孟麗紅, 蔡子穎, 李英華, 郝 囝, 王雪蓮

1.天津市氣象科學(xué)研究所, 天津 300074

2.天津市環(huán)境氣象中心, 天津 300074

近年來(lái)，我國(guó)華北地區(qū)重污染現(xiàn)象頻發(fā)，呈單一煤煙型污染向復(fù)合型污染轉(zhuǎn)變、局地性向區(qū)域性拓展的態(tài)勢(shì)[1]，而秋冬季以PM2.5為首要污染物的重污染天氣發(fā)生頻率呈上升趨勢(shì)[2]，PM2.5由于粒徑較小對(duì)人體健康和大氣環(huán)境的危害較為突出[3-4]，逐漸成為人們關(guān)注的重點(diǎn)和研究的熱點(diǎn).

國(guó)內(nèi)外學(xué)者圍繞重污染天氣中PM2.5的形成機(jī)理開(kāi)展了較多的研究. Grazia等[5-10]研究發(fā)現(xiàn)，靜穩(wěn)的天氣背景、本地污染源強(qiáng)度、特殊地形條件及外來(lái)污染物的輸送均是造成北京市及其他地區(qū)區(qū)域大氣中PM2.5污染的重要原因. 關(guān)于大氣邊界層對(duì)PM2.5污染的影響，國(guó)內(nèi)外學(xué)者通過(guò)研究初步揭示了PM2.5污染過(guò)程所具有的邊界層結(jié)構(gòu)特征[11-13]，發(fā)現(xiàn)穩(wěn)定的大氣垂直結(jié)構(gòu)不利于大氣湍流[14]、水汽的垂直交換[15-16]及污染物的垂直擴(kuò)散[17-18]. 關(guān)于PM2.5時(shí)空分布特征方面，周磊等[19]從宏觀方面對(duì)京津冀及周邊地區(qū)進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)PM2.5污染在空間上呈河南省(山東省)—河北省—北京市(天津市)一線的帶狀分布特征；王華杰等[20]研究發(fā)現(xiàn)，安徽省污染物年際變化呈增長(zhǎng)趨勢(shì)，空間分異度變化較大. 然而PM2.5污染的時(shí)空分布特征及區(qū)域來(lái)源因不同地區(qū)和城市本地化、天氣因素等不同而有所差異，針對(duì)作為我國(guó)北方重要工業(yè)城市和港口的天津市，PM2.5污染分布及區(qū)域來(lái)源仍需進(jìn)行深入全面的研究.

空氣質(zhì)量模式能夠模擬大氣污染物的時(shí)空演變，從物理和化學(xué)機(jī)制上解析污染成因和來(lái)源，是科學(xué)研究和管理決策的重要工具，利用數(shù)值模擬識(shí)別和量化大氣污染的區(qū)域來(lái)源是其中重要的應(yīng)用之一[21]，關(guān)于天津市PM2.5污染期間大氣邊界層特征[22-23]，以及顆粒物濃度、能見(jiàn)度等與氣象要素的關(guān)系已進(jìn)行了大量研究[24-27]，然而針對(duì)天津市PM2.5污染時(shí)空分布和區(qū)域來(lái)源的模擬量化研究較為鮮見(jiàn)，區(qū)域性污染對(duì)天津市重污染形成的影響還不清楚，給天津市重污染過(guò)程防控帶來(lái)了較大困難. 基于此，該研究利用天津市監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)分析了2014—2017年ρ(PM2.5)的時(shí)空分布特征，并利用WRF-Chem模式模擬了2016年秋冬季大氣環(huán)境及一次重污染過(guò)程中污染物的區(qū)域來(lái)源，明確了不同污染狀態(tài)下天津市PM2.5來(lái)源及跨界輸送，以期為大氣污染控制、決策及防治提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

ρ(PM2.5)數(shù)據(jù)選用2014年1月1日—2017年12月31日天津市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心發(fā)布的天津市逐小時(shí)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，共27個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)(見(jiàn)圖1)，可覆蓋天津市所有區(qū)縣. 氣象數(shù)據(jù)來(lái)源于天津市各自動(dòng)氣象站，主要包括相對(duì)濕度、能見(jiàn)度等氣象要素.

圖1 天津市環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)分布Fig.1 Distribution of environmental sites in Tianjin City

1.2 模式介紹

圖2 2014—2017年天津市ρ(PM2.5)月變化規(guī)律Fig.2 Monthly variation of PM2.5 concentration in Tianjin City during 2014-2017

WRF-Chem模式是NCAR(National Center for Atmospheric Research，美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)測(cè)中心國(guó)家大氣研究中心)和NOAA(National Oceanic and Atmospheric Administration，美國(guó)國(guó)家海洋大氣局)聯(lián)合大學(xué)和研發(fā)機(jī)構(gòu)開(kāi)發(fā)的中尺度在線大氣化學(xué)模式，模式考慮大氣污染的化學(xué)過(guò)程、平流輸送、湍流擴(kuò)散、干濕沉降過(guò)程，在全球空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)和模擬中有廣泛的運(yùn)用. 該研究采用WRF-Chem 3.4版本，模式的人為排放源清單使用清華大學(xué)MEIC(2016年)，分辨率為0.25°×0.25°，化學(xué)過(guò)程采用MOZART-4，長(zhǎng)波輻射方案和短波輻射方案均采用RRTMG，邊界層方案使用YSU方案，模式采用兩層嵌套，水平分辨率分別為27和9 km，水平網(wǎng)格分別為91×91和109×109，中心經(jīng)緯度為38.6°N、116.2°E，垂直方向分為27層. 氣象初始場(chǎng)和背景場(chǎng)均使用NECP的FNL全球1°×1°數(shù)據(jù)；開(kāi)發(fā)過(guò)程中將一次污染物PM2.5標(biāo)記方法整合到模型中[28]，以便在污染期間識(shí)別不同源區(qū)對(duì)模擬地區(qū)的主要PM2.5貢獻(xiàn). 標(biāo)記方法是類(lèi)似于顆粒物分配技術(shù)(PAST)的質(zhì)量平衡技術(shù)，可以將其應(yīng)用于任何區(qū)域，其跟蹤計(jì)算模擬區(qū)域內(nèi)源自不用源區(qū)(自變量)的ρ(PM2.5)，這種標(biāo)記方法中的示蹤劑考慮了物理過(guò)程(如平流、垂直混合、對(duì)流)影響，該方法中根據(jù)天津市地形特征及周邊環(huán)境，模擬區(qū)域被分成17個(gè)源區(qū)域，分別為天津市(區(qū)域1)，北京市(區(qū)域2)，張家口市(區(qū)域3)，邢臺(tái)市(區(qū)域4)，唐山市(區(qū)域5)，石家莊市(區(qū)域6)，秦皇島市(區(qū)域7)，廊坊市(區(qū)域8)，衡水市(區(qū)域9)，邯鄲市(區(qū)域10)，承德市(區(qū)域11)，滄州市(區(qū)域12)，保定市(區(qū)域13)，陜西省、山西省(區(qū)域14)，山東省(區(qū)域15)，遼寧省、江蘇省、河南省、安徽省(區(qū)域16)，海洋(區(qū)域17). 在數(shù)值模擬分析過(guò)程中統(tǒng)一將區(qū)域3～13合并為河北省，區(qū)域16由于涉及省份較多且方位不一，歸為其他類(lèi). 將每個(gè)源區(qū)域識(shí)別的PM2.5作為獨(dú)立變量進(jìn)行跟蹤. 對(duì)于任意時(shí)間，通過(guò)i識(shí)別的一次污染物ρ(PM2.5)計(jì)算公式：

Ci(t+Δt)=Ci(t)+ΔCi

(1)

ΔCi=ΔChemi+ΔPhyi+ΔEmisi

(2)

式中：Ci(t)為在t時(shí)刻i識(shí)別下的ρ(PM2.5)，μgm3；Δt為時(shí)間步長(zhǎng)，s；Ci(t+Δt)為t+Δt時(shí)刻i識(shí)別下的ρ(PM2.5)，μgm3；ΔCi為i識(shí)別下初始ρ(PM2.5)的變化量，μgm3；ΔChemi為i識(shí)別下由化學(xué)反應(yīng)引起的質(zhì)量濃度變化，在氣溶膠化學(xué)中，一次污染物PM2.5不參與化學(xué)計(jì)算，因此，ΔChemi為0；ΔPhyi為i識(shí)別下物理過(guò)程的總和(包括平流、垂直混合、干濕沉降和對(duì)流)，每個(gè)跟蹤變量都像正常模擬那樣進(jìn)行物理過(guò)程的所有相關(guān)計(jì)算，但不會(huì)干擾正常模型計(jì)算，因此將直接獲得物理過(guò)程引起的質(zhì)量濃度變化，μgm3；ΔEmisi為i識(shí)別下區(qū)域內(nèi)的總排放量，μgm3. 與傳統(tǒng)的靈敏度分析相比，該一次污染物PM2.5標(biāo)記模型可以更準(zhǔn)確地測(cè)量所有相關(guān)區(qū)域的ρ(PM2.5)，同時(shí)減少計(jì)算誤差.

2 結(jié)果與討論

2.1 ρ(PM2.5)年變化規(guī)律

統(tǒng)計(jì)分析天津市2014—2017年ρ(PM2.5)年均值情況，發(fā)現(xiàn)自2014年以來(lái)天津市ρ(PM2.5)年均值呈下降趨勢(shì). 其中，2014年ρ(PM2.5)年均值為85 μgm3，2015年較2014年降度達(dá)21%；而2016年ρ(PM2.5)年均值雖有下降，但幅度很小，與2015年相比只下降1 μgm3；2017年天津市ρ(PM2.5)年均值下降明顯，為63 μgm3，較2014年下降了35%，較2016年下降了9.5%. 與GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(35 μgm3)相比，天津市ρ(PM2.5)仍然處于超標(biāo)狀態(tài).

2.2 ρ(PM2.5)月變化規(guī)律

由圖2可見(jiàn)：天津市ρ(PM2.5)月變化整體呈“U”型分布. 天津市ρ(PM2.5)月均值的最大值一般出現(xiàn)在1月和12月. 其中，2014年和2017年1月的ρ(PM2.5)月均值最大，分別為114和108 μgm3； 而2015年和2016年12月的ρ(PM2.5)月均值最大，分別為124和139 μgm3. 冬季(1月、11月、12月)，天津市ρ(PM2.5)月均值處于快速增長(zhǎng)并達(dá)最大值的階段； 2月處于下降期； 3月由于氣象條件影響ρ(PM2.5)月均值有時(shí)下降有時(shí)反彈，如2014年和2016年3月的ρ(PM2.5)月均值存在小幅反彈過(guò)程，與全年次高值(1月)持平；之后隨著冬季供熱結(jié)束，4月ρ(PM2.5)月均值繼續(xù)下降； 5—10月為低值穩(wěn)定期，其中8月ρ(PM2.5)月均值降至全年最低. 總體來(lái)說(shuō)，ρ(PM2.5)季節(jié)性變化呈冬季(1月、11月、12月)>春季(3—5月)>秋季(9—10月)>夏季(6—8月)的規(guī)律. 2014—2017年冬季ρ(PM2.5)月均值范圍為74～109 μgm3，明顯高于春季、秋季和夏季，而春季和秋季的ρ(PM2.5)月均值相差較小，春季比秋季略高0.3 μgm3.

ρ(PM2.5)月均值變化原因主要有以下兩點(diǎn)：①隨著冬季供暖期的開(kāi)始，供熱鍋爐(燃煤、燃油和燃?xì)?污染物排放量明顯增大，1月達(dá)最高值，4月隨著供暖結(jié)束ρ(PM2.5)逐漸減低. ②與氣象因素相關(guān)，冬季穩(wěn)定的大氣環(huán)流背景場(chǎng)、高濕低風(fēng)速的地面氣象條件和低而厚的逆溫層導(dǎo)致大氣層結(jié)穩(wěn)定，不利于污染物擴(kuò)散[29]，而6—8月為天津市的主汛期，由于降水及氣象條件有利于污染物擴(kuò)散，因此，天津市ρ(PM2.5)一般在12月—翌年1月達(dá)最大值，在8月降至最低.

2.3 ρ(PM2.5)日變化規(guī)律

根據(jù)2016年天津市各環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)ρ(PM2.5)的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)可得到天津市各區(qū)域的日變化情況，由于各區(qū)域ρ(PM2.5)日變化規(guī)律差異不大，因此以天津市河西區(qū)賓水西道站〔可反映天津市市區(qū)ρ(PM2.5)情況〕實(shí)測(cè)資料為代表進(jìn)行分析.

由圖3可見(jiàn)，觀測(cè)期間ρ(PM2.5)日變化呈雙峰型分布，08:00—09:00出現(xiàn)第1個(gè)峰值(主峰值)，之后隨著大氣湍流加強(qiáng)，垂直方向混合層高度加大[17]，大氣擴(kuò)散能力增強(qiáng)，ρ(PM2.5)逐漸減小，16:00左右ρ(PM2.5)降至最低，21:00—翌日00:00出現(xiàn)第2個(gè)峰值(次峰值). 08:00—09:00的ρ(PM2.5)峰值與交通早高峰一致，夜間的ρ(PM2.5)峰值可能與下班晚高峰、局地氣象條件造成的逆溫引起的ρ(PM2.5)積累有關(guān)[30].

圖3 天津市ρ(PM2.5)日變化規(guī)律Fig.3 Diurnal variation of PM2.5 concentration in Tianjin City

2.4 ρ(PM2.5)的空間分布特征

利用2016年天津市27個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的PM2.5小時(shí)濃度值，以3月、7月、9月和12月作為典型月分別代表春季、夏季、秋季和冬季，采用數(shù)理統(tǒng)計(jì)法和GIS空間分析法研究天津市ρ(PM2.5)空間結(jié)構(gòu)特征(見(jiàn)圖4).

觀測(cè)期間，各季節(jié)天津市ρ(PM2.5)空間分布不同，春季、夏季、秋季、冬季ρ(PM2.5)高值中心分別位于天津市西南部的靜海區(qū)、中心城區(qū)北部的北辰區(qū)、西部的武清區(qū)，以及北部的薊州區(qū)(見(jiàn)圖4).

天津市顆粒物濃度差異受本地源排放、氣象等原因所致. 從排放源來(lái)看，夏季北辰區(qū)本地源貢獻(xiàn)率為62%；冬季薊州區(qū)本地源貢獻(xiàn)率為67%[31]；從氣象條件來(lái)看，西南風(fēng)是天津市冬季主導(dǎo)風(fēng)向之一[24]，薊州區(qū)位于天津市最北部，根據(jù)2016年12月風(fēng)頻資料，天津市西南風(fēng)風(fēng)向頻率為16.2%，為主導(dǎo)風(fēng)向，而薊州區(qū)位于主導(dǎo)風(fēng)向的下風(fēng)向，由于本地排放和污染物輸送，因此造成冬季天津市北部薊州區(qū)ρ(PM2.5)最高.

2.5 模擬過(guò)程

2.5.1WRF-Chem模式檢驗(yàn)

為進(jìn)一步驗(yàn)證WRF-Chem模式的模擬結(jié)果，選取天津市2016年1月1日—12月31日ρ(PM2.5)觀測(cè)數(shù)據(jù)與WRF-Chem模式輸出結(jié)果進(jìn)行對(duì)比. 由圖5可見(jiàn)，ρ(PM2.5)的模擬值與觀測(cè)值的時(shí)間序列變化較為一致，全年ρ(PM2.5)模擬值的平均值為63 μgm3，觀測(cè)值的平均值為69 μgm3，ρ(PM2.5)模擬值均在觀測(cè)值的0.5～2倍范圍內(nèi)，模擬值略微偏低，這可能與排放源以及模型在多相氧化過(guò)程和濕清除過(guò)程的不確定性有關(guān)[30].ρ(PM2.5)觀測(cè)值和模擬值相關(guān)系數(shù)為0.74，相對(duì)誤差為14.8%，結(jié)果說(shuō)明WRF-Chem模式模擬效果良好.

注：等值線上的數(shù)值為ρ(PM2.5).

圖5 2016年天津市ρ(PM2.5)模擬值與實(shí)測(cè)值對(duì)比Fig.5 Comparison between measured and simulated PM2.5 data in Tianjin City, 2016

2.5.2來(lái)源模擬

10—12月為天津市重污染過(guò)程頻發(fā)的月份，以2016年環(huán)境空氣質(zhì)量統(tǒng)計(jì)資料為例，全年出現(xiàn)重度及嚴(yán)重污染的天數(shù)共29 d，其中10—12月重污染天氣為19 d，約占全年的63%. 利用WRF-Chem模式模擬天津市2016年10—12月的污染物來(lái)源，結(jié)果表明本地源貢獻(xiàn)率為56%，外來(lái)源輸送貢獻(xiàn)率為44%，其中，河北省貢獻(xiàn)率為27%，北京市貢獻(xiàn)率為3%，山東省貢獻(xiàn)率為7%，其他地區(qū)貢獻(xiàn)率為7%. 這說(shuō)明在秋冬季外來(lái)源傳輸對(duì)天津市污染影響較大，天津市主要受河北省和山東省影響；另外在不同風(fēng)場(chǎng)作用下，外來(lái)源輸送差異較為明顯，不同季節(jié)的區(qū)域輸送排放源貢獻(xiàn)率也不同[31-32]，該研究擬通過(guò)一次重污染過(guò)程進(jìn)一步說(shuō)明污染過(guò)程污染源的貢獻(xiàn)率變化.

由表1可見(jiàn)，河北省對(duì)北京市ρ(PM2.5)的貢獻(xiàn)率為50%～70%，外來(lái)源對(duì)上海市ρ(PM2.5)的貢獻(xiàn)率約為50%，區(qū)域外ρ(PM2.5)跨界輸送對(duì)京津冀地區(qū)的貢獻(xiàn)率為20%～35%，周邊地區(qū)跨界輸送對(duì)武漢市冬季灰霾的貢獻(xiàn)率約為66%. 北京市生態(tài)環(huán)境局2018年發(fā)布的《最新科研成果新一輪北京市PM2.5來(lái)源解析》表明，北京市本地排放占23，區(qū)域傳輸占13，但重污染日區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)率超過(guò)50%.

2.5.3重污染過(guò)程分析

2016年12月17—22日天津市發(fā)生一次重污染天氣過(guò)程，是2016年持續(xù)時(shí)間最長(zhǎng)的一次. 重污染期間連續(xù)5 d AQI超過(guò)200，其中，18日和21日達(dá)嚴(yán)重污染水平，AQI分別為340和318，19日和20日接近嚴(yán)重污染水平，AQI分別為293和292.

表1 外來(lái)源輸送對(duì)不同地區(qū)貢獻(xiàn)率

圖7 2016年12月16—22日天津市相對(duì)濕度和能見(jiàn)度Fig.7 Distribution of relative humidity and visibility in Tianjin City during December 16th-22nd, 2016

12月16日22:00起，天津市轉(zhuǎn)為高壓后部控制，京津冀地區(qū)出現(xiàn)大范圍的重污染天氣，天津市空氣質(zhì)量也始終維持在重污染水平(見(jiàn)圖6)，但相對(duì)濕度仍然較低，能見(jiàn)度維持在3～5 km(見(jiàn)圖7). 17日23:00，相對(duì)濕度明顯增加至83%以上(見(jiàn)圖7)，風(fēng)速小，濕度高，污染物快速堆積，空氣質(zhì)量達(dá)嚴(yán)重污染水平，AQI達(dá)421. 至18日22:00，隨著氣溫的下降，相對(duì)濕度進(jìn)一步升高，天津市全市出現(xiàn)濃霧天氣. 空氣中凝結(jié)出部分水汽，同時(shí)由于氣溫降低，在部分區(qū)縣觀測(cè)到米雪、霧凇現(xiàn)象，上述天氣現(xiàn)象的出現(xiàn)抑制了天津市污染物進(jìn)一步的增長(zhǎng). 18日22:00—19日09:00，天津市部分郊區(qū)空氣質(zhì)量出現(xiàn)回落，但整體靜穩(wěn)天氣格局沒(méi)有改變，并且從區(qū)域而言，污染的回落僅出現(xiàn)在沿海相對(duì)濕度較大的地區(qū)，在河北省中南部地區(qū)AQI甚至達(dá)500，白天京津冀地區(qū)污染進(jìn)一步加劇，天津市再次呈嚴(yán)重污染水平，在19日AQI達(dá)293. 20日華北區(qū)域海平面氣壓調(diào)整為北高南低的態(tài)勢(shì),天津市位于高壓底部，但相對(duì)濕度較高，因此天津市全天受霧天氣的影響，能見(jiàn)度最低只有60 m，地面風(fēng)速較弱，全日仍然維持重度-嚴(yán)重污染水平，AQI為292. 21日我國(guó)東部地區(qū)已形成全區(qū)域大范圍的重污染天氣，隨著南部氣旋系統(tǒng)的北上，天津市位于低壓倒槽區(qū)控制，理論上受偏東風(fēng)和東北風(fēng)的影響，應(yīng)有利于天津市空氣質(zhì)量的轉(zhuǎn)好，但由于地面相對(duì)濕度較高，逆溫層較厚，導(dǎo)致近地面風(fēng)速較小；同時(shí)受全區(qū)域污染的影響，在沒(méi)有強(qiáng)冷空氣影響之前，無(wú)論風(fēng)向如何改變，都無(wú)法降低大氣環(huán)境中的ρ(PM2.5). 天津市21日仍然維持嚴(yán)重污染水平，至22日12:00隨西北路徑冷空氣影響，天津市空氣質(zhì)量恢復(fù)良好水平.

圖6 2016年12月16—22日天津市ρ(PM2.5)變化Fig.6 Variation of PM2.5 concentration in Tianjin City during December 16th-22nd, 2016

圖8 WRF-Chem模擬2016年12月16—22日天津市ρ(PM2.5)污染來(lái)源Fig.8 Simulated contributions of PM2.5 by WRF-Chem in Tianjin City during December 16th-22nd, 2016

圖8為采用WRF-Chem模擬的此次重污染過(guò)程中污染物來(lái)源結(jié)果. 由圖8可見(jiàn)，天津市污染物主要來(lái)自天津市本地，以及河北省、北京市、山東省等地區(qū)，污染過(guò)程中污染物來(lái)源輸送貢獻(xiàn)率隨著污染程度而變化. 此次污染過(guò)程根據(jù)本地污染源占比情況可分為3個(gè)階段：第1階段為污染物累積階段(重污染開(kāi)始前的16日)，天津市受高壓后部控制，地面轉(zhuǎn)為西南風(fēng)，500 hPa環(huán)流轉(zhuǎn)平，850 hPa轉(zhuǎn)為西南氣流，天津市本地源貢獻(xiàn)率為31.3%，河北省外來(lái)源輸送貢獻(xiàn)率高達(dá)56.2%，山東省和北京市的外來(lái)源輸送貢獻(xiàn)率分別為5.7%和3.1%. 第2階段，17日23:00后，相對(duì)濕度明顯增至83%以上，地面處于兩高之間的均勻場(chǎng)控制，風(fēng)速小，濕度高，污染物快速堆積，且華北北部受弱高壓影響，天津市形成風(fēng)場(chǎng)輻合線，污染氣象條件極度不利于污染物擴(kuò)散，空氣質(zhì)量達(dá)嚴(yán)重污染水平，AQI達(dá)421；18日隨著污染過(guò)程的持續(xù)，天津市本地源和北京市外來(lái)源輸送貢獻(xiàn)率逐漸增大，分別為53.6%和4.2%，而河北省和山東省外來(lái)輸送貢獻(xiàn)率分別減少至31.8%和1.6%. 第3階段，19日高空500和850 hPa均受西北氣流控制，但地面相對(duì)濕度較高，近地面風(fēng)速較小，夜間出現(xiàn)大霧天氣，污染繼續(xù)累積，來(lái)自天津市的本地源貢獻(xiàn)率為50.8%，位于西北方向的北京市外來(lái)輸送貢獻(xiàn)率(16.4%)增至最大，河北省外來(lái)輸送貢獻(xiàn)率繼續(xù)降至24.1%，而山東省的輸送幾乎可忽略不計(jì)；此后，天津市本地源貢獻(xiàn)率逐漸增大，21日達(dá)最大值(55.2%)，河北省外來(lái)輸送貢獻(xiàn)率先降至23.9%后升至36.9%. 綜上，天氣形勢(shì)、850 hPa氣流以及近地面風(fēng)速和風(fēng)向等均是影響污染物來(lái)源的主要?dú)庀笠蛩?

此次重污染過(guò)程污染物來(lái)源主要來(lái)自天津市本地、河北省、北京市和山東省，平均貢獻(xiàn)率分別為49.6%、32.2%、7.0%和2.2%(見(jiàn)圖9)，比2016年10—12月的本地排放源略小，與WANG等[34]采用NAQPMS模型模擬的京津冀地區(qū)外來(lái)源貢獻(xiàn)率為20%～35%基本一致，說(shuō)明天津市重污染過(guò)程更易受外來(lái)源的影響，重污染開(kāi)始前及過(guò)程中區(qū)域輸送對(duì)天津市ρ(PM2.5)有重要的影響，可根據(jù)氣象預(yù)報(bào)預(yù)測(cè)制定更合理的質(zhì)量防控措施，以及開(kāi)展京津冀地區(qū)聯(lián)動(dòng)治理大氣污染的措施.

圖9 不同地理源區(qū)對(duì)天津市ρ(PM2.5)的平均貢獻(xiàn)Fig.9 Average PM2.5 contributions of different geographical source regions to Tianjin City

3 結(jié)論

a) 2014—2017年天津市ρ(PM2.5)呈逐年下降趨勢(shì)，2017年ρ(PM2.5)較2014年下降了35%.

b) 天津市ρ(PM2.5)月變化曲線呈“U”型分布，呈冬春季高、夏秋季低的季節(jié)性特征；ρ(PM2.5)日變化呈雙峰型分布，主峰值出現(xiàn)在08:00—09:00，次峰值出現(xiàn)在21:00—翌日00:00.

c) 觀測(cè)期間，各季節(jié)天津市ρ(PM2.5)空間分布不同，春季、夏季、秋季和冬季高值中心分別位于天津市西南部的靜海區(qū)、中心城區(qū)北部的北辰區(qū)、西部的武清區(qū)及北部的薊州區(qū).

d) WRF-Chem模式模擬的天津市秋冬季污染物來(lái)源結(jié)果表明，本地源貢獻(xiàn)率為56%，外來(lái)源輸送貢獻(xiàn)率為44%，其中以河北省和山東省的輸送為主. 2016年12月16—22日天津市一次重污染過(guò)程的模擬結(jié)果表明，天津市本地源貢獻(xiàn)率為49.6%，河北省、北京市和山東省的外來(lái)源輸送貢獻(xiàn)率分別為32.2%、7.0%和2.2%. 污染前期，不利氣象條件和外來(lái)源輸送造成天津市ρ(PM2.5)聚集并形成重度污染，污染持續(xù)過(guò)程中，本地源貢獻(xiàn)率逐漸增大并占主導(dǎo)地位，可見(jiàn)區(qū)域輸送對(duì)天津市ρ(PM2.5)有重要影響.