趙迪斐，鄭文濤，陳海兵，許有為，尹俊凱，劉靜，胡鑫蒙

(1.中國礦業(yè)大學 人工智能研究院，江蘇 徐州 221116；2.煤層氣資源與成藏過程教育部重點實驗室,江蘇 徐州221008；3.中國石油長慶油田分公司 第十采油廠地質研究所，甘肅 慶陽745100；4.山東泰山資源勘查有限公司，山東 濟南 250000；5.中國科學院 地質與地球物理研究所，北京 100000)

0 引 言

頁巖氣是一種新型非常規(guī)天然氣資源，我國頁巖氣地質資源豐富，發(fā)育有海相、陸相、過渡相等多種類型，目前，已經(jīng)在四川盆地實現(xiàn)了頁巖氣的商業(yè)化開發(fā)[1]。下?lián)P子地區(qū)是我國頁巖氣資源的重要資源勘探遠景區(qū)，區(qū)域內發(fā)育有包括二疊系大隆組-龍?zhí)督M-孤峰組海相-過渡相頁巖儲層在內的多套頁巖層系[2-3]，并在皖宣頁1井等頁巖氣參數(shù)井中確立了較好的頁巖氣地質參數(shù)與氣測顯示，良好的有機質特征與脆性特征等反映了二疊系大隆組-龍?zhí)督M-孤峰組具有較好的頁巖氣資源勘探開發(fā)潛力[4-5]。對下?lián)P子區(qū)代表性頁巖儲層展開研究，將有助于明確區(qū)域內重點頁巖氣層系的地質特征，為進一步開展地質調查、儲層預測與評價提供科學依據(jù)。在皖南地區(qū)，學者們分別對龍?zhí)督M、大隆組、孤峰組頁巖地層樣品開展了礦物組分、孔隙特征、頁巖氣潛力等方面的初步研究，但對區(qū)域內頁巖氣儲層的發(fā)育特征及優(yōu)選條件認識較淺，未將孤峰組-龍?zhí)督M-大隆組作為一套頁巖層系展開系統(tǒng)研究，也缺乏對儲層發(fā)育控制影響因素的研究[2-5]。為加深對研究區(qū)內優(yōu)質頁巖儲層的認識，有必要在頁巖儲層物質組分、孔隙結構與其影響因素方面展開進一步研究。

巢北地區(qū)發(fā)育二疊系大隆組-龍?zhí)督M-孤峰組海相-過渡相頁巖氣剖面[6]，這一套連續(xù)發(fā)育的黑色巖系厚度較大、分布廣泛、富含有機質，是區(qū)內頁巖氣勘探開發(fā)的重要目標層系。本文以巢湖北部地區(qū)姚家山剖面的二疊系大隆組-龍?zhí)督M-孤峰組海相-過渡相頁巖儲層為例，結合野外地質特征、巖石學特征、地化特征、孔隙及物性測試等，綜合探究頁巖儲層的物質組分、孔隙及控制影響因素，探明大隆組-龍?zhí)督M-孤峰組頁巖在沉積演化控制影響下的儲層發(fā)育特征。針對下?lián)P子地區(qū)頁巖氣勘探認識程度較淺的現(xiàn)狀，本文擬通過對儲層發(fā)育特征及控制影響因素的研究，豐富研究區(qū)頁巖氣地質研究成果，為加深對大隆組-龍?zhí)督M-孤峰組頁巖儲層的地質認識提供基礎，為區(qū)內頁巖氣資源的進一步勘探、預測、開發(fā)提供科學依據(jù)。

1 研究方法

1.1 地質背景與試驗樣品

研究區(qū)位于巢湖北部地區(qū)(圖1)，在構造位置上，巢北地區(qū)位于下?lián)P子板塊東北部的下?lián)P子凹陷，處于晚中生代華北高原東部、郯廬斷裂帶東側以及蘇魯高壓-超高壓造山帶南側[7]。研究區(qū)內出露的地層包括上震旦統(tǒng)、下-中志留統(tǒng)、上泥盆統(tǒng)、石炭系、二疊系、下-中三疊統(tǒng)、下侏羅統(tǒng)及第四系地層，其中，上二疊統(tǒng)龍?zhí)督M地層上覆于孤峰組硅質巖、硅質泥頁巖，下伏于大隆組硅質炭質泥巖(圖2)，共同構成一套黑色頁巖巖系[8]。

研究區(qū)內，孤峰組主要由薄層黑色硅質巖及薄層暗色泥頁巖構成，厚度一般在28 m左右，以假整合上覆于棲霞組。孤峰組下部以暗色泥頁巖為主，含有磷質結核，中上部由含放射蟲硅質巖夾泥頁巖構成韻律層，層系向上泥頁巖發(fā)育增多，由硅質巖-泥頁巖交疊發(fā)育至以泥頁巖為主[9]。龍?zhí)督M在研究區(qū)內為一套濱岸沼澤相的含煤沉積，厚度約65 m，發(fā)育泥頁巖-砂巖-泥頁巖-灰?guī)r4段(薄層泥巖夾薄-中厚層狀粉-細砂巖段、中厚-厚層狀砂巖段、暗灰色泥巖夾薄煤層、煤線段、壓煤灰?guī)r段)，與下伏孤峰組呈整合接觸[6]。大隆組與下伏龍?zhí)督M整合接觸，在研究區(qū)內約厚20 m，依據(jù)巖性可以分為兩部分，下部為褐-黑色頁巖，厚度約16 m，上部為灰黑色頁巖與泥灰?guī)r構成的互層沉積，厚度約3.7 m。

1.2 測試方法

取孤峰組下部頁巖、龍?zhí)督M泥頁巖、大隆組頁巖代表性樣品，通過高壓壓汞、液氮吸附、氬離子拋光-場發(fā)射掃描電鏡、X射線衍射、TOC測試等研究方法，對巢北地區(qū)孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組海相-過渡相頁巖儲層發(fā)育特征展開研究。

通過高壓壓汞與低溫氮氣吸附測試頁巖儲層孔隙結構特征，在24 h干燥去束縛水處理后，利用不同壓力下汞液侵入樣品特征衡量孔隙的空間分布與結構特征，測試范圍介于3.6 nm至微裂隙尺度?？紤]到高壓壓汞對納米孔隙表征的誤差較大，選用低溫氮氣吸附與高壓壓汞聯(lián)合表征，低溫氮吸附試驗使用Autosorb-1吸附測試儀，在高溫條件下脫氣預處理后，以等溫條件、物理吸附靜態(tài)容積法測試孔隙的納米尺度結構特征，測試孔徑為(3.5～5 000)×10-10m。對孔隙結構的表征采用Hodot儲層孔隙分類方案：大孔及微裂隙對應1 000 nm以上孔徑，>100～1 000 nm孔徑劃分中孔，10～100 nm孔徑劃分小孔，小于10 nm孔隙劃分微孔[10]。對孔隙形貌的觀測采用氬離子拋光-場發(fā)射掃描電鏡，使用儀器為S-4700冷場發(fā)射掃描電子顯微鏡，在氬離子表面拋光后，對樣品約2 mm2的拋光面進行精度達10 nm的成像表征，獲取納米級孔隙的形貌、結構與成因信息。

2 頁巖儲層物質組分

2.1 有機質特征

孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組海相-過渡相頁巖儲層有機質特征如表1所示。大隆組、孤峰組頁巖有機質在鏡下以分散有機質為主，龍?zhí)督M有機質賦存形式更為復雜，包括順層富集型、條帶型與分散型3類。大隆組頁巖TOC為1.89%～3.32%，龍?zhí)督M有機質質量分數(shù)層段變化顯著，為2.01%～11.84%，具有高豐度有機質的樣品以順層富集型、條帶型為主，孤峰組頁巖儲層有機質質量分數(shù)為2.02%～4.64%。

以類鏡質體反射率表征大隆組、孤峰組頁巖有機質熱成熟度[11]，以鏡質體反射率表征龍?zhí)督M頁巖儲層有機質成熟度，結果表明，孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組海相-過渡相頁巖儲層有機質熱成熟度為2.12%～2.86%，據(jù)頁巖儲層有機質成熟度與生烴強度的關系[12](圖3)，孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層已經(jīng)達到了大量生氣階段，有助于頁巖氣富集。

圖3 頁巖儲層有機質成熟度與生烴強度(據(jù)文獻[12]修改)的關系

2.2 礦物組分特征

X射線衍射測試結果顯示，頁巖儲層代表性樣品礦物組分主要由脆性礦物和黏土礦物構成，脆性礦物主要包括石英、白云石、長石、方解石等，黏土礦物由高嶺石、伊利石、綠泥石及混層礦物構成，此外，大隆組、孤峰組頁巖中還含有一定量的黃鐵礦(表2)。

表2 孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組海相-過渡相頁巖儲層礦物組分特征

孤峰組頁巖樣品脆性礦物含量較高，以石英為主，其質量分數(shù)波動顯著，為24.6%～78.1%，均值約為55.9%。黏土礦物次之，質量分數(shù)為15.6%～62.1%，平均33.2%。碳酸鹽礦物平均質量分數(shù)約5.25%，長石與黃鐵礦質量分數(shù)相對較低，分別為2.40%與2.37%。石英、黏土礦物構成了主要礦物組分，占比達到了80%以上，黃鐵礦-石英-黏土礦物構成的礦物組合反映沉積環(huán)境屬于海相環(huán)境。

孤峰組頁巖中脆性礦物比例高于龍?zhí)督M與大隆組頁巖中的，龍?zhí)督M頁巖石英礦物質量分數(shù)為37.4%～64.3%，黏土礦物質量分數(shù)為23.4%～54.6%，碳酸鹽巖礦物質量分數(shù)差異顯著，為1.1%～11.4%，長石為2.0%～6.6%。此外檢出少量菱鐵礦，質量分數(shù)為1.2%～2.1%。與孤峰組頁巖相比，菱鐵礦的發(fā)育說明水體較淺，不具備缺氧還原的水體底部環(huán)境，菱鐵礦與石英、黏土礦物等礦物組合反映了海陸過渡環(huán)境特征。大隆組頁巖中石英礦物質量分數(shù)為40.9%～49.3%，黏土礦物質量分數(shù)為33.2%～38.6%，碳酸鹽巖礦物為8.6%～10.3%，長石質量分數(shù)為6.3%～8.6%，黃鐵礦質量分數(shù)為1.2%～2.1%。由龍?zhí)督M過渡至大隆組，儲層中的菱鐵礦變化為黃鐵礦，說明沉積水體相對較深[11]，沉積環(huán)境由海陸過渡環(huán)境變化為相對深水的海相沉積環(huán)境。

總體而言，孤峰組頁巖儲層脆性礦物含量最高，質量分數(shù)為37.0%～84.0%，但波動較大，大隆組次之(59.6%～69.8%)，比例相對穩(wěn)定；龍?zhí)督M頁巖儲層介于二者之間(45.0%～74.7%)。在礦物類型上，孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖脆性礦物與黏土礦物種類一致，含量有所差異，孤峰組、大隆組海相頁巖發(fā)育黃鐵礦，而龍?zhí)督M過渡相頁巖儲層發(fā)育菱鐵礦。在微觀組構上，龍?zhí)督M頁巖儲層與孤峰組、大隆組海相頁巖顯著不同，龍?zhí)督M受到陸源碎屑沉積的影響更為顯著(圖4(a)～(d))，物質分異更為顯著，鏡下石英常具有定向性；海相頁巖粒度更細，均質性相對更好(圖4(e)～(f))。

(a)(b)龍?zhí)督M上段頁巖L1樣品鏡下微觀特征，可見黏土礦物、石英雜亂分布，有機質呈分散型；(c)龍?zhí)督M下部頁巖L5樣品中的條帶型有機質(OM)以及雜亂分布的黏土礦物(Cy)、石英(Qz)等礦物；(d)龍?zhí)督M中部L3粉砂質泥巖樣品中的順層富集型有機質；(e)孤峰組頂部海相頁巖G4樣品，粒度細小，見沿層理分布的石英礦物；(f)大隆組底部海相頁巖樣品D5，可見分散狀的脆性礦物沿層理分布

3 儲層孔隙量化表征

3.1 孔隙結構參數(shù)

高壓壓汞測試顯示，孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組海相-過渡相頁巖測試樣品進汞-退汞曲線存在明顯不重合，如圖5所示，退汞曲線滯后于進汞曲線，對于多孔介質，進退汞曲線的不重合說明汞液滯留在了微納米儲集空間中，而未隨壓力降低排出，表明頁巖中存在墨水瓶型等半開放孔隙與細小喉道。各樣品最大累計進汞量一般為0.02～0.045 mL/g，孤峰組G6樣品具有顯著更高的最大累計進汞量(表3)。高壓壓汞可以刻畫頁巖儲層在全孔徑范圍內的孔徑分布特征(PSDs)，可以較準確地表征中孔-大孔的孔隙結構特征。測試結果顯示(圖6)，頁巖孔隙孔徑分布以小孔最為發(fā)育(10～100 nm)，微孔次之，大孔-微裂隙具有一定程度發(fā)育。各頁巖儲層孔隙的發(fā)育峰值存在差異，大隆組頁巖孔徑發(fā)育峰值為10～40 nm，龍?zhí)督M頁巖孔徑發(fā)育峰值為40～80 nm，孤峰組頁巖孔徑發(fā)育峰值為20～50 nm；龍?zhí)督M頁巖發(fā)育峰值相對右偏，這可能與龍?zhí)督M有機質類型復雜、沉積物受陸源碎屑影響有關。

表3 孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層代表性樣品孔隙結構參數(shù)

圖5 孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層代表性樣品 壓汞曲線

圖6 孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層代表性樣品 孔徑分布特征

通過低溫氮氣吸附對高壓壓汞表征存在失真的微孔-小孔進行孔隙結構表征，等溫吸附曲線如圖7所示，測試樣品的吸附曲線在吸附量上存在差別，但吸附線整體形貌均呈反s型，在吸附曲線低相對壓力段向上微凸，高相對壓力段急劇上升；吸附曲線和脫附曲線在相對壓力較高段存在不重合，構成吸附回線(圖7)。在整體形貌上，測試孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層代表性樣品等溫吸附線與IUPAC等溫吸附線形貌分類[14]中的 H3和H4型吸附回線較為接近(圖8)，示孔隙形態(tài)復雜，吸附線實際形貌為多形態(tài)孔隙吸附結果的疊加。據(jù)等溫吸附線形貌與孔隙形態(tài)的對應關系[13]，頁巖儲層中主要發(fā)育有兩端開口的圓柱孔及四面開放的平行板孔為主的平行板狀孔隙，此外，還發(fā)育有少量墨水瓶型孔隙，孔隙結構較為復雜。通過低溫氮氣吸附BJH模型計算，獲取代表性樣品納米尺度的孔徑分布特征(圖9)，結果表明，孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖樣品吸附峰位為2～5 nm，孔隙在100 nm以下普遍發(fā)育，次峰位為40～60 nm。

圖7 孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層代表性樣品低溫氮氣吸附特征

圖8 等溫吸附曲線回滯環(huán)類型

圖9 孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層代表性樣品納米尺度孔徑分布特征

3.2 孔隙類型與發(fā)育比例

對頁巖樣品的氬離子拋光-場發(fā)射掃描電鏡觀測顯示，儲層孔隙類型復雜，主要發(fā)育的孔隙類型包括有機質熱成因孔隙(圖10(a))、有機質周緣孔隙(圖10(a)～(c))、黏土礦物晶間孔隙(圖10(d))、礦物溶蝕孔隙(圖10(b)，(e))、礦物周緣孔隙(圖10(c)～(f))、黏土礦物集合體孔隙(圖10(f))等。有機質熱成因孔隙發(fā)育程度顯著低于四川盆地五峰組-龍馬溪組頁巖儲層[15]，與相對較低的熱演化程度有關，部分有機質內部孔隙不發(fā)育，礦物孔隙的發(fā)育比例顯著更高(圖10(b)(c))。圖像觀測顯示，儲層孔隙孔徑主要發(fā)育為20～400 nm，其中，黏土礦物晶間孔隙的孔徑主要分布為20～50 nm，礦物周緣孔隙主要分布為40～400 nm，有機質孔隙孔徑差異較大，可能與有機質類型的差異有關，孤峰組、大隆組頁巖主要有機質來源為菌藻類，而龍?zhí)督M有機質來源包括陸源與水體有機質[6]。圖像觀測反映，儲層中亞微米孔徑孔隙發(fā)育程度顯著更高，礦物周緣孔隙、有機質孔隙、黏土礦物孔隙是最發(fā)育的孔隙類型。

圖10 孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層孔隙與微觀特征

對代表性樣品進行圖像量化處理[16-17]，對氬離子拋光-場發(fā)射電鏡觀測圖像進行二值化后，通過計算各樣品不同孔隙的面孔率[17]，分別獲取孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層孔隙的孔隙比例(圖10(g)(h))，以明確各組頁巖中的主要孔隙類型與對應成因。代表性樣品的處理結果如表4所示，大隆組頁巖代表樣品D1統(tǒng)計孔隙數(shù)量467個，其中，礦物周緣孔隙數(shù)量最多，占孔隙總面積比例約為21%，礦物溶蝕孔隙個數(shù)為42個，但占孔隙總面積比例最高，為31%，黏土礦物孔隙包括黏土礦物晶間孔與集合體孔隙，占比為27%，有機孔隙包括熱成因孔隙與個別周緣孔隙，統(tǒng)計數(shù)量64個，占比21%。大隆組頁巖中礦物溶蝕孔隙最為發(fā)育，礦物周緣孔隙、黏土礦物孔隙、有機質孔隙均占有一定比例的儲集空間，溶蝕孔隙的高發(fā)育程度，可能與大隆組相對較高的碳酸鹽巖礦物等易溶蝕孔隙有關(表1)。龍?zhí)督M代表性樣品L2統(tǒng)計孔隙數(shù)量162個，有機質孔隙、黏土礦物孔隙、礦物溶蝕孔隙、礦物周緣孔隙統(tǒng)計個數(shù)分別為16，64，17和65個，對應占孔隙總面積比例分別為7%，29%，21%，43%。與大隆組相比，龍?zhí)督M樣品有機質孔隙比例顯著更低，礦物周緣孔隙是最為發(fā)育的孔隙類型。龍?zhí)督M頁巖中有機孔隙比例的降低，與龍?zhí)督M有機質類型的差異有關，在過渡相環(huán)境中，儲層有機質中陸源植物碎屑等有機質組分比例更高，但其熱成因孔隙發(fā)育能力與發(fā)育程度則低于大隆組中的海相富泥質有機質組分。孤峰組頁巖代表性樣品G4樣品統(tǒng)計孔隙數(shù)量142個，有機質孔隙、黏土礦物孔隙、礦物溶蝕孔隙、礦物周緣孔隙所占孔隙總面積比例差異不大，分別為26%，21%，24%，29%，礦物周緣孔隙是所占面積比例最高的孔隙類型。綜上所述，受高碳酸鹽巖礦物含量影響，大隆組頁巖以礦物溶蝕孔隙為主，龍?zhí)督M、孤峰組頁巖均以礦物周緣孔隙為主，但龍?zhí)督M由于有機質類型差異，導致有機質孔隙面積比例相對較低。

表4 基于圖像量化處理的孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層孔隙比例與成因

3.3 孔隙結構與特殊性

通過上述試驗分析測試，將定性觀測與定量分析相結合，系統(tǒng)探究了儲層孔隙結構、類型，并通過圖像數(shù)字化表征的創(chuàng)新方法，明確了不同類型孔隙的發(fā)育比例。從表征結果看，孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖孔徑分布具有單峰型的典型特征，而在孔隙類型及所占比例上，儲層中并未發(fā)育占據(jù)絕對優(yōu)勢的孔隙類型，礦物周緣孔隙、黏土礦物孔隙、有機質孔隙、礦物溶蝕孔隙等均有一定的發(fā)育程度，對儲層微觀儲集空間的貢獻具有均勢貢獻的特征。

4 儲層孔隙發(fā)育的控制影響因素

儲層孔隙發(fā)育的控制影響因素可以劃分為直接控制因素與間接影響因素兩類，前者主要是儲層的物質組分及空間分布，為孔隙的發(fā)育提供了物質基礎，并控制其分布及連通性特征；后者主要包括沉積環(huán)境、儲層成巖作用、構造改造作用等[15,18]。有機質豐度與熱演化程度被認為是孔隙發(fā)育最重要的影響因素，礦物組分也為礦物相關孔隙與微裂隙提供發(fā)育基礎[14]。

4.1 物質組分對孔隙發(fā)育的影響

采用高壓壓汞最大進汞量表征孔隙整體發(fā)育程度，通過孔隙結構參數(shù)與物質組分的相關性擬合可知(圖11)，在巢北地區(qū)孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層中，有機質含量、石英含量與孔隙發(fā)育程度均為正相關關系(圖11(a)(b))，說明有機質與石英對儲層孔隙的發(fā)育具有正作用，與儲層主要孔隙類型相關；黏土礦物、碳酸鹽巖礦物含量則與孔隙發(fā)育程度均為弱負相關關系(圖11(c)(d))，說明黏土礦物與碳酸鹽巖礦物含量的增多不利于孔隙系統(tǒng)的發(fā)育。在頁巖儲層中，有機質內部可以發(fā)育大量的納米尺度熱成因孔隙而增加頁巖孔隙系統(tǒng)的整體發(fā)育程度，并使孔隙孔徑向微孔-小孔孔徑范圍集中。

圖11 孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層孔隙發(fā)育程度與物質組分關系

頁巖氣在儲層中一般以吸附態(tài)儲集，游離態(tài)頁巖氣含量一般相對較少[18]。吸附孔隙的發(fā)育程度及控制影響因素，是頁巖氣賦存富集機理研究的基礎[15]。壓汞測試數(shù)據(jù)顯示，小孔-微孔占儲集空間73.134 3%～94.225 0%(表3)，說明雖然孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層礦物孔隙更為發(fā)育，但是儲集空間仍然以吸附孔隙為主，可為儲層提供豐富的比表面積，增加儲層的含氣能力。液氮吸附數(shù)據(jù)顯示，BET比表面積、吸附孔容與有機質豐度間具有正相關關系(圖12(a)(b))，說明有機質對孔隙吸附性能、儲集空間均具有正作用，有機質是儲層重要儲集空間；但平均孔徑與有機質豐度間卻呈現(xiàn)了弱負相關關系(圖12(c))，結合對孔隙圖像的量化表征可知，有機質孔隙的發(fā)育程度差異顯著、發(fā)育尺度相對較大，當其他類型孔隙較為發(fā)育時，有機質孔隙對儲層儲集空間的影響相對較弱?？傮w而言，因有機質本身的親氣性以及表面的吸附性能，有機質豐度的增加有利于儲集空間及吸附點位的增加。

圖12 孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層吸附孔結構與TOC關系

從相關性擬合結果看，孔隙發(fā)育程度與礦物組分、有機質之間的相關性較弱，這主要是由于缺乏占絕對發(fā)育優(yōu)勢的孔隙類型，與基于圖像數(shù)值化的孔隙比例量化表征結果相一致，但由于儲層孔隙的發(fā)育依托于特定物質組分，因此，相對較弱的擬合相關性仍然可以反映物質組分對孔隙的貢獻程度。因此，有機質與礦物組分影響了儲層孔隙的結構與發(fā)育程度。圖像量化表征結果說明(表4)，孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層中不同類型孔隙占比呈現(xiàn)相對均勢的特征，這與目前開發(fā)程度較高的高演化程度海相頁巖儲層存在顯著差異，不同類型的礦物孔隙、有機孔隙均對儲集空間具有顯著貢獻，也是形成儲層單峰型孔徑分布特征的原因。這種單峰型、孔隙均勢發(fā)育的儲層存在特殊性，頁巖氣的賦存能力弱于以有機納米孔占絕對優(yōu)勢的高演化頁巖儲層，但儲層的微觀滲流通道更為發(fā)育，在地質勘探、工程開發(fā)設計中值得注意。

在頁巖氣儲層礦物組分影響孔隙結構的相關性分析中，礦物含量與孔隙結構特征的相關性差異顯著[19-24]。富有機質、高熱演化程度頁巖儲層中，TOC與孔隙發(fā)育程度、比表面積一般具有極強的正相關關系，這主要是由于有機質生烴成孔作用強度高，將極大地增強儲層的吸附能力，增加微觀儲集空間，使有機質孔隙演化為具有絕對優(yōu)勢的孔隙類型，提供遠超礦物孔隙的儲集空間與吸附點位[19-20]，部分研究甚至得出儲層含氣量僅與TOC有關的結論[21]；海相頁巖儲層中石英礦物往往也具有與孔隙發(fā)育程度較好的相關性，但主要是由于高石英含量段與高有機質含量段疊合所致，屬于數(shù)值分析中的“偏相關”概念，即二者的相關性是由于共同受控于某一其他因素，而其他礦物由于含量較少、對儲集空間貢獻相對較小，一般與孔隙發(fā)育程度相關性相對不顯著。而對于有機質熱演化程度有限的頁巖儲層，有機質孔隙對微觀儲集空間貢獻有限，造成礦物與孔隙發(fā)育程度等參數(shù)相關性增強[22-24]。本文測試結果顯示，頁巖儲層孔隙發(fā)育程度與物質組分關系均相對較弱，因此，研究區(qū)孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層孔隙結構的影響因素具有特殊性，這主要是由于孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層微觀儲集空間屬于均勢貢獻型，有機質孔隙、礦物溶蝕孔隙、礦物周緣孔隙等對儲集空間的貢獻差異不大，因此，這些孔隙發(fā)育所依托的孔隙與孔隙發(fā)育程度相關性也相對較弱，僅能通過正相關或負相關關系判斷其對微觀儲集空間的整體影響。此外，在有機質熱演化程度有限時，頁巖儲層成巖作用中的壓實作用成為控制孔隙整體發(fā)育程度的最重要因素[25]，孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層經(jīng)歷了相似的應力擠壓與壓實作用影響，加之相對均勢的不同類型孔隙發(fā)育比例，使礦物組分與孔隙發(fā)育程度等參數(shù)間相關性較弱(圖11～12)。

4.2 沉積環(huán)境演化與優(yōu)質儲層發(fā)育

在研究區(qū)內，孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層代表了一套由相對海平面升降控制的黑色頁巖沉積層系。沉積控相、相控儲層，在沉積條件的控制下，儲層物質組分、有機質類型與含量、巖石組構等發(fā)生規(guī)律變化。大隆組、龍?zhí)督M、孤峰組頁巖層系沉積期內龍?zhí)督M沉積水體相對較淺，但陸源有機質的補充以及相對較快的沉積速率使儲層具有相對較高的有機質含量，但有機質類型出現(xiàn)差異，大隆組、孤峰組沉積期海平面相對較高，對應沉積速率相對較低，水體底部形成缺氧還原的沉積環(huán)境(圖13)。

圖13 孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層沉積環(huán)境與儲層發(fā)育

從沉積環(huán)境的演化上看，研究區(qū)內大隆組沉積于海侵期，沉積物中放射蟲化石發(fā)育[26]，含有黃鐵礦，說明沉積水體具有貧氧-厭氧環(huán)境下的深水滯留盆地沉積條件[27]，有利于大隆組有機質的富集；地化數(shù)據(jù)顯示，巢湖姚家山剖面大隆組有機質富集模式為生產力模式，水體古生產力與現(xiàn)代大陸架相似，泥頁巖及粉砂質泥巖中有機質富集、古生產力高[28]。龍?zhí)督M則沉積于潟湖-潮坪-三角洲沉積環(huán)境中，由下伏孤峰組的深水盆地硅質巖夾黑色頁巖向上水體變淺，對應沉積環(huán)境由深水滯留盆地轉換為龍?zhí)督M底部的向海潟湖沉積，向上依次過渡為潮坪相與三角洲相，指示水深進一步變淺及受陸源影響進一步加深[28]。在過渡相頁巖儲層中，潟湖-潮坪是有利于優(yōu)質頁巖儲層發(fā)育的沉積環(huán)境[11]，巢湖地區(qū)龍?zhí)督M頁巖中有機質來源復雜，潟湖相、潮坪相顯示了較高的有機質豐度[6]，是有利于有機質富集的沉積環(huán)境[7-8]。孤峰組黑色頁巖沉積是大陸邊緣-海盆過渡環(huán)境內海侵期產物，沉積時期處于水體貧氧-厭氧的靜水還原環(huán)境，有利于有機質富集[28]?？傮w而言，研究區(qū)內孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖儲層沉積期古氣候較溫暖，水體生產力較高，水平面的升降控制了這套黑色巖系受陸源沉積影響的強度，孤峰組與大隆組水體較深，水動力較弱，在貧氧-厭氧環(huán)境中沉積了粒度較細、有機質豐度較高的頁巖，與巖漿熱液成因的低有機質硅質巖交互[29]；龍?zhí)督M水體則較淺，陸源碎屑稀釋作用影響顯著，有機質僅在潟湖、潮上泥坪等環(huán)境內富集較好[26]。

沉積環(huán)境及其演化控制了頁巖儲層的物質來源、類型與沉積速率，影響有機質與礦物的富集、分布特征，但陸相或過渡相沉積環(huán)境內，沉積條件對儲層的控制影響機理存在差異[30-31]。目前，在頁巖氣儲層的控制影響因素研究中，多針對單一環(huán)境沉積要素對儲層發(fā)育的控制[15]，巢湖地區(qū)大隆組、龍?zhí)督M、孤峰組頁巖層系屬于海相-過渡相環(huán)境沉積物，其演化受到海平面相對升降的控制，可以為跨地層黑色頁巖儲層的發(fā)育機理提供理想模式。大隆組、龍?zhí)督M、孤峰組海相-過渡相頁巖層系在下?lián)P子地區(qū)廣泛發(fā)育，可以為區(qū)域內頁巖氣地質勘探提供重要方向。大隆組、龍?zhí)督M、孤峰組頁巖在沉積環(huán)境控制下的演化具有規(guī)律性，因此，在勘探開發(fā)時，建議將三套頁巖地層作為一個目標頁巖層段，進行綜合勘探、研究。

5 結 論

與上揚子地區(qū)相比，下?lián)P子地區(qū)頁巖氣地質研究程度仍相對較低。對重要黑色頁巖層系的地質研究積累，有助于加深研究區(qū)頁巖氣基礎地質認識，探究頁巖儲層發(fā)育的特殊性，為頁巖氣資源勘探、評價、優(yōu)選、開發(fā)提供科學依據(jù)。通過對巢湖地區(qū)姚家山剖面孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組海相-過渡相頁巖儲層代表性頁巖樣品的系統(tǒng)性測試研究，本文得到以下主要結論。

(1)孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組在巢湖地區(qū)內構成一套海相-過渡相頁巖儲層，主要對應大隆組、孤峰組深水盆地沉積環(huán)境中的硅質巖間黑色頁巖以及龍?zhí)督M潟湖-潮坪沉積環(huán)境中的黑色泥頁巖沉積。

(2)孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖有機質含量較為豐富(TOC為1.89%～11.84%)，成熟度達到了大量生氣的階段；頁巖儲層礦物組分主要由脆性礦物和黏土礦物構成，礦物組合的垂向變化反映頁巖沉積環(huán)境由缺氧還原(孤峰組)演化為相對富氧(龍?zhí)督M)后再次演化為相對缺氧(大隆組)。

(3)孤峰組、龍?zhí)督M、大隆組頁巖微細喉道較為發(fā)育，孔徑分布屬于單峰型，孔徑發(fā)育峰值分別為10～40 nm，40～80 nm，20～50 nm，小孔-微孔占據(jù)主要儲集空間，孔隙結構復雜；數(shù)值化處理分析表明，頁巖儲層中有機孔隙、黏土礦物孔隙、礦物溶蝕孔隙、礦物周緣孔隙等主要類型具有均勢發(fā)育的特征。

(4)沉積環(huán)境通過控制儲層物質組分及其分布特征影響頁巖微觀儲集空間的發(fā)育；在相對海平面升降的控制下，受到沉積速率、古生產力與稀釋效應的影響，層系內有利儲層發(fā)育在孤峰組大陸邊緣-海盆過渡環(huán)境內海侵沉積期、龍?zhí)督M潟湖-潮上泥坪沉積環(huán)境、大隆組貧氧-厭氧環(huán)境下的深水滯留盆地沉積環(huán)境內。

致謝：感謝南京大學解德錄博士、濮陽職業(yè)技術學院楊玉娟、中國礦業(yè)大學資源學院賀明康、努爾·卡那提、馬福海等參與野外工作，感謝哈爾濱工業(yè)大學郭舒老師等在試驗測試中給予的幫助。