王一鳴 何 理

(華北電力大學(xué)可再生能源學(xué)院，北京 102206)

大氣污染不僅對人體健康存在很多負(fù)面影響[1]，還制約了眾多經(jīng)濟(jì)產(chǎn)業(yè)發(fā)展，尤其是運(yùn)輸業(yè)和農(nóng)業(yè)[2-3]。我國大氣污染較嚴(yán)重的區(qū)域多集中于經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的東部城市[4]，尤其是珠江三角洲(以下簡稱珠三角)所處的粵港澳大灣區(qū)城市群。珠三角是我國較早開展灰霾識別、研究和治理的地區(qū)，21世紀(jì)初架設(shè)了大量空氣質(zhì)量自動監(jiān)測站，2006年建立了區(qū)域空氣監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)[5]，開始了較為完整的空氣污染記錄。國內(nèi)許多專家學(xué)者對珠三角地區(qū)的大氣污染現(xiàn)象展開了大量研究：莊欣等[6]分析了珠三角PM2.5高污染天氣的區(qū)域污染特征；區(qū)宇波等[7]則分析了二次灰霾過程的污染特性與成因，揭示了珠三角的高污染天氣由一次污染和二次污染共同作用；劉建等[8]證實(shí)了在城市群的區(qū)域傳輸背景下，污染更易加重，更難防治；張瑩等[9]通過分析臭氧的污染特征和趨勢表明，臭氧作為首要污染物的比例逐年上升，PM10等其他污染物則呈現(xiàn)逐年下降的趨勢。

氣象因素是大氣污染的直接影響因子。風(fēng)速、風(fēng)向、溫度等大氣邊界層特征因子都對大氣污染物的產(chǎn)生、形成、傳播、擴(kuò)散、轉(zhuǎn)化、沉降等過程產(chǎn)生不同程度的影響[10-11]。降雨對大氣污染物有明顯的濕沉降作用，對大氣顆粒物的影響尤其明顯[12-13]。夜間降雨(以下簡稱夜雨)具有和日間降雨(以下簡稱日雨)不同的形成條件，對下墊面環(huán)境因子的影響也存在差異[14]。林之光[15]的研究指出，我國的夜雨主要發(fā)生在河谷盆地中；丘材健[16]也曾對粵北地區(qū)的夜雨現(xiàn)象進(jìn)行深入分析。珠三角地區(qū)夜雨資源豐富，其中多年平均夜雨量為722 mm，多年平均夜雨率達(dá)到了41.44%。許多學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)，大氣污染物在晝夜之間表現(xiàn)出不同的特征：張艷燕等[17]證明，烏魯木齊河谷夜間形成的深厚逆溫層阻止了大氣污染物的擴(kuò)散；王永慧等[18]的研究發(fā)現(xiàn)，保定日間、夜間PM2.5具有不同的組分特征。

為了探明夜雨對大氣顆粒物清除作用的優(yōu)越性，本研究利用氣象觀測數(shù)據(jù)和大氣顆粒物污染數(shù)據(jù)，定量分析不同降雨強(qiáng)度、降雨持續(xù)時間的夜雨和日雨對大氣顆粒物的清除作用，并揭示了降雨清除作用的滯后效應(yīng)，對珠三角地區(qū)大氣污染防治提供新的思路。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

降雨數(shù)據(jù)來源于中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)(http://data.cma.cn)上發(fā)布的中國地面氣象站逐時觀測資料，數(shù)據(jù)經(jīng)過嚴(yán)格的質(zhì)量控制，數(shù)據(jù)實(shí)有率超過99.9%，數(shù)據(jù)正確率均接近100%。在珠三角區(qū)域范圍內(nèi)的國家級基本氣象站共有18座，具體分布可參考中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)臺站信息。降雨數(shù)據(jù)從2014年5月到2019年3月，觀測間隔為1 h。

PM2.5和PM10數(shù)據(jù)來自于全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時發(fā)布平臺(http://106.37.208.233:20035/)，包括全國338個城市大氣污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)。珠三角區(qū)域一共有9個地級市，分別是東莞、佛山、廣州、惠州、江門、深圳、肇慶、中山和珠海，共布設(shè)了56個城市環(huán)境空氣自動監(jiān)測站。自動監(jiān)測站每分鐘觀測1次，儀器自動處理成逐時數(shù)據(jù)。

1.2 數(shù)據(jù)處理

1.2.1 大氣顆粒物清除率

降雨對大氣顆粒物的清除率能表征降雨對大氣顆粒物濕沉降作用的效率[19]。清除率為正，代表降雨后大氣顆粒物濃度下降；清除率為負(fù)，代表降雨后大氣顆粒物濃度上升。

本研究將降雨數(shù)據(jù)和大氣顆粒物濃度數(shù)據(jù)逐時對應(yīng)，發(fā)生在前一日20:00至當(dāng)日7:00的降雨為夜雨，發(fā)生在8:00—19:00的降雨為日雨。降雨過程中若停雨間隔超過1 h，即視為兩次降雨過程。

1.2.2 相關(guān)分析

采用Pearson相關(guān)系數(shù)研究降雨和降雨后1～6 d每日大氣顆粒物濃度之間的依存關(guān)系[20]。相關(guān)系數(shù)的絕對值越大，相關(guān)性越強(qiáng)。

2 結(jié)果與討論

2.1 降雨日的大氣顆粒物日變化

統(tǒng)計出只有夜雨或只有日雨的情況下，大氣顆粒物濃度的日變化情況，結(jié)果見圖1。珠三角各地對比非降雨日，降雨日的污染物濃度明顯下降。降雨日的污染物濃度日變化谷值都出現(xiàn)在降雨量峰值之后。由圖1可見，夜雨日PM2.5的平均質(zhì)量濃度下降了8.55 μg/m3，而日雨日下降了10.15 μg/m3，說明日雨對PM2.5的清除效果更明顯；PM10的日變化波動很大，夜雨日PM10的平均質(zhì)量濃度下降了14.19 μg/m3，而日雨日下降了14.02 μg/m3，可以發(fā)現(xiàn)，降雨強(qiáng)度更小的夜雨對PM10的清除效果與日雨相當(dāng)。以上結(jié)果說明夜雨和日雨對大氣顆粒物的清除效果存在差異，并且不同粒徑的大氣顆粒物在不同時段的降雨作用下，濕沉降作用也有區(qū)別?？傮w來說，夜雨相比日雨對PM10的清除效果更好，這可能與日夜排放源的變化及大氣邊界條件不同都有關(guān)系。

圖1 珠三角地區(qū)大氣顆粒物日變化Fig.1 Daily variation of atmospheric particulate matter concentration in Pearl River Delta

級市夜雨天數(shù)均比日雨天數(shù)少，以廣州為例，統(tǒng)計期間夜雨出現(xiàn)490 d，只有夜雨的天數(shù)是164 d，日雨出現(xiàn)了575 d，只有日雨的天數(shù)是249 d。為了嚴(yán)格區(qū)分夜雨與日雨對污染物濃度變化的影響，繪制圖1時將同時出現(xiàn)夜雨與日雨的日期剔除。珠三角地區(qū)夜雨的平均降雨強(qiáng)度是0.33 mm/h，日雨的平均降雨強(qiáng)度是0.67 mm/h，日雨的總體降雨強(qiáng)度更大。從圖1中可以看出，夜雨和日雨的降雨強(qiáng)度呈現(xiàn)不同特征，夜雨波動較小且具有雙峰的特點(diǎn)，峰值出現(xiàn)在21:00和1:00，降雨量總體呈現(xiàn)逐步下降的趨勢；日雨變化幅度大，峰值出現(xiàn)在15:00，降雨量總體大于夜雨。

2.2 不同強(qiáng)度的降雨對大氣顆粒物的清除作用

根據(jù)中國氣象局對降水等級的劃分，1 h降雨量>0.1～2.5、>2.5～7.6、>7.6 mm時的降雨分別為小雨、中雨、大雨。珠三角各地級市降雨統(tǒng)計如表1所示。可以看出，日雨的發(fā)生頻次和平均降雨強(qiáng)度普遍高于夜雨。

表1 珠三角各地級市降雨統(tǒng)計

觀測期間珠三角地區(qū)不同強(qiáng)度降雨與PM2.5、PM10清除率的關(guān)系如圖2和圖3所示。由圖2可見，小雨時的PM2.5清除率分布較為離散，PM2.5清除率主要集中在0～20%，表明小雨對PM2.5的清除效率不高，雨滴對氣溶膠粒子的碰并效率低，且受其他因素影響較大，但仍然可以發(fā)現(xiàn)夜雨對PM2.5的清除效率高于日雨。而在中雨和大雨過程中，降雨對PM2.5的清除率大多為正，且在高清除率區(qū)間，夜雨頻次占比明顯大于日雨。夜雨發(fā)生時，小雨、中雨、大雨對PM2.5的平均清除率分別為1.89%、17.07%、20.09%，均高于日雨發(fā)生時對應(yīng)的平均清除率(-4.58%、7.66%、10.08%)。這表明夜雨比日雨清除PM2.5的效率更高，且隨著降雨強(qiáng)度增大，清除效果更好。降雨強(qiáng)度越大，PM2.5與雨滴碰撞的概率更高，而夜間由于污染源減少，二次污染發(fā)生少，污染過程簡單，降雨的濕沉降作用效率更高。

圖2 珠三角地區(qū)降雨強(qiáng)度與PM2.5清除率的關(guān)系Fig.2 Relationship between rainfall intensities and PM2.5 scavenging rate in Pearl River Delta regions

圖3 珠三角地區(qū)降雨強(qiáng)度與PM10清除率的關(guān)系Fig.3 Relationship between rainfall intensities and PM10 scavenging rate in Pearl River Delta regions

PM10清除率與PM2.5清除率規(guī)律相似。隨著降雨強(qiáng)度增大，夜雨相比日雨清除PM10的優(yōu)越性也更明顯。夜雨發(fā)生時，小雨、中雨、大雨對PM10的平均清除率分別為4.17%、20.11%、19.53%，普遍高于日雨對PM2.5的平均清除率。這是因?yàn)榇髿忸w粒物粒徑越大，越容易與雨滴碰撞融合而發(fā)生沉降作用。

如圖4所示，將降雨強(qiáng)度細(xì)分為9個等級，繪出不同降雨強(qiáng)度對應(yīng)的大氣顆粒物清除率分布箱形圖。從圖4可以發(fā)現(xiàn)，不管是PM10還是PM2.5，隨著降雨強(qiáng)度增大，平均清除率大體逐漸升高。在同等降雨強(qiáng)度條件下，夜雨對應(yīng)的平均清除率均高于日雨，說明夜雨比日雨對PM10和PM2.5清除效果更好。PM10平均清除率高于PM2.5平均清除率，當(dāng)降雨強(qiáng)度大于3.5 mm/h時，PM10和PM2.5清除率差異更加明顯，夜雨和日雨對應(yīng)的大氣顆粒物清除率差異也更加明顯，再一次驗(yàn)證了圖2和圖3的結(jié)論。珠三角地區(qū)夜雨對PM2.5的平均清除率是4.22%，對PM10的平均清除率是6.44%。

注：清除率低于-40%以異常值為主，且缺乏實(shí)際意義，故圖中不進(jìn)行展示。

2.3 降雨持續(xù)時間對大氣顆粒物的影響

篩選出大氣顆粒物清除率為正的降雨過程，探討降雨持續(xù)時間對大氣顆粒物清除效率的影響，結(jié)果如圖5所示。約91%的夜雨降雨持續(xù)時間不超過6 h，約92%的日雨降雨持續(xù)時間不超過6 h。降雨持續(xù)時間為1～6 h，日雨對PM2.5和PM10的平均清除率在15%～40%浮動，且降雨持續(xù)時間為1～3 h時，日雨對PM2.5的平均清除率要略微高于夜雨；當(dāng)降雨持續(xù)時間大于6 h時，夜雨對PM2.5和PM10的平均清除率均高于日雨。隨著降雨持續(xù)時間延長，降雨對PM2.5和PM10清除率升高，夜雨的優(yōu)勢更加明顯。

圖5 珠三角地區(qū)不同降雨持續(xù)時間對應(yīng)的大氣顆粒物清除率箱形圖Fig.5 Box plot of the different rainfall duration time corresponding to atmospheric particulate matter scavenging rate in Pearl River Delta region

2.4 夜雨對大氣顆粒物清除作用的滯后性研究

降雨結(jié)束后一段時間內(nèi)仍然能對污染物濃度產(chǎn)生影響[21]，為了證實(shí)夜雨對大氣顆粒物的清除作用是否存在滯后效應(yīng)，通過計算Pearson相關(guān)系數(shù)得到表2和表3，探討降雨日的降水量與降雨1～6 d后的PM2.5、PM10質(zhì)量濃度的相關(guān)關(guān)系。降雨對大氣顆粒物的清除具有明顯的滯后性，所有9個城市在降雨6 d后的大氣顆粒物濃度與降雨量都存在負(fù)相關(guān)關(guān)系，且半數(shù)結(jié)果都通過了α=0.05的顯著性檢驗(yàn)。

對比夜雨和日雨，兩者與降雨量具有相近的相關(guān)性水平。總之，夜雨和日雨對大氣顆粒物的清除作用均存在滯后性。這很有可能是由于夜間大氣顆粒物排放源減少，而夜雨對白天積累的大氣顆粒物進(jìn)行了沖刷，同時使大氣濕度增加，且珠三角地區(qū)降雨常常伴隨著大風(fēng)，更有利于積聚模態(tài)的氣溶膠粒子消散。

表2 降雨量和PM2.5的Pearson相關(guān)系數(shù)1)

表3 降雨量和PM10的Pearson相關(guān)系數(shù)

3 結(jié) 論

(1) 夜雨可以有效清除大氣顆粒物，珠三角地區(qū)夜雨對PM2.5、PM10的平均清除率分別為4.22%、6.44%，對PM10的清除效果優(yōu)于對PM2.5的清除效果。

(2) 在珠三角地區(qū)，夜雨對大氣顆粒物的清除效果總體上優(yōu)于日雨，隨著降雨強(qiáng)度增大，降雨持續(xù)時間增長，夜雨清除效果的優(yōu)越性更加明顯。

(3) 夜雨與降雨6 d后的大氣顆粒物濃度仍存在負(fù)相關(guān)的關(guān)系，說明夜雨對大氣顆粒物的清除作用有滯后性。