劉啟龍

(紅河州生態(tài)環(huán)境應(yīng)急監(jiān)測中心，云南 蒙自 661100)

大氣污染物排放清單指各種排放源在一定時(shí)間跨度和空間區(qū)域內(nèi)向大氣中排放大氣污染物的量的集合[1]，一套完整的大氣污染物排放清單是識(shí)別污染來源和制定污染減排控制方案的重要基礎(chǔ)。在支持城市空氣質(zhì)量管理決策的技術(shù)體系中，構(gòu)建準(zhǔn)確、完整、更新及時(shí)的大氣污染物排放清單是識(shí)別污染來源的基礎(chǔ)環(huán)節(jié)，也是制定污染控制策略的根本依據(jù)。當(dāng)前，在城市開展PM2.5來源解析、空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)預(yù)警、重污染應(yīng)急預(yù)案制定及效果評(píng)估、污染物總量減排核算、空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)規(guī)劃等工作均需要完整的大氣污染物排放清單作為核心基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐。建設(shè)城市大氣污染物排放清單也成為了我國空氣質(zhì)量管理中最為迫切的任務(wù)之一。

紅河州位于云南省東南部，是云南近代工業(yè)的發(fā)祥地，也是中國走向東盟的陸路通道和橋頭堡。近年來，隨著經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展和城市化進(jìn)程的加快，紅河州大氣污染狀況發(fā)生了較大的變化，已從單一的煤煙型污染轉(zhuǎn)向復(fù)合型污染，以顆粒物、臭氧、本地和區(qū)域并存污染為主要特征的復(fù)合型大氣污染問題尤為突出[2-6]。近年來，國內(nèi)很多學(xué)者都開展了大氣污染排放清單的研究，如清華大學(xué)建立了MEIC ( Multi-resolution Emission Inventory for China)，提供0.25°、0.5°和 1.0°這3種空間分辨率的逐月網(wǎng)格化排放清單，并可按CB05等多種化學(xué)機(jī)制輸出[7-9]，部分單位也按照國家要求開展了大氣污染物排放清單的編制試點(diǎn)工作，但目前云南省暫未有關(guān)于大氣污染物排放清單編制的研究。因此本研究以紅河州為對(duì)象，通過文獻(xiàn)、報(bào)告和統(tǒng)計(jì)年鑒等方式獲取2017年各類人為排放源活動(dòng)水平數(shù)據(jù)，建立2017年紅河州人為源大氣污染物排放清單，以期為紅河州大氣污染防治和區(qū)域空氣質(zhì)量管理提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和科學(xué)支撐。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域?qū)ο蠛头椒?/h3>

本研究以2017年為基準(zhǔn)年，包括紅河州13個(gè)縣(市)。估算人為源包括化石燃料固定燃燒源、工藝過程源等10大類，具體見表1。涵蓋二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)、顆粒物(PM10和PM2.5)、揮發(fā)性有機(jī)物(VOCS)、氨(NH3)、有機(jī)碳(OC)和黑炭(BC)等9類污染物。污染物排放計(jì)算方法及排放因子采用清華大學(xué)編制的《城市大氣污染物排放清單編制技術(shù)手冊(cè)》(以下簡稱《手冊(cè)》)[10]。

表1 人為排放源分類

1.2 化石燃料和固定燃燒源

化石燃料和固定燃燒源污染物排放量按公式(1)計(jì)算：

E=A×EF×(1-η)

(1)

式中，A為燃料消耗量；EF為污染物產(chǎn)生系數(shù)；η為污染治理措施的去除效率。SO2、PM2.5、PM10、BC和OC產(chǎn)生系數(shù)采用物料衡算法計(jì)算，計(jì)算公式如下式(2)：

EFSO2=2×S×(1-sr)

EFPM=Aar×(1-ar)×fPM

(2)

EFBC=EFPM2.5×fBC

EFOC=EFPM2.5×fOC

其中，S為平均燃煤收到基硫分；sr為硫分進(jìn)入底灰比例；Aar為平均燃煤收到基灰分；ar為灰分進(jìn)入底灰比例；fPM為顆粒物占總顆粒物的比例；fBC和fOC分別是BC和OC占PM2.5的比例。硫分和灰分取企業(yè)實(shí)際生產(chǎn)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)平均值。排放因子見表2。

表2 化石燃料和固定燃燒源排放因子

表3 工藝過程源排放因子

1.3 工藝過程源

工藝過程源主要包括：黑色金屬冶煉和壓延加工，有色金屬冶煉和壓延加工，非金屬礦物制品業(yè)，化學(xué)原料制造，酒、飲料和精致茶葉制造，食品制造，農(nóng)副食加工等。其污染物排放量基于產(chǎn)品產(chǎn)量采用公式(1)進(jìn)行計(jì)算，產(chǎn)品產(chǎn)量來自紅河州2018年統(tǒng)計(jì)年鑒，排放因子見表3。

1.4 移動(dòng)源

1.4.1 道路移動(dòng)源

道路移動(dòng)源CO、NOx、PM2.5、PM10、NH3、VOCS、SO2、BC和OC的排放量按公式(3)計(jì)算。

E1=∑iPi×EFi×VKTi×10-6

(3)

式中，E1為排放量(t)；EFi為i類機(jī)動(dòng)車行駛單位距離尾氣所排放的污染物量(g/km)；Pi為所在地i類車型機(jī)動(dòng)車保有量；VKTi為i類機(jī)動(dòng)車的年均行駛里程(km/輛)(見表4)。機(jī)動(dòng)車活動(dòng)水平數(shù)據(jù)來自交警支隊(duì)，排放因子選自《手冊(cè)》，結(jié)合紅河州實(shí)際環(huán)境條件進(jìn)行修正。

表4 機(jī)動(dòng)車年均行駛里程 單位：km

1.4.2 非道路移動(dòng)源

非道路移動(dòng)源主要包括農(nóng)用機(jī)械和工程機(jī)械兩類。污染物排放量基于燃油消耗量進(jìn)行計(jì)算。

1.5 揚(yáng)塵源

揚(yáng)塵源主要包括土壤揚(yáng)塵源、施工揚(yáng)塵源、道路揚(yáng)塵源和堆場揚(yáng)塵源四大類。本研究主要計(jì)算道路和施工揚(yáng)塵源排放，其中鋪裝道路揚(yáng)塵排放量按照公式(4)進(jìn)行計(jì)算，建筑施工揚(yáng)塵按照公式(5)進(jìn)行計(jì)算。

(4)

W2=2.69×A×T×(1-η2)×10-4

(5)

式中，W1為揚(yáng)塵源中顆粒物的總排放量(t/a)；E為顆粒物平均排放系數(shù)(g/kg·輛)；L為道路長度(km)；N為道路平均車流量(輛/a)；η為不起塵天數(shù)。W2為施工揚(yáng)塵顆粒物的總排放量(t/a)；A為施工區(qū)域面積(m2)；T為工地的施工月份數(shù)；η2為污染控制技術(shù)對(duì)揚(yáng)塵的去除效率(%)。

道路長度按使用任務(wù)、功能和性質(zhì)分為高速公路、一級(jí)公路、二級(jí)公路、三級(jí)公路和四級(jí)公路，公路長度通過2018年云南省統(tǒng)計(jì)年鑒獲取。道路平均車流量根據(jù)《公路工程技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)》(JTJ001-1997)關(guān)于各類道路設(shè)計(jì)晝夜交通量獲取，取設(shè)計(jì)中間值。施工區(qū)域面積根據(jù)2018年紅河州統(tǒng)計(jì)年鑒獲取。施工月份數(shù)根據(jù)現(xiàn)場調(diào)研，一般為9個(gè)月。紅河州施工工地一般采用2.4m 硬質(zhì)圍擋，揚(yáng)塵的去除效率PM10為16%、PM2.5為13%。不起塵天數(shù)按降雨大于0.25 mm/d的天數(shù)計(jì)算，取111天[11]。道路揚(yáng)塵源活動(dòng)水平數(shù)據(jù)見表5。

表5 道路揚(yáng)塵源活動(dòng)水平數(shù)據(jù)

1.6 生物質(zhì)燃燒源

生物質(zhì)燃燒源主要考慮生物質(zhì)鍋爐燃燒、秸稈露天燃燒和生物質(zhì)燃料燃燒(包括秸稈和薪柴)。秸稈露天燃燒和生物質(zhì)燃料燃燒分別根據(jù)農(nóng)作物產(chǎn)量、谷草比、干燥比、焚燒比及焚燒效率等參數(shù)進(jìn)行計(jì)算。

1.7 農(nóng)業(yè)源

農(nóng)業(yè)畜禽源是NH3的主要來源，主要計(jì)算農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)和畜禽養(yǎng)殖的NH3排放，農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)和畜禽養(yǎng)殖糞便以化肥使用量和畜禽飼養(yǎng)量為活動(dòng)水平，數(shù)據(jù)來源于2018年紅河州統(tǒng)計(jì)年鑒。

1.8 溶劑使用源

溶劑使用源主要考慮VOCS排放，主要包括農(nóng)藥使用、表面涂層、瀝青鋪路和其他溶劑源。其中農(nóng)藥使用基于農(nóng)藥消耗量計(jì)算；瀝青鋪路根據(jù)年度高速公里和道路維護(hù)瀝青用量估算，新建高速公路需瀝青411 噸/km[12]；建筑涂料通過紅河州房屋竣工面積占全國面積的比例和全國建筑涂料產(chǎn)量計(jì)算得到，其中水性漆和容積漆的比例為8:2[13]；其他溶劑源主要計(jì)算干洗、汽修等排放。

1.9 儲(chǔ)存運(yùn)輸源

儲(chǔ)存運(yùn)輸源主要是指原油、汽油、柴油、天然氣在儲(chǔ)運(yùn)、運(yùn)輸機(jī)裝卸過程中泄漏造成揮發(fā)性有機(jī)物排放的排放源。排放量基于油品消耗量計(jì)算，活動(dòng)水平數(shù)據(jù)來源于商務(wù)部門。

1.10 廢棄物處理源

廢棄物處理源主要包括污水處理、固體廢棄物處理和廢氣處理。排放量按公式(6)計(jì)算。污水處理活動(dòng)和廢氣處理水平數(shù)據(jù)來源于二污普，固體廢棄物處理活動(dòng)水平數(shù)據(jù)從住建部門獲取。

E=A×EF

(6)

式中，A為排放源活動(dòng)水平，EF為排放系數(shù)。

1.11 其它排放源

其它排放源主要考慮餐飲油煙排放量，主要計(jì)算大型、中型和小型餐飲企業(yè)排放。

2 結(jié)果與討論

2.1 紅河州2017年人為源大氣污染物排放清單

基于上述方法和數(shù)據(jù)，建立紅河州2017年人為源大氣污染物排放清單(見表6)。紅河州2017年CO、NOx、SO2、VOCS、PM2.5、PM10、BC、OC和NH3的排放總量分別為414 340、53 148、62 272、70 546、29 486、58 539、2 954、6 664和97 452 t。

表6 2017年紅河州人為源排放清單

2.2 人為源排放貢獻(xiàn)率分析

表7和圖1為主要人為排放源的貢獻(xiàn)率。化石燃料和固定燃燒源是SO2、NOx和CO的最大排放貢獻(xiàn)源，分擔(dān)率分別為91.18%、49.52%和59.34%，主要來自電力生產(chǎn)、電力供應(yīng)、采礦業(yè)制造和民用燃煤、柴油和天然氣燃燒排放；移動(dòng)源是NOx第二排放貢獻(xiàn)源，分擔(dān)率為35.02%，主要來自大型柴油貨車排放；另外工藝過程源和生物質(zhì)燃燒也是CO排放的貢獻(xiàn)源，分擔(dān)率分別為17.09%和15.19%。

表7 2017年紅河州人為源排放貢獻(xiàn)率 單位：%

對(duì)于顆粒物排放，揚(yáng)塵源為PM10的最大來源，分擔(dān)率為60.14%，主要是由于交通運(yùn)輸行業(yè)和城市化進(jìn)程加快導(dǎo)致的；其次生物質(zhì)燃燒源的貢獻(xiàn)也較大，分擔(dān)率為17.02%，化石燃料和固定燃燒源和工藝過程源的貢獻(xiàn)相當(dāng)，分別為10.28%和11.02%；揚(yáng)塵源排放的顆粒物以粗粒徑為主，但對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)也是最大的，分擔(dān)率為27.33%；另外化石燃料和固定燃燒源及生物質(zhì)燃燒源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)也不容忽視，化石燃料和固定燃燒源分擔(dān)率為23.94%，主要是紅河州屬于云南省的重工業(yè)城市，電力、工業(yè)大量燃煤燃燒排放，還有紅河州屬于農(nóng)業(yè)大州，農(nóng)作物秸稈和薪柴綜合利用率低，大量被用于家用燃料，并且農(nóng)作物秸稈和薪柴的燃燒設(shè)備簡陋，燃燒效率低，對(duì)PM2.5造成32.24%的分擔(dān)率。

VOCS排放主要來自溶劑使用源，占排放總量的41.86%，而溶劑使用源最主要的來源是瀝青鋪路，分擔(dān)率為72.55%，這與近年紅河州高速公路的快速發(fā)展和瀝青的大量使用分不開。道路移動(dòng)源VOCS排放最大的是摩托車，分擔(dān)率為42.0%，這與摩托車保有量大(2017年摩托車保有量占機(jī)動(dòng)車比重為53.4%)、摩托車排放因子大、摩托車發(fā)動(dòng)機(jī)工作狀態(tài)不佳、排放控制技術(shù)落后及維護(hù)保養(yǎng)程度較差等因素密切相關(guān)，在今后的VOCS治理中應(yīng)加以重點(diǎn)管理。NH3排放主要來源于農(nóng)業(yè)源的農(nóng)田施肥和畜禽養(yǎng)殖，分擔(dān)率分別為10.46%和71.35%；BC主要來源于化石燃料和固定燃燒及生物質(zhì)燃燒，分擔(dān)率分別為43.7%和45.78%；OC主要來源于生物質(zhì)燃燒，分擔(dān)率為91.41%。

圖1 主要排放源污染物排放分擔(dān)率

2.3 城市排放分布特征

表8為紅河州各縣市主要污染物排放情況。個(gè)舊、開遠(yuǎn)、蒙自、彌勒和建水是CO、NOx、SO2、VOCS、PM2.5、PM10、BC、OC和NH3主要排放城市，分別占全州排放總量的92.72%、79.22%、92.23%、63.90%、61.94%、51.96%、61.94%、61.94%和53.54%，其主要原因是這5縣市是紅河州經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的幾個(gè)縣市，大量火電、鋼鐵、水泥、焦化、化工和有色冶煉等工業(yè)企業(yè)密集分布在這些縣市，同時(shí)也是農(nóng)業(yè)、畜禽業(yè)和交通運(yùn)輸業(yè)發(fā)達(dá)的縣市，這些因素造成了主要污染物明顯高于其他縣市。

3 結(jié)論

(1)2017年紅河州人為源大氣污染物CO、NOx、SO2、VOCS、PM2.5、PM10、BC、OC和NH3的排放總量分別為414 340、53 148、62 272、70 546、29 486、58 539、2 954、6 664和97 452 t。

(2)從排放分擔(dān)率來看，化石燃料和固定燃燒源是SO2、NOx和CO的最大排放貢獻(xiàn)源，分擔(dān)率分別為91.18%、49.52%和59.34%；揚(yáng)塵源、固定燃燒源、工藝過程源和生物質(zhì)燃燒源是顆粒物的主要排放源；溶劑使用源是VOCS排放主要貢獻(xiàn)源，占排放總量的41.86%；NH3排放主要來源于農(nóng)田氮肥施用和畜禽養(yǎng)殖；BC主要來源于化石燃料和固定燃燒及生物質(zhì)燃燒；OC主要來源于生物質(zhì)燃燒。

表8 紅河州各縣市主要污染物排放情況 單位：t

(3)從各縣市排放情況來看，個(gè)舊、開遠(yuǎn)、蒙自、彌勒和建水是CO、NOx、SO2、VOCS、PM2.5、PM10、BC、OC和NH3的主要排放城市，分別占全州排放總量的92.72%、79.22%、92.23%、63.90%、61.94%、51.96%、61.94%、61.94%和53.54%。