楊淑貞，蔣呂嘯，盛昌棟

稻殼粉燃燒過程中顆粒尺寸和形態(tài)的演變*

楊淑貞，蔣呂嘯，盛昌棟?

（東南大學(xué) 能源與環(huán)境學(xué)院，南京 210096）

以顆粒尺寸為250 ~ 300 μm的稻殼粉為研究對象，通過高溫沉降爐中的熱解和燃燒實(shí)驗(yàn)結(jié)合顆粒樣品的掃描電子顯微鏡圖像分析方法，研究了稻殼粉燃燒過程中顆粒尺寸和形態(tài)的變化及熱解、燃燒條件的影響。結(jié)果表明，熱解時(shí)顆粒寬度等尺寸參數(shù)均縮小，溫度的影響較?。唤诡w粒燃燒時(shí)顆粒尺寸因破碎明顯減小，溫度、氣氛等燃燒條件通過影響破碎進(jìn)而影響尺寸變化。對于形態(tài)參數(shù)，熱解和燃燒后橫縱比的變化及實(shí)驗(yàn)條件對其變化的影響與尺寸參數(shù)相似；熱解和燃燒后圓形度幾乎無變化；圓度在熱解后變化也較小，而燃燒后明顯減小；實(shí)驗(yàn)條件對圓形度、圓度的變化幾乎無影響。

稻殼粉；熱解；燃燒；形態(tài)演變

0 引 言

生物質(zhì)發(fā)電因具有良好的經(jīng)濟(jì)、環(huán)境和社會效益，受到世界各國的重視[1]。我國生物質(zhì)發(fā)電主要通過直接燃燒方式進(jìn)行，這也是生物質(zhì)能最主要的利用形式[2]，但其存在機(jī)組容量小、發(fā)電效率低、污染相對嚴(yán)重等問題。生物質(zhì)發(fā)電也可通過煤粉燃燒電廠共燃的方式進(jìn)行，即在煤粉燃燒鍋爐中摻燒生物質(zhì)粉，因其可利用現(xiàn)役大型電廠高效率、低污染的技術(shù)優(yōu)勢，而無需或只需對設(shè)備進(jìn)行很小的改造，故在現(xiàn)階段是一種低成本、低風(fēng)險(xiǎn)的生物質(zhì)發(fā)電技術(shù)。該技術(shù)從20世紀(jì)90年代起大量在歐洲應(yīng)用，近年來在韓國、日本也開始廣泛應(yīng)用[3]，目前在我國已進(jìn)入商業(yè)化應(yīng)用階段，以燃燒秸稈類生物質(zhì)[4]和城鎮(zhèn)污水污泥。此外，目前國外如丹麥、英國、加拿大等趨向于將大型煤粉燃燒機(jī)組改造轉(zhuǎn)燒100%的生物質(zhì)[5]。這意味著生物質(zhì)粉燃燒正成為生物質(zhì)發(fā)電的主要技術(shù)方式。

與煤粉燃燒一樣，生物質(zhì)粉的燃燒過程包括熱解、揮發(fā)分燃燒及焦炭燃燒階段[6]。生物質(zhì)的纖維質(zhì)特征導(dǎo)致其不易粉碎，且粉碎后的顆粒尺寸較大并呈棒狀、條狀、片狀等不規(guī)則形狀，與煤粉顆粒大多呈近似球形顯著不同。生物質(zhì)粉的尺寸和形態(tài)顯著影響其熱解過程及熱解生成的焦顆粒特性[7]，而焦顆粒的特性決定了其后的燃燒轉(zhuǎn)化及其成灰行為。與煤粉一樣，生物質(zhì)粉熱解和燃燒過程中顆粒尺寸和形態(tài)等也會發(fā)生變化，而對這些變化的認(rèn)識是進(jìn)行生物質(zhì)燃燒模型描述、指導(dǎo)燃燒設(shè)備設(shè)計(jì)和運(yùn)行的基礎(chǔ)[8]。

對生物質(zhì)粉熱解過程中顆粒尺寸和形態(tài)的變化，國內(nèi)外已有較多的研究。研究結(jié)果表明，熱解時(shí)顆粒尺寸和形態(tài)的變化顯著，且取決于生物質(zhì)種類和特性、熱解的條件如溫度和加熱速度等[7,9]。而對焦燃燒及灰生成過程中的變化，針對性的研究卻很少[10]。因此，本文以稻殼粉為研究對象，在高溫沉降爐中對其進(jìn)行熱解和燃燒實(shí)驗(yàn)，分別獲得焦和灰顆粒樣品，然后利用掃描電子顯微鏡（SEM）結(jié)合數(shù)字圖像處理技術(shù)，對稻殼粉、焦和灰顆粒的尺寸和形態(tài)進(jìn)行定量的統(tǒng)計(jì)分析，以探索燃燒過程中稻殼粉、焦和灰顆粒尺寸和形態(tài)之間的內(nèi)在關(guān)系及溫度、燃燒氣氛和氧濃度等因素的影響。

1 實(shí)驗(yàn)和分析方法

1.1 高溫?zé)峤夂腿紵龑?shí)驗(yàn)

稻殼原料在實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行粉碎和篩分，得到顆粒尺寸為250 ~ 300 μm的稻殼粉，成分分析結(jié)果見表1?；胰廴谔匦苑治鼋Y(jié)果表明，其變形溫度為1 470℃，灰熔點(diǎn)（軟化溫度）> 1 500℃。

表1 稻殼粉的元素分析和工業(yè)分析（空氣干燥基）

稻殼粉的熱解和燃燒實(shí)驗(yàn)均在高溫沉降爐中進(jìn)行。沉降爐的加熱條件（溫度和加熱速度）和反應(yīng)氣氛可接近和近似模擬懸浮燃燒鍋爐中生物質(zhì)粉，特別是單顆粒的加熱和反應(yīng)條件，且實(shí)驗(yàn)條件可良好控制。沉降爐系統(tǒng)如圖1所示。

1-刮板給料機(jī)；2-一次風(fēng)入口；3-二次風(fēng)入口；4-質(zhì)量流量計(jì)；5-水冷法蘭；6-給料管；7-淬熄氮?dú)馊肟冢?-濾筒；9-真空泵

爐內(nèi)反應(yīng)管內(nèi)徑為48 mm、長度為1 600 mm，采用三段電加熱，恒溫段1 200 mm。系統(tǒng)上部為給粉裝置，稻殼粉由刮板式給料機(jī)給料，再由一次風(fēng)攜帶后通過水冷給樣管注入反應(yīng)管，給樣管與反應(yīng)管間則通預(yù)熱的二次風(fēng)，一、二次風(fēng)混合后將樣品送入爐中反應(yīng)。一次風(fēng)流量為1 L/min，二次風(fēng)流量約為4 L/min，具體流量根據(jù)不同反應(yīng)氣氛、溫度條件下停留時(shí)間控制的需要進(jìn)行調(diào)節(jié)。氣體以層流攜帶流形式在反應(yīng)管內(nèi)向下流動(dòng)，其中的顆?？焖偌訜幔訜崴俣?04℃/s以上，取決于顆粒尺寸和爐溫）、熱解或燃燒，反應(yīng)的氣體、固體產(chǎn)物由反應(yīng)管下部連接的N2淬熄水冷取樣管收集，其后利用玻璃纖維濾筒（20 mm × 90 mm）收集焦顆?；蚧翌w粒樣，用于后續(xù)的特性分析，而氣體則由真空泵抽吸排出。實(shí)驗(yàn)時(shí)，爐溫設(shè)定為900℃、1 000℃、1 100℃、1200℃和1300℃，接近實(shí)際生物質(zhì)懸浮燃燒鍋爐主燃燒區(qū)溫度范圍。熱解在N2氣氛下進(jìn)行，但反應(yīng)氣體中添加約1%的O2以燃燒掉部分揮發(fā)分，避免焦油、碳煙等大量生成影響熱解過程[11]。燃燒在O2/N2或O2/CO2氣氛下進(jìn)行，O2/N2氣氛燃燒時(shí)O2濃度為21%或10%，以研究燃燒氣氛和氧濃度變化對顆粒成灰的影響。值得指出的是，O2/N2燃燒時(shí)O2濃度設(shè)定涵蓋了實(shí)際生物質(zhì)懸浮燃燒鍋爐主燃燒區(qū)O2濃度范圍，而O2/CO2燃燒實(shí)驗(yàn)采用一個(gè)O2濃度，其目的是通過與相同氧濃度O2/N2燃燒對比觀察燃燒氣氛改變的影響。為便于比較，熱解和燃燒實(shí)驗(yàn)時(shí)給粉量均控制在14 g/h；顆粒在管內(nèi)反應(yīng)停留時(shí)間約為1.5 s，通過反應(yīng)氣體流量進(jìn)行控制。

1.2 顆粒樣品的形態(tài)和尺寸分析

對于每個(gè)樣品，圖像處理分析的顆粒數(shù)在500個(gè)以上，以保證所得到的分析結(jié)果具有統(tǒng)計(jì)意義。

2 結(jié)果與討論

2.1 SEM圖像分析

圖2所示是稻殼粉原樣和其1 000℃熱解得到的焦顆粒及空氣氣氛（21%O2/N2）下1000℃燃燒得到的灰顆粒的SEM圖像。由圖2a可以看出，大部分稻殼粉顆粒呈不規(guī)則形狀，其中不少顆粒近似呈正方體或長方體。熱解后的焦顆粒（圖2b）也大多呈不規(guī)則形狀，但相對于稻殼粉，顆粒尺寸整體上明顯減小，部分顆粒棱角趨圓，少部分顆粒甚至近似球形，反映出熱解過程中部分顆粒出現(xiàn)了有機(jī)質(zhì)的軟化和收縮現(xiàn)象；此外，一部分顆粒可觀察到內(nèi)部中空，這可能是顆粒軟化和大量揮發(fā)分釋放形成內(nèi)部氣泡導(dǎo)致的，這些與文獻(xiàn)中對生物質(zhì)顆粒高溫、高加熱速度下熱解焦顆粒形態(tài)的觀察一致[11,13]。

圖2c顯示，燃燒后灰顆粒的形態(tài)和尺寸與焦顆粒近似，仍呈不規(guī)則形狀，這是由于稻殼灰熔融溫度遠(yuǎn)大于1000℃，焦燃燒過程中不會出現(xiàn)灰的熔聚；但其中可觀察到一些大小不等的不規(guī)則碎片，表明在焦燃燒過程中出現(xiàn)了一定程度的顆粒破碎。

圖2 稻殼粉和其在1 000℃下熱解得到的焦樣、灰樣的SEM圖：（a）稻殼粉；（b）焦顆粒；（c）灰顆粒

為了解熱解和燃燒過程中顆粒尺寸和形態(tài)的變化及熱解、燃燒條件對其變化的影響，基于數(shù)字圖像分析以獲得顆粒尺寸和形態(tài)參數(shù)。圖3顯示了稻殼粉及其在900℃熱解時(shí)生成的焦顆粒和相同溫度不同氣氛條件下燃燒生成的灰顆粒的寬度累積分布曲線?？梢钥闯?，與稻殼粉相比，焦顆粒及灰顆粒的寬度均明顯變小，其分布也相對變窄?？紤]到分析得到的尺寸和形態(tài)參數(shù)的分布都較窄，為進(jìn)一步定量描述顆粒尺寸和形態(tài)在熱解和燃燒過程中的演變，下文通過對顆粒尺寸和形態(tài)參數(shù)平均值的比較，分析熱解和燃燒條件的影響。

圖3 稻殼粉和其在900℃下的焦、灰顆粒寬度的累積分布

2.2 顆粒的尺寸變化

圖4統(tǒng)計(jì)分析了稻殼粉在不同溫度下熱解生成的焦顆粒和不同條件下燃燒生成的灰顆粒的尺寸，其中顆粒尺寸以圖像分析得到的寬度、長度和等效直徑的平均值表示。由圖4a可以看出，與稻殼粉相比，熱解后焦顆粒的平均寬度明顯減小，但熱解溫度影響不大，隨熱解溫度的升高，焦顆粒寬度僅略有增加。如圖4b所示，與稻殼粉相比，焦顆粒的平均長度幾乎無變化，熱解溫度也幾乎無影響。相應(yīng)地，焦顆粒的平均等效直徑相對于稻殼粉也明顯減小，其隨熱解溫度的變化趨勢與平均寬度一致（圖4c）。焦顆粒平均尺寸分析結(jié)果表明，相對于稻殼粉，熱解得到的焦顆粒出現(xiàn)了較明顯的收縮，但收縮基本上發(fā)生在寬度方向，這可能是稻殼材料本身的各向異性導(dǎo)致的[14]。

由圖4可知，與稻殼粉相比，燃燒后生成的灰顆粒平均尺寸出現(xiàn)了顯著的變化，表現(xiàn)為顆粒的寬度顯著縮小，長度也有所縮短，相應(yīng)地等效直徑也顯著減小。而與焦顆粒相比，整體上灰顆粒的寬度明顯減小，長度也減小，等效直徑明顯減小，這些意味著在焦燃燒過程中顆粒的尺寸進(jìn)一步明顯減小，SEM形貌分析表明，這可能主要是顆粒破碎導(dǎo)致的，也即在焦燃燒階段，出現(xiàn)了顯著的顆粒破碎現(xiàn)象，這一定程度上表明，在焦燃燒階段破碎是稻殼粉燃燒時(shí)灰顆粒生成的主要機(jī)理，而在實(shí)驗(yàn)的燃燒溫度下稻殼灰難以熔融，因此熔聚成灰的作用相對較小。

圖4 稻殼粉熱解和燃燒時(shí)顆粒平均尺寸的變化

由圖4中還可以看出，溫度和氣氛等燃燒條件對顆粒的尺寸變化有影響，但作用機(jī)理相對較復(fù)雜。整體上，氣氛的影響程度較大。在10%O2/N2氣氛中燃燒時(shí)，隨著溫度的升高，顆粒平均寬度明顯變?。▓D4a），平均長度也有相近變化趨勢但不明顯（圖4b），相應(yīng)地等效平均直徑也呈變小趨勢，這可能是燃燒溫度升高導(dǎo)致焦顆粒燃燒過程中破碎程度增加的結(jié)果，且破碎也主要發(fā)生在寬度方向，長度方向破碎程度較小。

在21%O2/N2氣氛燃燒時(shí)，相對于稻殼粉和焦顆粒，灰顆粒寬度的變化最顯著，但溫度變化對其影響小，與10%O2/N2氣氛燃燒相比，相同溫度下燃燒生成的灰顆粒尺寸包括寬度、長度和等效直徑一般都較低，這可能是由于O2濃度高，焦顆粒燃燒時(shí)O2較易擴(kuò)散到顆粒內(nèi)部，易導(dǎo)致顆粒破碎，且O2濃度高時(shí)焦顆粒燃燒溫度也高[15]，這也有利于顆粒的破碎。此外，還可以觀察到在21%O2/N2氣氛燃燒時(shí)，1 200℃燃燒灰顆粒尺寸相對較大，表現(xiàn)為平均長度、寬度及等效直徑均較大，從溫度的影響趨勢看表現(xiàn)異常。究其原因，可能是熱解階段顆粒行為導(dǎo)致形態(tài)變化的結(jié)果。生物質(zhì)快速加熱熱解時(shí)有機(jī)質(zhì)均會軟化，而軟化程度取決于熱分解后的成分組成，因而很大程度上取決于熱解溫度。1 200℃熱解時(shí)可能軟化程度最大，導(dǎo)致顆粒收縮較多，相應(yīng)的焦顆粒平均長度和等效直徑較小（圖4），而平均橫縱比和圓度較大（見下文），即焦顆粒更趨于圓形。這種相對較規(guī)則、更趨于圓形的顆粒形態(tài)不利于隨后焦燃燒過程中的顆粒破碎，導(dǎo)致所生成的灰顆粒尺寸較大，另一方面導(dǎo)致1 200℃三種燃燒氣氛下生成的灰顆粒尺寸相對差異較?。▓D4）。對于生物質(zhì)有機(jī)質(zhì)特性對熱解及其后焦燃燒過程中顆粒尺寸、形態(tài)的影響，值得基于多種不同的生物質(zhì)材料進(jìn)行深入的研究。

21%O2/CO2氣氛燃燒時(shí)，所生成灰顆粒的平均寬度、長度和等效直徑隨溫度的變化與21%O2/N2燃燒時(shí)具有相同的趨勢，但相同溫度下各尺寸都比空氣燃燒時(shí)大，這可能是由于相同氧濃度下，焦顆粒在21%O2/CO2氣氛中的燃燒溫度都比空氣氣氛中低，燃燒速度慢[13]，相應(yīng)的破碎程度低的結(jié)果。

2.3 顆粒的形態(tài)變化

圖5所示是稻殼粉、不同溫度下熱解生成的焦顆粒和不同條件下燃燒生成的灰顆粒之間形態(tài)的比較，其中顆粒的形態(tài)以圖像分析得到的橫縱比、圓形度和圓度的平均值表示。

圖5a中可以看出，稻殼粉的橫縱比平均值接近1，這意味著其顆粒大多為正方體或正方形片體，這與SEM的直接觀察（圖2a）基本一致。圖5a還顯示，熱解后焦顆粒的橫縱比相對于稻殼粉顆粒明顯減小，這是由于熱解過程中顆粒主要在寬度方向出現(xiàn)明顯收縮的結(jié)果。而隨著熱解溫度的升高，焦顆粒的橫縱比呈增加的趨勢，這可能是隨溫度溫升高，熱解溫度高時(shí)生物質(zhì)材料熔融軟化程度高[11,13]，導(dǎo)致焦顆粒更趨于球形化的結(jié)果。

相比起來，燃燒后生成的灰顆粒橫縱比都明顯比焦顆粒?。▓D5a），這可能是由于焦顆粒燃燒時(shí)發(fā)生明顯的顆粒破碎，而燃燒溫度不足以導(dǎo)致灰的熔聚因而破碎后顆粒熔聚程度低的結(jié)果。在10%O2/N2氣氛中燃燒時(shí)，隨著溫度的升高，灰顆粒橫縱比呈下降趨勢（圖5a），這與圖4a中尺寸變化一致，主要是由于隨溫度升高焦顆粒燃燒時(shí)破碎加劇，而氧濃度低導(dǎo)致焦顆粒燃燒溫度低因而灰熔聚程度低的結(jié)果。對空氣氣氛下燃燒生成的灰顆粒，隨溫度升高，橫縱比略呈升高趨勢，可能是由于氧濃度升高有利于焦顆粒的燃燒和破碎。而21%O2/CO2氣氛燃燒時(shí)，生成的灰顆粒的橫縱比變化趨勢與空氣氛圍燃燒時(shí)一致，只是值略小，這些與圖4的尺寸變化的結(jié)果一致。

圓形度和圓度都是表示顆粒輪廓棱角的形狀因子，其值最大為1[11]，數(shù)值越大，表明顆粒投影輪廓越光滑。圖5b中可以看出，稻殼粉顆粒的圓形度平均值較接近方形顆粒的圓形度值0.785，這與SEM觀察結(jié)果一致，表明稻殼粉顆粒大多呈正方體或正方形片體。熱解后焦顆粒的平均圓形度與稻殼粉一樣，且不隨熱解溫度而變化，這可能是由于熱解時(shí)有機(jī)質(zhì)軟化和顆粒收縮共同作用的結(jié)果。相對于稻殼粉和焦顆粒，燃燒后生成的灰顆粒的平均圓形度僅略降低，這應(yīng)該是破碎的結(jié)果，但燃燒條件包括溫度、氣氛及氧濃度的變化影響很小。圖5c可以看出，與稻殼粉相比，焦顆粒圓度略有減小，這表明顆粒輪廓的尖銳角略有變多，這可能是熱解時(shí)異質(zhì)收縮的結(jié)果，而熱解溫度同樣影響小。而相比起來，灰顆粒的平均圓度有較明顯的降低，這可能是顆粒破碎導(dǎo)致的。同樣地，燃燒條件包括溫度、氣氛及氧濃度對灰顆粒的平均圓度的變化幾乎無影響，這意味焦燃燒成灰過程中破碎是普遍存在的，而其程度對灰顆粒的形態(tài)影響小。

圖5 稻殼粉熱解和燃燒時(shí)顆粒形狀因子的變化

3 結(jié) 論

（1）在熱解和燃燒過程中，與稻殼粉相比，焦顆粒尺寸參數(shù)的平均值，即平均寬度、長度及等效直徑的變化表明，熱解時(shí)焦顆粒尺寸有一定程度的減小，但主要發(fā)生在寬度方向，熱解溫度對焦顆粒尺寸變化影響不大；灰顆粒尺寸與焦顆粒相比表明，焦顆粒燃燒過程中發(fā)生了一定程度的破碎，導(dǎo)致顆粒尺寸明顯減小，且主要發(fā)生在寬度方向，長度方向也有變化；燃燒條件包括溫度、氣氛及氧濃度通過影響破碎程度進(jìn)而影響顆粒尺寸的變化。

（2）在熱解和燃燒過程中，顆粒形態(tài)也有一定程度的變化。稻殼粉熱解及燃燒后顆粒橫縱比均明顯減小，而顆粒的圓形度變化極?。粺峤夂箢w粒圓度略有變小，而燃燒后顆粒的圓度明顯減小，這可能主要是顆粒破碎的結(jié)果。隨熱解溫度的升高，焦顆粒橫縱比呈增加趨勢，而熱解和燃燒條件的變化對顆粒圓形度、圓度都幾乎無影響。

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Evolution of Particle Size and Morphology during Pulverized Rice Husk Combustion

YANG Shu-zhen, JIANG Lü-xiao, SHENG Chang-dong

(School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, China)

Size and morphology evolutions during combustion of pulverized rice husk of 250-300 μm and the influence of devolatilization and combustion conditions were studied by means of devolatilization and combustion experiments in a high-temperature drop tube furnace combined with scanning electron microscope image analysis on particle samples. Results showed that the particle size decreased and the influence of temperature was small during devolatilization; while the size of char particles decreased obviously due to the fragmentation during combustion and the combustion conditions such as temperature and atmosphere, affected the size changes by influencing the fragmentation. For morphology, the change of aspect ratio and the influence of experimental conditions were the same as those for the size parameters. Circularity showed little change during devolatilization and combustion. Roundness changed little after devolatilization while it decreased obviously after combustion, and the experimental conditions had little impact on circularity and roundness changes.

pulverized rice husk; devolatilization; combustion; morphological evaluation

TK6

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2020.02.004

2095-560X（2020）02-0109-06

2020-01-21

2020-02-16

國家自然科學(xué)基金組織間合作研究NSFC-NSF項(xiàng)目（中美）（51661125011）

盛昌棟，E-mail：c.d.sheng@seu.edu.cn

楊淑貞（1993-），女，碩士研究生，主要從事生物質(zhì)燃燒的研究。

盛昌棟（1967-），男，博士，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事煤和生物質(zhì)燃燒的研究。