張 龍 彭 思 王建和 衛(wèi)佩行 黃素涌

（1.西南林業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，昆明 650224；2.寧波中加低碳新技術(shù)研究院有限公司，寧海 315600；3.江蘇農(nóng)林職業(yè)技術(shù)學(xué)院彩葉林木育種與培育國(guó)家長(zhǎng)期科研基地，句容 212400）

近年來(lái)，正交膠合木（Cross-laminated Timber，CLT） 的使用使得中高層木結(jié)構(gòu)建筑成為可能。國(guó)外科學(xué)家對(duì)CLT的系統(tǒng)化研究起步較早，用于CLT制造的原材料主要為云杉-松木-冷杉（Spruce-Pine-Fir，SPF）、花旗松和落葉松等樹(shù)種[1-4]。而國(guó)內(nèi)對(duì)于CLT的研究無(wú)論是材料還是應(yīng)用皆處于起步階段，利用國(guó)內(nèi)樹(shù)種實(shí)現(xiàn)CLT的國(guó)產(chǎn)化，提高國(guó)產(chǎn)樹(shù)種的附加值具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。目前針對(duì)CLT材料的研究還僅限于楊木、桉木、杉木和國(guó)產(chǎn)日本落葉松等少數(shù)速生人工林樹(shù)種[5-10]，尚未見(jiàn)云南松制備CLT的相關(guān)報(bào)道。

云南松（Pinus yunnanensis）是我國(guó)西南地區(qū)人工造林優(yōu)選樹(shù)種[11-12]，與其相關(guān)的研究主要集中在多樣性、選優(yōu)、育苗、防蟲(chóng)害、森林資源動(dòng)態(tài)以及管理等資源保護(hù)方面，對(duì)其利用也僅限于膠合板的制造和藥用資源的開(kāi)發(fā)利用等[12-17]。CLT制備技術(shù)為云南松的增值利用提供了新的可能。

云南松硬度較軟（2.72～3.75 MPa），易于加工，且其差異干縮中等（1.7～2.0），氣干密度中等（581 ～635 kg/m3），彈性模量為10 970～14 730 MPa，抗彎強(qiáng)度為92～128 MPa，為云南省主要的膠合板用材樹(shù)種[16-21]。據(jù)相關(guān)報(bào)道，云南松膠合板的膠合強(qiáng)度能達(dá)到1.37～2.72 MPa，符合國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 9846—2015第Ⅱ類(lèi)膠合板的質(zhì)量要求[16-17]，云南松及其膠合制品性能較好，具有制備CLT的潛力。

木材在膠接時(shí)，木材的種類(lèi)以及表面結(jié)構(gòu)、形態(tài)和化學(xué)成分等對(duì)膠合質(zhì)量有影響[22-25]。然而木材的種類(lèi)、膠黏劑種類(lèi)和施膠量以及壓力對(duì)膠合木的膠合質(zhì)量有很大影響[25-30]。筆者采用不同的膠黏劑、施膠量以及壓力制備云南松CLT，以膠層剪切強(qiáng)度、木破率、剝離率評(píng)價(jià)云南松CLT膠層剪切性能和膠層耐久性能[31]，研究云南松用于CLT制造的可行性，為后續(xù)中試和批量生產(chǎn)提供基礎(chǔ)技術(shù)數(shù)據(jù)。

1 材料與方法

1.1 材料

云南松CLT所用鋸材購(gòu)自云南昆明西南木材市場(chǎng)，鋸材等級(jí)為目測(cè)分等Ic級(jí)，尺寸規(guī)格為700 mm× 140 mm×35 mm，平均含水率為10.3%，平均氣干密度為564.7 kg/m3。所用聚氨酯膠黏劑分別為國(guó)產(chǎn)EPI、國(guó)產(chǎn)PUR和進(jìn)口PUR，三種膠黏劑的使用說(shuō)明見(jiàn)表1。

表1 膠黏劑特性Tab.1 Adhesives properties

1.2 試驗(yàn)設(shè)備

試驗(yàn)采用的主要設(shè)備如表2 所示。

表2 試驗(yàn)設(shè)備Tab.2 Experimental facilities

1.3 試樣制備

首先，通過(guò)兩層正交結(jié)構(gòu)的云南松膠合木試驗(yàn)，初步探索膠黏劑對(duì)云南松膠合木膠合性能的影響以及云南松用于膠合木制造的可行性。根據(jù)CLT生產(chǎn)要求和膠黏劑使用說(shuō)明，云南松膠合木試樣制備工藝參數(shù)為：采用國(guó)產(chǎn)EPI、國(guó)產(chǎn)PUR和進(jìn)口PUR膠黏劑，對(duì)應(yīng)每種膠黏劑，施膠量和壓力分別為180 g/m2和1.2 MPa。然后，根據(jù)云南松膠合木試驗(yàn)結(jié)果，進(jìn)一步探索何種膠黏劑適用于三層結(jié)構(gòu)云南松CLT的制造。最后，采用不同壓力和施膠量制造三層結(jié)構(gòu)云南松CLT，探索用于云南松CLT制造的較優(yōu)工藝參數(shù)。三層結(jié)構(gòu)云南松CLT的制造工藝參數(shù)見(jiàn)3。

表3 云南松CLT試驗(yàn)工藝參數(shù)Tab.3 Pressing parameters of Pinus yunnanensis CLT

試樣制備時(shí)，采用手工涂膠、正交組坯方式，組坯時(shí)間為10 min，壓制時(shí)間為90 min。兩層云南松膠合木制備1 塊試樣，三層云南松CLT制備2 塊試樣。依據(jù)北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)[31]，制備的膠合木試樣幅面尺寸為700 mm×700 mm，每塊試樣取3 個(gè)浸漬試件和3 個(gè)剪切試件。浸漬試件尺寸為80 mm×80 mm× 100 mm；在浸漬試件基礎(chǔ)上，剪切試件加工成樓梯狀，樓梯進(jìn)深為6 mm。

1.4 測(cè)試方法

1.4.1 鋸材物理力學(xué)性能測(cè)試

依據(jù)GB/T 28993—2012《結(jié)構(gòu)用鋸材力學(xué)性能測(cè)試方法》，對(duì)56 個(gè)759 mm(長(zhǎng))×90 mm(寬)×33 mm(厚)的云南松試件進(jìn)行含水率、密度、抗彎彈性模量以及抗彎強(qiáng)度的測(cè)試，以確定云南松是否達(dá)到CLT原材料的要求。

1.4.2 膠合性能測(cè)試

依據(jù)北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)對(duì)試件膠層進(jìn)行剪切性能和耐久性能測(cè)試。耐久性能測(cè)試采用真空-加壓-高溫試驗(yàn)法。每個(gè)工藝條件和測(cè)試條件下，測(cè)試值取平均值。

2 結(jié)果與討論

2.1 鋸材物理力學(xué)性能

經(jīng)測(cè)試，云南松鋸材含水率為10.9%～13.8%，密度為453.8～743.0 kg/m3，彈性模量為8 596～21 944 MPa，抗彎強(qiáng)度為42.2～118.7 MPa。根據(jù)北美ANSI/APA PRG 320-2019標(biāo)準(zhǔn)要求，云南松鋸材的含水率和密度達(dá)到CLT膠合的條件。云南松的抗彎彈性模量和抗彎強(qiáng)度等級(jí)達(dá)到ANSI/APA PRG 320-2019標(biāo)準(zhǔn)E3等級(jí)以上，可用于制作強(qiáng)度等級(jí)較高的CLT。

2.2 膠黏劑對(duì)云南松膠合木的影響

2.2.1 兩層云南松膠合木

三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切性能如圖1 所示，由進(jìn)口PUR制造的云南松膠合木膠層剪切性能較差，這是因?yàn)檫M(jìn)口PUR固化速度較慢，膠黏劑滲入到木材表層較多，因此膠層剪切強(qiáng)度較差。而由國(guó)產(chǎn)EPI制造的云南松膠合木膠層剪切性能較好，這是因?yàn)閲?guó)產(chǎn)EPI是水性異氰酸酯膠黏劑，分子量較低，易于浸潤(rùn)木材，與木材表面形成了良好的膠接。

圖1 三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切性能Fig.1 The shear properties of the adhesive layer of Pinus yunnanensis glulam manufactured by three adhesives

圖1 結(jié)果顯示，國(guó)產(chǎn)EPI、國(guó)產(chǎn)PUR和進(jìn)口PUR三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切強(qiáng)度和木坡率分別為3.78、3.04、2.05 MPa和96.67%、63.33%、15.00%，云南松膠合木膠層剪切強(qiáng)度與南方松CLT的測(cè)試結(jié)果（2.86～4.38 MPa）相近[32-33]。僅國(guó)產(chǎn)EPI制造的云南松膠合木木破率超過(guò)80%，而其余的木破率卻未達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求。從膠層剪切性能看，宜采用國(guó)產(chǎn)EPI制造云南松膠合木。

對(duì)三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切強(qiáng)度和木破率結(jié)果進(jìn)行單因素方差分析，結(jié)果如表4 所示，不同膠黏劑對(duì)云南松膠合木膠層剪切強(qiáng)度影響顯著（P＜0.05），對(duì)木破率影響極其顯著（P＜0.01）。

表4 云南松膠合木剪切強(qiáng)度和木破率單因素方差分析結(jié)果Tab.4 One-way variance analysis results of the shear strength and percentage wood failure of Pinus yunnanensis glulam

如表5 所示，不同膠黏劑制造的云南松膠合木膠層耐久性各異。在三種膠黏劑中，國(guó)產(chǎn)EPI和國(guó)產(chǎn)PUR表現(xiàn)出良好的膠層耐久性，兩者剝離率均為0%。而進(jìn)口PUR為發(fā)泡型膠黏劑，在固化過(guò)程中，會(huì)產(chǎn)生大量二氧化碳，形成膠層含有大量氣泡，其膠層易受水侵蝕、溶解，膠層耐久性較差。國(guó)產(chǎn)EPI、國(guó)產(chǎn)PUR制造的云南松膠合木膠層剝離率均低于10%，達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求，而進(jìn)口PUR制造的云南松膠合木膠層剝離率為33.42%，未達(dá)到標(biāo)準(zhǔn)要求，膠層耐久性不合格。從膠層耐久性考慮，國(guó)產(chǎn)EPI和國(guó)產(chǎn)PUR可用于云南松膠合木制造。

表5 云南松膠合木浸漬試驗(yàn)結(jié)果Tab.5 The delamination results of Pinus yunnanensis glulam

對(duì)三種不同膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剝離率結(jié)果進(jìn)行單因素方差分析，結(jié)果如表6 所示。膠黏劑對(duì)云南松膠合木膠層剝離率影響顯著（P＜0.05）。

表6 剝離率單因素方差分析結(jié)果Tab.6 One-way variance analysis results of the rate of delamination

兩層云南松膠合木試驗(yàn)結(jié)果綜合表明：1）云南松膠合木膠層剪切強(qiáng)度為2.05～3.78 MPa，木破率和剝離率能達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求，云南松可用于膠合木制造。2）不同膠黏劑對(duì)云南松膠合木膠合性能影響顯著（P＜0.05）。3）國(guó)產(chǎn)膠黏劑制造的云南松膠合木膠合性能優(yōu)于進(jìn)口PUR制造的，宜采用國(guó)產(chǎn)膠黏劑制造云南松膠合木。

2.2.2 三層云南松CLT

三層云南松CLT試驗(yàn)結(jié)果如表7 所示，云南CLT與南方松CLT的膠層剪切性能[32-33]相近，甚至某些條件下，云南松CLT顯示出較好的膠層剪切性能。除用國(guó)產(chǎn)PUR制造的云南松CLT膠層木破率為58.75%，國(guó)產(chǎn)EPI制造的云南松CLT膠層木破率均超過(guò)80%，達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求。云南松CLT膠層剝離率均在10%以下，符合北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求。Hindman等[33]研究指出，南方松CLT膠層剝離率達(dá)到17.2%，與南方松CLT相比，用國(guó)產(chǎn)膠黏劑制造的云南松CLT顯示出較好的膠層耐久性。

表7 云南松CLT的膠合質(zhì)量Tab.7 The bonding quality of Pinus yunnanensis CLT

表7P1-P2 試驗(yàn)結(jié)果顯示，國(guó)產(chǎn)EPI制造的云南松CLT顯示出較好的膠層剪切性能。用國(guó)產(chǎn)EPI制造的云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度比用國(guó)產(chǎn)PUR制造的高出19.14%，木破率高出51.78%。三層云南松CLT與兩層云南松膠合木試驗(yàn)結(jié)果相似，僅國(guó)產(chǎn)EPI制造的云南松膠合木木破率達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求；然而，用國(guó)產(chǎn)PUR制造的云南松CLT卻顯示出較好的膠層耐久性?？偟膩?lái)看，宜采用國(guó)產(chǎn)EPI制造云南松CLT。

分析研究三種不同膠黏劑對(duì)云南松膠合木的影響，結(jié)果表明：1）采用不同膠黏劑制造的云南松膠合木，膠合質(zhì)量各有差異，且不同膠黏劑對(duì)云南松膠合木膠合性能影響顯著（P＜0.05）。2）云南松膠合木的膠合強(qiáng)度與南方松CLT的膠合強(qiáng)度相近，木破率和剝離率均達(dá)到北美標(biāo)準(zhǔn)ANSI/APA PRG 320-2019 要求，云南松可用于CLT的制造。3）采用國(guó)產(chǎn)EPI制造的云南松膠合木膠合性能優(yōu)于用國(guó)產(chǎn)PUR和進(jìn)口PUR制造的膠合木，因此選用國(guó)產(chǎn)EPI制造云南松CLT為宜。

2.3 施膠量對(duì)云南松CLT的影響

如圖2 所示，隨著施膠量的增加，云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度和木破率也在增加，施膠量從180 g/m2增至200、220 g/m2，剪切強(qiáng)度和木破率分別提高了9.73%、34.65%和1.91%、13.81%，這是因?yàn)殡S著施膠量的增加，膠接表面膠黏劑涂布更加均勻、充分。

圖2 不同施膠量對(duì)云南松CLT膠層剪切性能的影響Fig.2 Effect of different adhesive spread rate on the shear properties of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

如圖3 所示，隨著施膠量的增加，云南松CLT膠層剝離率也隨之增加，當(dāng)施膠量從180 g/m2增至200 、220 g/m2時(shí)，剝離率分別提高了23.36%、13.69%，這是由于隨著施膠量的增加，膠層增厚，在浸漬試驗(yàn)過(guò)程中，膠黏劑易溶于水。

圖3 不同施膠量對(duì)云南松CLT膠層耐久性的影響Fig.3 Effect of different adhesive spread rate on the durability of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

對(duì)不同施膠量制造的云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度、木破率和剝離率試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行單因素方差分析。如表8 所示，不同施膠量對(duì)云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度影響極其顯著（P＜0.01），對(duì)云南松CLT膠層木破率影響顯著（P＞ 0.05），而對(duì)云南松CLT剝離率影響不顯著（P＞ 0.05）。

表8 不同施膠量制造的云南松CLT膠合性能單因素方差分析結(jié)果Tab.8 One-way variance analysis results of the bonding properties of Pinus yunnanensis CLT manufactured by different adhesive spread rate

分析不同施膠量對(duì)云南松CLT的影響，結(jié)果表明：施膠量對(duì)云南松CLT膠層剪切性能影響顯著（P＜0.05），對(duì)云南松CLT膠層耐久性影響不顯著（P＞0.05）。隨著施膠量的增加，云南松CLT膠層剪切性能提高，膠層耐久性有不同程度的增加。

2.4 壓力對(duì)云南松CLT的影響

如圖4 所示，隨著壓力的增加，云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度和木破率減少，壓力從0.8 MPa增至1.2、1.6 MPa時(shí)，剪切強(qiáng)度和木破率分別降低了5.99%、14.84%和10.45%、14.64%，壓力增加會(huì)降低云南松CLT膠層剪切性能。

圖4 不同壓力對(duì)云南松CLT膠層剪切性能的影響Fig.4 Effect of different pressure on the shear properties of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

如圖5 所示，隨著壓力的增加，云南松CLT膠層剝離率呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢(shì)，壓力從0.8 MPa增至1.2 MPa，剝離率增加了108%，當(dāng)壓力增至1.6 MPa時(shí)，剝離率卻降低了87.08%。通常隨著壓力的增加，膠層變薄，膠層的耐久性會(huì)提高。而云南松CLT膠層剝離率隨著壓力的增加呈先增加后減少的趨勢(shì)，這很大程度上與木材膠接界面性質(zhì)有關(guān)。

圖5 不同壓力對(duì)云南松CLT膠層耐久性能的影響Fig.5 Effect of different pressure on the durability of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

對(duì)不同壓力制造的云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度、木破率和剝離率試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行單因素方差分析。如表9所示，不同壓力對(duì)云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度和剝離率影響不顯著（P＞0.05），而對(duì)云南松CLT膠層木破率影響顯著（P＜0.05）。

表9 不同壓力制造的云南松CLT膠合性能單因素方差分析結(jié)果Tab.9 One-way variance analysis results of the bonding properties of Pinus yunnanensis CLT manufactured by different pressure

試驗(yàn)結(jié)果表明，壓力對(duì)云南松CLT膠層木破率影響顯著（P＜0.05），對(duì)云南松CLT膠層耐久性影響不顯著（P＞0.05）。隨著壓力的增加，云南松CLT膠層剪切性能也在降低，膠層耐久性呈先增加后減少的趨勢(shì)。

綜合分析不同膠黏劑、施膠量、壓力對(duì)云南松CLT膠合性能的影響，得出制造云南松CLT的較優(yōu)工藝參數(shù)為：采用國(guó)產(chǎn)EPI膠黏劑，施膠量為220 g/m2，壓力為0.8 MPa。

3 結(jié)論

為探索云南松用于CLT制造的可行性，研究了不同膠黏劑、施膠量以及壓力對(duì)云南松CLT膠合性能的影響，得出以下結(jié)論：

1）云南松鋸材物理力學(xué)性能達(dá)到CLT制造要求，且云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度達(dá)到2.05～4.43 MPa，膠層木破率和剝離率達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019標(biāo)準(zhǔn)要求，云南松可用于CLT的制造。

2）不同膠黏劑對(duì)云南松CLT膠合性能影響顯著（P＜0.05）；不同施膠量和壓力對(duì)云南松CLT膠層剪切性能影響顯著（P＜0.05），對(duì)膠層耐久性能影響不顯著（P＞0.05）。隨著施膠量的增加，云南松CLT的膠層剪切性能提高，隨著壓力的增加，云南松CLT的膠層剪切性能降低。

3）從膠層剪切性能、膠層耐久性能以及生產(chǎn)效率和成本綜合考慮，制造云南松CLT的較優(yōu)工藝參數(shù)為：采用國(guó)產(chǎn)EPI膠黏劑，施膠量為220 g/m2，壓力為0.8 MPa。