王 翔, 逄 燕, 申 峰, 劉趙淼

(北京工業(yè)大學(xué) 機(jī)械工程與應(yīng)用電子技術(shù)學(xué)院, 北京 100124)

0 引 言

隨著檢測(cè)器件微型化和集成化的發(fā)展以及多學(xué)科交叉研究的需求，能夠在微米尺度上對(duì)微小體積流體實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)操控的微流控技術(shù)(Microfluidics)應(yīng)運(yùn)而生，并快速發(fā)展起來。相對(duì)于傳統(tǒng)宏觀尺度的操控方法，微流控技術(shù)可以將生化實(shí)驗(yàn)室功能集成到一個(gè)數(shù)厘米尺寸的芯片上，具有低消耗、低成本、高通量、高效率等優(yōu)點(diǎn)[1]，軟光刻加工技術(shù)的簡(jiǎn)易化和高速流動(dòng)顯示設(shè)備的普及化更是進(jìn)一步推動(dòng)了其在各個(gè)相關(guān)領(lǐng)域的推廣和應(yīng)用。目前，微流控技術(shù)已經(jīng)在生物制藥、醫(yī)學(xué)介導(dǎo)治療、化妝品乳化制備、微尺度相變換熱、材料合成等領(lǐng)域的科學(xué)研究和工程應(yīng)用中發(fā)揮出難以替代的作用[2-4]。

液滴是微流控系統(tǒng)中的一種重要載體，通過將目標(biāo)試劑離散到連續(xù)相液體中以實(shí)現(xiàn)對(duì)微小體積液體的包裹，液滴界面的密封作用從理論上避免了各個(gè)單元之間的互相干擾，從而得到了大量可操控的獨(dú)立單元。此外，液滴體系的比表面積得到增大，在傳質(zhì)傳熱等方面表現(xiàn)出顯著優(yōu)勢(shì)[5-8]。微流控液滴制備法不僅可以提供傳統(tǒng)乳化法難以達(dá)到的單分散性，基于微流控系統(tǒng)中過程參數(shù)的調(diào)節(jié)，還可以實(shí)現(xiàn)對(duì)液滴自身形貌、尺寸、結(jié)構(gòu)等性能指標(biāo)以及液滴移動(dòng)、融合、分裂、捕獲、混合等行為的精準(zhǔn)控制[3-4]。上述液滴多相流動(dòng)的諸多優(yōu)點(diǎn)與可變形的相界面密不可分，而相界面的存在也將非線性動(dòng)力學(xué)特性引入流動(dòng)系統(tǒng)，使得多相流動(dòng)的相關(guān)物理機(jī)制更加復(fù)雜[9-11]。因此，結(jié)合相界面的形變規(guī)律，分析液滴多相流中的界面受力變化，是深入認(rèn)識(shí)復(fù)雜多相流動(dòng)背后主導(dǎo)物理機(jī)制的有效途徑，也是微流控芯片中各個(gè)功能模塊能夠精準(zhǔn)實(shí)現(xiàn)和系統(tǒng)集成的基礎(chǔ)。對(duì)于液滴多相流動(dòng)現(xiàn)象，通道壁面起到的作用往往也需要被考慮進(jìn)來，當(dāng)液滴運(yùn)動(dòng)受到通道壁面所形成空間的限制時(shí)，液滴的界面變形以及液體與固壁之間的動(dòng)態(tài)浸潤效應(yīng)依賴于通道結(jié)構(gòu)參數(shù)和液體流動(dòng)條件，并對(duì)液滴運(yùn)動(dòng)行為產(chǎn)生直接影響[12-14]。

以粒子分選運(yùn)動(dòng)為代表的慣性微流控是微流控技術(shù)的另一個(gè)重要研究內(nèi)容。由于粒子和循環(huán)腫瘤細(xì)胞具有相似的球形結(jié)構(gòu)，其運(yùn)動(dòng)行為和受力狀況也類似，二者的操控規(guī)律具有相互借鑒意義[15-17]。相對(duì)于細(xì)胞分選研究，粒子分選無需細(xì)胞培養(yǎng)等前期步驟，方便獲取材料以及定量控制粒徑、形狀、密度等變量，可以從更大的參數(shù)范圍內(nèi)探究靶向目標(biāo)的高效分選方法[18]。作為微流控細(xì)胞分選研究的一種重要手段，粒子分選已經(jīng)逐漸發(fā)展成為繼流式細(xì)胞分選、免疫磁珠分選之后的新一代被動(dòng)式物理分選技術(shù)。此外，雖然粒子慣性遷移所對(duì)應(yīng)的流動(dòng)仍然處于層流范圍(Re<2300)，然而慣性力的作用已經(jīng)無法被忽略，粒子最終達(dá)到的平衡狀態(tài)也受到通道結(jié)構(gòu)和流動(dòng)條件等系統(tǒng)參數(shù)的耦合影響[19]。深入研究粒子慣性遷移的相關(guān)運(yùn)動(dòng)行為并建立不同條件下的受力模型，有助于進(jìn)一步豐富微尺度下復(fù)雜流體的流動(dòng)機(jī)制，為細(xì)胞分選和腫瘤疾病早期診斷等應(yīng)用提供更加詳實(shí)的理論基礎(chǔ)。

本文將對(duì)課題組近期在微尺度多相流動(dòng)方面的研究進(jìn)行綜述，主要包括微通道中的液滴運(yùn)動(dòng)特性和微凹槽內(nèi)的粒子分選運(yùn)動(dòng)特性2個(gè)方面。

1 微通道中的液滴運(yùn)動(dòng)特性

對(duì)于尺寸與通道特征長度相近的液滴，通道結(jié)構(gòu)的變化直接影響液滴在微通道中的運(yùn)動(dòng)行為[20]。在常用的微通道系統(tǒng)中，分岔結(jié)構(gòu)和交匯結(jié)構(gòu)是組成通道網(wǎng)絡(luò)的基本單元，因此，本節(jié)先分別對(duì)具有典型結(jié)構(gòu)變化的分岔處和交匯處的液滴運(yùn)動(dòng)特性進(jìn)行分析，再對(duì)通道網(wǎng)絡(luò)中的液滴運(yùn)動(dòng)特性進(jìn)行研究。

1.1 分岔結(jié)構(gòu)處的液滴運(yùn)動(dòng)特性

對(duì)于一個(gè)支路與主通道夾角為θ的分岔結(jié)構(gòu)(如圖1(a)所示)，液滴從左側(cè)流入，在分岔處C點(diǎn)形成2個(gè)新的前端界面并逐漸被拉伸(圖1(b))，液滴界面的變形程度增加使得液滴處于不穩(wěn)定狀態(tài)。為降低因變形而增加的界面能，液滴會(huì)保持完整流入某一支路或分裂成子液滴并分別流入2個(gè)支路，以達(dá)到更加穩(wěn)定的狀態(tài)。以θ=30°為例，在相同的流速下，隨著液滴初始長度L0的增加，液滴在分岔處的運(yùn)動(dòng)行為呈現(xiàn)從不分裂(圖2(a))到分裂的轉(zhuǎn)變；根據(jù)分裂過程中液滴與通道側(cè)壁面之間是否存在間隙，又可將液滴分裂細(xì)分成間隙分裂(Breakup with gaps)和堵塞分裂(Breakup with obstruction)2種模式，分別如圖2(b)和(c)所示。以無量綱液滴長度L0/W(W為通道寬度)和毛細(xì)數(shù)Ca(Ca=μcUd/γ，式中μc為連續(xù)相的黏度，Ud為液滴運(yùn)動(dòng)速度，γ為液液兩相間的界面張力系數(shù))為坐標(biāo)軸建立如圖2(d)所示的運(yùn)動(dòng)行為分布圖，液滴的3種行為模式各自分布在明顯不同的區(qū)域[21]。值得一提的是，液滴在不對(duì)稱分岔結(jié)構(gòu)中的行為模式分布特性與對(duì)稱分岔結(jié)構(gòu)中的結(jié)果非常相似，下面就行為模式的轉(zhuǎn)變條件進(jìn)行對(duì)比分析。

圖1 微通道分岔結(jié)構(gòu)示意圖[22]

圖2 分岔處的液滴運(yùn)動(dòng)行為[21]

Link等[23]最早在對(duì)稱T形分岔通道的研究中提出了受限液滴分裂的臨界條件：當(dāng)液滴長度延伸到大于其截面周長時(shí)，液滴會(huì)在Rayleigh-Plateau不穩(wěn)定性的作用下發(fā)生分裂。此后，Leshansky等[24]進(jìn)一步考慮了液滴與通道之間的間隙流動(dòng)，重新提出一種分裂臨界毛細(xì)數(shù)與無量綱液滴長度的關(guān)系式:L0/W=χCa-0.21，其中，χ為無量綱的比例系數(shù)。在此基礎(chǔ)上，F(xiàn)u等[25]和Chen等[26]發(fā)現(xiàn)當(dāng)微流動(dòng)系統(tǒng)的參數(shù)范圍擴(kuò)大時(shí)，更加一般化的關(guān)系式L0/W=κCaζ能更好地實(shí)現(xiàn)對(duì)分裂臨界的預(yù)測(cè)，其中，κ和ζ均為無量綱的比例系數(shù)。利用上述2種冪函數(shù)表達(dá)式對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行擬合，分別如圖2(d)中的實(shí)線和點(diǎn)線所示，可以發(fā)現(xiàn)2種函數(shù)表達(dá)式都和文獻(xiàn)[21]的實(shí)驗(yàn)所劃分的液滴分裂臨界條件比較吻合。該結(jié)果表明離散化單元(包括液滴和氣泡)的分裂具有比較相似的內(nèi)在規(guī)律，且現(xiàn)有用于預(yù)測(cè)分裂的理論不僅適用于對(duì)稱結(jié)構(gòu)，也同樣適用于不對(duì)稱的分岔結(jié)構(gòu)，而不同研究中擬合參數(shù)的差異可能與通道的結(jié)構(gòu)尺寸和流體的物性參數(shù)有關(guān)[27]。對(duì)于圖2實(shí)驗(yàn)中選用的“去離子水-葵花籽油”的流體系統(tǒng)，擬合得到的系數(shù)分別為：χ=0.5350，κ=0.5216，ζ=-0.2146。

如圖2(d)中虛線所示，可以發(fā)現(xiàn)液滴分裂時(shí)堵塞的臨界條件包含2個(gè)階段：當(dāng)毛細(xì)數(shù)Ca<0.010時(shí)，堵塞分裂的臨界條件是不受毛細(xì)數(shù)影響的固定液滴長度，維持在L0/W≈2.5；當(dāng)Ca>0.010時(shí)，臨界液滴長度隨著毛細(xì)數(shù)的增大而增大。作為對(duì)比，Jullien等[28]針對(duì)對(duì)稱T形結(jié)構(gòu)得到的臨界液滴長度在其研究的毛細(xì)數(shù)范圍內(nèi)都固定不變，并且指出液滴在分裂過程中是否堵塞側(cè)壁面實(shí)質(zhì)上是一個(gè)幾何限制條件，當(dāng)液滴長度足夠長時(shí)，液滴在延伸過程中就可以始終接觸通道側(cè)壁面而不出現(xiàn)間隙；然而能夠?qū)崿F(xiàn)堵塞分裂的具體臨界值還受到兩相黏度比和通道寬度比的影響[26,28]。不對(duì)稱分岔結(jié)構(gòu)中不同的堵塞臨界條件源于兩支路中的流動(dòng)差異，當(dāng)毛細(xì)數(shù)較小時(shí)，兩支路的流動(dòng)差異還不明顯，因此堵塞的臨界條件同對(duì)稱分裂的規(guī)律相似，也是一個(gè)不隨毛細(xì)數(shù)變化的臨界液滴長度。但是隨著毛細(xì)數(shù)的增加，支路中存留子液滴的流阻差別增加，兩支路的流動(dòng)差異加劇[29-30]，導(dǎo)致液滴在分流較少的一側(cè)容易出現(xiàn)間隙，最終呈現(xiàn)出臨界液滴長度逐漸增加的現(xiàn)象。

液滴的分裂過程也是液滴頸部在分岔處的斷裂過程，因此液滴頸部的形變過程可以反映分裂的動(dòng)力學(xué)特性。如圖1(b)所示，將液滴尾部界面與分岔點(diǎn)之間的最短距離定義為液滴頸部寬度δn。對(duì)于微通道中的液滴斷裂過程，液滴主要受到3個(gè)力：沿程壓差力、黏性剪切應(yīng)力和界面張力(毛細(xì)壓差力)。其中，界面張力是阻礙液滴變形的作用力。為了反映液滴頸縮過程的受力變化，借助楊-拉普拉斯(Young-Laplace)公式計(jì)算液滴前后界面的毛細(xì)壓差，Δp=γ(1/R1+1/R2)，其中，R1、R2為液滴界面在水平和豎直2個(gè)方向的曲率半徑。由于毛細(xì)壓差的計(jì)算公式在靜止條件下才嚴(yán)格成立，因此，下文的毛細(xì)壓差計(jì)算僅考慮較低毛細(xì)數(shù)的流動(dòng)條件。圖3(a)中右側(cè)所示為上支路的毛細(xì)壓差Δp1，通過γ/W進(jìn)行了無量綱化[31]。

對(duì)于堵塞分裂模式(圖2(c))，無量綱液滴頸部寬度δn/W在無量綱斷裂周期Ut/W(液滴從全部流入分岔結(jié)構(gòu)到剛剛斷開定義為1個(gè)斷裂周期，t=0為液滴完全流入分岔結(jié)構(gòu)的時(shí)刻，U=Q/(WH)為主通道內(nèi)的平均流速,Q為主通道內(nèi)的體積流量,H為通道深度)內(nèi)的變化過程如圖3(a)所示(對(duì)應(yīng)的流動(dòng)條件為：Ca=6.4×10-3，L0/W=3.4)。根據(jù)液滴頸縮速度Δδn/Δt的變化規(guī)律可以將分裂過程劃分成3個(gè)階段：擠壓階段、過渡階段和斷裂階段，如圖3(b)所示。在擠壓階段，通道內(nèi)的絕大部分流通面積被液滴堵塞，僅留下矩形截面與液滴界面形成的邊角可流過連續(xù)相(低毛細(xì)數(shù)下，液膜厚度遠(yuǎn)小于邊角尺寸，流過液膜的連續(xù)相可以被忽略[12])，使得液滴上游的壓力逐漸積累，而邊角流對(duì)液滴界面施加的黏性剪切應(yīng)力相對(duì)較小，此時(shí)液滴上下游的沿程壓差力是驅(qū)動(dòng)液滴移動(dòng)和頸縮的主導(dǎo)作用力，并且可以通過液滴前后端毛細(xì)壓差之和來估算得到(圖3(a))。另外，頸縮速度逐漸減慢，原因是持續(xù)增加的界面張力阻礙液滴變形。當(dāng)頸部寬度等于通道高度(δn=H)時(shí)，液滴前后端的壓差達(dá)到最大值；此后，液滴尾部界面的毛細(xì)壓差隨著頸部寬度的減小而快速增大，導(dǎo)致液滴前后端的毛細(xì)壓差之和急劇下降。過渡階段的典型特點(diǎn)是液滴頸部不再接觸通道上下壁面，而是在空間上呈三維方式減小，此時(shí)的頸縮速度也基本保持穩(wěn)定不變(如圖3(b)中紅線所示)。當(dāng)液滴尾部界面由向外凸擴(kuò)轉(zhuǎn)變?yōu)橄騼?nèi)凹陷時(shí)，界面張力誘發(fā)液滴的快速斷裂，最大頸縮速度達(dá)到前兩個(gè)階段的2倍以上。結(jié)合液滴前后端的毛細(xì)壓差變化規(guī)律，頸部斷裂發(fā)生在壓差為負(fù)值的范圍，因此連續(xù)相會(huì)在反向壓差力的驅(qū)動(dòng)下回流，從而觸發(fā)液滴頸部的快速斷裂[31]。

圖3 堵塞分裂模式下的頸部寬度變化規(guī)律[22]

對(duì)于間隙分裂模式(圖2(b))，由于連續(xù)相流動(dòng)不能一直被液滴堵塞，從間隙流過的連續(xù)相起到的作用不能再被忽略，導(dǎo)致沿程壓差力、黏性剪切應(yīng)力和界面張力在液滴分裂過程中的影響比重發(fā)生變化。在液滴流入分岔處的初始階段，液滴與通道側(cè)壁面的間隙還沒有打開，此時(shí)的運(yùn)動(dòng)特性與堵塞模式下接近。隨著液滴向支路下游延伸，液滴與側(cè)壁面的間隙逐漸變寬，更大比例的連續(xù)相從液滴兩旁流過。液滴前后端的壓差和間隙中連續(xù)相施加的黏性剪切應(yīng)力與間隙寬度Wgutter的比例關(guān)系分別為Δp～(Wgutter)-3，τ～ (Wgutter)-2，可知壓差力和黏性剪切應(yīng)力都隨著間隙寬度增加而減小[32]。另一方面，液滴變形導(dǎo)致阻礙運(yùn)動(dòng)的界面張力增加，液滴頸縮速度逐漸減小。液滴長度和毛細(xì)數(shù)都和間隙流動(dòng)直接相關(guān)，因此會(huì)對(duì)頸縮過程產(chǎn)生明顯影響。而在堵塞模式下，液滴長度和毛細(xì)數(shù)的影響幾乎可以被忽略，液滴頸縮過程僅依賴于通道分岔處的幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)[22]。

1.2 交匯結(jié)構(gòu)處的液滴運(yùn)動(dòng)特性

為了研究液滴的碰撞特性，采用如圖4所示的微通道交匯結(jié)構(gòu)，利用T形通道實(shí)現(xiàn)液滴生成以及尺寸調(diào)節(jié)。為了實(shí)現(xiàn)等大小液滴碰撞，2個(gè)T形通道的尺寸和流動(dòng)條件在實(shí)驗(yàn)中都保持相同。在通道的引導(dǎo)下，一對(duì)液滴在通道交匯處相遇并表現(xiàn)出4種不同的運(yùn)動(dòng)行為：直接融合、滑動(dòng)后融合、不融合和分裂，分別如圖5(a)～(d)所示。對(duì)于直接融合，兩液滴幾乎不發(fā)生可觀察到的形變，液滴的接觸位置處快速形成液橋，然后瞬間融合；由于T形通道結(jié)構(gòu)的限制，融合后的液滴也變形為T形(圖5(a))。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)只有當(dāng)兩相流量較低時(shí)，直接融合才能發(fā)生。相比而言，液滴間融合多為滑動(dòng)后融合這種形式(圖5(b))，上游的兩液滴在交匯處相遇，液滴間接觸面積隨著流動(dòng)逐漸增大，而兩液滴間的連續(xù)相液膜阻礙融合發(fā)生。根據(jù)液膜排液理論，當(dāng)液滴間液膜的最小厚度降低到分子間作用力主導(dǎo)的范圍時(shí)，范德華吸引力會(huì)誘導(dǎo)液膜的破裂[33-34]。由于液膜厚度還未達(dá)到失穩(wěn)臨界，液滴相互滑動(dòng)且界面形變明顯；因受到擠壓，位于前面的液滴先進(jìn)入交匯處的下游通道，液膜厚度隨排液過程持續(xù)減小直至液滴融合。

圖4 微通道交匯結(jié)構(gòu)示意圖[36]

當(dāng)兩相流量增大時(shí)，液滴運(yùn)動(dòng)速度加快導(dǎo)致其在交匯處的停留時(shí)間變短，如果液膜排液過程不能完成，融合就不會(huì)發(fā)生，兩液滴前后相連進(jìn)入下游通道(圖5(c))。當(dāng)液滴長度比較大時(shí)，兩液滴會(huì)因滑動(dòng)過程中的相互擠壓而發(fā)生分裂，位于前面的液滴在滑動(dòng)過程中被拉長，并在界面形變達(dá)到一定臨界值后分裂成兩段(圖5(d))[35]。

圖5 交匯處的液滴運(yùn)動(dòng)行為[37]

液滴在通道交匯處碰撞時(shí)，通道交匯點(diǎn)與兩液滴之間的空間仍然被連續(xù)相液體占據(jù)。由于連續(xù)相液體間隔其中，液滴間因剪切應(yīng)力和局部壓力而減慢了液體排出速度。而隨著通道夾角減小，液滴能更早地相互接觸，因此交匯角度影響液滴融合過程。為了對(duì)此進(jìn)行說明，繪制了如圖6所示的液滴碰撞示意圖，此處將液滴形狀簡(jiǎn)化為標(biāo)準(zhǔn)圓形，忽略了擠壓下的界面形變。兩液滴接觸點(diǎn)到通道交叉點(diǎn)的距離L與通道夾角存在比例關(guān)系L=rsin(θ/4)，在實(shí)驗(yàn)研究的夾角范圍內(nèi)(30°≤θ≤180°)，L隨通道交匯角度減小而減小。在交匯角度較大的微通道內(nèi)，ABC部分存留的連續(xù)相液體更多，其持續(xù)施加的剪切應(yīng)力會(huì)使液滴界面拉向兩側(cè)，減緩排液過程。當(dāng)交匯角度較小時(shí)，液滴從接觸到流入下游通道的距離較長，延長了液滴相互接觸的時(shí)間，從而給液膜排液過程提供了較長的時(shí)間。

圖6 通道交匯處的液滴碰撞示意圖[37]

Fig.6 Schematic diagram of droplet collision at the channel intersection[37]

通過對(duì)比圖5(a)和(b)中的2種融合方式，發(fā)現(xiàn)二者存在比較突出的差別，即圖5(b)中2個(gè)液滴的不同步性(到達(dá)匯合通道中軸線的時(shí)刻不同)。事實(shí)上，液滴與匯合通道中軸線的距離差嚴(yán)重限制著其碰撞效率，只有把距離差限定在一定范圍內(nèi)，液滴才會(huì)發(fā)生碰撞[38]。當(dāng)2個(gè)液滴與匯合通道中軸線的距離存在差異時(shí)，液滴間更容易發(fā)生相互滑動(dòng)。由于連續(xù)相被包裹在液滴間而無法被立即排出，兩液滴只能依次流入下游匯合通道。位于前面的液滴在匯合通道中的加速運(yùn)動(dòng)觸發(fā)了液滴間的相互分離，為液滴間界面形變提供一種新的可能。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在分離階段液滴間會(huì)形成一種錐形結(jié)構(gòu)[40]，根據(jù)拉普拉斯壓差理論可知，這種形態(tài)會(huì)在接觸位置形成局部低壓區(qū)，誘發(fā)液膜破裂和液滴快速融合[41]。此時(shí)的融合方式已經(jīng)發(fā)生轉(zhuǎn)變，該融合方式與Borrell等[42]提出的解壓融合(Decompressing coalescence)非常相似，當(dāng)一對(duì)液滴存在初始錯(cuò)位偏移時(shí)，液滴在碰撞過程中會(huì)發(fā)生相對(duì)旋轉(zhuǎn)，并且隨著偏移的增加，液滴更容易發(fā)生解壓融合。

通過顯微粒子圖像測(cè)速(Micro-Particle Image Velocimetry，Micro-PIV)技術(shù)拍攝的液滴內(nèi)部流場(chǎng)可以發(fā)現(xiàn)，2種融合方式對(duì)應(yīng)的排液過程也存在差別。當(dāng)液滴逐漸靠近并發(fā)生碰撞時(shí)，通道內(nèi)連續(xù)相的流動(dòng)路徑被液滴堵塞，導(dǎo)致液滴上游的壓力增加，將液滴靠近下游通道的界面擠出交匯腔。液滴靠近通道壁面處和液滴間接觸區(qū)域都發(fā)生界面變形，而液滴間接觸位置的速度最大，超過液滴單獨(dú)流動(dòng)時(shí)最大速度的幾倍，且速度方向垂直于液滴互相擠壓方向，表明擠壓時(shí)液滴間排液占主導(dǎo)。對(duì)于直接融合方式，液滴在擠壓后快速融合，流場(chǎng)在很短時(shí)間內(nèi)就恢復(fù)至均勻狀態(tài)，并且在融合的整個(gè)過程中，流場(chǎng)基本都表現(xiàn)出對(duì)稱性。對(duì)于滑動(dòng)后融合方式，液滴在擠壓后相互旋轉(zhuǎn)且中間界面持續(xù)保持接觸，最大速度分布在先進(jìn)入下游通道的液滴中靠近交界面的位置，而另一個(gè)液滴由于運(yùn)動(dòng)路徑被堵塞而急劇減速，液滴交界面兩側(cè)的速度差可以達(dá)到接近一個(gè)量級(jí)，表明液膜間存在流動(dòng)。在黏性剪切流動(dòng)和壁面結(jié)構(gòu)限制下，后流入下游通道的液滴內(nèi)部出現(xiàn)旋轉(zhuǎn)渦，旋轉(zhuǎn)方向與液滴的先后順序相關(guān)。

為了緩解液滴運(yùn)動(dòng)的不同步性對(duì)碰撞效率的限制，可以在匯合通道中增加一個(gè)橫截面突擴(kuò)的矩形槽[43-44]。當(dāng)液滴流入突擴(kuò)矩形槽后，液滴界面與通道側(cè)壁面之間形成間隙，使得一部分連續(xù)相從兩側(cè)繞過液滴流走，實(shí)現(xiàn)液滴流速降低以等待與后續(xù)液滴碰撞。對(duì)于一個(gè)固定尺寸的矩形槽，兩相流量比對(duì)液滴的融合結(jié)果具有顯著影響，隨著流量比增加，液滴運(yùn)動(dòng)行為先從不融合轉(zhuǎn)變?yōu)?個(gè)液滴融合，再到3個(gè)液滴融合。相對(duì)而言，研究范圍內(nèi)的毛細(xì)數(shù)對(duì)矩形槽內(nèi)的液滴運(yùn)動(dòng)行為沒有明顯的影響[45]。由于兩相流量比同時(shí)調(diào)節(jié)了液滴的尺寸和間距，因此，液滴尺寸、間距和流速等參數(shù)對(duì)液滴運(yùn)動(dòng)行為的作用規(guī)律需要在后續(xù)工作中進(jìn)一步研究。然而可以確定的是，增加矩形槽后液滴的融合效率得到大幅提高，在文獻(xiàn)[45]的整個(gè)實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，融合效率都保持在50%～92%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于未加矩形槽時(shí)的融合效率范圍15%～50%。

1.3 微通道網(wǎng)絡(luò)中的液滴運(yùn)動(dòng)特性

圖7(a)所示為多個(gè)液滴捕獲單元組成的微通道網(wǎng)絡(luò)示意圖，其中，每個(gè)捕獲單元的放大結(jié)構(gòu)如圖7(b)所示，包括2條流通路徑：一條是液滴直接流走的旁支路，另一條是實(shí)現(xiàn)液滴停留的捕獲支路。捕獲支路的典型特點(diǎn)是在捕獲腔的下游設(shè)置寬度較小的縮頸，液滴一旦流入捕獲腔后，只有當(dāng)流動(dòng)施加的壓差大于液滴流入縮頸需要克服的拉普拉斯壓差時(shí)，液滴才會(huì)被擠出。如果在分岔處可以保持完整而不發(fā)生分裂，液滴在進(jìn)行路徑選擇時(shí)會(huì)流入流速較大的支路，由于2條路徑的壓降相等(相當(dāng)于電路中的并聯(lián)關(guān)系)，也可以認(rèn)為是流入流阻較小的支路[46]。理論上，可以根據(jù)矩形管道中層流流動(dòng)的流阻公式來計(jì)算每條路徑的總流阻[47]。對(duì)于深寬比H/W小于1的矩形通道，單相液體流動(dòng)的流阻公式為：

(1)

其中，R為流阻，l為通道長度，μ為液體黏度，以此公式來確定液滴運(yùn)動(dòng)路徑的優(yōu)先級(jí)。而實(shí)際上，該理論計(jì)算只是考慮了單相液體流動(dòng)時(shí)的流阻，當(dāng)液滴流過時(shí)，兩相界面引入的流阻變化可能會(huì)導(dǎo)致設(shè)計(jì)的路徑選擇規(guī)律失效。再進(jìn)一步，對(duì)于具有多個(gè)分岔結(jié)構(gòu)和交匯結(jié)構(gòu)的微通道網(wǎng)絡(luò)來說，液滴不再是作為獨(dú)立的個(gè)體進(jìn)行運(yùn)動(dòng)，在分岔處或交匯處進(jìn)行路徑選擇時(shí)容易受到相近液滴的干擾，液滴的完整性也可能會(huì)被破壞，其運(yùn)動(dòng)行為更加復(fù)雜[48]。

圖7 微通道網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖[49]

圖8所示為一串均勻排布液滴在捕獲陣列中的運(yùn)動(dòng)行為，為了方便后續(xù)描述，對(duì)前4個(gè)液滴進(jìn)行著色和編號(hào)處理。由于該捕獲單元中捕獲支路的流阻小于旁支路的流阻，可以觀察到液滴1在分岔處選擇流入捕獲支路，并且在整個(gè)流動(dòng)過程中都穩(wěn)定停留在第一個(gè)捕獲腔內(nèi)。當(dāng)液滴1將捕獲支路堵塞后，該路徑的流阻顯著增加，后續(xù)液滴只能從旁支路流向下游。在第二個(gè)捕獲單元處，液滴2同樣直接流入捕獲腔，然而液滴3和液滴4在流經(jīng)旁支路時(shí)發(fā)生了融合；緊接著，融合后的長液滴在下一個(gè)捕獲腔的分岔處分裂成2個(gè)子液滴，由1.1節(jié)的理論可知這是由于融合后的液滴運(yùn)動(dòng)達(dá)到了分裂的臨界條件?？傮w來看，對(duì)于實(shí)驗(yàn)中設(shè)計(jì)的25個(gè)捕獲單元，理想的液滴捕獲發(fā)生了15次，其他10次對(duì)應(yīng)液滴的融合、分裂等行為，這種“融合-分裂”循環(huán)不僅導(dǎo)致液滴尺寸的不均勻，也造成液滴間物質(zhì)的交換和污染[50-51]。

為了揭示液滴出現(xiàn)不同運(yùn)動(dòng)行為的原因，通過追蹤液滴運(yùn)動(dòng)路徑得到每個(gè)液滴質(zhì)心的時(shí)域變化情況，如圖9所示[49]。其中，圖9(a)的縱坐標(biāo)為液滴無量綱速度，vc為主通道中的連續(xù)相平均流速；圖9(b)的縱坐標(biāo)為“液滴3-液滴4”無量綱間距，ls為液滴間距，wc為主通道寬度。從表面上看，液滴2的捕獲過程是對(duì)前一個(gè)捕獲過程的重復(fù)，但是“液滴2-液滴3”的間距在16.2 s時(shí)明顯低于初始間距，其中一個(gè)重要原因是液滴2與通道側(cè)壁面之間的間隙流動(dòng)(詳見1.1節(jié)的間隙分裂過程)，液滴間最小距離低于通道寬度，其運(yùn)動(dòng)行為互相干擾?！耙旱?-液滴3”間距的降低對(duì)后續(xù)液滴運(yùn)動(dòng)也存在影響，事實(shí)上后面液滴的融合就是源于此。由于液滴2增加了捕獲支路的瞬時(shí)流阻，液滴3只能流向旁支路并且同樣增加了旁支路的瞬時(shí)流阻，而液滴2被捕獲后并不能立刻堵塞縮頸(18.27 s)，捕獲腔內(nèi)存在的間隙可供連續(xù)相流通，此時(shí)捕獲支路成為流阻較小的一側(cè)，因此“液滴3-液滴4”中間的連續(xù)相從捕獲支路流走，并同時(shí)推動(dòng)液滴2逐漸向縮頸運(yùn)動(dòng)。當(dāng)縮頸被液滴2堵塞后，后續(xù)液滴又重新開始從旁支路流走，此時(shí)“液滴3-液滴4”間距l(xiāng)s/wc已經(jīng)降低到難以在圖示放大倍率下被清楚識(shí)別(19.40 s)，從而導(dǎo)致了后續(xù)運(yùn)動(dòng)中融合和分裂的不理想結(jié)果。

由上述分析可知，液滴間距對(duì)其運(yùn)動(dòng)行為的穩(wěn)定性至關(guān)重要，下面分別從結(jié)構(gòu)參數(shù)和流動(dòng)條件兩方面對(duì)穩(wěn)定性的改善進(jìn)行討論。從結(jié)構(gòu)的角度來說，圖8所示通道在單相流動(dòng)下的優(yōu)先級(jí)是捕獲支路先于旁支路，根據(jù)流阻計(jì)算方法，可以通過調(diào)節(jié)通道的結(jié)構(gòu)參數(shù)來反轉(zhuǎn)2條路徑的優(yōu)先級(jí)，然而液滴運(yùn)動(dòng)時(shí)的融合和分裂等不理想運(yùn)動(dòng)行為仍然存在。由液滴追蹤分析可知，不理想運(yùn)動(dòng)行為的產(chǎn)生根本上是液滴間距在運(yùn)動(dòng)中實(shí)時(shí)變化導(dǎo)致的，對(duì)于矩形截面通道中的液滴運(yùn)動(dòng)，拐角處和擴(kuò)張?zhí)幍耐ǖ罊M截面變化為連續(xù)相泄漏打開新的路徑，液滴間距的變化無法避免[50,52]。從流動(dòng)的角度來說，如果可以將液滴參數(shù)控制在特定范圍，使得液滴間距在運(yùn)動(dòng)中無論怎樣變化也不會(huì)產(chǎn)生互相干擾，那么液滴運(yùn)動(dòng)的穩(wěn)定性也可以得到改善。然而滿足上述要求的兩相流量條件受到很大限制，且具體的流量范圍還依賴于通道的結(jié)構(gòu)參數(shù)，難以得到比較普適的規(guī)律，在實(shí)際操作中的指導(dǎo)作用比較有限。

圖8 液滴在微通道網(wǎng)絡(luò)中的運(yùn)動(dòng)行為[49]

圖9 圖8中前4個(gè)液滴質(zhì)心的無量綱速度和“液滴3-液滴4”無量綱間距隨時(shí)間變化規(guī)律[49]

Fig.9 Variations of dimensionless velocity of the mass center of first four droplets and dimensionless distance between “droplet 3-droplet 4” in Fig.8[49]

液滴不穩(wěn)定行為的起源是間距降低所導(dǎo)致的液滴融合，既然液滴間距的變化無法避免，那么引入不與液滴相融的氣相有望成為一種解決辦法，如圖10所示。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)液滴在氣泡的引導(dǎo)下運(yùn)動(dòng)時(shí)，液滴可以被非常規(guī)律地捕獲，且滿足穩(wěn)定運(yùn)動(dòng)對(duì)應(yīng)的兩相流量范圍擴(kuò)大到無氣泡時(shí)的2倍以上。除了氣泡和液滴不融合的特點(diǎn)外，2種離散相的流阻差異也起到關(guān)鍵作用。根據(jù)Parthiban等[53]的研究，當(dāng)液滴內(nèi)外相液體的黏度比遠(yuǎn)低于1時(shí)，液滴的運(yùn)動(dòng)特性與氣泡非常接近，黏性耗散項(xiàng)引起的壓差可被忽略，單個(gè)液滴或氣泡造成的壓差可表示為Δp～(2γ/H)Ca2/3。如果假定壓差表達(dá)式中液滴和氣泡的比例系數(shù)是相等的，相同流動(dòng)條件下二者造成的流阻比約等于界面張力系數(shù)之比的1/3次冪，則對(duì)于實(shí)驗(yàn)中氣-油和水-油間的界面張力系數(shù)，氣泡的流阻約為液滴的1.25倍。在氣泡引導(dǎo)下，路徑選擇時(shí)2條路徑的阻力差異更加明顯，從而實(shí)現(xiàn)了更加穩(wěn)定的液滴捕獲。

圖10 氣泡引導(dǎo)液滴捕獲的示意圖[49]

2 微凹槽內(nèi)的粒子分選運(yùn)動(dòng)特性

凹槽結(jié)構(gòu)具有誘發(fā)流動(dòng)分離和形成渦胞的特性，利用渦胞結(jié)構(gòu)進(jìn)行顆粒/細(xì)胞分選是慣性微流控技術(shù)研究的重點(diǎn)和熱點(diǎn)，因此對(duì)凹槽內(nèi)粒子的運(yùn)動(dòng)特性進(jìn)行深入研究有助于更好地理解和運(yùn)用微凹槽分選特性，為循環(huán)腫瘤細(xì)胞分選提供理論指導(dǎo)[54]。本節(jié)先對(duì)微凹槽內(nèi)的渦胞流動(dòng)特性進(jìn)行分析，再對(duì)粒子的運(yùn)動(dòng)特性進(jìn)行研究。

2.1 微凹槽內(nèi)的渦胞流動(dòng)特性

如圖11所示為含有微凹槽的通道結(jié)構(gòu)示意圖，凹槽的寬度Lc和高度Wc通過微通道的統(tǒng)一深度H進(jìn)行無量綱化，將凹槽尺寸定義為：無量綱寬度δ=Lc/H，無量綱高度ε=Wc/H，高寬比λ=Wc/Lc。為了研究不同條件下凹槽內(nèi)的渦胞流動(dòng)特性，利用Micro-PIV進(jìn)行流場(chǎng)可視化拍攝。

圖11 微凹槽通道結(jié)構(gòu)示意圖[55]

通過改變?nèi)肟诹髁靠烧{(diào)節(jié)入口雷諾數(shù)Re(Re=ρUDH/μ,式中ρ、U、μ分別為液體的密度、平均流速和黏度，DH=2WH/(W+H)為主通道的水力直徑)。隨著入口雷諾數(shù)Re增加，凹槽內(nèi)依次出現(xiàn)3種流動(dòng)形態(tài)：附著流、過渡流和分離流[55]，分別如圖12(a)～(c)所示。當(dāng)雷諾數(shù)Re=3時(shí)，微凹槽內(nèi)的流動(dòng)本質(zhì)上和主通道內(nèi)的層流一樣，可以看作主通道內(nèi)流動(dòng)的一部分，定義為附著流(圖12(d))。當(dāng)雷諾數(shù)增大至Re=46.3時(shí)，微凹槽內(nèi)的流動(dòng)轉(zhuǎn)變?yōu)檫^渡流，此時(shí)微凹槽內(nèi)的流場(chǎng)既包含了附著流，同時(shí)也包含了分離流，凹槽的左下角出現(xiàn)反向流動(dòng)(圖12(e))。隨著雷諾數(shù)繼續(xù)增大至Re=92.6，微凹槽內(nèi)的流動(dòng)最終轉(zhuǎn)變?yōu)榉蛛x流，凹槽內(nèi)的流場(chǎng)完全被一個(gè)獨(dú)立的單渦結(jié)構(gòu)覆蓋(圖12(f))。

凹槽內(nèi)渦旋結(jié)構(gòu)的演變與入口雷諾數(shù)密切相關(guān)。當(dāng)主通道內(nèi)的液體進(jìn)入凹槽時(shí)，由于通道截面尺寸突然增大，液體內(nèi)部壓力發(fā)生改變從而形成逆壓梯度，其大小與入口雷諾數(shù)正相關(guān)。主通道內(nèi)液體通過黏性力的作用帶動(dòng)凹槽內(nèi)的液體隨之一起運(yùn)動(dòng)，由于黏性耗散作用，凹槽內(nèi)流動(dòng)速度和剪切應(yīng)力在橫向方向上急劇減小，越靠近凹槽底部液體流速越慢，流動(dòng)的剪切應(yīng)力越小。隨著入口雷諾數(shù)增大至過渡流的范圍，凹槽底部的流動(dòng)速度會(huì)減小為零甚至為負(fù)，從而產(chǎn)生邊界層分離現(xiàn)象并表現(xiàn)出層流渦結(jié)構(gòu)。此時(shí)凹槽內(nèi)的渦旋結(jié)構(gòu)剛開始出現(xiàn)，位置分布在凹槽入口處且尺寸很小，凹槽內(nèi)的附著流仍占據(jù)主導(dǎo)地位。隨著雷諾數(shù)進(jìn)一步增大，層流渦逐漸發(fā)展并抑制凹槽內(nèi)附著流的發(fā)展，最終覆蓋了整個(gè)凹槽，使得凹槽內(nèi)的流場(chǎng)由過渡流轉(zhuǎn)變?yōu)榉蛛x流。不同于宏觀條件下凹槽內(nèi)會(huì)出現(xiàn)邊角渦結(jié)構(gòu)，微尺度下凹槽內(nèi)只有一個(gè)層流渦，渦旋的分布范圍隨Re的增大而增大；此外，渦心位置隨著雷諾數(shù)增大先向凹槽后壁面移動(dòng)，再逐漸達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)[56]。值得注意的是，主通道寬度對(duì)渦心位置也有影響。當(dāng)主通道寬度由H增加到2H時(shí)，雖然渦心位置隨雷諾數(shù)的變化規(guī)律仍然保持一致，但相同尺寸凹槽內(nèi)的渦心位置發(fā)生變化，最終達(dá)到的穩(wěn)定狀態(tài)也存在差別。

圖12 微凹槽內(nèi)的3種流動(dòng)形態(tài)[55]

凹槽的尺寸參數(shù)對(duì)其內(nèi)部的流動(dòng)特性也有重要影響。當(dāng)僅改變凹槽寬度或高度中的一個(gè)尺寸時(shí)，凹槽內(nèi)的流場(chǎng)結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生相應(yīng)改變。當(dāng)凹槽寬度增大時(shí)，凹槽內(nèi)層流渦的橫向尺寸變大，但附著流的作用范圍也同時(shí)增大，導(dǎo)致凹槽內(nèi)渦心的相對(duì)位置會(huì)逐漸向凹槽的前壁面移動(dòng)。另外，凹槽底部壁面剪切應(yīng)力隨著寬度增大而增大，主通道流動(dòng)對(duì)凹槽內(nèi)流動(dòng)的影響也增強(qiáng)，使得凹槽中附著流的作用越來越明顯。當(dāng)附著流能夠達(dá)到凹槽底面時(shí)，層流渦會(huì)在凹槽底面出現(xiàn)附著點(diǎn)，底面剪切應(yīng)力分布曲線發(fā)生改變。當(dāng)凹槽高度增大時(shí)，凹槽中的層流渦尺寸也增大，層流渦對(duì)附著流的抑制作用逐漸增強(qiáng)，直至附著流消失。另外，隨著凹槽高度增大，凹槽底面剪切應(yīng)力減小，底部的流動(dòng)變得緩慢。綜合考慮凹槽寬度和高度對(duì)流動(dòng)的影響，可以繪制如圖13所示的流動(dòng)形態(tài)分布相圖?？梢园l(fā)現(xiàn)附著流只與雷諾數(shù)有關(guān)，附著流向過渡流轉(zhuǎn)變的臨界雷諾數(shù)不受凹槽高寬比λ影響；但過渡流向分離流轉(zhuǎn)變的臨界雷諾數(shù)與高寬比密切相關(guān)，過渡流易發(fā)生在Re較小(3040)的流動(dòng)條件下或者λ較大(λ>0.6)的微凹槽中。

圖13 凹槽內(nèi)流動(dòng)形態(tài)的分布相圖[55]

2.2 微凹槽的粒子分選行為

粒子分選是指從非均一粒子溶液中捕獲性質(zhì)均一的目標(biāo)粒子的一種技術(shù)，一般以粒子的直徑或者密度作為分選和隔離的選取原則。其中，粒子的運(yùn)動(dòng)分析是實(shí)現(xiàn)對(duì)粒子精確操控的基礎(chǔ)。微凹槽是一種常用于粒子操控的結(jié)構(gòu)，凹槽中的層流渦結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)不同直徑粒子的慣性聚焦運(yùn)動(dòng)，也可以將目標(biāo)粒子引入凹槽隨層流渦一起在凹槽中旋轉(zhuǎn)，從而實(shí)現(xiàn)粒子的隔離。

除了偏移捕獲方式之外，微凹槽還存在其他捕獲方式，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)對(duì)于特定深寬比的凹槽結(jié)構(gòu)和入口流

圖14 微凹槽粒子捕獲方式[58]

動(dòng)條件，捕獲凹槽的后壁面與粒子發(fā)生碰撞、接觸等多種作用關(guān)系，將其統(tǒng)稱為后壁面作用捕獲。根據(jù)粒子捕獲瞬間運(yùn)動(dòng)形式的不同，進(jìn)一步將后壁面作用捕獲細(xì)分為接觸捕獲、碰撞捕獲和分離捕獲，分別如圖14(c)～(e)所示。根據(jù)2.1節(jié)的分析可知，當(dāng)雷諾數(shù)較低時(shí)，凹槽內(nèi)處于過渡流狀態(tài)，粒子跟隨液體進(jìn)入凹槽并向內(nèi)側(cè)偏移但無法儲(chǔ)存在凹槽內(nèi)，最后隨附著流狀態(tài)的液體流出凹槽(圖14(b))。當(dāng)Re在90～240范圍內(nèi)時(shí)，凹槽內(nèi)流動(dòng)處于低強(qiáng)度的分離流，即凹槽內(nèi)形成獨(dú)立渦胞結(jié)構(gòu)但渦流強(qiáng)度相對(duì)較低，粒子進(jìn)入凹槽后直接和下游壁面發(fā)生接觸，在近壁效應(yīng)作用下，粒子跟隨液體沿凹槽內(nèi)壁低速旋轉(zhuǎn)一周，然后再進(jìn)入凹槽內(nèi)中心渦流，該方式定義為接觸捕獲。當(dāng)Re增加到240～320時(shí)，粒子進(jìn)入凹槽后在剪切梯度升力FS作用下向凹槽內(nèi)側(cè)遷移，但凹槽寬度較窄且橫向偏移距離較短，粒子無法依靠自身轉(zhuǎn)向?qū)崿F(xiàn)捕獲，而是與凹槽后壁面發(fā)生碰撞。發(fā)生碰撞后的粒子速度急劇降低，粒子更容易跟隨液體進(jìn)入凹槽而實(shí)現(xiàn)捕獲，該方式定義為碰撞捕獲。隨著Re繼續(xù)增加到320～375，凹槽內(nèi)形成充分發(fā)展的高速分離流，由于凹槽出口處液體速度梯度較大，粒子在沖向后壁面時(shí)難以穿越高速區(qū)域帶，從而直接跟隨高速轉(zhuǎn)向的液體進(jìn)入凹槽。由于粒子與凹槽后壁面間存在空隙，該方式稱為分離捕獲[58]。

為了進(jìn)一步分析微凹槽的粒子捕獲能力及影響因素，實(shí)驗(yàn)以凹槽深寬比和雷諾數(shù)為研究變量，探究粒子捕獲類型以及臨界雷諾數(shù)的變化規(guī)律。其中，捕獲凹槽的深寬比分別為λ=0.5，1.0，2.0，3.0，4.0和5.0，雷諾數(shù)變化范圍為Re=0～400，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖15所示。當(dāng)λ=0.5時(shí)，凹槽無法實(shí)現(xiàn)粒子捕獲行為，雖然較小的凹槽更容易形成渦胞結(jié)構(gòu)，但凹槽寬度較窄導(dǎo)致粒子縱向偏移時(shí)間和距離有限，粒子經(jīng)過凹槽的減速效果不明顯，難以偏移進(jìn)入凹槽內(nèi)。當(dāng)λ=5時(shí)，在任意捕獲速度范圍內(nèi)，粒子都可實(shí)現(xiàn)偏移捕獲；無論是低速過渡流還是高速分離流狀態(tài)，較大深寬比的凹槽內(nèi)液體減速效果都比較明顯，粒子具備充足的縱向偏移時(shí)間和偏移距離，容易實(shí)現(xiàn)粒子捕獲。當(dāng)凹槽深寬比處于1<λ<5時(shí)，隨著Re增加，凹槽后壁面對(duì)腔內(nèi)流場(chǎng)結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響，進(jìn)而改變粒子進(jìn)入凹槽的運(yùn)動(dòng)方式，粒子捕獲先后呈現(xiàn)接觸捕獲、碰撞捕獲和分離捕獲3種方式。

通過染色實(shí)驗(yàn)對(duì)主通道和凹槽內(nèi)液體的物質(zhì)交換形式進(jìn)行了研究，如圖16所示。在低Re條件下(Re=80)，凹槽內(nèi)渦流與主通道內(nèi)液體之間的邊界線相對(duì)模糊，染料以分子擴(kuò)散形式進(jìn)入捕獲凹槽，表明主通道液體和凹槽內(nèi)液體速度差較小，凹槽內(nèi)還未形成獨(dú)立的渦胞結(jié)構(gòu)，該流場(chǎng)結(jié)構(gòu)無法實(shí)現(xiàn)粒子捕獲。當(dāng)Re=80～160時(shí)，主通道與凹槽內(nèi)液體的色差比較明顯且分界線清晰，如圖16(b)所示，主通道染色液體只有小部分進(jìn)入腔內(nèi)，表明凹槽內(nèi)已經(jīng)形成獨(dú)立的渦胞結(jié)構(gòu)，凹槽內(nèi)外液體的速度差較大，邊界線附近較高的速度梯度導(dǎo)致染料無法跨越分界線進(jìn)入槽內(nèi)，因此形成主通道顏色較深而凹槽內(nèi)顏色較淺的現(xiàn)象。該流場(chǎng)結(jié)構(gòu)使得凹槽內(nèi)渦胞強(qiáng)度小且速度低，凹槽內(nèi)近壁面形成較低的速度梯度帶，導(dǎo)致接觸捕獲過程中粒子繞近壁面旋轉(zhuǎn)一周的低速流動(dòng)。當(dāng)流速繼續(xù)增大到Re=160～240范圍時(shí)，主通道和凹槽內(nèi)液體的顏色接近，表明凹槽內(nèi)流速隨主通道流速增加，二者之間速度差減小，主通道液體流入凹槽后又流出。由圖16(c)還可以發(fā)現(xiàn)凹槽中心位置的顏色相對(duì)較淺，表明該位置為渦心低速區(qū)域，主通道液體和凹槽內(nèi)液體的分界線逐漸消失，粒子跟隨主通道液體直接沖擊凹槽后壁面，呈現(xiàn)碰撞類型的捕獲行為。當(dāng)Re>240時(shí)，主通道液體直接流入凹槽內(nèi)使其中液體顏色變濃，主通道流域與凹槽內(nèi)液體分界線完全消失，液體速度梯度最大區(qū)域出現(xiàn)在后壁面處，粒子進(jìn)入凹槽而無法穿越高速度梯度的后壁面區(qū)域，在此之前就發(fā)生減速轉(zhuǎn)向，實(shí)現(xiàn)分離捕獲。

圖15 粒子捕獲方式的分布相圖[58]

圖16 凹槽內(nèi)液體的染色實(shí)驗(yàn)結(jié)果[58]

2.3 微凹槽內(nèi)的粒子軌道運(yùn)動(dòng)

對(duì)于適宜的凹槽尺寸和流動(dòng)條件，粒子會(huì)被微凹槽內(nèi)的層流渦捕獲，從而形成特定的粒子軌道。如圖17所示為相同凹槽和流動(dòng)條件(Re=178)下的粒子運(yùn)動(dòng)軌道，可以看出單個(gè)粒子在微凹槽中存在一個(gè)穩(wěn)定的運(yùn)動(dòng)軌道，且粒子的運(yùn)動(dòng)軌跡與層流渦的流線類似[59]。小粒徑的運(yùn)動(dòng)軌道更靠近渦心位置，隨著粒徑增大，粒子運(yùn)動(dòng)軌道的覆蓋區(qū)域也隨之增大，但相同流動(dòng)條件下的粒子運(yùn)動(dòng)軌道呈現(xiàn)相似形狀，圖中為半月型的閉合軌道[60]。此外，由于圖17中的粒子軌道是多張等時(shí)間間隔的圖片疊加所得到的，粒子位置的不均勻分布表明粒子在軌道上的運(yùn)動(dòng)速度隨位置發(fā)生變化，靠近凹槽出口處粒子速度較大，在靠近后壁面拐角處達(dá)到最大，而凹槽底面的粒子速度較小。此外，當(dāng)一個(gè)凹槽內(nèi)同時(shí)捕獲2種尺寸(粒子直徑a=20和35 μm)的粒子時(shí)，同樣是大粒徑的粒子運(yùn)動(dòng)軌道在小粒徑的外側(cè)，如圖18所示。

圖17 不同粒徑的單個(gè)粒子運(yùn)動(dòng)軌道[60]

需要說明的是，上述結(jié)果是單個(gè)或2個(gè)粒子在凹槽內(nèi)的運(yùn)動(dòng)軌道，實(shí)驗(yàn)中進(jìn)入凹槽內(nèi)的粒子越多，粒子之間的相互作用也越明顯，從而影響凹槽內(nèi)粒子軌道的分布，本節(jié)內(nèi)容重點(diǎn)關(guān)注單個(gè)粒子在凹槽內(nèi)的運(yùn)動(dòng)。

圖18 不同粒徑的2個(gè)粒子運(yùn)動(dòng)軌道[61]

由凹槽內(nèi)流場(chǎng)特性的影響因素可知，入口雷諾數(shù)顯著影響凹槽內(nèi)渦胞結(jié)構(gòu)等特性，結(jié)合粒子軌道與層流渦流線的相似性可推測(cè)，不同雷諾數(shù)下凹槽內(nèi)的粒子運(yùn)動(dòng)軌道也會(huì)發(fā)生變化。圖19所示為粒徑a=20 μm的粒子在不同運(yùn)動(dòng)時(shí)刻的圖像疊加結(jié)果，可以發(fā)現(xiàn)隨著Re的增大，粒子軌道也相應(yīng)增大，計(jì)算得到的軌道覆蓋面積也單調(diào)增加[61]。相對(duì)而言，Re=89的流動(dòng)條件無法讓小粒徑a=10 μm的粒子在凹槽中形成運(yùn)動(dòng)軌道，即粒子在橫截面上移動(dòng)的位移不足以進(jìn)入凹槽中的層流渦，最終粒子隨主通道內(nèi)的流體流出凹槽。當(dāng)Re>111后，a=10 μm的粒子同樣可以在凹槽中形成固定的軌道，并且軌道覆蓋面積隨Re的變化規(guī)律同a=20 μm粒子相似。

圖19 不同Re下的單個(gè)粒子運(yùn)動(dòng)軌道(a=20 μm)[61]

3 結(jié)論及展望

隨著入口雷諾數(shù)Re的增加，微凹槽中的液體流動(dòng)形態(tài)從附著流逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榉蛛x流，而凹槽中形成獨(dú)立渦胞結(jié)構(gòu)的臨界雷諾數(shù)Re*與凹槽的高寬比λ等直接相關(guān)。當(dāng)粒子從直通道流過凹槽時(shí)，流動(dòng)的平衡狀態(tài)被打破，如果粒子的慣性遷移量可以達(dá)到被凹槽內(nèi)渦胞結(jié)構(gòu)所捕獲的條件，粒子就會(huì)在流動(dòng)的引導(dǎo)下流向凹槽。在特定的凹槽結(jié)構(gòu)和流動(dòng)條件下，粒子會(huì)與凹槽后壁面發(fā)生接觸、碰撞或分離等直接作用，為粒子捕獲提供了新的控制方式。通過對(duì)比還可以發(fā)現(xiàn)，粒子被捕獲的臨界條件與凹槽內(nèi)分離流的分布范圍存在明顯差異，表明粒子自身的尺寸效應(yīng)會(huì)對(duì)連續(xù)相流動(dòng)產(chǎn)生影響。粒子的尺寸效應(yīng)還體現(xiàn)在粒子被捕獲后在凹槽內(nèi)的軌道運(yùn)動(dòng)，當(dāng)少量粒子在凹槽內(nèi)運(yùn)動(dòng)時(shí)，不同粒徑的粒子會(huì)在各自不同的軌道中周期運(yùn)動(dòng)，凹槽捕獲性能對(duì)控制對(duì)象尺寸的敏感性也符合慣性微流控的典型特點(diǎn)。

微通道中的多相液體系統(tǒng)或含有粒子的復(fù)雜液體系統(tǒng)存在豐富多樣的流動(dòng)現(xiàn)象，認(rèn)識(shí)不同現(xiàn)象對(duì)應(yīng)的參數(shù)范圍及流動(dòng)規(guī)律對(duì)其應(yīng)用至關(guān)重要。微通道中的流動(dòng)通常涉及多參數(shù)耦合和非線性等復(fù)雜效應(yīng)，使得流動(dòng)規(guī)律及背后的物理機(jī)制比較復(fù)雜，現(xiàn)有研究從微通道中的分岔、交匯等一些常用結(jié)構(gòu)入手，開展了比較有針對(duì)性的流動(dòng)機(jī)理方面的研究工作，然而這些前期研究仍然存在很多不足之處，需要在后續(xù)工作中進(jìn)一步完善。首先，前期研究重點(diǎn)針對(duì)比較簡(jiǎn)單的和規(guī)則的通道模型，而相關(guān)工程應(yīng)用往往都是比較復(fù)雜的或集成的通道結(jié)構(gòu)，前期研究結(jié)果的適用性需要得到驗(yàn)證。其次，現(xiàn)有研究大都考慮少數(shù)液滴或粒子同時(shí)存在的流動(dòng)現(xiàn)象，較少涉及液滴或粒子之間的相互作用，大量液滴或粒子同時(shí)運(yùn)動(dòng)的規(guī)律和機(jī)理需要得到揭示。最后，將流動(dòng)規(guī)律的理論研究與工程實(shí)際的具體需求相結(jié)合也是未來的發(fā)展方向，通過力學(xué)、化學(xué)、生物、物理等多個(gè)學(xué)科的交叉與合作，以逐步建立完善的理論體系和工程技術(shù)。