林武輝，何建華，余克服，杜金秋，鄧芳芳，梁林，李俊怡，何賢文，陳寶才，馮亮亮

( 1. 廣西大學(xué) 海洋學(xué)院，廣西 南寧 530004；2. 廣西南海珊瑚礁研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣西 南寧 530004；3. 自然資源部第三海洋研究所，福建 廈門(mén) 361005；4. 國(guó)家海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，遼寧 大連 116023；5. 廣西壯族自治區(qū)輻射環(huán)境監(jiān)督管理站，廣西南寧 530222)

1 引言

2011年3 月日本福島核事故（Fukushima Nuclear Accident, FNA）導(dǎo)致大量放射性物質(zhì)進(jìn)入海洋環(huán)境，引起全世界的廣泛關(guān)注[1–4]，其中海洋中90Sr的排放量達(dá)到1×1015Bq[5]。90Sr物理半衰期為28.8 a，容易進(jìn)入

骨骼且停留時(shí)間超過(guò)10 a，被劃分為高毒放射性核素，是核事故后環(huán)境放射性測(cè)量與評(píng)估中重要的人工放射性核素[6–9]。福島核事故排放的放射性物質(zhì)在一段時(shí)間內(nèi)顯著提高了日本周邊海域（Seas Surrounding Japan, SSJ）的海水[5,10–12]、海洋沉積物[13–14]、海洋生物[15]中90Sr的比活度水平，特別是海洋生物中90Sr還可以通過(guò)食物鏈的傳遞對(duì)人類(lèi)健康構(gòu)成一定的威脅[16–17]。

在化學(xué)組分復(fù)雜的海洋環(huán)境中，影響海洋中90Sr測(cè)量的干擾元素眾多，導(dǎo)致90Sr分析方法繁瑣耗時(shí)[8–9,18]，福島核事故后海洋中90Sr的研究也遠(yuǎn)少于137Cs[1,16,19]。福島核事故后90Sr的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)是后果評(píng)估的重要依據(jù)，然而目前海洋中90Sr的測(cè)量結(jié)果仍然較為匱乏與分散，長(zhǎng)時(shí)間系列的連續(xù)觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)更是稀缺，進(jìn)一步限制對(duì)海洋中90Sr的系統(tǒng)認(rèn)知。

南海（South China Sea, SCS）是我國(guó)最大的邊緣海，是北太平洋環(huán)流的下游海域，與北太平洋存在密切的水體交換過(guò)程[20]，放射性物質(zhì)（239+240Pu和137Cs）可以通過(guò)黑潮進(jìn)入南海[21–24]。然而，福島核事故前后的南海90Sr研究很少報(bào)道。比活度和環(huán)境半衰期（Environmental Half-Life, EHL）是兩個(gè)重要的特征參數(shù)。90Sr的比活度水平是判斷是否受到核事故影響的直接證據(jù)，EHL則是模型中預(yù)測(cè)核素在環(huán)境中比活度水平的關(guān)鍵參數(shù)，是在時(shí)間系列觀(guān)測(cè)中物理?生物地球化學(xué)過(guò)程（如公式（1））對(duì)環(huán)境中核素的綜合清除能力的定量指標(biāo)[25]，EHL可能小于物理半衰期，也可能大于物理半衰期。

式中，A代表比活度（單位：Bq/kg），D和u代表水體中的擴(kuò)散系數(shù)（單位：cm2/s）和流速（單位：cm/s），λ代表物理衰變常數(shù)，k代表生物地球化學(xué)清除過(guò)程的速率常數(shù)（比如，海洋生物泵），S代表源項(xiàng)（比如，河流輸入）。

因此，本文在2015?2018年期間測(cè)量南海海水和多種海洋生物（馬尾藻、海蝦、牡蠣、紅樹(shù)林、造礁珊瑚）中90Sr的基礎(chǔ)上，試圖構(gòu)建1984?2018年期間南海90Sr比活度的長(zhǎng)時(shí)間系列的歷史曲線(xiàn)；對(duì)比分析福島核事故后日本周邊海域和南海90Sr的特征（比活度水平、環(huán)境半衰期）；基于海水、沉積物、海洋魚(yú)類(lèi)中90Sr實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)利用國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)（IAEA）推薦的歐盟項(xiàng)目（Environmental risks from ionising radiation: assessment and management）所開(kāi)發(fā)的ERICA軟件定量計(jì)算福島核事故前后90Sr對(duì)海洋魚(yú)類(lèi)的輻射影響[26]；解析南海和大洋中90Sr和137Cs的源匯差異；通過(guò)對(duì)比10多種海洋生物，指出造礁珊瑚骨骼幾乎擁有最高的90Sr濃集因子（約1000 L/kg）,可能是海洋中90Sr可靠的指示生物，以期為我國(guó)的海洋放射性監(jiān)測(cè)方案和標(biāo)準(zhǔn)的優(yōu)化與完善提供有益的借鑒參考。

2 海洋中90Sr分析方法

2.1 南海北部灣90Sr分析方法

本研究于2015?2018年期間在北部灣防城港核電站（21.68°N, 108.55°E）周邊海域采集40 L海水，同時(shí)獲得多種海洋生物（馬尾藻、海蝦、牡蠣、紅樹(shù)林植物、造礁珊瑚）。海水中90Sr分析方法如下：海水采樣后，立即用濃HNO3將海水pH調(diào)為約1.0。返回實(shí)驗(yàn)室后，添加200 mg Sr2+和40 mg Y3+的載體至海水樣品中，攪拌2 h使其混合均勻，加入200 g Na2CO3和30 g NH4Cl于海水中，形成沉淀。收集沉淀，用6 mol/L HNO3溶解，并調(diào)節(jié)至pH=1.0。用10%的二?（2?乙基己基）磷酸（HDEHP）與正庚烷混合液萃取90Y，進(jìn)一步用6 mol/L HNO3進(jìn)行反萃，加入濃氨水在pH范圍8.0～9.0條件下形成沉淀。沉淀用濃硝酸溶解，在pH=1.0的條件下加入飽和草酸，獲得草酸釔沉淀（含90Y和Y）。稱(chēng)量草酸釔沉淀，計(jì)算Y的化學(xué)回收率，并用流氣式低本底β計(jì)數(shù)器（MPC9604，ORTEC）測(cè)量90Y。此方法順利通過(guò)2016年IAEA舉辦的海水90Sr測(cè)量的國(guó)際比對(duì)[6]。生物樣品中90Sr分析方法與海水類(lèi)似，采用HDEHP萃取?β計(jì)數(shù)法[17]，需要先對(duì)生物進(jìn)行解剖，并根據(jù)需要再將生物分為肌肉部分（可食部分）、內(nèi)臟部分、骨骼部分等，然后進(jìn)一步碳化、灰化、消解。樣品中的90Sr比活度及其不確定度由式（2）及式（3）計(jì)算：

式中，A0和δA0代表采樣時(shí)刻90Sr的比活度和不確定度；n1，n0分別表示樣品計(jì)數(shù)率和本底計(jì)數(shù)率；ε、η、V分別代表90Y探測(cè)效率、90Y回收率和海水體積（生物樣品則用鮮重）；T是草酸釔樣品測(cè)量時(shí)間；t0、t1、t2分別代表采樣時(shí)刻、90Sr?90Y分離時(shí)刻、90Y測(cè)量時(shí)刻；λ0和λ1分別代表90Sr和90Y的衰變常數(shù)；δε代表90Y探測(cè)效率的不確定度。

2.2 南海90Sr歷史數(shù)據(jù)匯總

本研究在測(cè)量2015?2018年期間南海北部灣海水90Sr的基礎(chǔ)上，系統(tǒng)地收集1984?2018年期間南海海水90Sr的歷史數(shù)據(jù)[27–41]，深入分析南海90Sr的EHL，其中90Sr站位空間分布如圖1。

3 日本周邊海域中90Sr特征與福島核事故影響

3.1 海水中90Sr

福島核事故發(fā)生后，90Sr泄漏進(jìn)入海洋環(huán)境中，福島核電站排水口周邊海水中90Sr的比活度從4.00×105Bq/m3的高值不斷通過(guò)擴(kuò)散稀釋而下降[5]。日本周邊海域的海水中90Sr比活度在空間上差別較大，與采樣時(shí)間也密切相關(guān)。因此，本文將福島核事故后日本周邊海域的海水90Sr比活度列于表1中，可以看出相對(duì)于核事故前的日本周邊海域的海水中90Sr比活度（約1.00 Bq/m3）[5]，日本周邊海域中90Sr比活度均有顯著的上升。

圖1 南海90Sr站位（藍(lán)點(diǎn)）空間分布Fig. 1 Stations (blue dots) of 90Sr in the South China Sea

表1 福島核事故后日本周邊海域的海水中90Sr的比活度Table 1 90Sr activity in seawater from the sea surrounding Japan after the Fukushima Nuclear Accident

自1965年起，日本周邊海域的海水90Sr已經(jīng)擁有較長(zhǎng)的連續(xù)監(jiān)測(cè)記錄[46]，筆者進(jìn)一步將1965年以來(lái)日本周邊海域90Sr的年度平均值進(jìn)行匯總?cè)鐖D2。1965?2010年期間日本周邊海域中海水90Sr比活度總體上呈現(xiàn)指數(shù)下降趨勢(shì)，進(jìn)一步擬合計(jì)算1975?2010年期間海水90Sr的EHL為15.4 a，該結(jié)果與西北太平洋的大洋區(qū)域90Sr的EHL（14.4～16.2 a）極為接近[25]，也間接說(shuō)明日本近岸海水與西北太平洋海水存在較為強(qiáng)烈的混合交換過(guò)程，導(dǎo)致二者海水中90Sr信號(hào)的變化較為同步。海水中90Sr的EHL（15.4 a）小于90Sr的物理半衰期（28.8 a），也進(jìn)一步說(shuō)明除了物理衰變過(guò)程之外海洋環(huán)境中90Sr還存在稀釋擴(kuò)散的物理過(guò)程和放射蟲(chóng)（產(chǎn)生SrSO4晶體）等生物的清除過(guò)程[47]，降低海水中90Sr比活度。此外，日本周邊海域中90Sr的EHL（15.4 a）低于波羅的海中90Sr的EHL（50.3 a）[48]，說(shuō)明在邊緣海和大洋中90Sr的物理?海洋生物地球化學(xué)過(guò)程存在較大差異。

圖2 1965?2018年日本周邊海域的海水90Sr比活度的歷史曲線(xiàn)Fig. 2 Historical 90Sr activity in seawater from the sea surrounding Japan during 1965?2018

福島核事故發(fā)生后，日本周邊海域的海水中90Sr在一段時(shí)間內(nèi)存在顯著升高的特征[5,10]，5 a之后IAEA和日本的監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示90Sr已經(jīng)顯著下降并接近核事故之前的90Sr本底水平（約1.00 Bq/m3）[42,45,49]，且低于1998?2016年期間波羅的海中海水90Sr比活度（5.60～8.70 Bq/m3）[48]。

3.2 海洋沉積物中90Sr

沉積物是海洋中許多放射性核素的歸宿，同時(shí)也可以成為海水中放射性核素的“二次污染源”[50–53]。核事故早期，90Sr從海水逐漸清除進(jìn)入沉積物中，模型預(yù)測(cè)核事故之后沉積物中放射性核素可以再次進(jìn)入上覆海水[54]。目前福島周邊海域中沉積物中137Cs實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)已經(jīng)證實(shí)沉積物從核事故早期的“匯”成為上覆海水的“二次污染源”[55]。然而，由于沉積物中90Sr測(cè)量方法相比海水的90Sr測(cè)量更加復(fù)雜，核事故后海洋沉積物中90Sr數(shù)據(jù)更加稀缺。表2給出福島核事故后日本周邊海域的海洋沉積物樣品中90Sr的比活度范圍與平均值，均高于事故前的沉積物中90Sr的本底比活度0.13 Bq/kg[13–14]。雖然這些沉積物中的90Sr比活度有所升高，但是與2005?2008年期間波羅的海的海洋沉積物中90Sr比活度水平（2.10～4.70 Bq/kg）相當(dāng)，甚至更低[56]。

表2 福島核事故后日本周邊海域的海洋沉積物中90Sr比活度Table 2 90Sr activity in marine sediment from the sea surrounding Japan after the Fukushima Nuclear Accident

3.3 海洋生物中90Sr

表3 福島核事故后日本周邊海域的海洋生物中90Sr的比活度Table 3 90Sr activity in marine biotas from the sea surrounding Japan after the Fukushima Nuclear Accident

福島核事故來(lái)源的90Sr也會(huì)進(jìn)入海洋生物體內(nèi)，參與食物鏈傳遞[16]。部分研究報(bào)道指出海洋魚(yú)類(lèi)和貝類(lèi)都檢測(cè)出高于事故前本底水平的90Sr[15,17,42,57]。表3列出了日本周邊海域海洋生物中90Sr的比活度范圍與平均值，均高于該海域核事故前的生物中90Sr比活度（7.10×10?3Bq/kg）[16]，污染嚴(yán)重的福島核電站港灣內(nèi)部分海洋魚(yú)類(lèi)體內(nèi)的90Sr最高可達(dá)170.00 Bq/kg[57]。Sr與Ca屬于同主族，容易進(jìn)入骨骼中，部分學(xué)者發(fā)現(xiàn)海洋魚(yú)類(lèi)的骨骼中90Sr比活度顯著高于肌肉組織的90Sr水平[16,58–59]。

3.4 基于ERICA的海洋魚(yú)類(lèi)中90Sr輻射劑量評(píng)價(jià)

為了評(píng)估福島核事故后排放的90Sr對(duì)海洋魚(yú)類(lèi)的影響，我們根據(jù)所收集核事故前后的海水、海洋沉積物、海洋魚(yú)類(lèi)中90Sr比活度的最大值（表4），利用ERICA軟件較為保守地定量計(jì)算核事故前后90Sr對(duì)海洋底棲魚(yú)類(lèi)和游泳魚(yú)類(lèi)的輻射劑量[60]。結(jié)果如表4所示，核事故后90Sr對(duì)海洋中底棲魚(yú)類(lèi)和游泳魚(yú)類(lèi)的劑量率為1.12×10?1μGy/h和1.16×10?1μGy/h，比核事故前的本底水平（約10?6μGy/h）高出5個(gè)量級(jí)，但是仍小于歐盟推薦的無(wú)效應(yīng)劑量率閾值（10 μGy/h）[61]。本文也發(fā)現(xiàn)核事故后90Sr對(duì)海洋魚(yú)類(lèi)的劑量率（約0.1 μGy/h）小于天然放射性核素（238U、226Ra、228Ra、40K、210Po）對(duì)海洋魚(yú)類(lèi)產(chǎn)生的劑量率（約25 μGy/h）[62]。綜上，福島核事故后海洋中90Sr不會(huì)對(duì)日本周邊海域的海洋魚(yú)類(lèi)構(gòu)成顯著的電離輻射危害。值得指出的是，90Sr與Ca的行為類(lèi)似，更容易在海洋魚(yú)類(lèi)的骨骼中富集[16,59]。然而，ERICA軟件將海洋魚(yú)類(lèi)整體視為一個(gè)橢球形進(jìn)行劑量率的模擬計(jì)算，并沒(méi)有分器官、組織開(kāi)展評(píng)價(jià)，可能會(huì)低估某些器官對(duì)特定核素的高度富集效應(yīng)與輻射危害。

表4 基于ERICA軟件的核事故前后90Sr對(duì)海洋魚(yú)類(lèi)的電離輻射評(píng)價(jià)Table 4 ERICA tool-derived radiation dose rate of 90Sr on marine fish in pre-Fukushima and post-Fukushima eras

4 南海90Sr的特征

南海作為我國(guó)最大的邊緣海，與北太平洋存在較強(qiáng)的水體交換，北太平洋的放射性核素（137Cs和239+240Pu）可以通過(guò)黑潮進(jìn)入南海[21–24]。南海90Sr的歷史曲線(xiàn)構(gòu)建是判斷核事故來(lái)源的90Sr的重要依據(jù)，是未來(lái)東南亞區(qū)域?yàn)I海核電站和核設(shè)施快速發(fā)展背景下的海洋生態(tài)環(huán)境安全評(píng)估的科學(xué)支撐。因此，本研究在測(cè)量2015?2018年期間海水和多種海洋生物的90Sr基礎(chǔ)上，系統(tǒng)收集1984?2018年期間南海90Sr的歷史數(shù)據(jù)（圖1和圖3），并深入分析南海90Sr特征。

在90Sr的比活度水平方面，本研究發(fā)現(xiàn)2015?2018年期間廣西防城港核電站周邊海域的海水中90Sr比活度（0.84～1.07 Bq/m3），以及前人報(bào)道2011?2014年期間南海海水90Sr范圍（低于0.56～2.62 Bq/m3）[39]，均與2018年日本周邊海域的海水90Sr比活度無(wú)顯著差別[49]，且接近福島核事故前的西太平洋海水90Sr的本底水平（約1.00 Bq/m3）[5]。Zhou等[39]也指出基于2011?2014年期間南海90Sr的數(shù)據(jù)無(wú)法識(shí)別來(lái)自福島核事故的影響。值得注意的是，Deng等[63]在2012年11?12月期間發(fā)現(xiàn)南海海水中含有微量的134Cs（0.20 Bq/m3）[63]，黃海海域也曾報(bào)道海水中微量的134Cs（0.10～0.20 Bq/m3）[64]。這是眾多關(guān)于海水放射性核素公開(kāi)報(bào)道中，至今為止僅有的兩例基于福島核事故的134Cs對(duì)我國(guó)海域的影響。日本學(xué)者進(jìn)一步指出福島核事故后，福島來(lái)源的134Cs可以通過(guò)黑潮進(jìn)入黃海和日本海[65]。基于現(xiàn)有南海周邊海域134Cs的報(bào)道[63,66]，我們推測(cè)福島核事故來(lái)源的134Cs和90Sr也可能通過(guò)呂宋海峽進(jìn)入南海。福島核事故后90Sr入海源項(xiàng)估算認(rèn)為比134Cs小2～3個(gè)數(shù)量級(jí)[2]，假如根據(jù)目前黑潮海水的134Cs（約1.00 Bq/m3）和90Sr/137Cs比值（0.01）報(bào)道估算[2,65]，黑潮中來(lái)自福島核事故的90Sr比活度約為0.01 Bq/m3。然而，海水中90Sr的常規(guī)測(cè)量方法的不確定度往往達(dá)到0.10 Bq/m3以上，并且南海海水90Sr本身也存在一定的季節(jié)性波動(dòng)（小于0.56～2.62 Bq/m3）[39]。因此，我們認(rèn)為很難從海水90Sr的角度識(shí)別福島核事故對(duì)南海的影響。

在90Sr的EHL方面，本文進(jìn)一步匯總1984?2018年期間南海海水90Sr，首次較為系統(tǒng)地構(gòu)建了南海90Sr歷史曲線(xiàn)（圖3）。總體而言，1984?2018年期間南海海水90Sr比活度存在指數(shù)下降的趨勢(shì)，擬合后90Sr的EHL為26.7 a，略高于赤道太平洋90Sr的EHL（21 a±2 a）[25]。南海受到來(lái)自赤道太平洋的黑潮影響，同時(shí)南海周邊又有珠江、湄公河等大河流域和眾多山溪性河流的90Sr持續(xù)輸入（式（1）中的源項(xiàng)S），二者可能共同作用并減緩南海90Sr的下降趨勢(shì)，導(dǎo)致南海

90Sr的EHL接近而又略高于赤道太平洋90Sr的EHL。

圖3 1984?2018年期間南海海水90Sr的歷史變化曲線(xiàn)Fig. 3 Historical 90Sr activity in seawater from the South China Sea during 1984?2018

90Sr和137Cs是兩種最重要的人工放射性核素，二者的物理半衰期（90Sr和137Cs分別為28.8 a和30.2 a）較為接近，傳統(tǒng)觀(guān)點(diǎn)認(rèn)為二者在海洋中都以溶解態(tài)為主且擁有非常相似的行為，進(jìn)而導(dǎo)致在海水中擁有較為穩(wěn)定的90Sr/137Cs比活度比值（約0.63）[5]。然而，前人研究計(jì)算獲得南海137Cs的EHL為16.9 a[24]，卻低于本文獲得的南海90Sr的EHL（26.7 a）。圖4進(jìn)一步對(duì)比南海[24]、日本海[67]、波羅的海[48]，發(fā)現(xiàn)3個(gè)邊緣海中90Sr的EHL均高于137Cs的EHL。邊緣海的90Sr和137Cs的EHL格局（90Sr環(huán)境半衰期大于137Cs）很可能是因?yàn)殛懙赝寥乐?37Cs吸附能力高于90Sr，導(dǎo)致流域的90Sr更容易通過(guò)河流匯入邊緣海。波羅的海已經(jīng)證實(shí)河流輸入的90Sr通量高于137Cs通量[48]，1963?1999年期間日本河水中90Sr活度也長(zhǎng)期高于137Cs活度[68]，而我國(guó)多年的全國(guó)輻射環(huán)境質(zhì)量報(bào)告中長(zhǎng)江、黃河、珠江等河流的90Sr比活度也往往高于137Cs比活度[69]。因此，邊緣海中相對(duì)更高的90Sr源項(xiàng)（式（1））很可能導(dǎo)致相對(duì)更長(zhǎng)90Sr的EHL。

圖4 90Sr和137Cs在邊緣海（南海[24]、日本海[67]、波羅的海[48]）和大洋[25]的EHL格局Fig. 4 Distinct EHL patterns of 90Sr and 137Cs in the marginal seas (South China Sea[24], Japan Sea[67], and Baltic Sea[48]) and open oceans[25]

然而，圖4顯示北太平洋、赤道太平洋、南太平洋等大洋海區(qū)90Sr的EHL卻略低于137Cs的EHL[25]。大洋90Sr和137Cs的EHL格局（90Sr環(huán)境半衰期小于137Cs）可能與海洋生物泵對(duì)核素的清除過(guò)程有關(guān)。90Sr與Ca行為類(lèi)似，容易進(jìn)入生物礦物骨骼（顆石藻、有孔蟲(chóng)、放射蟲(chóng)）而沉降進(jìn)入深層海洋和沉積物；137Cs與K行為類(lèi)似，容易進(jìn)入生物軟組織中，然而軟組織相對(duì)于生物礦物骨骼密度較低，不易沉降，容易在表層海洋再礦化和再循環(huán)，進(jìn)而擁有更長(zhǎng)的137Cs停留時(shí)間和EHL。因此，大洋中海洋生物泵對(duì)表層海水中90Sr清除過(guò)程的速率常數(shù)大于137Cs的速率常數(shù)（式（1）中的k值），導(dǎo)致大洋中更短的90Sr的EHL?？傊?，不同于傳統(tǒng)觀(guān)點(diǎn)，本文發(fā)現(xiàn)從EHL的角度可以看出邊緣海和大洋中90Sr和137Cs行為存在一定差異。

5 海洋中90Sr的指示生物：造礁珊瑚

日本福島核事故后，陸地環(huán)境中氣溶膠[70]、土壤[71–73]、植物[74]、動(dòng)物[75]、食物[76–77]都檢出福島來(lái)源的90Sr。日本學(xué)者建議將牛的牙齒作為陸地環(huán)境中90Sr的生物指示物[78]。放射性核素泄漏進(jìn)入海洋環(huán)境后，也會(huì)對(duì)海洋生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生一定的影響[1–2]。鑒于目前海洋中90Sr分析方法的挑戰(zhàn)性，在復(fù)雜多樣的海洋環(huán)境介質(zhì)中，尋找擁有較高的90Sr濃集因子的海洋指示生物具有重要的科學(xué)意義。

福島核事故來(lái)源的90Sr已經(jīng)在海洋魚(yú)類(lèi)和海洋貝類(lèi)中檢出[15,42]。雖然日本學(xué)者指出海洋雙殼類(lèi)的軟組織與海水中的90Sr比活度成正比，可以指示海水90Sr比活度，但是雙殼類(lèi)的軟組織對(duì)海水90Sr的濃集因子僅有1.40 L/kg[42]，導(dǎo)致雙殼類(lèi)軟組織中90Sr比活度較低，需要采集大量的樣品進(jìn)行90Sr富集，使得樣品前處理和90Sr測(cè)量更加耗時(shí)困難。日本學(xué)者指出魚(yú)類(lèi)的耳石擁有更高的濃集因子，建議將魚(yú)類(lèi)的耳石作為90Sr在海洋環(huán)境中的指示物[57]。但是，耳石的尺寸和重量一般很?。?～240 mg），經(jīng)常難以滿(mǎn)足常規(guī)的90Sr分析方法所要求的樣品量。此外，魚(yú)類(lèi)的洄游習(xí)性也導(dǎo)致魚(yú)類(lèi)耳石較難準(zhǔn)確反映固定海域90Sr的污染現(xiàn)狀。

本文測(cè)量南海的海水和多種海洋生物（馬尾藻、海蝦、牡蠣、紅樹(shù)林植物、造礁珊瑚）中90Sr比活度，發(fā)現(xiàn)南海造礁珊瑚骨骼中90Sr的比活度為1.21 Bq/kg[79]，高于核事故后日本近海的海洋沉積物中90Sr的比活度（0.13～0.26 Bq/kg）[13]，高于波羅的海的海洋魚(yú)類(lèi)中90Sr比活度（0.16 Bq/kg）[59]，也高于日本周邊海域受到核事故影響的海洋魚(yú)類(lèi)中90Sr比活度（＜1.2 Bq/kg）[15]。造礁珊瑚骨骼中較高的90Sr比活度，主要由于其對(duì)90Sr高濃集因子所致。表5顯示，相比于海洋魚(yú)類(lèi)、雙殼類(lèi)、蝦、藻等典型海洋生物，造礁珊瑚骨骼對(duì)90Sr幾乎擁有最高的濃集因子（約1.00×103L/kg）[79,85–86]。

本文發(fā)現(xiàn)基于造礁珊瑚骨骼中90Sr比活度計(jì)算獲得的濃集因子與基于珊瑚骨骼中元素Sr濃度計(jì)算獲得的濃集因子一致[87]。因?yàn)?0Sr屬于元素Sr的一種同位素，二者應(yīng)該具有相同的化學(xué)行為和濃集因子。進(jìn)一步對(duì)比有孔蟲(chóng)[80]、顆石藻[81]、雙殼類(lèi)外殼[82]、魚(yú)類(lèi)耳石[83]對(duì)元素Sr的濃集因子，本文發(fā)現(xiàn)在10多種海洋生物中造礁珊瑚骨骼也幾乎擁有最高的90Sr濃集因子。雖然仙掌藻也具有較高的Sr濃集因子[84]，但是相比造礁珊瑚骨骼，仙掌藻較難大量獲取。此外，仙掌藻表面通常附著較多雜質(zhì)，導(dǎo)致前處理也將更加復(fù)雜。

造礁珊瑚骨骼固定附著于海底，可以連續(xù)高分辨記錄海水中90Sr信號(hào)，并且比較容易大量獲取（一般可達(dá)kg級(jí)別），無(wú)需長(zhǎng)時(shí)間的烘干、碳化、灰化的前處理過(guò)程（其他海洋生物的前處理過(guò)程所消耗時(shí)間往往需要1～3 d不等）。這些優(yōu)點(diǎn)都是其他許多海洋生物所不具備的。

表5 海洋生物中90Sr比活度與濃集因子Table 5 90Sr activity and its concentration factor in marine biotas

因此，在海洋中90Sr分析方法的挑戰(zhàn)性背景下，造礁珊瑚具有很高的90Sr濃集因子，本文認(rèn)為造礁珊瑚很可能是90Sr可靠的海洋指示生物。造礁珊瑚的生長(zhǎng)受到溫度的限制，在我國(guó)四大海域中主要分布在南海[88]。我國(guó)的廣東大亞灣核電站和海南昌江核電站周邊海域都有造礁珊瑚分布，此外我國(guó)也計(jì)劃將來(lái)在南海珊瑚島礁建設(shè)漂浮型核電站以解決島礁能源問(wèn)題[79,85]。因此，造礁珊瑚作為90Sr的海洋指示生物研究探索可以進(jìn)一步為我國(guó)海洋放射性監(jiān)測(cè)方案和標(biāo)準(zhǔn)的優(yōu)化與完善提供有益的借鑒參考，進(jìn)而可為保障我國(guó)的核電海域特別是南海相關(guān)海域的生態(tài)環(huán)境安全提供技術(shù)支撐。

6 結(jié)論

福島核事故發(fā)生后，日本周邊海域中90Sr在一段時(shí)間內(nèi)受到核事故的顯著影響，ERICA軟件定量計(jì)算結(jié)果顯示90Sr對(duì)日本周邊海洋魚(yú)類(lèi)的輻射劑量率比核事故前的本底水平高5個(gè)數(shù)量級(jí)。1975?2010年期間日本周邊海水90Sr的EHL為15.4 a，與西北太平洋的大洋區(qū)域90Sr的EHL（14.4～16.2 a）極為接近，日本近岸海水與西北太平洋海水存在較為強(qiáng)烈的混合交換過(guò)程，有利于核事故后日本周邊海域中放射性水平的快速下降。核事故發(fā)生5 a后，日本周邊海域的海水90Sr已經(jīng)基本接近核事故前的本底水平（約1.00 Bq/m3）。

南海作為北太平洋環(huán)流的下游海域，南海90Sr的歷史曲線(xiàn)是判斷核事故來(lái)源的90Sr的重要依據(jù)。本研究通過(guò)大量的90Sr數(shù)據(jù)對(duì)比發(fā)現(xiàn)核事故前后南海海水90Sr比活度水平?jīng)]有顯著改變，并利用現(xiàn)有的黑潮134Cs和福島源項(xiàng)中90Sr/137Cs比值，通過(guò)定量估算認(rèn)為基于南海90Sr的常規(guī)分析方法將很難識(shí)別黑潮水體中福島核事故來(lái)源的90Sr（約0.01 Bq/m3）對(duì)南海的影響。本文定量計(jì)算1984?2018年期間南海90Sr的EHL為26.7 a，并發(fā)現(xiàn)從EHL角度可以看出海洋中90Sr和137Cs行為存在一定差異，不同于海洋中90Sr和137Cs擁有類(lèi)似行為的傳統(tǒng)認(rèn)識(shí)。邊緣海和大洋中90Sr和137Cs的EHL存在差異與核素（90Sr和137Cs）的源匯過(guò)程（河流輸入和海洋生物泵）密切相關(guān)。

鑒于目前海水中90Sr分析的挑戰(zhàn)性，亟須尋找一種可靠的90Sr海洋指示生物。本文發(fā)現(xiàn)在10多種海洋生物中造礁珊瑚骨骼幾乎擁有最高的90Sr濃集因子（約1.00×103L/kg），同時(shí)具有較易大量獲取、固定附著生長(zhǎng)、連續(xù)高分辨率記錄、前處理簡(jiǎn)單快速等優(yōu)點(diǎn)，很可能是海洋中90Sr可靠的指示生物。