李曉曉 余呈剛 馬玉雯 蔡翔舟 陳金根 陳興偉

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學(xué)院先進(jìn)核能創(chuàng)新研究院 上海 201800）

3（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

熔鹽堆以熔融于載體鹽的錒系核素作為核燃料。載體鹽的陽離子為堿金屬離子（如Li+、Na+、K+、Rb+等）和/或堿土金屬離子（如Be2+等）。載體鹽的陰離子為鹵素離子，即F-和Cl-，分別對應(yīng)著氟鹽和氯鹽。F在自然界中唯一以19F存在；而Cl在自然界中有兩種同位素，為35Cl 和37Cl，它們的豐度分別為75.77%和24.23%。相對較重的載體鹽（含有大量高原子序數(shù)的元素，如Rb及更重元素），含低原子序數(shù)的元素組成的較輕的載體鹽有更好的傳熱性能［1］，可以作為一次或二次冷卻劑使用。綜合考慮核特性和熱物性，目前熔鹽堆設(shè)計中最常用的兩種載體鹽分別為 FliBe［2］和 NaCl［3］。為了提高堆芯的中子經(jīng)濟(jì)性，上述兩種載體鹽分別通過富集7Li和37Cl 來降低中子吸收。

從錒系核素溶解度的角度來看，氟鹽熔鹽堆的錒系核素溶解度較低（如錒系核素在400～600 ℃的FLiBe 中的溶解度為10%～20%［4-5］），而氯鹽熔鹽堆的錒系核素溶解度較高（如錒系核素在450～550 ℃的 NaCl 中的溶解度高達(dá) 65%［6］），因而有利于提高堆芯燃料裝載量和燃料循環(huán)性能。從中子能譜角度而言，主要考慮氟鹽和氯鹽對中子的吸收差別。氟鹽中所含輕元素的熱中子俘獲截面普遍比氯鹽小1個數(shù)量級以上（如含富集7Li 的F7LiBe 中的19F、7Li和9Be 的熱中子俘獲截面分為0.010 b、0.045 b 和0.009 b，而含富集37Cl的Na37Cl中的23Na和37Cl的熱中子俘獲截面分別為0.53 b和0.43 b）。由于氯鹽比氟鹽重（更重的鹽對應(yīng)的原子質(zhì)量數(shù)更高），因此，氯鹽熔鹽堆的中子能譜相對氟鹽熔鹽堆較硬［7］。同時，一般可將氯鹽熔鹽堆設(shè)計成沒有慢化劑的快堆（即氯鹽快堆），從而進(jìn)一步降低氯鹽的中子吸收，使得氯鹽的中子吸收與氟鹽相當(dāng)。此外，由于裂變產(chǎn)物在快譜下的中子吸收截面也會顯著降低，因此可以降低氯鹽快堆對燃料后處理的要求?；诼塞}快堆的上述優(yōu)勢，通過裝載較高的錒系核素量和采用較簡單的燃料后處理技術(shù)，即可實現(xiàn)較高的核燃料轉(zhuǎn)換（增殖）率和乏燃料嬗變率。

氯鹽快堆的研究可追溯至20 世紀(jì)50 年代。Goodman 等［8］早在 1952 年研究了基于熔融氯化鈾的氯鹽快堆的特性，隨后Taube等［9-10］探討了基于熔融氯化钚的氯鹽快堆的可行性。20 世紀(jì)50～70 年代，美國橡樹嶺國家實驗室、英國原子能管理局及瑞士聯(lián)邦反應(yīng)堆研究所等多家研究機(jī)構(gòu)提出了眾多基于氯鹽快堆的概念設(shè)計［11-13］。這些概念設(shè)計大都采用鈾钚循環(huán)［14-15］，理論上證明了氯鹽快堆增殖和嬗變的可行性。自熔鹽堆在2002 年被選為第四代候選堆型之一以來，針對氯鹽快堆與氟鹽熱堆的研究日益受到重視。2015年10月，在橡樹嶺國家實驗室舉辦的紀(jì)念熔鹽堆50周年大會上，泰拉能源公司發(fā)布了氯化物熔鹽快堆的研發(fā)計劃，并于2016 年1 月獲得了美國能源部為期5 年的4 000 萬美元研發(fā)基金。2019 年8 月，氯化物熔鹽快堆項目實現(xiàn)了重要突破，其建成的載體鹽回路（非核裝置）成功連續(xù)運(yùn)行超過 1 000 h［16］。

為提高熔鹽堆的增殖和嬗變性能，可優(yōu)化的途徑主要有硬化中子能譜、提高核燃料裝載量、優(yōu)化在線添料模式（包括在線添料周期、次數(shù)和添料量）和后處理模式（包括處理周期和處理效率）等。對于氯鹽快堆而言，較硬的堆芯能譜、較高的錒系核素溶解度均有利于提高增殖和嬗變性能。為了實現(xiàn)增殖和嬗變的平衡，需要對核燃料生產(chǎn)和放射性乏燃料排放進(jìn)行權(quán)衡，從而提高氯鹽快堆的整體核燃料循環(huán)性能。本文基于2 500 MWth的氯鹽快堆，開展了兩種主要核燃料循環(huán)（釷鈾循環(huán)和鈾钚循環(huán)）的增殖性能與嬗變性能的比較分析，為氯鹽快堆的核燃料循環(huán)戰(zhàn)略的制定提供科學(xué)依據(jù)。

1 計算模型與方法

1.1 計算模型

如圖1和表1所示，本文所研究的堆芯模型高度和直徑分別為5.44 m和5.04 m，其由燃料鹽（區(qū)域1、4、5、6）、哈氏合金層（區(qū)域2）、碳化硼（B4C）吸收體（區(qū)域3）和反射層（區(qū)域4）組成。該堆芯模型在部分結(jié)構(gòu)上參考了法國的無石墨慢化的熔鹽快堆（Molten Salt Fast Reactor，MSFR）［17-19］。燃料鹽區(qū)域包括了活性區(qū)（區(qū)域1）、上腔室（區(qū)域5）、下腔式（區(qū)域6）和外圍熔鹽層（區(qū)域4）。B4C（10B 的富集度為18.43 wt.%）吸收體用于吸收堆芯泄漏的中子，以保護(hù)堆芯容器。反射層材料為哈氏合金，作為堆芯包殼的同時也可以吸收部分中子。與MSFR不同之處在于本研究的堆芯結(jié)構(gòu)采用單區(qū)單流（MSFR 為雙區(qū)雙流），相當(dāng)于用哈氏合金層（區(qū)域2，厚度為50 cm）替換了MSFR 原有的增殖層，這樣既可以減少堆芯復(fù)雜性，也可以吸收從堆芯燃料鹽中泄漏出的中子，從而降低堆芯泄漏率。

圖1 堆芯模型結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Structure diagram of reactor core model

核燃料循環(huán)主要分為釷鈾循環(huán)與鈾钚循環(huán)［20］，分別對應(yīng)釷資源和鈾資源的利用，它們對應(yīng)的可轉(zhuǎn)換材料分別為232Th 和238U。為了充分再利用乏燃料，本研究中鈾钚循環(huán)的可轉(zhuǎn)換材料用235U 含量僅為0.2%的貧鈾（Depleted Uranium，DU）代替了238U。由于典型的釷鈾循環(huán)和鈾钚循環(huán)的點(diǎn)火燃料分別為233U 和239Pu，所以將它們對應(yīng)的燃料類型分別命名為U3+Th 和Pu9+DU。此外，由于自然界中不存在233U 和239Pu，考慮點(diǎn)火燃料的可獲得性及核燃料循環(huán)的過渡，因而也對以超鈾元素（TRU）作為點(diǎn)火燃料的TRU+Th 和TRU+DU 的核燃料循環(huán)性能進(jìn)行了分析。其中，TRU中核素份額排前三名的分別為239Pu（45.9%）、240Pu（21.5%）和241Pu（10.7%）［15］。

本文研究所選用的燃料鹽成分為55 mol%NaCl+45 mol%HNCl3［21］，其中HN為錒系核素，包括點(diǎn)火燃料（239Pu、233U 或TRU）和可轉(zhuǎn)換材料（232Th 或DU）。由所用燃料鹽兩相圖［22］可知，NaCl+UCl3的熔點(diǎn)為600 ℃，而NaCl+PuCl3的熔點(diǎn)為520 ℃，取其二者較高值，并考慮50 ℃的裕量，堆芯入口溫度定為650 ℃。堆芯出口溫度設(shè)置為730 ℃，該溫度距離沸點(diǎn)（1 400 ℃）有足夠的安全裕量，可以保證氯鹽快堆的正常運(yùn)行及事故工況下的瞬態(tài)安全。堆芯平均運(yùn)行溫度為690 ℃，燃料鹽的密度為3.6 g·cm-3，體積膨脹系數(shù)為3×10-4℃-1。此外，由于35Cl的中子吸收比37Cl高兩個數(shù)量級，所以為了減少35Cl的中子吸收而提高中子經(jīng)濟(jì)性［23］，本文采用了純的37Cl（即37Cl的富集度為100%）。

1.2 計算方法

基于熔鹽堆特性，針對MCNP 和ORIGEN2 進(jìn)行了耦合，并證明其適用于模擬熔鹽堆燃料循環(huán)的相關(guān)物理性能［24-25］。本文使用MCNP5和ORIGEN2分別對氯鹽快堆的中子輸運(yùn)和單群燃耗進(jìn)行計算。在輸運(yùn)與燃耗的耦合計算基礎(chǔ)上，針對液態(tài)燃料熔鹽堆的特性增加了在線燃料后處理模塊與在線添料模塊，前者主要用于裂變產(chǎn)物的去除和可利用錒系核素的提取，后者主要用于錒系核素的添加以維持堆芯臨界，通過臨界搜索確定錒系核素的添料量。臨界搜索采用以下兩個限制條件：一是維持堆芯有效增殖因子（keff）在指定范圍內(nèi)（（1.00±0.005）～（1.01±0.005）），主要考慮是熔鹽堆可以通過在線后處理和在線添料維持臨界，無需太高的剩余反應(yīng)性，也是為了降低反應(yīng)性控制負(fù)荷；二是維持錒系核素的質(zhì)量在運(yùn)行中不變，主要是為了防止燃料鹽物性發(fā)生明顯變化。

表1 研究模型主要參數(shù)Table 1 Main parameters of research models

在模擬過程中，燃耗計算時間設(shè)為50 a，氣體裂變產(chǎn)物的處理周期設(shè)為30 s。綜合考慮中子經(jīng)濟(jì)性、提取效率和提取難度，易溶裂變產(chǎn)物的處理周期和錒系核素的提取周期均假設(shè)為1 000 d［22］。此外，為了兼顧計算精度和計算效率，燃耗步長依次設(shè)定為 30 d（第 1 年）、60 d（第 2 年）、90 d（第 3 年）、180 d（第4 年）和1 a（第5～50 年）。每一個燃耗步長的循環(huán)代數(shù)設(shè)為330（每個燃耗步模擬跳過前30 代），每代運(yùn)行5 000 個粒子，燃耗模擬中包含了378 個核素，每步燃耗模擬所需計算時間約為2 h（并行12個CPU核）。

2 結(jié)果與討論

為了研究氯鹽快堆的增殖與嬗變性能，對包括釷鈾循環(huán)（U3+Th）、鈾钚循環(huán)（Pu9+DU）以及以TRU 作為點(diǎn)火燃料的過渡模式循環(huán)（TRU+Th 和TRU+DU）在內(nèi)的4種核燃料循環(huán)方案（表2）進(jìn)行了分析。在燃耗計算過程中，U3+Th 和TRU+Th 的添料類型為233U 和Th，提取的錒系核素為233Pa；Pu9+DU和TRU+DU的添料類型為239Pu和DU，提取的錒系核素為239Np。其中，233Pa（半衰期為26.97 d）和239Np（半衰期為2.35 d）作為增殖過程中的中間核素，提取后經(jīng)過堆外衰變分別轉(zhuǎn)換成233U 和239Pu。堆外新生成的233U 和239Pu 不再返回堆芯，但是會統(tǒng)計到易裂變核素的凈產(chǎn)生量中。

表2 4種核燃料循環(huán)方案Table 2 Four nuclear fuel cycles

2.1 臨界參數(shù)分析

4種核燃料循環(huán)方案的臨界參數(shù)如表3所示，主要包括燃料鹽組分、平均裂變中子數(shù)（ν）和啟堆燃料的平均微觀裂變（σf）/俘獲（σc）截面。

對于臨界性能，本研究所采用的氯鹽快堆模型（圖1）中徑向的哈氏合金層與B4C 層的厚度以及軸向反射層的厚度都足夠厚，這使得堆芯泄露率很低（近似為0），即不泄露概率（Λ）近似為1，從而簡化了有效增殖因子（keff）的計算。此時keff可近似表示為keff≈ν·Σf/Σa。其中：Σa是堆內(nèi)所有核素的宏觀吸收率，為宏觀裂變率（Σf）和宏觀俘獲率（Σγ）之和。在MCNP5的計算中，中子的產(chǎn)生率（主要通過裂變）和消失率（主要通過俘獲和泄漏）都?xì)w一到一個源中子。如前所述，堆芯泄漏率幾乎為0，則堆芯宏觀裂變率和宏觀俘獲率之和接近于1，即Σa≈1.0。由此，keff≈ν·Σf，其中：Σf的主要貢獻(xiàn)來源是堆內(nèi)的錒系核素，且Σf的數(shù)值與堆內(nèi)錒系核素的宏觀俘獲率成反比。即，若堆內(nèi)錒系核素（特別是可轉(zhuǎn)換材料）的宏觀俘獲率越低或Σf越大，則臨界所需的點(diǎn)火燃料的摩爾份額就越低。同時，堆內(nèi)較強(qiáng)的快中子增殖能力（特別是可轉(zhuǎn)換材料）和較高的ν均可以降低臨界所需的點(diǎn)火燃料的摩爾份額。

表3 4種核燃料循環(huán)的臨界參數(shù)Table 3 Critical parameters for the four fuel cycles

從表3 第2 列（即燃料鹽組分）可以看到，Pu9+DU 的點(diǎn)火燃料的臨界摩爾份額（4.35%）比U3+Th（4.75%）低。原因：一是快譜下DU（主要是238U）的平均微觀俘獲截面（0.24 b）比232Th（0.26 b）略低且DU 的平均微觀裂變截面（0.04 b）比232Th（0.01 b）略高；二是239Pu 的ν（約 2.9）比233U（約 2.5）高。同理，TRU+DU 和TRU+Th 的點(diǎn)火燃料均含239Pu，它們的ν均約為2.9，但是DU 的較低中子俘獲和較優(yōu)的快中子裂變能力使得前者所需的TRU 的臨界摩爾份額（6.60%）低于后者（8.10%）。此外，與U3+Th 和Pu9+DU 相比 ，TRU+DU 和 TRU+Th 中的 TRU 有著較高的平均微觀俘獲截面（介于0.4 b 和0.5 b 之間，主要貢獻(xiàn)來源是239Pu、240Pu和241Pu）和較低的平均微觀裂變截面（約1.2 b，主要貢獻(xiàn)來源是239Pu和241Pu），使得它們所需的點(diǎn)火燃料的臨界摩爾份額均高于Pu9+DU和U3+Th。

表4 給出了4 種核燃料循環(huán)方案臨界時的反應(yīng)性溫度系數(shù)（Temperature Coefficient of Reactivity，TCR）和轉(zhuǎn)換比（Conversion Ratio，CR）。從TCR 角度，可轉(zhuǎn)換材料（Th或DU）的中子俘獲（特別是232Th和238U 的共振俘獲）會增強(qiáng)負(fù)的TCR，而點(diǎn)火燃料（233U、239Pu 或TRU）的中子裂變會削弱負(fù)的TCR。由表3第2列可知，U3+Th和Pu9+DU臨界時的可轉(zhuǎn)換材料的摩爾份額較高，對應(yīng)的TCR 的絕對值較大，分別為-3.01×10-5K-1和-2.99×10-5K-1。TRU+Th 和TRU+DU 臨界時所需的可轉(zhuǎn)換材料的摩爾份額較低，對應(yīng)的TCR 的絕對值較小，分別為-2.52×10-5K-1和-2.79×10-5K-1。

表4 反應(yīng)性溫度系數(shù)與轉(zhuǎn)換比Table 4 TCR and CR

核燃料的CR 主要決定了可轉(zhuǎn)換材料在堆芯中的轉(zhuǎn)換能力?？紤]臨界時的核素成分，在CR 的計算中，易裂變核素的產(chǎn)生主要來源于232Th、238U及240Pu 的中子俘獲，易裂變核素的消失主要來源于233U、239Pu和241Pu的中子吸收（包括中子裂變和中子俘獲）。從表4可以看出，Pu9+DU的CR（1.036 6）比U3+Th 的CR（0.846 6）高很多，原因是：雖然快譜下DU的平均微觀俘獲截面（0.24 b）比232Th（0.26 b）略低，但是臨界條件下Pu9+DU 中可轉(zhuǎn)換材料的摩爾份額（40.65%）略高于U3+Th（40.25%），且239Pu 的平均微觀吸收截面（2.10 b）僅為233U（2.60 b）的約81%，使得Pu9+DU 的CR 遠(yuǎn)大于U3+Th。TRU+DU的CR（1.148 4）比TRU+Th的CR（1.104 6）略高的原因是：雖然DU 的平均微觀俘獲截面（0.23 b）略低于232Th（0.27 b），且 TRU+DU 中 TRU 的平均微觀吸收截面（1.68 b）略高于TRU+Th（1.60 b），但是TRU+DU 中可轉(zhuǎn)換材料的摩爾份額（38.40%）高于TRU+Th（36.90%），這使得TRU+DU 的CR 略高一些。此外，以TRU 作為點(diǎn)火燃料時，240Pu 的高中子俘獲使得 TRU+Th 和 TRU+DU 的 CR 均 高 于 U3+Th 和Pu9+DU。

2.2 燃耗演化分析

圖2給出了4種核燃料循環(huán)方案的keff隨時間的演化，燃耗時間均設(shè)為50 a（該數(shù)值對應(yīng)著4種核燃料循環(huán)的最長無添料運(yùn)行時間）。這里的無添料指的是沒有額外的添加易裂變核素，堆芯自身新產(chǎn)生的易裂變核素均留在堆內(nèi)燃燒掉。

圖2 有效增殖因子（keff）隨時間的演化Fig.2 Evolutions of keff over time

從圖2可以看出，首先，U3+Th的keff一直處于振蕩狀態(tài)且振蕩幅度較小，即需要一直添料才能維持臨界。這是由于 U3+Th 的 CR 小于 1 且ν較低（約2.5），需要額外添加易裂變核素才能維持臨界。其次，點(diǎn)火燃料含239Pu 的三種核燃料循環(huán)方案（Pu9+DU、TRU+DU 和 TRU+Th）的keff都是先增加后減小，它們無需添料即可連續(xù)運(yùn)行的時間分別為46 a、50 a和29 a。其中，Pu9+DU和TRU+DU在50 a的燃耗時間內(nèi)，易裂變核素始終以239Pu 和/或241Pu 為主，它們的ν始終約為 2.9，它們的 CR 分別在第 3 年（Pu9+DU）和第9 年（TRU+DU）之前大于1.0，之后它們的CR雖然小于1但均高于0.9，這使得Pu9+DU和TRU+DU有足夠的易裂變核素和中子維持運(yùn)行，且無需添料運(yùn)行時間足夠長。

其中，Pu9+DU在第46年進(jìn)行了首次添料，錒系核素的添料量在保持錒系核素質(zhì)量不變的前提下實現(xiàn)了臨界。由于此時堆內(nèi)除了初裝堆的239Pu 和DU，還產(chǎn)生了大量的超鈾元素，特別是240Pu。因此，經(jīng)過首次添料后，堆內(nèi)239Pu 和DU 的質(zhì)量之和比初裝堆時略少，但是240Pu的產(chǎn)生使得CR（1.114 7）比初裝堆時（1.036 6）高一些，進(jìn)而使得keff在第46年之后的演化與前面46 a 類似（即keff先增加后減?。?。若延長燃耗時間，較高的CR使得Pu9+DU的第二次在線添料發(fā)生在第98 年，且第46～98 年之間的的振蕩幅度最高值（1.071 15）大于前面46 a 的（1.051 19）。同時，TRU+DU 的CR 始終略高于Pu9+DU，使得前者的無添料運(yùn)行時間（50 a）略長于后者（46 a）。TRU+Th 從初裝堆開始，無需添料可運(yùn)行至29 a，在此期間，堆內(nèi)易裂變核素逐漸從以239Pu和241Pu為主轉(zhuǎn)為以233U 為主，ν也逐漸從約 2.9 降至約 2.5。同時，TRU+Th 的 CR 在第 3 年之前大于 1，之后的 CR位于0.875～1.00，但始終比Pu9+DU 和TRU+DU 低。較小的CR 和逐漸減小的ν使得TRU+Th 的無添料運(yùn)行時間僅為29 a。從第30 年開始，TRU+Th 的易裂變核素和可轉(zhuǎn)換材料分別為233U 和232Th，此后較小的ν和較低的CR（小于1）使得233U 的產(chǎn)生不足以抵消其消耗，堆芯需要一直添料才能維持臨界，因此其keff隨時間的演化與U3+Th類似。

為了解析圖2的演化趨勢，圖3和圖4分別給出了TRU+DU 和TRU+Th 的重要參數(shù)隨時間的演化。這些重要參數(shù)包括平均裂變中子數(shù)（ν）、易裂變核素（239Pu 和/或233U）的原子密度（atom density，單位為atoms/barn/cm）、堆內(nèi)中子俘獲率（capture rate）和堆內(nèi)中子裂變率（fission rate，即Σf）。

對于TRU+DU（圖3），隨著燃耗時間的增長，堆芯內(nèi)中子學(xué)平衡有如下變化：1）堆內(nèi)總中子俘獲率的變化主要來源于燃料鹽，特別是錒系核素和裂變產(chǎn)物。在50 a的燃耗時間內(nèi)，TRU+DU無需添料，意味著堆內(nèi)錒系核素逐漸消耗，堆芯中子能譜將逐漸軟化，堆內(nèi)核素（包括錒系核素和裂變產(chǎn)物）的平均微觀俘獲截面將緩慢增長。于是，錒系核素的原子密度逐漸減小（特別是238U 的原子密度幾乎線性減?。?，但是它們的平均微觀俘獲截面緩慢增長，這使得錒系核素的中子俘獲率先快速減小后緩慢減小。裂變產(chǎn)物的去除周期為1 000 d，每去除一次，裂變產(chǎn)物的原子密度之和的增長速度就減緩一些，經(jīng)過三次去除后，在第10年左右裂變產(chǎn)物的原子密度之和趨于平衡，但是裂變產(chǎn)物的平均微觀俘獲截面逐漸增長，這使得裂變產(chǎn)物的中子俘獲率先快速增加后緩慢增加。兩者的疊加效果使得燃料鹽的中子俘獲率先減小后增加，進(jìn)而使得堆內(nèi)中子俘獲率也呈現(xiàn)出先減小后增加的趨勢。2）對于TRU+DU，其點(diǎn)火燃料為TRU，堆內(nèi)易裂變核素主要為239Pu 和241Pu（標(biāo)記為239，241Pu），其原子密度也是先增加后減小。這主要是由于堆芯在運(yùn)行初期的CR 大于1（～1.148 4），此時通過238U 和240Pu 的中子俘獲產(chǎn)生的239，241Pu 的 量 超 過 初 裝 堆 的239，241Pu 的 消 耗 量 ，239，241Pu的原子密度逐漸增加。當(dāng)運(yùn)行時間為10 a左右時，CR 開始小于 1，此時新產(chǎn)生的239，241Pu 的量不足以抵消其消耗，239，241Pu 的原子密度逐漸減小。因此，從中子平衡角度而言，堆內(nèi)中子裂變率與堆內(nèi)中子俘獲率的變化趨勢正好相反。3）由于堆內(nèi)的主要易裂變核素始終是239，241Pu，所以堆內(nèi)的平均裂變中子數(shù)在2.919～2.938。因此，上述中子學(xué)平衡的變化導(dǎo)致TRU+DU 的有效增殖因子（keff≈ν·Σf）隨時間演化呈現(xiàn)出先增加后減小的趨勢（圖2）。

圖3 TRU+DU的平均裂變中子數(shù)、易裂變核素（239,241Pu）的原子密度以及堆內(nèi)中子俘獲率與裂變率隨時間的演化Fig.3 Evolutions of neutrons per fission(ν),the atom density of fissile nuclide(i.e.239,241Pu),and neutron capture rate/fission rate in reactor for TRU+DU over time

對于TRU+Th（圖4），隨著燃耗時間的增長，有如下變化：1）堆內(nèi)錒系核素（特別是232Th）的中子俘獲率的減少以及裂變產(chǎn)物的中子俘獲率的增加，使得堆內(nèi)中子俘獲率先減小后增加，其變化原因與TRU+DU 一致。2）堆內(nèi)中子裂變率先增加后減小。3）239，241Pu 的原子密度逐漸減小，233U 的原子密度逐漸增加。在6.5 a 時，兩者原子密度一樣。同時，在約 6.5 a 之 后 ，堆 內(nèi) 易 裂 變 核 素 逐 漸 由239，241Pu 轉(zhuǎn)為233U。在 6.5 a 之前，CR 大于 1，233U 的產(chǎn)生足以彌補(bǔ)239，241Pu 的消耗，堆內(nèi)易裂變核素（包括233U和239，241Pu）的原子密度之和呈現(xiàn)增加趨勢；在6.5 a之后，CR 小于1，堆內(nèi)易裂變核素的原子密度之和呈現(xiàn)減小趨勢。4）堆內(nèi)的易裂變核素從以239，241Pu為主逐漸轉(zhuǎn)為以233U 為主，ν 也逐漸從約2.9 降到約2.5。因此，TRU+Th的keff隨時間演化呈現(xiàn)出先增加后減小的趨勢。由于較低的CR和逐漸減小的ν，使得TRU+Th 的連續(xù)運(yùn)行時間僅為29 a。從30 a 開始，TRU+Th 的堆內(nèi)易裂變核素主要是233U，較低的CR和較小的ν使得堆芯必須添加額外的233U才能維持臨界運(yùn)行，自此，keff一直在一個很小的幅度范圍內(nèi)振蕩。

圖4 TRU+Th的平均裂變中子數(shù)、易裂變核素（233U和239,241Pu）原子密度以及中子俘獲率與裂變率隨時間的演化Fig.4 Evolutions of neutrons per fission(ν),the atom density of fissile nuclide(i.e.233U and 239,241Pu),and neutron capture rate/fission rate in reactor for TRU+Th over time

對于Pu9+DU，其keff隨時間的演化趨勢與TRU+DU類似，不同的是Pu9+DU的CR在50 a燃耗時間內(nèi)始終比TRU+DU（TRU+DU 的CR 考慮了具有高中子俘獲的240Pu）低一些，導(dǎo)致其keff的振蕩幅度最高值（1.051 19）比TRU+DU（1.072 89）低一些，從而表現(xiàn)為其無添料運(yùn)行時間（46 a）比TRU+DU（50 a）略短一些。對于U3+Th，較低的CR和較小的ν使得其必須依賴額外添料才能維持臨界，這點(diǎn)與TRU+Th運(yùn)行30 a后的運(yùn)行模式相吻合。

在燃耗過程中，除了有足夠的中子用以維持臨界和引發(fā)新的裂變，還必須保證堆芯的反應(yīng)性溫度系數(shù)為負(fù)值，以保證反應(yīng)堆的穩(wěn)定性和安全性。對于氯鹽快堆，主要是燃料鹽溫度系數(shù)。計算結(jié)果表明：在50 a的燃耗時間內(nèi)，4種核燃料循環(huán)方案的燃料鹽溫度系數(shù)的變化范圍分別為（-3.35～-2.71）×10-5K-1（U3+Th）、（ -3.12～ -2.35）×10-5K-1（Pu9+DU）、（-3.16～-2.06）×10-5K-1（TRU+Th）和（-3.13～-2.14）×10-5K-1（TRU+DU），均為負(fù)值。

從反應(yīng)性控制角度，keff的振蕩幅度應(yīng)盡可能小，以降低反應(yīng)性控制負(fù)荷。其中U3+Th通過在線添料與在線后處理維持keff在很小的幅度范圍內(nèi)振蕩，只需簡單的反應(yīng)性控制即可。而Pu9+DU、TRU+DU和TRU+Th的keff的振蕩幅度較大，為了降低反應(yīng)性控制負(fù)荷，可通過延長裂變產(chǎn)物（特別是易溶裂變產(chǎn)物）的去除周期（如從1 000 d 延長至數(shù)年左右）來實現(xiàn)，但同時也會縮短無添料運(yùn)行時間。本研究中4種核燃料循環(huán)的對比是基于相同的后處理模式（包括處理周期和處理效率），關(guān)于不同后處理模式的分析在此不作更多闡述。

2.3 增殖性能分析

核燃料循環(huán)的增殖性能主要以易裂變核素（239Pu 或233U）的年產(chǎn)量來衡量。如果年產(chǎn)量為正值，表示堆內(nèi)易裂變核素的產(chǎn)生可以彌補(bǔ)甚至超過其消耗，不需要額外添加易裂變核素，堆芯達(dá)到自持或增殖；如果年產(chǎn)量為負(fù)值，則表示易裂變核素的產(chǎn)生不足以彌補(bǔ)其消耗，需要額外添加易裂變核素來維持運(yùn)行，即堆芯不自持。

對于基于貧鈾的Pu9+DU 和TRU+DU，其增殖性能主要是看239Pu 的年產(chǎn)量。圖5 給出了DU 的消耗量（圖5（a））和239Pu 的凈產(chǎn)量（圖5（b））隨時間的演化，燃耗時間為50 a。采用239Pu啟堆時，貧鈾的總消耗量為 46 500 kg，平均年消耗量為 930 kg·a-1；239Pu總產(chǎn)量為136 kg，平均年產(chǎn)量為2.72 kg·a-1。采用TRU 啟堆時，貧鈾的總消耗量為45 900 kg，平均年消耗量為918 kg·a-1；239Pu總產(chǎn)量為145 kg，平均年產(chǎn)量為2.89 kg·a-1。即兩種基于貧鈾的核燃料循環(huán)方案（Pu9+DU、TRU+DU）的平均239Pu 年產(chǎn)量均為正值，可實現(xiàn)自持增殖。

圖5 DU消耗量(a)與239Pu凈產(chǎn)量(b)隨時間的演化Fig.5 Evolutions of DU consumption(a)and net 239Pu production(b)over time

對于基于釷的U3+Th 和TRU+Th，其增殖性能主要是看233U的年產(chǎn)量。圖6給出了釷的消耗量（圖6（a））和233U的凈產(chǎn)量（圖6（b））隨時間的演化，燃耗時間為50 a。采用233U 啟堆時，釷的總消耗量為40 700 kg，平均年消耗量為814 kg·a-1；233U凈產(chǎn)量為-6 900 kg，平均每年需額外添加122 kg。采用TRU啟堆時，釷的總消耗量為45 200 kg，平均年消耗量為 904 kg·a-1；233U 凈產(chǎn)量為 1 700 kg，平均年產(chǎn)量為34.1 kg·a-1。因此，以233U 啟堆時，233U 的年產(chǎn)量為負(fù)值，需要額外添加233U 來維持臨界，未能實現(xiàn)自持；但是，以TRU 啟堆時，233U 的平均年產(chǎn)量為正值，可實現(xiàn)自持增殖。

由上可知，氯鹽快堆上釷鈾循環(huán)（U3+Th）的自持增殖性能比鈾钚循環(huán)（Pu9+DU）差一些。原因可以從以下三個層面展開：首先，在快中子能譜下，U3+Th 的CR（～0.846 4）遠(yuǎn)低于Pu9+DU（～1.036 6）。其次，239Pu的ν（～2.9）比233U（～2.5）要高一些。再次，233U 和239Pu 每次裂變釋放出的可利用能量分別為200 MeV 和210 MeV，當(dāng)氯鹽快堆以 2 500 MWth 的等功率進(jìn)行燃耗演化時，U3+Th 每天消耗掉的233U的量比Pu9+DU每天消耗的239Pu要大一些。上述三個層面的使得Pu9+DU的在線添料次數(shù)和易裂變核素的添料量均低于U3+Th，甚至實現(xiàn)了長時間的無添料運(yùn)行，從而使得Pu9+DU 能實現(xiàn)自持增殖，而U3+Th 無法自持。同樣，240Pu 的高中子俘獲使得TRU+DU 和 TRU+Th 均具有較高的 CR，且 TRU+DU的CR要高一些，從而使得TRU+DU的自持增殖性能要優(yōu)于TRU+Th。未來工作中，可通過添加增殖層［26-27］等途徑來改善TRU+Th的自持增殖性能。

圖6 Th的消耗量(a)與233U凈產(chǎn)量(b)隨時間的演化Fig.6 Evolutions of Th consumption(a)and net 233U production(b)over time

2.4 嬗變性能分析

核燃料循環(huán)的嬗變性能主要以乏燃料（如TRU）的嬗變量來衡量，通常采取絕對質(zhì)量法。絕對質(zhì)量法一般包含兩種參量：一是嬗變量，即比較反應(yīng)堆嬗變后的質(zhì)量與嬗變前的質(zhì)量的差值；二是嬗變效率，即嬗變量與嬗變前質(zhì)量的比值。本研究采用嬗變量來表述氯鹽快堆的嬗變性能。

基于氯鹽快堆，本文主要考慮的是TRU 的嬗變。圖7 給出了TRU 的嬗變量隨時間的演化，燃耗時間為50 a。

圖7 TRU嬗變量隨時間的演化Fig.7 Evolutions of TRU transmutation over time

從圖7 可以看出，1）基于貧鈾嬗變TRU（即TRU+DU）時，TRU 的啟堆裝量為11 900 kg，50 a 時堆內(nèi)存量為12 600 kg。這是由于貧鈾自身經(jīng)過輻照也會產(chǎn)生TRU，從總體效果上看TRU 并沒有消耗，反而略有增加。2）而對于基于釷燃料的TRU嬗變（即TRU+Th），TRU的啟堆裝量為14 600 kg，50 a時堆內(nèi)存量為2 200 kg。這是由于釷經(jīng)過輻照產(chǎn)生的TRU 很少，其嬗變效果較明顯。50 a 可嬗變的TRU 質(zhì)量為 12 400 kg，平均年嬗變量為 248 kg·a-1。綜上所述，TRU+Th 的TRU 嬗變效果要明顯優(yōu)于TRU+DU。

3 結(jié)語

本文對氯鹽快堆的釷鈾循環(huán)（U3+Th）、鈾钚循環(huán)（Pu9+DU）以及以TRU作為點(diǎn)火燃料的過渡模式（TRU+Th和TRU+DU）的中子學(xué)特性進(jìn)行了分析比較，包括臨界參數(shù)、燃耗演化、增殖性能與嬗變性能，主要結(jié)論如下：

1）對于臨界性能，堆內(nèi)可轉(zhuǎn)換材料的中子俘獲及其快中子增殖能力、點(diǎn)火燃料的中子裂變/俘獲能力以及堆內(nèi)的平均裂變中子數(shù)（ν）共同影響著臨界參數(shù)。4 種核燃料循環(huán)方案臨界所需的點(diǎn)火燃料（233U、239Pu 或TRU）的摩爾份額從低到高依次為：Pu9+DU、U3+Th、TRU+DU和TRU+Th，且它們的轉(zhuǎn)換比（CR）從小到大依次為U3+Th、Pu9+DU、TRU+Th 和TRU+DU。啟堆所需的點(diǎn)火燃料的摩爾份額越低，臨界時的溫度負(fù)反饋越強(qiáng)。

2）對于燃耗性能，無添料運(yùn)行時間或者在線添料模式（包括添料周期、次數(shù)及添料量）主要與堆內(nèi)錒系核素的中子吸收率（包括中子俘獲率和/或裂變率）、ν以及CR相關(guān)。當(dāng)4種核燃料循環(huán)采用相同的后處理模式（包括處理周期和處理效率）時，U3+Th需要一直不定期添料才能維持臨界運(yùn)行，而Pu9+DU、TRU+DU和TRU+Th無需添料即可連續(xù)運(yùn)行的時間分別46 a、50 a和29 a。

3）對于增殖性能，氯鹽快堆的增殖性能主要與堆內(nèi)易裂變核素的產(chǎn)生/消耗速度以及在線添料量有關(guān)。點(diǎn)火燃料中含239Pu 的Pu9+DU、TRU+DU 與TRU+Th 的239Pu 或233U 的平均年產(chǎn)量均為正值，可實現(xiàn)自持增殖。但是對于U3+Th，由于其轉(zhuǎn)換比和平均裂變中子數(shù)都比較小，加上233U 有著較高的單位功率消耗量，以致233U的平均年產(chǎn)量為負(fù)值，未能實現(xiàn)自持。

4）對于嬗變性能，TRU+Th明顯優(yōu)于TRU+DU。由于釷經(jīng)過中子輻照產(chǎn)生的TRU 很少，這使得TRU+Th 的嬗變效果明顯，其平均年嬗變量為248 kg·a-1。反之，由于貧鈾自身也會產(chǎn)生大量TRU，以致TRU+DU的TRU嬗變效果不佳。

5）最后，考慮核燃料的可獲得性（尤其是點(diǎn)火燃料）、乏燃料（特別是TRU）的嬗變以及反應(yīng)性控制負(fù)荷最小化，同時兼顧較高的自持增殖性能和較優(yōu)的嬗變性能，氯鹽快堆上推薦以TRU為點(diǎn)火燃料的釷鈾循環(huán)過渡模式，即TRU+Th。

為了改善自持性能甚至達(dá)到較高的增殖性能，氯鹽快堆可通過優(yōu)化中子能譜（如硬化能譜）、調(diào)整點(diǎn)火燃料和可轉(zhuǎn)換材料的比值、設(shè)置增殖層、降低堆芯泄漏率等途徑來實現(xiàn)。同時，為了提高氯鹽快堆的嬗變性能，可通過如下途徑：優(yōu)化中子能譜（硬化能譜，降低TRU 俘獲裂變比）、優(yōu)化后處理方案（提高燃料鹽中裂變產(chǎn)物的處理效率，降低有害吸收）以及增加TRU 添料量（提高TRU 的裂變貢獻(xiàn)比分）。上述優(yōu)化途徑可根據(jù)核燃料循環(huán)性能需要進(jìn)行優(yōu)勢組合，以實現(xiàn)氯鹽快堆上增殖和嬗變的雙贏局面。