董曉賽 孫述杰 段振亞 藍竹軍 吳孝好 陳安猛 張 玲 張俊梅

（1.青島科技大學a.機電工程學院；b.化工學院；2.山東新華制藥股份有限公司）

氣固流化床在石化、干燥及制藥等領域得到了廣泛應用，氣固兩相流的研究對于工業(yè)設備設計和操作條件優(yōu)化具有重要意義。目前，對氣固流化床的研究主要有實驗研究和數(shù)值模擬兩種方式：實驗研究大多采用實驗裝置，工程量大且費用高，極少有人在工業(yè)裝置上展開研究；數(shù)值模擬可以精確地對氣固兩相流進行計算、預測和研究，更直觀地得到實驗難以測量的氣固流動在顆粒與網(wǎng)格尺度上的過程和細節(jié)，并由此獲得豐富的微觀信息，同時預測結(jié)果可為新型反應設備的開發(fā)、內(nèi)構件的優(yōu)化設計提供幫助。然而，數(shù)值模型的參數(shù)合理性與預測結(jié)果的可靠性難以從理論上得到驗證，且很大程度上需要通過實驗數(shù)據(jù)來進行驗證和確定。因此，將數(shù)值模擬作為與實驗研究互補的重要方法，將在氣固流化床的分析和研究過程中起到重要作用。

傳統(tǒng)的氣固流化床中固體顆粒常為催化劑，反應前后不發(fā)生變化，易于在數(shù)值模擬時做簡化處理，使模擬結(jié)果與實際流動工況吻合較好，也能有效指導反應器的設計與優(yōu)化。然而，在制藥與化工生產(chǎn)中存在著較多氣固非催化反應，即固體顆粒與氣體直接發(fā)生化學反應，不對反應起催化作用。例如，在水楊酸生產(chǎn)過程中，苯酚鈉與二氧化碳的羧化反應，目前該類反應大多是以傳統(tǒng)的攪拌設備為反應器的間歇生產(chǎn)過程，若能利用流化床技術實現(xiàn)連續(xù)化操作，則對于產(chǎn)品質(zhì)量提高、產(chǎn)量提升和節(jié)能減排都具有重要意義。筆者所在課題組前期針對苯酚鈉羧基化反應的工藝條件、反應熱力學、反應機理和反應動力學進行了較為深入的研究，在此基礎上，提出了能夠?qū)崿F(xiàn)氣體與固體顆粒高效接觸并連續(xù)反應生成固體顆粒產(chǎn)物的流化床新構思［1］，反應器進料方式和內(nèi)構件設置方面與傳統(tǒng)流化床有較大差異，自上端進入流化床的苯酚鈉顆?？朔夤滔嚅g曳力下落并經(jīng)內(nèi)構件的作用均勻分布在床層，CO2氣體既為流化介質(zhì)又參與反應，主要解決固體顆粒與氣體反應后生成固體顆粒的技術難題，有效保證了氣固兩相的充分接觸，減少了固體顆粒的軸向返混，提高了反應效率。

近年來，對氣固流化床的數(shù)值模擬研究主要集中在曳力模型修正和耦合算法、氣固兩相流場分布及固體顆粒的流動特性等方面，但也有少量文獻涉及到傳質(zhì)與反應特性的模擬研究。通過對前人工作的總結(jié)，了解了數(shù)值模擬技術在氣固兩相流方面的研究進展與現(xiàn)狀以及未來的發(fā)展方向，對于數(shù)值模擬技術應用于流化床領域和相關研究具有重要意義。筆者主要對近年來氣固流化床反應器內(nèi)流動特性與反應特性耦合方面的模擬方法及結(jié)果進行了歸納與分析，以期能為探索合理描述氣固流化床內(nèi)氣固非催化反應的反應特性的數(shù)值模擬方法提供一定的幫助。

1 氣固耦合算法與曳力模型

氣固耦合算法可分為歐拉雙流體模型（Two-Fluid Model，TFM）和歐拉-拉格朗日模型（Discrete Phase Model，DPM）。耦合算法的選擇過程中，不僅需要決定是否考慮顆粒間的相互作用力，還要考慮顆粒濃度的影響。通常在顆粒濃度較低的情況下，為簡化算法加快運算速度，可以選擇DPM［2～6］，該模型中氣體被視為連續(xù)相，在歐拉的框架下求解斯托克斯方程；顆粒被視為離散相，在拉格朗日的框架下求解軌道方程。DPM忽略了顆粒間的相互作用力，然而在稠密氣固流化床中顆粒之間的相互作用不能被忽略，這時可以選擇稠密離散相模型（Dense Discrete Phase Model，DDPM）［7］，該模型是對傳統(tǒng)DPM的擴展。當顆粒濃度較高或需要精確研究氣固兩相流動特性時多使用TFM［8～22］，該模型將氣固兩相均視為連續(xù)介質(zhì)，利用顆粒流動動力學理論（Kinetic Theory of Granular Flow，KTGF）和顆粒溫度輸運方程計算顆粒間的相互作用。其中，氣相是在歐拉的框架下求解斯托克斯方程，顆粒相則是在歐拉框架下求解守恒方程。

除了傳統(tǒng)的雙流體模型外，國內(nèi)外學者提出了多種耦合算法［2，7，23～28］對稠密氣固兩相流進行有效模擬，這些算法大多針對特定的工況，存在局限性大且適用范圍單一的特點，難以推廣使用?？傊?，面對愈加復雜的模擬需求，氣固耦合算法越來越難以做到對應用范圍、計算精確度及節(jié)省計算資源等方面的綜合考慮。為此，進行特應性的改進與應用是當前數(shù)值模擬技術發(fā)展的新趨勢。

Bian W等對比了TFM、DPM和實驗中稠密流化床內(nèi)的氣固流動，強調(diào)了相間曳力的重要性［29］。曳力是氣固兩相垂直流動中的主要作用力，是表征氣固兩相之間相互作用和動量交換的重要參數(shù)，相應的曳力模型和曳力系數(shù)是數(shù)值模擬中準確描述氣固兩相運動的關鍵［30，31］。有研究表明，Gidaspow模型對于氣固流化床內(nèi)大顆粒的流化和流動特點的模擬效果更好，Stocks曳力方程則更適用于對小直徑顆粒的曳力進行表征［10］。而現(xiàn)有的曳力模型難以準確描述愈加復雜的工業(yè)生產(chǎn)現(xiàn)狀，因此有不少學者對原基礎曳力模型進行整合與改進［8，9，32］，取得了較好的效果。也有學者提出了基于氣泡或者顆粒團簇等的氣固曳力 模 型［14，33，34］，這 些 模 型 可 以 精 確 表 征 特 定 工 況下特定區(qū)域內(nèi)的氣固相間曳力，但是適用范圍較窄，對具有復雜結(jié)構的流化床設備或同一設備中不同區(qū)域氣固相流動差異較大的情況難以全面反映其流動特點。因此，國內(nèi)外學者對分段使用曳 力 模 型 展 開 了 大 量 工 作［11，13］，以 預 測 實 驗 中 觀測到的不同區(qū)域的瞬態(tài)顆粒分布情況。這也表明，同氣固耦合方式一樣，曳力模型在數(shù)值模擬中的應用越來越區(qū)域化和特定化，使用不同的曳力模型對數(shù)值模型中不同流動區(qū)域進行表征是使數(shù)值模擬結(jié)果更加精確的重要因素。

2 氣固流動特性及顆粒特性研究

氣固兩相流的模擬對象主要涉及流化床反應器、噴動床及燃煤鍋爐等，實驗條件下難以對設備內(nèi)部的氣固兩相流動特性進行直接觀測。為此，數(shù)值模擬方法逐漸成為該研究領域的主流方法。國內(nèi)外學者對氣固兩相流場特性的研究較為成熟，主要涉 及氣固相間 混合特性［19，25，35～38］、擴散特 性［36］、顆 粒 聚 團［39，40］、分 離 特 性［20，41］、返 混 現(xiàn)象［40，42］、均勻度［43，44］及傳熱現(xiàn)象［45～47］等。 而顆粒的屬性較為復雜，對于顆粒特性的考察主要集中在顆粒的運動規(guī)律［17，18，20，30，39，42，43，48～53］、顆粒的濃度分布［17，18，20，35，39，42～44，49，50，52，53］等 方 面，因 此 尋 求 一 個 科學有效的方法對顆粒在流化床內(nèi)的流動狀態(tài)進行直觀表征是目前研究面臨的難題。

流化床自身結(jié)構及其內(nèi)構件的設置可以明顯改變氣固兩相的流動狀態(tài)和混合效果，合理的選型和設計能有效實現(xiàn)特定的工業(yè)生產(chǎn)目的，提升工業(yè)生產(chǎn)效率。幾何尺寸、床體結(jié)構等都會直接影響流化床內(nèi)氣固流動特性和流化床性能［54～61］。橫向內(nèi)構件（例如格柵）會增加顆粒相的紊流程度，延長顆粒的停留時間，提升反應效率［15，22，62，63］。 氣 體 分 布 板 則 一 般 位 于 氣 相 入 口 后方，流入設備的氣體經(jīng)氣體分布板的再分布作用均勻分布在床層內(nèi)部，可有效提高氣固兩相的混合 效 率，增 強 設 備 操 作 的 可 控 性［55，64］。 表 觀 氣速［2，3，16，22，30，39，44，54，55，65～67］、初 始 顆 粒 堆 積 高 度［3，66］及進料位置［7，20］等操作條件對流化床內(nèi)顆粒濃度分布、粒級分離效率及顆粒停留時間等的影響不容忽視，將這些變量應用于數(shù)值模擬中，可以實現(xiàn)數(shù)值模擬與實驗研究的有機結(jié)合，獲得的結(jié)果可有效預測實際操作時設備內(nèi)部的流場情況。流化床內(nèi)氣固兩相流的研究對工業(yè)設備的設計和運行條件的優(yōu)化具有重要意義，但直至目前，很少有研究對于流化床內(nèi)氣固逆向流動或更復雜流體特性進行考察。

3 氣固兩相流傳質(zhì)及反應特性研究

通過對氣固耦合算法與曳力模型的不斷優(yōu)化以及氣固兩相流流場特性研究的不斷成熟，CFD逐漸被用于對氣固兩相流傳質(zhì)傳熱和反應特性的研究，對于流化床內(nèi)的反應特征，多用參與 反 應 的 氣 固 兩 相 的 濃 度 分 布［40，68～73］、速 度 分布［72，73］、溫 度 分 布［69，73～75］、設 備 內(nèi) 部 反 應 轉(zhuǎn) 化 速率［73，76，77］、反 應 效 率［6，21，69，70，74］及 反 應 物 組 分 配比［73，74，78］等因素來表征。

早期，學者對于反應特性的研究多集中在固體顆粒作為催化劑的氣-氣 反應［6，68，69，74，78，79］和燃 燒 反 應［47，72，75，77］，在 這 類 反 應 中，顆 粒 物 并 不直接參與反應，因此可以更容易對數(shù)值模型進行簡化。隨著工業(yè)水平的發(fā)展，制藥及化工行業(yè)對連續(xù)化生產(chǎn)工藝的需求不斷加深，學界對流化床內(nèi)氣固兩相直接接觸產(chǎn)生的傳質(zhì)行為和反應特性進行研究逐漸成為一種新的研究趨勢［39，40，71］，其 研 究 方 法 可 為 本 課 題 組 以 新 型 流 化床為反應器的氣固羧化反應特性模擬提供借鑒。

4 結(jié)論

4.1 現(xiàn)有的氣固耦合算法和曳力模型難以精確表征越來越復雜的數(shù)值模型。因此，氣固耦合方式的特應性改進、曳力模型的區(qū)域化應用是近期數(shù)值模擬技術發(fā)展的趨勢。

4.2 國內(nèi)外學者通過數(shù)值模擬技術對流化床內(nèi)氣固流動特性的研究較為成熟，但是對于氣固逆向流動或更復雜流體特性的考察較少，且需要尋求科學有效的方法對于顆粒的流動特征進行定量表征。

4.3 氣固流化床中流動特性與反應特性耦合的研究開展較少，但已經(jīng)有學者開始進行該方面的工作。工程實際中存在著較多固體參與反應且生成固體產(chǎn)物的反應過程，建立與完善能夠體現(xiàn)反應特性對其流動特性影響的數(shù)值模擬方法，對開發(fā)與使用新型流化床反應器實現(xiàn)氣固連續(xù)化反應具有非常重要的意義。