劉 超，劉 瑜,2

（安徽大學1.電子信息工程學院，2.計算智能與信號處理教育部重點實驗室，安徽合肥230601）

近年來，光與金屬相互作用的表面等離子體特性引起了人們極大的興趣[1]。1998年Ebbesen等人發(fā)現(xiàn)光透過金屬薄膜孔洞陣列時發(fā)生異常透射增強現(xiàn)象[2]。隨著納米技術(shù)的發(fā)展，金屬薄膜納米孔陣列已逐漸成為表面等離子體共振（SPR）傳感研究的重要結(jié)構(gòu)[3]。人們通過時域有限差分（FDTD）方法研究金屬納米孔陣的表面等離子體光譜性質(zhì)[4]。亞波長結(jié)構(gòu)具有“場的局域性”和“模式的共振性”特點，計算結(jié)果對介質(zhì)色散等媒質(zhì)物理參數(shù)的變化異常敏感，強烈依賴于金屬色散模型的精確程度。典型的金屬色散模型有Drude模型、Lorentz模型、Drude-Lorentz模型及其擴展等。大多數(shù)色散模型需要通過增加一個或多個Lorentz諧振項來精確擬合金屬介電響應(yīng)過程，但增加更多的Lorentz項將導(dǎo)致FDTD算法實現(xiàn)困難、計算效率降低以及計算資源需求增加。為此，Drude臨界點（Drude2cp）模型因其對金屬色散更簡潔精確的描述而在FDTD算法領(lǐng)域受到關(guān)注[5-6]。

本文首先討論了幾類典型的金屬色散模型，以及基于輔助微分方程（ADE）處理金屬色散介質(zhì)的方法。然后比較分析了不同色散模型擬合銀（Ag）介電系數(shù)的差異，在此基礎(chǔ)上，利用FDTD方法對銀納米孔陣列透射特性進行建模計算，研究分析不同金屬色散模型對FDTD仿真微納結(jié)構(gòu)電磁特性的精確性影響與差異。

1 金屬色散模型與算法實現(xiàn)

不同的金屬色散模型都是為了更好地描述給定條件下的介電響應(yīng)過程，減小與實際金屬介電效應(yīng)的偏差。Drude模型基于金屬自由電子氣假設(shè)，在光子能量小于電子能帶躍遷閾值情況下有效[7]，其表達式為

式中ε∞為無窮大頻率時的介電常數(shù)，ωD為Drude頻率，γ為碰撞頻率。

L4（4-Lorentz-pole pairs）模型[8]和Drude-2Lorentz模型[6]都是在Drude模型基礎(chǔ)上，增加Lorentz阻尼項，在有限波長范圍內(nèi)對金屬的帶間躍遷進行近似，其表達式如下：

式中σ為電導(dǎo)率，ε0為真空介電常數(shù)，Ap，Bp，Cp為合并簡化系數(shù)。

式中Δεp為靜態(tài)和無窮大頻率的介電常數(shù)之差，Ωp為振子固有頻率，Γp為碰撞頻率。

Drude2cp模型是在Drude模型基礎(chǔ)上，添加兩個根據(jù)能帶理論分析得出的臨界點（CP）項組成，可以有效擬合復(fù)雜的金屬非對稱線型帶間躍遷[9]，其表達式如下：

式中Ap為幅度，Ωp為能隙，φp為相位，Γp為極點的擴展。

利用ADE法處理上述色散模型，由時域麥克斯韋旋度方程：

使用Drude模型時，其極化電流表示為

使用L4模型，其極化電流可表示為

使用Drude-2Lorentz模型，其極化電流可表示為

使用Drude2cp模型，其極化電流可表示為

其中，JD.p為Drude項極化電流，將Drude項與增加的Lorentz或CP項的極化電流離散成如下形式[8]：

其中k1、k2、k3、k4、k5為差分離散系數(shù)。

由式（7）～（11）可知，不同色散模型中隨著極化電流多項式項數(shù)的增加，將造成離散遞推困難，從而大幅增加FDTD算法的實現(xiàn)復(fù)雜度。

聯(lián)立式（6）～（11）可推導(dǎo)出電場En+1的FDTD遞推方程，再由法拉第電磁感應(yīng)定律可推導(dǎo)出的遞推式。

2 不同色散模型的算法差異

2.1 Ag的介電系數(shù)

以金屬Ag為例，由圖1（a）、（b）可知：1）波長在200 nm～1 000 nm時，不同色散模型Ag介電系數(shù)的實部差異較小，虛部差異明顯；2）Drude-2Lorentz、Drude-4Lorentz和L4三條曲線表明，Lorentz諧振項的項數(shù)與介電系數(shù)擬合值的精確性并不是線性對應(yīng)的關(guān)系，簡單的增加Lorentz項并不能進一步提高介電系數(shù)的精確性；3）波長200 nm～1 000 nm的寬頻段范圍內(nèi)，在Drude模型基礎(chǔ)上添加根據(jù)能帶理論分析得出的臨界點（CP）項構(gòu)成的Drude2cp 模型最接近實際測量的金屬Ag（JC）介電系數(shù)。由于在Ag 的能帶邊沿附近，電子很容易發(fā)生帶間躍遷，不同色散模型對內(nèi)部能帶躍遷描述的差異導(dǎo)致與實際Ag介電系數(shù)之間的偏差，從而限制了Ag的不同色散模型在近紅外和可見光頻段的計算精確性。對于大部分貴金屬，當光子能量超過1 eV時，金屬就會出現(xiàn)帶間躍遷效應(yīng)，使得以自由電子氣假設(shè)為基礎(chǔ)的Drude模型及其修正擴展與實際金屬之間產(chǎn)生明顯偏差。

圖1 （a）Ag介電系數(shù)的實部；（b）Ag介電系數(shù)的虛部

2.2 計算模型設(shè)置

利用FDTD算法模擬Ag納米孔陣列的透射特性，分析不同色散模型計算的差異。納米孔陣列結(jié)構(gòu)模型如圖2所示?；撞馁|(zhì)為玻璃，厚度d1=1 000 nm，折射率為1.45。圓孔陣列的周期Lx=Ly=400 nm，單個圓孔直徑D=200 nm，圓孔填充介質(zhì)的折射率為1.4，銀膜厚度d2=100 nm。光源的波長范圍為200 nm～1 000 nm，沿Z 軸正方向入射，X 軸偏振。在x，y 方向上設(shè)置周期性邊界條件，z 方向上設(shè)置PML。FDTD仿真區(qū)域設(shè)置為400 nm×400 nm×600 nm。

Ag納米孔陣列的透射率定義為

其中Pin和Pout分別為入射光光強、透射光光強。

2.3 計算結(jié)果分析

銀納米孔陣列是一個比較典型的金屬微納表面等離子體共振（SPR）激發(fā)結(jié)構(gòu)，當滿足色散關(guān)系時，入射光與金屬薄膜表面等離子體之間的共振耦合相互作用，使納米孔陣列出現(xiàn)透射增強現(xiàn)象[10]。利用FDTD算法進行模擬，定義相對透射率誤差為

其中Tmodel為色散模型共振峰處的透射率，TJC為實際金屬Ag共振峰處的透射率。圖3為所計算的不同色散模型的Ag納米孔陣列的透射譜。

圖2 納米孔陣列結(jié)構(gòu)模型

圖3 不同色散模型的Ag納米孔陣列的透射譜

從圖3可看出，實際金屬Ag（JC）的共振透射率為0.73，透射譜共振波長為684.849 nm，共振峰半峰全寬為59.55 nm；Drude模型的透射率為0.78，相對透射率誤差為6.85%，透射譜共振波長為692.929 nm，半峰全寬為60.27 nm；Drude-2lorentz模型的透射率為0.595，相對透射率誤差為18.49%，透射譜共振波長為701.01 nm，半峰全寬為69.91 nm；Drude2cp模型的透射率為0.76，相對透射率誤差為4.11%，透射譜共振波長為684.849 nm，半峰全寬為58.92 nm；而L4 模型當波長大于350 nm 時，Ag 介電系數(shù)的虛部小于零，導(dǎo)致FDTD仿真結(jié)果發(fā)散，其中在波長200 nm～350 nm之間，不滿足共振條件。因此，F(xiàn)DTD計算透射譜精細結(jié)構(gòu)的計算精度與金屬銀的色散模型直接相關(guān)。從數(shù)值實驗分析可得：1）自由電子假設(shè)導(dǎo)出的Drude色散模型，通過增加Lorentz項（Drude-2Lorentz和L4模型）并不能減小相對透射率誤差，這與前述Lorentz諧振項的項數(shù)與介電系數(shù)擬合值的精確性不是線性提高關(guān)系的結(jié)論一致。由于金屬帶間躍遷的復(fù)雜性，通過在自由電子假設(shè)基礎(chǔ)上增加阻尼諧振項，對金屬銀的介電響應(yīng)過程進行擬合近似，如圖1所示，僅僅在非常有限的波長范圍內(nèi)有效。2）由能帶理論分析修正的Drude2cp模型具有更好的計算精度，在更寬的波長范圍內(nèi)能夠擬合金屬銀的介電響應(yīng)過程，同時，Drude2cp模型的極化電流多項式相對于Drude模型僅僅增加兩項，不會大幅增加FDTD算法實現(xiàn)的復(fù)雜度。

3 結(jié) 論

金屬微納結(jié)構(gòu)的FDTD 計算結(jié)果強烈依賴于色散模型的精確性。Drude2cp 模型能夠在更寬的頻帶內(nèi)擬合金屬銀的介電響應(yīng)過程，在仿真精細結(jié)構(gòu)時，具有更好的計算精度，且不會進一步增加算法復(fù)雜度。考慮到FDTD算法是一種時域方法，在寬頻帶范圍內(nèi)對介電系數(shù)多項式的差分離散可行性和精確性有明確要求，因此，為實現(xiàn)微納結(jié)構(gòu)的FDTD精確仿真，通過固體能帶理論修正金屬色散模型，添加臨界點（CP）項得到Drude2cp模型，比單純增加阻尼諧振項的修正方法更加有效可行。