楊雪玲 劉慧琳 葛暢 聶超甲 孔晨晨 張世文

摘要：以北京平原區(qū)農業(yè)用地作為研究對象，基于變異函數理論、經典統(tǒng)計分析、地統(tǒng)計分析、經驗貝葉斯克里格插值法等方法對不同土壤深度（0～25、25～50 cm）鎘的空間分布特征及健康風險進行系統(tǒng)分析與評價。結果表明，0～25、25～50 cm變異函數塊基比值均小于75%，屬中等空間變異，隨機因素帶來的空間變異性隨土壤深度增加呈減少趨勢，變異函數擬合較好;從整體看，土壤鎘含量由中部至東南部呈現逐漸增加的趨勢，平均含量以通州和平谷為最高;在空間分布上，不同土壤深度（0～25、25～50 cm）鎘含量水平分布格局基本一致;根據單因子污染指數數據發(fā)現，整個研究區(qū)土壤鎘含量存在輕度-中度污染，不同土壤深度污染指數點位超標率分別為35.11%（0～25 cm）、12.76%（25～50 cm），0～25 cm土壤輕度-中度污染的覆蓋面積約為 3 152.49 km2;方差分析表明，不同種植模式（果園、耕地、菜地）對0～25 cm土壤鎘有顯著性影響（P<0.05），耕地模式下鎘含量累積較小;不同母質類型對25～50 cm土壤存在極顯著性影響（P<0.01），不同土壤深度以洪積物母質中的鎘質量分數為最高;經口攝入是人群暴露重金屬鎘的主要途徑，不同功能區(qū)重金屬鎘對人體的非致癌暴露風險值HQ和致癌暴露風險值CR均在安全閾值內，不會對人體產生明顯的健康危害。

關鍵詞：農田土壤;重金屬鎘;空間分布;變異函數;健康風險評價;北京平原區(qū)

中圖分類號： X825;X53?文獻標志碼： A

文章編號：1002-1302（2019）20-0260-06

隨著工農業(yè)的迅速發(fā)展，土壤污染已成為當今世界最嚴重的環(huán)境問題之一。在2005年至2013年全國首次土壤污染狀況調查結果中，土壤污染總點位超標率達16.1%，而土壤重金屬污染就占到82.8%，其中以鎘污染尤為突出[1]。我國近幾年在土壤污染控制方面做出了顯著的成績，如三廢的處理、污水灌溉控制以及農藥改進及施用方面等[2-10]，但土壤污染具有的來源廣、隱蔽性、積累性、地域差異性、治理費用昂貴等特點，使得土壤污染防控的進程遠遠趕不上工業(yè)、交通、生活、農業(yè)等所帶來的一系列土壤污染，預期在未來幾年，土壤污染問題會持續(xù)加重，尤其是農業(yè)用地安全直接關系著民生民計，對社會經濟穩(wěn)步發(fā)展、人們生活質量、生態(tài)系統(tǒng)平衡、甚至是社會穩(wěn)定都有著不可忽視的影響[11-14]。

重金屬鎘主要積累于土壤表層，而部分可溶態(tài)鎘會隨降水下滲遷移從而發(fā)生次生污染。相關研究表明，鎘元素不是動植物的必需元素，與其他重金屬相比，鎘因本身理化特性具有較強的生物遷移性和毒性，更易被植物吸收，并通過食物鏈進入人體，以更高的生物有效性對動植物產生毒害作用[15-17]。很多學者對北京市水平空間上[18-20]、不同土地類型[21-23]、不同功能區(qū)[24]土壤重金屬污染狀況研究較多。陳同斌等經過系統(tǒng)研究在2004年提出北京市重金屬元素環(huán)境背景值，其中鎘為0.119 mg/kg[25];索琳娜等認為，北京市菜地重金屬鎘、鉻、銅、鋅存在累積污染風險，但總體土壤環(huán)境安全[26];2018年Wang等研究揭示了北京城市化進程改變了土壤的生態(tài)功能，土地利用模式的轉變改變了由人為因素引起的重金屬積累過程[27]。田媛等認為，北京不同功能區(qū)鎘、鉛、銅3種重金屬均存在不同程度的污染，且以鎘污染最為嚴重[24];Sun等研究表明，北京不同土地利用模式重金屬鎘明顯比其他重金屬具有更高的生態(tài)風險[28]。蔣紅群等采用克里格插值法預測了北京市未來30年土壤重金屬含量變化趨勢，并得出未來北京東部地區(qū)鎘的環(huán)境風險最為嚴重并呈帶狀分布[29];綜上所述，未來在應對土壤污染問題時更應關注重金屬鎘的防控與生態(tài)風險評價，目前對于北京土壤重金屬的研究更多關注表層土重金屬水平分布變化，而針對性地研究平原區(qū)農業(yè)用地土壤重金屬垂直空間分布變化特征和風險評價方面少有報道。因此，及時監(jiān)測不同深度土壤中鎘含量的水平和垂直空間分布特征以及健康風險評估，為研究分析該區(qū)重金屬鎘的污染狀況以及進行綜合防控提供科學依據支撐。

1?材料與方法

1.1?研究區(qū)概況

北京市地處華北平原的北部，經緯度范圍為39.4～41.6°N、115.7°～117.4°E，位于太行山山脈、燕山山脈和華北平原的交接部位，共擁有16 410.54 km2的土地面積，其中山地占2/3，平原占1/3。根據北京市數字高程模型，結合農業(yè)用地（耕地、果園、菜地）的實際空間分布情況，將高程小于100 m的中部和東南部平原地帶作為研究區(qū)，統(tǒng)計面積約為 7 686 km2，研究區(qū)從南向北按功能區(qū)劃分依次包括都市生活區(qū)的海淀和豐臺，農業(yè)保障區(qū)的大興區(qū)、房山區(qū)、順義區(qū)和通州區(qū)，水源保護區(qū)的昌平區(qū)、懷柔區(qū)、平谷區(qū)和密云縣，3種功能區(qū)共10個區(qū)（縣、市），西北部山地區(qū)域未設置采樣點。

1.2?樣品采集與分析

針對北京菜地、果園和耕地等3種種植模式選取94個采樣點設置不同土壤深度（0～25、25～50 cm）進行采樣，布點范圍覆蓋上述平原區(qū)各區(qū)（縣），利用GPS工具對采樣點進行定位，同時記錄采樣點基本信息，包括功能區(qū)屬性、種植模式、土壤類型和土質等。每個樣點選取中心點及相鄰兩角，并將同一深度土樣混合作為代表該點的樣品，取約1 kg土樣裝入密封袋中帶回實驗室，去除動植物殘體、石子等異物后，在自然條件下風干、磨碎，過篩后留存樣品以待檢測。重金屬鎘測定方法選擇ICP-MS電感耦合等離子體質譜法，分析過程所用試劑均為優(yōu)級純。采樣時間選于2015年6月，采樣點分布位置見圖1。

1.3?研究方法

1.3.1?變異函數

變異函數是研究區(qū)域對象非均質性描述的一種手段，反映了區(qū)域變量的結構特性（結構函數）。區(qū)域化變量在某方向上距離h增量的方差，稱為區(qū)域化變量在該方向上的變異函數。變異函數計算公式如下：

式中：C0為塊金值，是因測量誤差或小于采樣間隔距離處而產生的空間變化;C1值為偏基臺值，又稱結構方差，反映空間結構性，C=C0+C1為基臺值，指變異函數模型在變程處所獲得的y軸上的值;模型首次呈現水平狀態(tài)的距離稱為變程，變程A=3a。

1.3.2?潛在生態(tài)風險指數法

（1）單因子污染指數，即對土壤中單個因子的污染程度進行評價，其計算公式：

式中：Pi為某一污染因子的污染指數值;Ci為該污染因子的實際測定值;Si為該污染因子環(huán)境背景值。依據國家土壤環(huán)境質量標準，本研究將Pi≤0.7的土樣定義為清潔無污染;0.73.0為重度污染。

（2）單個重金屬潛在生態(tài)風險系數：

式中：Ei指某單一污染物的潛在風險程度;Ti表示重金屬毒性響應系數（鎘的毒性響應系數為30[30]）;潛在生態(tài)風險系數劃分為5個等級：Ei<30為輕微生態(tài)風險，30≤Ei<60為中等生態(tài)風險，60≤Ei<120為較高生態(tài)風險，120≤Ei<240為高生態(tài)風險，Ei≥240為極高生態(tài)風險。

1.3.3?經驗貝葉斯克里格法

目前使用較普遍的克里格插值分析方法具有一定的平滑效應，不能反映土壤屬性的突變性，如普通克里格、簡單克里格等。隨著北京經濟社會的快速發(fā)展，找到完全未受干擾的“潔凈”土壤幾乎是不可能的，土壤中單個重金屬含量受到內外界因素的擾動，在空間分布上具有很大的變異程度，因此使用傳統(tǒng)的線性克里格插值方法是不適合的。經驗貝葉斯克里格法通過模擬多個半變異函數來說明半變異函數估計的不確定性，考慮了半變異函數的不確定性，可準確預測一般程度上不穩(wěn)定的數據。

1.3.4?健康風險評估

健康風險評價模型：本研究評價兒童和成人通過經口攝取、呼吸吸入和皮膚接觸3種途徑對重金屬鎘的健康風險主要根據美國環(huán)保署提出的人體暴露健康風險評價模型，土壤重金屬對人體健康存在非致癌風險和致癌風險，其計算公式及參數取值見參考文獻[31-33]。

2?結果與分析

2.1?基于變異函數土壤鎘空間相關性特征描述

運用ArcGIS地統(tǒng)計分析工具研究不同尺度下的變異函數，進行各項參數調整，考慮殘差和最小和擬合相關系數最大原則，從而擬合出最優(yōu)變異函數模型。

變異函數反映區(qū)域化變量的結構性特征，參數變程A代表區(qū)域化變量的影響范圍，塊金常數C0值可表征區(qū)域化變量隨機性的大小，塊基比C0/（C0+C1）可用來衡量某一變量的空間相關性，它表示由于隨機因素產生的空間變化在空間總變異中所占的比例，當塊基比>75%時，屬弱空間相關性，在25%～75%之間時為中等空間相關性，<25%時則代表該變量具有強烈空間相關性[34]。由圖3可知，0～25、25～50 cm變異函數擬合殘差和RSS分別為-0.312、-0.103，擬合相關系數R2分別為0.497、0.716，隨著土壤深度增加，變異函數擬合效果越好;0～25、25～50 cm土壤鎘的塊基比值分別為39.5%、55.0%，均處在25%～75%之間，屬于中等空間變異，且前者空間相關性大于后者，0～25 cm塊基比小于50%，說明其結構因素占主導。土壤鎘變程0～25 cm 較大，為 90 km，25～50 cm變程較小，為84.04 km，不同深度土壤鎘空間最大相關距離差別不大。對于0～25 cm土壤鎘變異函數平均值點分布較分散，而25～50 cm土壤平均值點較穩(wěn)定，變異函數擬合程度較好。

2.2?土壤鎘描述統(tǒng)計分析

由表1可知，除昌平區(qū)外，所有采樣區(qū)0～25 cm表層土壤鎘含量均值明顯高于對應25～50 cm土壤重金屬鎘含量，這主要由鎘本身性質、生物毒性特征和遷移轉化能力決定，昌平區(qū)25～50 cm土壤鎘含量高的原因可能與該區(qū)地質環(huán)境背景（如成土母質、質地構型、土壤類型等）有關;對于0～25 cm土壤，通州區(qū)鎘含量均值最高，為0.22 mg/kg，是土壤環(huán)境背景值的1.82倍，平谷區(qū)次之，鎘含量達0.16 mg/kg，通州區(qū)變異系數最大為1.40（>1.00），屬于極高程度變異，順義區(qū)變異系數次高為0.58，介于0.51～1.00之間，屬于高度變異，兩者按功能區(qū)劃分都屬于農業(yè)保障區(qū)，其主要來源有化肥施用、廢水灌溉、有機肥如畜禽糞便投放污染等[20]，由此說明兩區(qū)土壤鎘受外界人為因素干擾很大，采樣點受到不同程度的污染;懷柔區(qū)鎘變異系數小于0.20，屬較低程度變異，其他區(qū)（縣）均在0.21～0.50之間，屬中等程度變異[35]。對于25～50 cm土壤中的重金屬鎘，各區(qū)（縣）含量均處在0.06～0.13 mg/kg，除平谷、通州鎘含量≥0.119 mg/kg之外，其他區(qū)縣均在土壤鎘環(huán)境背景值內。

0～25、25～50 cm的土壤樣點總超標率分別為35.11%、12.76%，單因子污染指數Pi在不同區(qū)域的值存在差異。對于0～25 cm昌平區(qū)、密云縣的鎘污染指數Pi均值為0.58、0.67，Pi均值<0.7，說明2個區(qū)縣農業(yè)用地均未受到污染，為清潔水平;同理，大興區(qū)、豐臺區(qū)、懷柔區(qū)、順義區(qū)的Pi均值分別為0.93、0.99、0.89、1.00，處于0.7～1，為尚清潔，但處于警戒線水平，應予以重視，加強農業(yè)管控;0～25 cm土壤35.11%的樣點存在輕度-中度污染，房山區(qū)、海淀區(qū)、平谷區(qū)Pi均值分別為1.10、1.18、1.36，屬輕度污染;通州區(qū)鎘污染指數Pi最大值為8.99，其Pi均值為1.82，是所有采樣區(qū)中的最大值，說明該研究點污染相對較嚴重，蔣紅群等運用通量模型分析重金屬鎘的4種主要來源途徑及貢獻率：污水灌溉（69.8%）>禽畜糞便（29.7%）>化肥（0.5%）>大氣沉降（0.2%），可知污水灌溉和禽畜糞便對Cd的貢獻較大[29]，因此，在土壤重金屬Cd防控治理中，要加強重視對這2類來源的管理與控制;25～50 cm土壤Pi均值除平谷區(qū)為1.05稍大點外，其他地區(qū)Pi平均值均≤1，屬清潔或尚清潔水平。從整個研究區(qū)來看，土壤0～25 cm 重金屬鎘潛在生態(tài)風險系數均值為31.56，處于中等生態(tài)風險水平，通州、平谷、海淀、昌平、密云和順義土壤表層重金屬鎘潛在生態(tài)風險系數處在中等生態(tài)風險水平，其他區(qū)（縣）處在輕微生態(tài)風險水平。25～50 cm 重金屬鎘潛在生態(tài)風險系數均值為21.45，為輕微生態(tài)風險水平（除平谷Ei均值稍大于30，其余區(qū)縣均在輕微生態(tài)風險水平）。

通過ArcGIS軟件中的地統(tǒng)計分析工具對采樣點數據進行經驗貝葉斯克里格法插值分析和面積統(tǒng)計運算得出圖3和表2。由圖3可以看出，北京市不同區(qū)域、不同深度土壤中重金屬含量和污染情況存在差異性。由圖3-a可知，0～25 cm土壤重金屬鎘含量范圍為0.07～0.26 mg/kg，且鎘含量由北京市的中部到東南部呈現帶狀逐漸增加的趨勢?東南部的通州區(qū)鎘含量達最高，這與蔣紅群等預測的北京市重金屬含量空間變化結果基本一致[29]。中部的昌平區(qū)及北部的密云縣重金屬鎘含量很低。由圖3-b可知，25～50 cm土壤重金屬鎘含量值范圍在 0.05～0.14 mg/kg，鎘含量的整體分布情況與0～25 cm土壤基本一致，也呈現中部向東南部逐漸增加的情況，且各區(qū)（縣）的25～50 cm土壤鎘含量基本低于0～25 cm 土壤鎘含量。

運用ArcGIS面積統(tǒng)計工具對北京平原區(qū)鎘污染等級空間分布進行分析得出表2，0～25 cm表層土壤鎘污染指數Pi范圍在0.7～1.0（尚清潔）的面積大約為4 277.60 km2，主要集中在北京南部、中部和北部的水源保護區(qū)和農業(yè)保障區(qū)，占平原區(qū)面積55.7%。Pi范圍在1.0～3.0（輕度-中度污染，分布于北京中部、東部地區(qū)）的面積約有3 152.49 km2，在農業(yè)化肥農藥的施用、灌溉模式等方面需要注意;對于25～50 cm 土壤，Pi≤0.7的土地面積大約為4 846.94 km2，只有一小部分研究區(qū)（占平原區(qū)面積6.7%）土壤鎘單項污染指數在1.0～2.0之間，個別研究點單向污染指數大于2.0;25～50 cm土壤鎘含量總體處在安全水平。

2.3?土壤鎘含量影響因素分析

2.3.1?不同種植模式下土壤鎘含量分析

不同的種植模式會直接影響對農作物的管理措施，如培肥方式、灌溉措施、化肥農藥等物質施用種類和用量等，從而也會對土壤本身理化性質和功能產生不同影響。本研究選擇耕地、菜地、果園3種種植模式，分別設置36、31、27個采樣點采集土樣進行檢測并對獲得數據的均值、標準差、單因素方差分析、變異系數進行比較（表3）。

由表3可知，不同種植模式對0～25 cm土壤鎘有顯著影響（P<0.05）。不同深度土壤中重金屬鎘含量大小排序均為菜地>果園>耕地。菜地中0～25 cm土壤鎘含量明顯高于另外2種種植模式，均值為0.162 mg/kg，是果園和耕地中土壤表層鎘含量的136.1%、170.5%，這與農藥、肥料的施用有密切的關系。菜地表層土壤鎘含量的變異系數也最大為 1.108，說明菜地土壤重金屬污染空間異質性較大，因此在加強土壤污染風險評價與管控方面存在一定挑戰(zhàn);耕地25～50 cm 土壤重金屬鎘元素含量均值最小為0.072 mg/kg，變異系數也是最小為0.296，表明該種植模式下土壤重金屬鎘含量累積較小。

2.3.2?土壤鎘含量與成土母質關系分析

母質作為五大成土因素之一，是土壤形成的物質基礎，土壤的機械組成、礦物組成、化學組成和特征繼承了區(qū)域巖石地球化學背景[36]。本研究結合北京土壤環(huán)境背景特點分析了不同母質類型土壤重金屬鎘的含量變化情況，進行統(tǒng)計分析得出圖4。

研究區(qū)土壤母質類型以沖積物、洪沖積物為主，樣點數分別占總樣點數的51.1%、23.4%，由圖4可看出，洪積物在不同土壤深度鎘質量分數在6種母質類型中均最高，分別為 0.151 mg/kg（0～25 cm）、0.148 mg/kg（25～50 cm），分別是北京土壤鎘環(huán)境背景值的1.27、1.24倍，此外鈣質巖類風化物、沖積物0～25 cm土壤鎘質量分數也超過了土壤環(huán)境背景值，分別為0.143、0.134 mg/kg。其他母質類型鎘含量尚未達到環(huán)境背景值，其中紅黃土性物質0～25、25～50 cm土壤鎘含量均最低，為0.078、0.060 mg/kg，這可能是由于土壤質地含沙成分較大，從而影響重金屬在土壤固液相的分配，鎘較易隨土壤水分遷移，因此固持在土壤固體顆粒的鎘含量較少。方差分析表明，不同母質類型對0～25 cm土壤鎘沒有顯著性影響，而對25～50 cm土壤重金屬鎘有極顯著性影響（P<0.01）。0～25 cm土壤不同母質類型Cd標準差基本偏大于25～50 cm 土壤鎘標準差，且變異程度較高，說明表層土壤（0～25 cm）更易受到外界因素尤其人類活動的干擾而造成重金屬鎘含量的不均勻性和隨機性增大，而受到本底成土母質影響減少。經多重比較分析（LSD），不同母質類型，洪積物與沖積物、紅黃土性物質和洪沖積物在25～50 cm土壤鎘含量上存在顯著性差異（P<0.05）。

2.4?土壤鎘健康風險評價

針對北京市不同功能區(qū)分析重金屬鎘對兒童和成年人的非致癌暴露風險HQ和致癌暴露風險CR，其平均值、標準差和中位值結果見表4，產業(yè)定位有農業(yè)保障區(qū)、水源保護區(qū)、都市生活區(qū)3類。本研究將昌平區(qū)、懷柔區(qū)、平谷區(qū)和密云縣研究區(qū)劃歸到水源保護區(qū)，大興區(qū)、房山區(qū)、順義區(qū)、通州區(qū)的研究區(qū)劃歸為農業(yè)保障區(qū)?豐臺區(qū)和海淀區(qū)的研究區(qū)劃歸到都市生活區(qū)。

由表4可以看出，重金屬鎘對兒童的非致癌暴露風險HQ均明顯大于其對成人的暴露劑量值，兒童的暴露量比成人多一個數量級，不同功能區(qū)HQ值在兒童和成年人大小順序均為農業(yè)保障區(qū)>都市生活區(qū)>水源保護區(qū)。重金屬鎘在兒童和成人的非致癌暴露風險HQ值分別介于4.41×10-5～1.38×10-3和1.41×10-5～4.01×10-4之間，在2類人群中HQ值均小于1，說明土壤鎘對兒童和成人的風險均在可接受范圍。不同功能區(qū)土壤鎘對兒童的致癌暴露風險均明顯大于其對成年人，兒童和成人通過經口攝入和呼吸吸入暴露途徑的致癌風險值在不同功能區(qū)大小排序均為農業(yè)保障區(qū)>都市生活區(qū)>水源保護區(qū)。兒童致癌暴露風險CR值在10-6～10-4，處于可接受范圍，成人致癌暴露風險值均小于10-6，不存在致癌風險（參考標準見文獻[37-39]）。經口攝入是兒童和成人重金屬鎘暴露的主要途徑，其與呼吸吸入的暴露劑量相差十個數量級，由于缺少皮膚接觸暴露途徑，因此實際的重金屬鎘致癌風險CR值要大于評估值?？傮w來說，研究區(qū)土壤鎘對人體暴露風險處于安全水平。

3?結論

運用變異函數理論說明重金屬鎘在區(qū)域變化上的空間相關性，0～25、25～50 cm土壤鎘塊基比值分別為39.5%、55.0%，小于75%，屬于中等空間變異。除昌平區(qū)外，所有采樣區(qū)的0～25 cm土壤鎘含量均值明顯高于25～50 cm土壤;土壤鎘含量由北京市中部至東南部呈現帶狀逐漸增加的趨勢且垂直空間分布基本一致，0～25 cm土壤35.11%的樣點鎘含量存在輕度-中度污染，覆蓋面積約為3 152.49 km2。對于單因子污染等級處在輕微污染的通州、平谷、海淀、房山區(qū)應在農業(yè)管理方面予以重視。

不同種植模式0～25 cm土壤鎘含量排序為菜地>果 園> 耕地;化肥農藥的施用以及污水灌溉是造成菜地土壤微量元素鎘超標的主要原因，在這一方面應嚴格管控，果園用地鎘含量處于臨界警戒水平，耕地未污染。不同種植模式對 0～25 cm土壤鎘有顯著性影響（P<0.05），耕地模式下鎘含量累積較小。母質類型對25～50 cm土壤中鎘含量存在極顯著性差異（P<0.01），洪積物土壤不同深度鎘質量分數在6種母質類型中均最高，其次為沖積物;洪積物與沖積物、紅黃土性物質和洪沖積物在土壤鎘含量上存在顯著性差異（P<0.05），紅黃土性物質土壤鎘含量較少與土質、氣候、水熱條件等有密切的關系。

土壤鎘對兒童的非致癌暴露風險HQ和致癌暴露風險CR均明顯大于其對成年人，各功能區(qū)HQ值均小于1，表明研究區(qū)不存在非致癌風險，致癌重金屬鎘兒童和成人經口攝入暴露劑量遠大于呼吸吸入途徑，CR值介于可接受范圍（10-6～10-4），不存在致癌風險。

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