唐 彬 蔡 軍 黃文博 梁超飛 李長(zhǎng)園 李世斌

1（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海201800）

2（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京100049）

碳化硅（SiC）探測(cè)器是一種寬禁帶半導(dǎo)體探測(cè)器，不同于常規(guī)的Si和Ge等半導(dǎo)體探測(cè)器，它不僅具有體積小、能量分辨率好和快時(shí)間響應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)，還具有禁帶寬度大、擊穿電場(chǎng)強(qiáng)度高、移位閾能大、熱穩(wěn)定性好等特點(diǎn)，適用于反應(yīng)堆監(jiān)測(cè)、乏燃料監(jiān)管、高能物理實(shí)驗(yàn)和航天航空等高溫、強(qiáng)輻射環(huán)境下的輻射監(jiān)測(cè)［1-3］。一般地，SiC探測(cè)器通過核反應(yīng)法或核反沖法對(duì)中子進(jìn)行測(cè)量，其中，最常用的核反應(yīng)法是利用中子經(jīng)過10B4C或6LiF轉(zhuǎn)化層與10B或6Li發(fā)生反應(yīng)后生成次級(jí)帶電粒子進(jìn)入探測(cè)器靈敏層，在靈敏層內(nèi)產(chǎn)生電子空穴對(duì)被收集，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)中子的探測(cè)［4］。SiC探測(cè)器從20 世紀(jì)50 年代起就開始進(jìn)行α 粒子、中子探測(cè)性能的研究［5］，但受工藝技術(shù)的限制，沒有開展進(jìn)一步的研究。隨著20 世紀(jì)90 年代SiC 材料及器件工藝技術(shù)的日益成熟，美國(guó)、意大利、韓國(guó)等研究人員驗(yàn)證了SiC中子探測(cè)器在高溫及強(qiáng)中子輻照條件下的性能［6-7］，并研究將SiC 中子探測(cè)器應(yīng)用于反應(yīng)堆內(nèi)［8-10］和乏燃料環(huán)境下［11］的監(jiān)測(cè)。國(guó)內(nèi)對(duì)SiC 中子探測(cè)器的研究起步比較晚，2013年，陳雨等［12］研究了以6LiF 薄膜為轉(zhuǎn)換層的SiC中子探測(cè)器在熱中子照射下的響應(yīng)情況；2014年，吳健等［13］研制了以10B4C 及聚乙烯為轉(zhuǎn)化層的SiC中子探測(cè)器，并開展了在CFBR-II脈沖堆中的實(shí)驗(yàn)測(cè)試，驗(yàn)證了SiC中子探測(cè)器在反應(yīng)堆中的測(cè)量性能；2016年，張少華等［14］采用蒙特卡羅方法計(jì)算分析了以10B4C 作為轉(zhuǎn)換層的SiC 中子探測(cè)器的熱中子探測(cè)效率，優(yōu)化了SiC 中子探測(cè)器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。10B與中子反應(yīng)產(chǎn)生的次級(jí)帶電粒子7Li（0.84 MeV和1.01 MeV）和α 粒子（1.47 MeV 和1.78 MeV）比6Li 與中子反應(yīng)產(chǎn)生的次級(jí)帶電粒子α 粒子（2.05 MeV）和H3（2.73 MeV）的能量低，容易受到γ 射線干擾。本文基于以6LiF 為轉(zhuǎn)換層的SiC 中子探測(cè)器，開展了蒙特卡羅模擬分析及在252Cf及60Co標(biāo)準(zhǔn)源照射下的實(shí)驗(yàn)測(cè)試，測(cè)試了SiC中子探測(cè)器在252Cf 源照射下的中子探測(cè)效率及中子探測(cè)線性關(guān)系，并分析了在60Co源照射下γ射線的探測(cè)效率和次級(jí)電子能量沉積，并將實(shí)驗(yàn)結(jié)果與蒙特卡羅模擬的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，為SiC中子探測(cè)器的應(yīng)用提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)方案

實(shí)驗(yàn)測(cè)試采用的SiC中子探測(cè)器為陶瓷封裝的肖特基勢(shì)壘型探測(cè)器，這種探測(cè)器漏電流小，且能在低電壓下穩(wěn)定工作，靈敏面積為0.5 cm×0.5 cm，靈敏層厚度為80 μm，全耗盡下的偏置電壓為450V，其N 摻雜濃度為1014cm-3，見圖1。轉(zhuǎn)換層厚度為25 μm 的6LiF，肖特基接觸層由100 nm 的Ni、Au組成，基底層的厚度為360 μm，在基底和外延層之間設(shè)有0.5 μm 的緩沖層，底部歐姆接觸層分別由30 nm Ti、30 nm Ni和100 nm Au組成。

圖1 SiC中子探測(cè)器結(jié)構(gòu)示意圖（a）與封裝后的SiC中子探測(cè)器實(shí)物圖（b）Fig.1 Structure diagram of SiC neutron detector(a)and physical picture of SiC neutron detector after encapsulation(b)

為了防止電磁干擾，在SiC中子探測(cè)器周圍采用銅紙密封包裹，并將信號(hào)輸出端與前置放大器緊密相連，外接高壓電源對(duì)探測(cè)器提供偏置電壓。前置放大器輸出端口連接MCA-8K 多道分析儀，多道分析儀輸出信號(hào)接入計(jì)算機(jī)，見圖2。實(shí)驗(yàn)采用標(biāo)準(zhǔn)放射源為252Cf 源和60Co 源，其中252Cf 源和60Co 源的強(qiáng)度分別為3.49×106Bq、1.13×105Bq（截至2020 年3 月18 日）。252Cf 標(biāo)準(zhǔn)源存放在密封的屏蔽室內(nèi)，屏蔽室內(nèi)溫度20 ℃。在實(shí)驗(yàn)過程中，252Cf標(biāo)準(zhǔn)源經(jīng)過提升控制裝置打開后，中子經(jīng)過準(zhǔn)直孔照射在SiC中子探測(cè)器上。60Co標(biāo)準(zhǔn)源表面的不銹鋼厚度為2 mm，可以阻擋0.315 MeV的β射線，避免其在實(shí)驗(yàn)過程中衰變產(chǎn)生的β 射線對(duì)SiC中子探測(cè)器的影響。

圖2 SiC中子探測(cè)器實(shí)驗(yàn)測(cè)試示意圖Fig.2 Schematic diagram of SiC neutron detector under experiment testing

2 蒙特卡羅模擬分析

根據(jù)SiC 中子探測(cè)器的結(jié)構(gòu)及實(shí)驗(yàn)測(cè)試過程，采用蒙特卡羅模擬軟件Geant4對(duì)SiC中子探測(cè)器的測(cè)量性能進(jìn)行分析［15］。

在252Cf 標(biāo)準(zhǔn)源的模擬計(jì)算時(shí)采用了高精度中子物理過程（QGSP-BERT-HP），在60Co 標(biāo)準(zhǔn)源的模擬計(jì)算時(shí)采用了電磁（EM）物理過程。輸入粒子數(shù)為106，在探測(cè)面上設(shè)置為均勻入射，入射位置在探測(cè)面范圍內(nèi)采用隨機(jī)抽樣，采用放射源垂直入射SiC中子探測(cè)器。252Cf標(biāo)準(zhǔn)源的能譜采用美國(guó)核數(shù)據(jù)庫（ENDF）的252Cf 源中子能譜［16］，60Co源γ 射線的能量為1.17 MeV 和1.33 MeV。計(jì)算得到SiC中子探測(cè)器對(duì)252Cf源的中子本征探測(cè)效率為0.17%，對(duì)60Co源γ射線的本征探測(cè)效率為0.99%。

252Cf標(biāo)準(zhǔn)源主要發(fā)射快中子，在SiC中子探測(cè)器和252Cf 標(biāo)準(zhǔn)源之間放置聚乙烯材料用來慢化快中子，SiC中子探測(cè)器對(duì)經(jīng)過不同厚度聚乙烯材料慢化后的中子本征探測(cè)效率的模擬計(jì)算結(jié)果見圖3。

圖3 經(jīng)過不同厚度聚乙烯慢化后的SiC中子探測(cè)器本征探測(cè)效率Fig.3 Intrinsic detection efficiency of SiC neutron detector moderated by polyethylene with different thicknesses

在252Cf 標(biāo)準(zhǔn)源照射下，經(jīng)過厚度為6 cm 的聚乙烯慢化后的中子能譜見圖4。對(duì)比252Cf源中子能譜，慢化后低能段的中子份額明顯增加，此時(shí)SiC中子探測(cè)器的本征探測(cè)效率為0.23%。

圖4 252Cf標(biāo)準(zhǔn)源中子能譜和經(jīng)過6 cm聚乙烯慢化后的中子能譜Fig.4 Neutron energy spectrum of 252Cf standard source and neutron energy spectrum after 6 cm polyethylene moderation

3 結(jié)果及討論

3.1 偏置電壓的影響

偏置電壓影響到SiC中子探測(cè)器的噪聲及漏電流，從而影響探測(cè)器的測(cè)量性能。在環(huán)境本底下，不同偏置電壓下探測(cè)器的本底計(jì)數(shù)情況見圖5。從圖5可以看出，在0～450 V內(nèi)隨著電壓升高，探測(cè)器的本底計(jì)數(shù)減小，說明探測(cè)器的噪聲減小，偏置電壓為0 V 時(shí)的本底計(jì)數(shù)是偏置電壓為450 V 時(shí)的90 倍。這是由于偏置電壓升高探測(cè)器結(jié)電容減小，使探測(cè)器的噪聲變小，因此本底計(jì)數(shù)隨電壓升高而減小。

將SiC中子探測(cè)器放置在距離252Cf標(biāo)準(zhǔn)源50 cm處，在0～450 V內(nèi)調(diào)節(jié)探測(cè)器的偏置電壓，其實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖6。從圖6 可以看出，SiC 中子探測(cè)器的計(jì)數(shù)率隨著偏置電壓升高而增加，這是由于耗盡層的增加導(dǎo)致靈敏區(qū)域增加。但在SiC中子探測(cè)器的偏置電壓為0 V 時(shí)的計(jì)數(shù)率為0.21 s－1，而偏置電壓為450 V 時(shí)的計(jì)數(shù)率僅比0 V 偏置電壓時(shí)提高了30.00%，測(cè)試結(jié)果與Nava 等［17］、吳健等［18］的研究結(jié)果符合比較好，這說明SiC中子探測(cè)器可以在低壓下工作。

圖5 不同偏置電壓下的探測(cè)器本底計(jì)值Fig.5 Background counts of SiC neutron detector with different bias voltages

圖6 252Cf標(biāo)準(zhǔn)源照射下不同偏置電壓的探測(cè)器計(jì)數(shù)率Fig.6 Counting rate of SiC neutron detector with different bias voltages under 252Cf source

3.2 中子探測(cè)性能

為了研究SiC 中子探測(cè)器的中子探測(cè)線性關(guān)系，將SiC中子探測(cè)器放在距離252Cf標(biāo)準(zhǔn)源50 cm、80 cm和110 cm位置處，分別測(cè)量不同中子通量下的中子計(jì)數(shù)，偏置電壓設(shè)為450 V，測(cè)量時(shí)間為2 h，測(cè)量結(jié)果見圖7。在這些位置處的中子劑量已通過了國(guó)家計(jì)量院的標(biāo)定，可以根據(jù)280 pSv·cm2中子通量與劑量的轉(zhuǎn)化關(guān)系獲得中子通量密度［19］。從入射到探測(cè)器的中子通量與探測(cè)器的計(jì)數(shù)率對(duì)比可以發(fā)現(xiàn)，入射中子通量與探測(cè)器計(jì)數(shù)率的線性擬合R2值為0.999 8，這說明SiC中子探測(cè)器在252Cf標(biāo)準(zhǔn)源照射下具有非常好的線性關(guān)系。

圖7 252Cf標(biāo)準(zhǔn)源下的中子通量與探測(cè)器計(jì)數(shù)率的關(guān)系Fig.7 Relationship between neutron flux and counting rate of detector under 252Cf source

還可以進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，SiC中子探測(cè)器的探測(cè)效率為0.16%，比Geant4 蒙特卡羅模擬計(jì)算值低8.80%。在探測(cè)器與252Cf標(biāo)準(zhǔn)源之間加上厚度為6 cm的聚乙烯慢化層，可以得到SiC中子探測(cè)器的探測(cè)效率為0.21%，比不加聚乙烯慢化材料時(shí)SiC 中子探測(cè)器的中子探測(cè)效率高31.25%，但實(shí)驗(yàn)結(jié)果比Geant4蒙特卡羅模擬計(jì)算值低8.69%，這主要由于SiC 中子探測(cè)器的6LiF 轉(zhuǎn)換層材料內(nèi)含有Na、K、Ca、Fe 等雜質(zhì)，使得產(chǎn)生反應(yīng)的中子數(shù)目變少，從而實(shí)驗(yàn)測(cè)量值低于理論計(jì)算的結(jié)果。

3.3 γ射線響應(yīng)

在中子輻射場(chǎng)中通常存在γ 射線，γ 射線進(jìn)入探測(cè)器會(huì)干擾中子的計(jì)數(shù)，影響中子的準(zhǔn)確測(cè)量。因此，采用60Co 標(biāo)準(zhǔn)源對(duì)SiC 中子探測(cè)器進(jìn)行γ 射線響應(yīng)的實(shí)驗(yàn)測(cè)試。將SiC 中子探測(cè)器放置于距60Co源8 cm處，偏置電壓設(shè)為450 V，實(shí)驗(yàn)測(cè)得次級(jí)電子的能譜與模擬計(jì)算的能譜結(jié)果比較見圖8。從圖上看出，實(shí)驗(yàn)測(cè)得的次級(jí)電子能譜與模擬計(jì)算結(jié)果整體趨勢(shì)符合較好，實(shí)驗(yàn)測(cè)試下次級(jí)電子的計(jì)數(shù)要低于模擬計(jì)算值。實(shí)驗(yàn)測(cè)得γ射線的探測(cè)效率為0.86%，比Geant4蒙特卡羅模擬計(jì)算值低13.13%，主要由于SiC靈敏層材料內(nèi)存在缺陷，使探測(cè)器的電荷收集性能下降，從而實(shí)驗(yàn)值低于理論計(jì)算值［20］。從圖8 還可以看出，γ 射線在SiC 中子探測(cè)器的計(jì)數(shù)主要在低能區(qū)，這是由于SiC材料與γ 射線的反應(yīng)截面小，且SiC 中子探測(cè)器靈敏層厚度薄，與γ射線產(chǎn)生的次級(jí)粒子在靈敏層內(nèi)的能量沉積小等原因?qū)е?。此外，中子與6LiF轉(zhuǎn)換層產(chǎn)生的次級(jí)粒子中α 粒子能量為2.05 MeV，3H 能量為2.73 MeV，這使得在靈敏層內(nèi)沉積的能量遠(yuǎn)大于γ射線沉積的能量，因此可以通過設(shè)置甄別閾區(qū)分中子和γ射線在探測(cè)器內(nèi)產(chǎn)生的計(jì)數(shù)，實(shí)現(xiàn)對(duì)中子的準(zhǔn)確測(cè)量。

圖8 60Co源產(chǎn)生的γ射線在SiC探測(cè)器內(nèi)的次級(jí)電子能量沉積譜Fig.8 Secondary electron energy deposition spectrum of γ-ray produced using 60Co source in SiC detector

4 結(jié)論

通過252Cf、60Co標(biāo)準(zhǔn)源的實(shí)驗(yàn)測(cè)試和蒙特卡羅軟件Geant4的模擬分析相結(jié)合的方式研究了SiC中子探測(cè)器的偏置電壓影響、中子探測(cè)性能及γ 射線響應(yīng)等性能參數(shù)，研究結(jié)果表明：（1）SiC中子探測(cè)器在0～450 V偏置電壓下都有計(jì)數(shù)，這說明此探測(cè)器可以在低壓下工作；（2）從入射到SiC中子探測(cè)器的中子通量與探測(cè)器計(jì)數(shù)之間的關(guān)系可以發(fā)現(xiàn)，其線性擬合R2值為0.999 8，這表明SiC中子探測(cè)器在252Cf標(biāo)準(zhǔn)源照射下具有非常好的線性關(guān)系；（3）SiC中子探測(cè)器實(shí)驗(yàn)測(cè)試的探測(cè)效率與Geant4模擬分析結(jié)果最大相差13.13%，符合比較好；（4）SiC中子探測(cè)器在60Co標(biāo)準(zhǔn)源照射下的計(jì)數(shù)主要是在低能區(qū)，可以通過甄別閾值設(shè)置辨別中子、γ射線在探測(cè)器內(nèi)產(chǎn)生的計(jì)數(shù)。