研究表明, 相對(duì)濕度大于90%時(shí)能見度降低更多是由霧天氣過程造成, 所以剔除了相對(duì)濕度大于90%的樣本數(shù)據(jù)(其中還包括一次降水過程)。

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5 及消光系數(shù)的變化特征

圖1 PM2.5 質(zhì)量濃度和消光系數(shù)(散射和吸收系數(shù))的時(shí)間變化 Fig.1 Variation of extinction coefficient and mass concentration of PM2.5

大氣顆粒物消光系數(shù)和PM2.5濃度變化如圖1 所示。消光系數(shù)與PM2.5濃度的變化趨勢(shì)趨于一致, 尤其是525 nm 散射系數(shù)與PM2.5濃度呈現(xiàn)出明顯的正相關(guān)。1 月的散射系數(shù)、吸收系數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度的相關(guān)系數(shù)(R2)分別為0.90 和0.64。這同廣州散射系數(shù)與PM2.5濃度存在顯著相關(guān)性的研究結(jié)果類似[30]。觀測(cè)期間PM2.5平均質(zhì)量濃度為(43.31±16.80) μg/m3, 變化范圍在8.10～91.11 μg/m3之間。散射系數(shù)的變化范圍為30.63～459.75 Mm?1, 平均值為(191.57±85.34) Mm?1。532 nm 吸收系數(shù)的變化范圍為5.37～104.43 Mm?1, 平均值為(31.70±14.30) Mm?1, 散射系數(shù)占到消光系數(shù)的85.81%, 說明大氣顆粒物的散射作用是導(dǎo)致大氣能見度下降的主要因素。

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)PM2.5二級(jí)濃度限值, 將 35 μg/m3作為高污染(PM2.5＞ 35 μg/m3, 共9 d)和低污染(PM2.5≤35 μg/m3, 共14 d)的劃分界限(1 d 內(nèi)有18 個(gè)以上的有效數(shù)據(jù))。圖2為3 種情況下的消光系數(shù)與 PM2.5質(zhì)量濃度的日變化特征。在3 種情況下散射系數(shù)都與PM2.5質(zhì)量濃度的日變化表現(xiàn)出更相似的趨勢(shì), 且高污染和低污染狀況下PM2.5質(zhì)量濃度都呈現(xiàn)出夜間高于白天的趨勢(shì)(圖2a 和圖2d)。高污染時(shí)散射系數(shù)主要在00: 00- 06: 00 階段出現(xiàn)并維持高值(圖2b), 而低污染時(shí)主要是21: 00-23: 00 階段較高(圖2e)。吸收系數(shù)在高污染時(shí)白天高于夜間(圖2c), 而在低污染時(shí)從下午17: 00之后開始增長(zhǎng)至22: 00 達(dá)到一天內(nèi)的最高值(圖2f), 這與長(zhǎng)江三角洲地區(qū)的研究結(jié)果相似[31-32]。對(duì)于消光系數(shù)而言, 在日出之前由于輻射冷卻在近地面形成逆溫層, 而穩(wěn)定的大氣層結(jié)結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了污染物的堆積所以濃度不斷增加, 消光系數(shù)隨之升高。中午消光系數(shù)的低值、逆溫層的破壞和大氣的對(duì)流活動(dòng)加強(qiáng)導(dǎo)致混合度增加、大氣擴(kuò)散能力增強(qiáng)[33]。日落之后由于區(qū)域大氣層結(jié)穩(wěn)定以及輻射冷卻的影響, 消光系數(shù)再次增長(zhǎng)。

2.2 重建IMPROVE 公式

2.2.1 整個(gè)過程的系數(shù)重建

為了研究PM2.5中各個(gè)組分對(duì)消光的貢獻(xiàn), 對(duì)整個(gè)觀測(cè)期間的有效樣本數(shù)據(jù)進(jìn)行IMPROVE 公式回歸, 結(jié)果如式(4)和式(5)。Chenet al.[17]在珠江三角洲地區(qū)的郊區(qū)站點(diǎn)使用高時(shí)間分辨率數(shù)據(jù)獲得硫酸鹽、硝酸鹽以及有機(jī)物的質(zhì)量散射效率分別為2.63 m2/g、2.76 m2/g 和4.72 m2/g, 元素碳的質(zhì)量吸收效率為11.0 m2/g, 與本研究結(jié)果類似。Liet al.[15]在香港同一站點(diǎn)連續(xù)兩年的膜樣品觀測(cè)結(jié)果表明, 硫酸鹽(AS)、硝酸鹽(AN)、海鹽(SS)和有機(jī)物(OM)這4 種 成分的質(zhì)量散射效率依次為3.2 m2/g、3.7 m2/g、1.1 m2/g和7.2 m2/g, 元素碳(EC)的質(zhì)量吸收效率為8.6 m2/g, 有機(jī)物的質(zhì)量散射效率比原始公式偏高可能由于本站點(diǎn)有機(jī)碳的組成與式(3)的站點(diǎn)有明顯差異造成。

圖2 不同大氣污染水平下氣溶膠PM2.5 質(zhì)量濃度、散射系數(shù)和吸收系數(shù)的日變化 Fig.2 Diurnal changes of extinction coefficient and PM2.5 mass concentration at different pollution levels

式(4)和式(5)分別為利用IMPROVE 公式重建的散射系數(shù)和吸收系數(shù)的關(guān)系式, 分為散射和吸收系數(shù)這兩項(xiàng)來建立本地化的IMPROVE 公式。σscat,525和σabs,532分別為散射系數(shù)和吸收系數(shù)。fs(RH)和fss(RH)為不同組分的吸濕性增長(zhǎng)因子, 硫酸鹽、硝酸鹽、海鹽和有機(jī)物的質(zhì)量散射效率分別為2.02 m2/g、2.41 m2/g、0.40 m2/g 和5.07 m2/g, 元素碳的質(zhì)量吸收效率為15.97 m2/g。各式的R2為重建散射系數(shù)或吸收系數(shù)與測(cè)定散射系數(shù)或吸收系數(shù)的相關(guān)性。

2.2.2 不同污染水平下的系數(shù)重建

為研究不同污染條件下各組分對(duì)消光貢獻(xiàn)的影響, 尤其是質(zhì)量散射效率和質(zhì)量吸收效率的變化, 對(duì)高污染和低污染的數(shù)據(jù)分別進(jìn)行了IMPROVE 公式的重建。對(duì)于散射系數(shù)而言, 高污染和低污染階段有機(jī)物的質(zhì)量散射效率值均比其他組分高, 在高污染階段有機(jī)物的散射效率更為突出。海鹽在高污染階段的質(zhì)量散射效率有降低, 硫酸鹽的散射效率變化不明顯, 而硝酸鹽則是在高污染階段的質(zhì)量散射效率更高一些。Chenget al.[6]在上海冬季的研究表明, 硫酸鹽和硝酸鹽的平均質(zhì)量散射效率分別為(3.5±0.55) m2/g、(4.3±0.63) m2/g, 這與高的離子濃度在液滴模態(tài)對(duì)應(yīng)更為快速的液相反應(yīng)有關(guān), 但高污染過程中硫酸鹽和硝酸鹽的質(zhì)量散射效率分別增加到4.19 m2/g、5.31 m2/g, 可能是由于硝酸鹽比硫酸鹽更易吸濕導(dǎo)致生成粒徑更大的顆粒物使質(zhì)量散射效率增加的更多[34-36]。對(duì)于吸收系數(shù)而言, 之前的研究表明, 元素碳的質(zhì)量吸收效率與其混合狀態(tài)密切相關(guān)[37]。同時(shí)考慮元素碳和NO2的吸收作用, 得到的結(jié)果如式(7)和(9), 在高污染階段元素碳的質(zhì)量吸收效率增加, 而在低污染階段 NO2的質(zhì)量吸收效率增加。

回歸得到各組分對(duì)光質(zhì)量散射效率和質(zhì)量吸收效率如式(6)至式(9), 其中式(6)和式(7)為高污染階段, 式(8)和式(9)為低污染階段。分為散射和吸收系數(shù)這兩項(xiàng)來建立本地化的IMPROVE 公式。σscat,525和σabs,532分別為散射系數(shù)和吸收系數(shù)。fs(RH)和fss(RH)為不同組分的吸濕性增長(zhǎng)因子。在高污染情況下, 硫酸鹽(AS)、硝酸鹽(AN)、有機(jī)物(OM)和海鹽(SS)的質(zhì)量散射效率分別為2.05 m2/g、2.51 m2/g、5.25 m2/g 和0.35 m2/g, 有機(jī)碳和NO2的質(zhì)量吸收效率分別為16.45 m2/g 和0.59 m2/g。在低污染情況下, 硫酸鹽、硝酸鹽、有機(jī)物和海鹽的質(zhì)量散射效率分別為2.02 m2/g、2.03 m2/g、5.1 m2/g 和0.78m2/g, 有機(jī)碳和NO2的質(zhì)量吸收效率分別為13.60 m2/g 和1.60 m2/g。各式的R2為重建散射系數(shù)或吸收系數(shù)與測(cè)定散射系數(shù)或吸收系數(shù)的相關(guān)性。

2.3 重建消光系數(shù)的結(jié)果

2.3.1 重建消光系數(shù)與觀測(cè)值的相關(guān)性

將各個(gè)組分濃度與測(cè)定的消光系數(shù)利用式(3)的IMPROVE 公式得到各個(gè)組分的質(zhì)量散射效率和吸收效率, 得到本地化的IMPROVE 公式, 即式(4)和式(5)。圖3a 和圖3b 為重建得到的散射系數(shù)、吸收系數(shù)與儀器測(cè)得的散射系數(shù)、吸收系數(shù)之間的相關(guān)性。測(cè)定值與重建值的斜率分別是1.08 和1.00, 相關(guān)系數(shù)分別為R2=0.82 和R2=0.88, 表明在本研究中重建結(jié)果得到了較好的解釋。

2.3.2 各組分對(duì)消光系數(shù)的貢獻(xiàn)

圖3 測(cè)定值與重建值的相關(guān)性 Fig.3 Correlation between measured and reconstructed

利用本地化的IMPROVE 公式對(duì)觀測(cè)期間的有效樣本數(shù)據(jù)重建消光系數(shù)。圖4 為各組分對(duì)散射系數(shù)貢獻(xiàn)率的時(shí)間序列, 發(fā)現(xiàn)整個(gè)階段以硫酸鹽的貢獻(xiàn) 為主, 貢獻(xiàn)范圍為28.29%～76.14%, 平均(54.34±10.49)%; 其次是有機(jī)物的貢獻(xiàn)變化范圍是9.79%～52.66%, 平均為(27.59±8.04)%; 硝酸鹽的貢獻(xiàn)變化為 3.53%～ 39.13%, 平均為(17.54±6.86)%; 海鹽的貢獻(xiàn)較低, 平均貢獻(xiàn)僅占(0.53±0.43)%。

重建散射系數(shù)之后, 高污染、低污染階段以及整個(gè)觀測(cè)期間的平均水平, 相對(duì)濕度和各組分對(duì)散射系數(shù)貢獻(xiàn)比例的日變化如圖5 所示。相對(duì)濕度整體呈現(xiàn)出夜間高于白天, 但在高污染階段變化范圍高于低污染。對(duì)于各個(gè)組分, 硫酸鹽、硝酸鹽和海鹽在平均水平下貢獻(xiàn)都是夜間高于白天, 只有有機(jī)物是白天高于夜間。高污染階段, 硫酸鹽的貢獻(xiàn)相對(duì)比較穩(wěn)定, 夜間略高于白天, 而硝酸鹽的貢獻(xiàn)則呈現(xiàn)明顯的夜間高于白天, 可能與相對(duì)濕度在高污染階段夜間更高從而促進(jìn)了硝酸根的吸濕性增長(zhǎng)有關(guān), 海鹽主要在09: 00 之前貢獻(xiàn)較高。低污染階段, 硫酸鹽的貢獻(xiàn)在10: 00 之前較高, 而硝酸鹽的貢獻(xiàn)在18: 00 之后較高, 海鹽在午間的貢獻(xiàn)高值可能與海陸風(fēng)活動(dòng)有關(guān)。有機(jī)物在高污染和低污染的變化都與平均水平時(shí)相近。

圖4 觀測(cè)期間各個(gè)組分對(duì)重建散射系數(shù)貢獻(xiàn)的時(shí)間序列 Fig.4 Time series of the contribution of each component to the reconstructed scattering coefficient during the observation period

圖5 各個(gè)組分對(duì)重建散射系數(shù)貢獻(xiàn)的日變化 Fig.5 Diurnal changes in the contribution of the components to the reconstructed scattering coefficients

圖6 不同污染水平時(shí)元素碳和NO2 對(duì)重建散射吸收系數(shù)的貢獻(xiàn) Fig.6 Contribution of elemental carbon and NO2 to the reconstructed scattering absorption coefficient at different pollution levels

元素碳和NO2對(duì)吸收系數(shù)的貢獻(xiàn)如圖6 所示, 在高污染階段, 元素碳對(duì)吸收系數(shù)的貢獻(xiàn)是94.06%。Xuet al.[38]對(duì)北京的研究表明, 元素碳在污染天氣時(shí)的質(zhì)量吸收效率是平均水平下的4 倍, 可能是由 于元素碳來源于一次排放。Liet al.[15]在本站點(diǎn)的研究表明, 元素碳在高污染和低污染階段對(duì)于吸收系數(shù)的貢獻(xiàn)分別為83%和69%。在高污染和低污染階段NO2的貢獻(xiàn)分別為5.94%和22.11%。Laiet al.[19]同樣在香港的研究表明, NO2的消光貢獻(xiàn)范圍在6%～31%之間。NO2在低污染的貢獻(xiàn)說明在PM2.5質(zhì)量濃度低的時(shí)候, NO2的吸收作用不能忽視。

3 結(jié) 論

(1) 2013 年1 月香港大氣污染背景下氣溶膠散射系數(shù)日均值為(191.57±85.34) Mm?1, 吸收系數(shù)日均值為(31.70±14.30) Mm?1, 二者與 PM2.5相關(guān)系數(shù)R2分別為0.90、0.64。PM2.5與散射系數(shù)的日變化特征均是夜間高于白天, 散射系數(shù)占據(jù)消光系數(shù)的85.81%。吸收系數(shù)主要是在高污染階段的白天以及低污染階段的夜間出現(xiàn)高值。

(2) 利用IMPROVE 方程重建的整個(gè)觀測(cè)期間的散射系數(shù)與實(shí)測(cè)散射系數(shù)的R2=0.82, 吸收系數(shù)與實(shí)測(cè)吸收系數(shù)的R2=0.88, 說明重建的公式能較好地反映原始數(shù)據(jù)的特征。觀測(cè)期間各物質(zhì)的質(zhì)量散射效率或吸收效率分別是硫酸鹽(2.02 m2/g)、硝酸鹽(2.41 m2/g)、海鹽(0.41 m2/g)、有機(jī)物(5.07 m2/g)、元素碳(15.97 m2/g)和NO2(0.79 m2/g)。

(3) 研究期間以硫酸鹽對(duì)散射系數(shù)的貢獻(xiàn)最為顯著((54.34±10.49)%), 其次有機(jī)物和硝酸鹽分別為((27.59±8.04)%)和((17.54±6.86)%), 海鹽的貢獻(xiàn)最低((0.53±0.43)%)。硫酸鹽和硝酸鹽都在夜間對(duì)散射系數(shù)貢獻(xiàn)較高, 硝酸鹽在高污染階段受相對(duì)濕度增加的影響在夜間的貢獻(xiàn)明顯增高, 有機(jī)物基本維持在白天貢獻(xiàn)較高。吸收系數(shù)的重建表明, 元素碳在整個(gè)過程中是主要貢獻(xiàn)組分(91.17%), 在低污染階段NO2對(duì)吸收系數(shù)的貢獻(xiàn)明顯增加(22.11%)。

感謝國(guó)家自然科學(xué)基金(41605114, 41875155)以及環(huán)境與自然保護(hù)基金/惠洛克綠色基金(ECWW09EG04)對(duì)本研究的資助。感謝香港環(huán)保署提供的PM2.5實(shí)時(shí)數(shù)據(jù), 感謝香港科技大學(xué)提供的MARGA 離子及消光系數(shù)的數(shù)據(jù)。此外, 非常感謝兩位審稿專家對(duì)本文提出的詳盡的修改建議。