鄧中慈 康 平# 胡成媛 張小玲 鄧中仁 鄒雨晴

(1.成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，高原大氣與環(huán)境四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610225；2.南京信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，江蘇 南京 210044)

近年來(lái)，隨著經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展，城市化進(jìn)程加快，PM2.5污染已成為我國(guó)眾多城市和地區(qū)的主要大氣污染問(wèn)題之一。四川盆地是我國(guó)西南經(jīng)濟(jì)中心，也是我國(guó)五大區(qū)域性大氣重污染區(qū)之一，加上盆地地形不利于大氣污染物稀釋和擴(kuò)散，使其污染成因更加復(fù)雜。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)PM2.5污染的時(shí)空分布特征[1-4]和成因[5-6]、PM2.5來(lái)源解析[7-8]，以及PM2.5與其他大氣污染物、氣象因子的相關(guān)性[9-10]等方面開(kāi)展了較多研究。不少學(xué)者運(yùn)用數(shù)學(xué)物理統(tǒng)計(jì)模型來(lái)研究影響PM2.5變化的因子。敖希琴等[11]運(yùn)用多元時(shí)間序列模型來(lái)預(yù)測(cè)PM2.5濃度。尹杰等[12]運(yùn)用多元線性模型分析了PM2.5濃度的空間分布。以上學(xué)者的研究模型基本只考慮了PM2.5與影響因子之間的線性相關(guān)關(guān)系。而賀祥等[13]利用廣義相加模型(GAM)構(gòu)建了南京市PM2.5濃度變化與影響因子之間的非線性模型，從而更加深入地探究影響因子對(duì)PM2.5濃度變化的真實(shí)影響，但其仍然忽略了影響PM2.5濃度的各種一次氣態(tài)前體物與氣象因子之間存在的反饋與調(diào)節(jié)作用。因此，本研究擬通過(guò)運(yùn)用GAM來(lái)構(gòu)建四川盆地PM2.5濃度變化與影響因子間的關(guān)系模型，并且綜合考慮線性及非線性關(guān)系，以此更加深入地探討復(fù)雜地形和污染條件下各影響因子對(duì)區(qū)域PM2.5濃度變化的影響，為四川盆地及其他復(fù)雜地形區(qū)域PM2.5污染防控、精細(xì)化預(yù)報(bào)預(yù)警及空氣質(zhì)量改善提供科學(xué)依據(jù)和技術(shù)參考。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

近地面污染物(SO2、NO2、CO、PM2.5)濃度數(shù)據(jù)來(lái)自2015—2017年四川盆地18個(gè)城市的91個(gè)國(guó)控環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)，由四川省環(huán)境監(jiān)測(cè)總站提供。

在四川盆地18個(gè)城市的每個(gè)城市中選取1個(gè)地面基準(zhǔn)站獲取相應(yīng)氣象觀測(cè)資料，包括溫度、氣壓、日照時(shí)數(shù)、相對(duì)濕度、風(fēng)速、降水量等。數(shù)據(jù)資料來(lái)源于中國(guó)氣象數(shù)據(jù)共享網(wǎng)(http://cdc.cma.gov.cn)的中國(guó)地面氣象站逐日觀測(cè)資料V3數(shù)據(jù)集。

1.2 研究方法

為研究PM2.5時(shí)空分布特征，利用ArcGIS插值得到2015—2017年四川盆地區(qū)域PM2.5年平均濃度空間分布圖，用于分析盆地區(qū)域內(nèi)PM2.5污染的整體狀況及城市間差異。利用同樣的方法對(duì)2015—2017年P(guān)M2.5各季節(jié)平均濃度的空間分布特征進(jìn)行分析，分析盆地區(qū)域內(nèi)不同季節(jié)PM2.5污染變化特征及各個(gè)城市之間的差異。

為了探究四川盆地PM2.5濃度變化的主導(dǎo)影響因子，基于GAM構(gòu)建了PM2.5濃度變化與影響因子間的線性和非線性模型來(lái)判斷PM2.5的主導(dǎo)影響因子[14]。利用R語(yǔ)言的mgcv包中的gam函數(shù)構(gòu)建了GAM[15]。根據(jù)結(jié)果深入探究各影響因子之間的相互作用及對(duì)PM2.5濃度變化的影響機(jī)制。

2 結(jié)果與討論

2.1 四川盆地PM2.5時(shí)空分布特征

2.1.1 空間分布特征

由圖1可見(jiàn)，2015—2017年，四川盆地PM2.5的年平均質(zhì)量濃度分別為51.71、51.16、46.91 μg/m3，呈逐年下降的趨勢(shì)，說(shuō)明顆粒物污染情況在逐漸改善。從空間分布情況來(lái)看，2015年P(guān)M2.5高值區(qū)(PM2.5年平均質(zhì)量濃度≥60 μg/m3)的分布范圍也更廣，但總體來(lái)說(shuō)3年的空間分布情況基本一致。

自貢市和內(nèi)江市及其周邊地區(qū)的PM2.5年平均濃度處于較高水平。這是由于自貢市和內(nèi)江市及其周邊地區(qū)為典型的低山淺丘地形，并且位于盆地南部氣旋式流場(chǎng)污染物的滯留中心，空氣流動(dòng)性較差，靜小風(fēng)頻率高(64.4%)，污染物易積聚，因此不利于PM2.5的稀釋與擴(kuò)散，特別是秋冬季節(jié)經(jīng)常出現(xiàn)城市逆溫現(xiàn)象，又加上四川盆地大氣混合層高度較低、降水量逐年減少[16]。廣元市及其周邊地區(qū)為PM2.5濃度低值區(qū)(PM2.5年平均質(zhì)量濃度≤45 μg/m3)。這是由于廣元市及其周邊地區(qū)地形寬闊，污染物擴(kuò)散、輸送能力強(qiáng)[17]，而且這些地區(qū)大城市較少，工農(nóng)業(yè)發(fā)展較慢，由此推斷PM2.5的人為來(lái)源貢獻(xiàn)較小[18]。雅安市的PM2.5濃度也較低，是因?yàn)樗挥谂璧嘏c青藏高原的結(jié)合過(guò)渡地帶，背靠青藏高原冷高壓，面向西南季風(fēng)暖濕氣流，是盆地中降水量最大的區(qū)域(年均降水量約1 800 mm)，因此空氣質(zhì)量較好[19]。

圖1 2015—2017年四川盆地PM2.5質(zhì)量濃度空間分布特征

2.1.2 季節(jié)變化特征

分析盆地內(nèi)PM2.5的季節(jié)污染情況發(fā)現(xiàn)，總體呈現(xiàn)出PM2.5濃度冬季高夏季低的特征。四川盆地3年的PM2.5四季平均質(zhì)量濃度為冬季(83.00 μg/m3)>春季(46.53 μg/m3)>秋季(38.81 μg/m3)>夏季(30.59 μg/m3)。逐年分析仍可發(fā)現(xiàn)，總體而言2015年的PM2.5濃度比后兩年高。

2.2 利用GAM識(shí)別主導(dǎo)影響因子

下面先以成都市為例，具體說(shuō)明利用GAM分析各影響因子對(duì)PM2.5濃度變化的定量影響。若僅考慮氣象因子為PM2.5的影響因子，得到的模型擬合程度較差，模型方差解釋率僅為37.8%。將一次氣態(tài)前體物(SO2、NO2、CO)加入模型中也作為影響因子考慮，模型方差解釋率提高到了79.8%。考慮一次氣態(tài)前體物GAM識(shí)別結(jié)果表明，影響成都市PM2.5濃度的主導(dǎo)影響因子不是氣象因子，而是SO2、NO2、CO(見(jiàn)表1)。

根據(jù)表1，SO2與PM2.5的估計(jì)自由度為1.000，因此兩者呈線性關(guān)系；其他主導(dǎo)影響因子與PM2.5的估計(jì)自由度均大于1.000，都呈非線性關(guān)系。GAM分析發(fā)現(xiàn)，PM2.5濃度隨SO2濃度的上升呈現(xiàn)上升趨勢(shì)；PM2.5濃度隨CO濃度的上升呈快速上升趨勢(shì)；而對(duì)于NO2而言，當(dāng)NO2質(zhì)量濃度小于68 μg/m3時(shí)，PM2.5濃度隨NO2濃度的上升而上升，而當(dāng)NO2質(zhì)量濃度超過(guò)68 μg/m3后，PM2.5濃度則會(huì)隨著NO2濃度的上升而趨于穩(wěn)定。

利用相同方法對(duì)四川盆地18個(gè)城市PM2.5濃度的主導(dǎo)影響因子進(jìn)行識(shí)別，結(jié)果如表2所示。由于各城市的一次氣態(tài)前體物污染狀況及氣象條件不同，因此影響各城市PM2.5濃度的主導(dǎo)影響因子也有差異。整體看來(lái)，SO2、NO2、CO、溫度對(duì)于整個(gè)四川盆地的PM2.5濃度影響較大。18個(gè)城市中共有7個(gè)城市的3大主導(dǎo)影響因子為3種一次氣態(tài)前體物，有9個(gè)城市的第一主導(dǎo)影響因子為CO，有8個(gè)城市的第一主導(dǎo)影響因子為NO2，有1個(gè)城市的第一主導(dǎo)影響因子為SO2；氣象因子中僅有溫度、氣壓和相對(duì)濕度出現(xiàn)在3大主導(dǎo)影響因子中，而其余的氣象因子均沒(méi)有出現(xiàn)在3大主導(dǎo)影響因子中。

表1 成都市PM2.5的主導(dǎo)影響因子GAM識(shí)別結(jié)果1)

表2 四川盆地18個(gè)城市PM2.5濃度的3大主導(dǎo)影響因子1)

最后利用壓軸回歸(RMA)[20-21]對(duì)四川盆地的PM2.5平滑擬合結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證，結(jié)果如圖2所示。由圖2可以看出，GAM所產(chǎn)生的PM2.5平滑擬合值與實(shí)際觀測(cè)值偏差較小，較為均勻地分布在參考線兩側(cè)，RAM直線與參考線接近重合，而且R2達(dá)到0.787 3，總體方差解釋率可以達(dá)到78.7%，說(shuō)明模型質(zhì)量可靠，可信度高。

注：虛線為參考線，參考線上的點(diǎn)表明PM2.5平滑擬合值和實(shí)際觀測(cè)值相同；實(shí)線為RAM直線。

3 結(jié) 論

(1) 2015—2017年，四川盆地PM2.5濃度呈逐年下降趨勢(shì)，顆粒物污染情況得到改善。2015年P(guān)M2.5高值區(qū)(PM2.5年平均質(zhì)量濃度≥60 μg/m3)分布最廣泛。自貢市和內(nèi)江市及其周邊地區(qū)為主要的PM2.5高污染地區(qū)，而廣元市及其周邊地區(qū)和雅安市PM2.5濃度較低。PM2.5濃度的季節(jié)變化呈現(xiàn)冬季高夏季低的特征。

(2) 利用GAM線性和非線性關(guān)系模型對(duì)氣象因子和一次氣態(tài)前體物進(jìn)行主導(dǎo)影響因子識(shí)別，只考慮氣象因子對(duì)PM2.5濃度的影響方差解釋率僅37.8%，考慮SO2、NO2、CO等一次氣態(tài)前體物后方差解釋率提高到79.8%?？傮w而言，一次氣態(tài)前體物對(duì)四川盆地PM2.5濃度的影響起主導(dǎo)作用。