王萍 劉靜 朱健 李筑江 田茂苑 張旺

摘要：通過對貴州省中西部3個煤礦區(qū)煤矸石堆場周邊污染農(nóng)田進行調(diào)查與采樣分析，探討污染農(nóng)田土壤重金屬累積與遷移對生態(tài)環(huán)境的影響。結(jié)果表明，煤礦區(qū)污染農(nóng)田土壤中Cd、Hg含量分別高于農(nóng)用地土壤污染風險篩選值（水田）的2.20～9.33倍、0.34～2.48倍，86.7%的污染農(nóng)田中Cd含量水平高于農(nóng)用地土壤污染風險管控值，煤礦區(qū)造成農(nóng)田污染的重金屬元素首要是Cd，其次是Hg，再次是Cu、Cr。調(diào)查對應的污染農(nóng)田排水中Cd含量都超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水質(zhì)標準值或農(nóng)田灌溉水質(zhì)標準一類限值（水作），而Hg含量均超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水質(zhì)標準值，污染農(nóng)田排水對周邊水體質(zhì)量的影響主要是Cd、Hg。此外，調(diào)查區(qū)稻米中Cd、Hg、As含量分別是食品安全國家標準中污染物限量值的0.74～1.77倍、0.45～1.35倍、0.50～1.16倍，超標率分別為73.3%、33.3%和20.0%，煤礦區(qū)污染農(nóng)田中生產(chǎn)的稻米出現(xiàn)明顯的Cd污染及一定程度的Hg、As污染。

關(guān)鍵詞：煤礦區(qū);煤矸石堆場;農(nóng)田;重金屬;污染風險

中圖分類號：X53? ? ? ? ?文獻標識碼：A

文章編號：0439-8114（2019）21-0068-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2019.21.014

Abstract： Through the investigation and sampling analysis of the polluted paddy soil around the gangue yard in three coal mines in midwestern Guizhou province， the impact of heavy metal accumulation and migration on the ecological environment in polluted farmland was discussed. The results showed that the content of Cd and Hg in polluted paddy soil in coal mining area was higher than the soil pollution risk screening value of 2.20～9.30 times and 0.34～2.48 times for agricultural land， respectively; which the content of Cd in 86.7% of farmland was higher than the control value of soil pollution risk of agricultural land. So the element that causes heavy metal pollution in farmland around the coal gangue yard was Cd first， Hg second， and Cu and Cr third. The content of Cd in the drainage from contaminated farmland around gangue yard was exceeded the limit of class III water quality standard of surface water or the standard of farmland irrigation water quality， and the content of Hg in drainage was exceeded class III water quality standard of surface water， so the heavy metal that affected the change of water quality was mainly Cd， followed by Hg. In addition， the contents of Cd， Hg and As in rice in the survey area were 0.74～1.77 times， 0.45～1.35 times and 0.50～1.16 times of the limit value of pollutants in the national food safety standard， respectively; and the exceeding rates of Cd， Hg and As were 73.3%， 33.3% and 20.0%， respectively， which indicated significant Cd pollution and a certain degree of Hg pollution occured in rice from the polluted paddy soil in coal mine areas.

Key words： coal mine area; gangue yard; farmland; heavy metals; pollution risk

貴州省煤炭資源儲量大，主要分布在桐梓-遵義-貴陽-安順-晴隆-興義一線以西地區(qū)[1]。多年來煤礦開采過程中產(chǎn)生的大量煤矸石堆積成山，在降雨的侵蝕及淋溶作用下，重金屬元素隨地表徑流及滲透水遷移到堆場周邊的農(nóng)田中，并逐年累積而造成農(nóng)田出現(xiàn)明顯的重金屬污染[2-5]。此外，煤礦井酸性排水直接進入農(nóng)田或灌溉農(nóng)田也是煤礦區(qū)農(nóng)田重金屬污染的主要原因[6，7]。目前在煤矸石自然風化過程中重金屬釋放與遷移及其對水體和土壤環(huán)境質(zhì)量的影響、污染風險評價等開展了較多的研究[8-13];對貴州省主要煤礦區(qū)污染土壤的重金屬空間分布以及重金屬的形態(tài)特征、生物有效性及生物累積等也做了一些研究[14-16]。近年來，隨著貴州省煤礦產(chǎn)能的不斷整合以及環(huán)保設施投入資金加大，酸性排水對環(huán)境的影響得到一定控制。然而，在貴州省多數(shù)煤礦區(qū)由于開采時間較長，煤礦開采已造成一定面積的農(nóng)田出現(xiàn)明顯的重金屬污染，部分污染嚴重的農(nóng)田已廢棄耕種。因此，全面開展煤礦區(qū)農(nóng)田的重金屬污染風險評估，對煤礦區(qū)污染土壤的治理及修復具有重要的意義。本研究選擇貴州省中西部典型煤礦區(qū)，通過對煤矸石堆場周邊不同污染程度的農(nóng)田土壤進行調(diào)查，以期進一步了解污染農(nóng)田重金屬累積與遷移特點及其對生態(tài)環(huán)境的影響，為煤礦區(qū)污染土壤的治理與合理利用提供科學依據(jù)。

1? 材料與方法

1.1? 研究區(qū)自然概況

貴州省中部及東西部地區(qū)屬于中亞熱帶氣候區(qū)，年降雨量一般在1 100～1 300 mm，降雨多集中在4—8月，年平均溫度為15～16 ℃。地貌以中低山為主，土壤多為碳酸鹽巖石發(fā)育的石灰土和黃壤。自然植被以次生闊葉林和灌木林為主，主要種植作物有玉米、水稻、油菜、馬鈴薯等。調(diào)查區(qū)選在貴州省貴陽市花溪區(qū)久安煤礦、織金縣珠藏煤礦、凱里市魚洞煤礦，該區(qū)煤礦經(jīng)過多年開采，大量廢棄的煤矸石露天堆放，矸石堆場周邊農(nóng)田長期受到酸性排水的影響，不僅導致農(nóng)作物產(chǎn)量減少及品質(zhì)下降，而且對農(nóng)田生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生破壞作用。

1.2? 土壤及農(nóng)田排水樣品采集與分析

在每個煤礦區(qū)選擇1個典型的煤矸石堆場，于2017年5—6月對堆場周邊100～300 m范圍內(nèi)的污染農(nóng)田進行調(diào)查，選取5個地塊用采樣器對稻田表層土壤（0～20 cm）采集混合樣品（4～5個點），3個煤礦區(qū)共采集15個土壤樣品。所取土樣于室溫下自然風干，揀去雜物后用研缽磨細過1 mm篩備用。同時在相應田塊采集農(nóng)田排水樣品，對應采集15個水樣，所采水樣用濾膜過濾后保存在4 ℃冰箱里備用。樣品pH采用玻璃電極法測定，土壤重金屬采用HNO3-HF-HClO4混合消解后制成待測液，土壤待測液及水樣中Cu、Zn、Cr、Pb、Cd和Cr采用電感耦合等離子質(zhì)譜法（ICP-MS）分析，As、Hg采用原子熒光光譜法（ASF）測定。

1.3? 污染土壤重金屬釋放試驗

選取3個煤礦區(qū)污染最重的土壤（樣號為2、7、12）開展淹水靜置釋放試驗，試驗用水為去離子水。每種土壤分別取5 g風干土樣和100 mL去離子水于150 L三角瓶中（重復3次），土壤與水體積比按1∶20配制，在淹水后3、6、9 d，取一個樣品進行過濾，對過濾的水樣進行重金屬含量分析，測定方法同“1.2”。

1.4? 稻米樣品采集與分析

水稻成熟期在采集土壤樣品的田塊選取5～6株水稻進行子粒取樣，稻谷及時脫?；旌虾笕? 000 g裝入白色布袋，3個煤礦區(qū)對應采集了15個稻谷樣品。稻谷帶回實驗室晾干后放入烘箱，在70 ℃下烘干，使用小型脫殼機將水稻子粒脫殼，收集糙米，使用非金屬器械粉碎，過200目尼龍篩后備用。

2? 結(jié)果與分析

2.1? 煤礦區(qū)污染農(nóng)田重金屬累積特征及其污染風險

從表1可以看出，調(diào)查區(qū)農(nóng)田由于受到酸性礦山排水的長期影響，土壤pH 4.85～6.02，土壤出現(xiàn)明顯酸化。3個煤礦區(qū)煤矸石堆場周邊污染農(nóng)田重金屬含量變化范圍較大，Cd、As、Hg含量分別達0.96～3.10 mg/kg、10.9～25.1 mg/kg、0.67～1.74 mg/kg，Pb、Cr含量分別為22.3～52.8 mg/kg、93.5～262.1 mg/kg，Ni、Cu、Zn的含量分別為22.4～70.5 mg/kg、22.6～81.5 mg/kg、43.3～109.5 mg/kg。

以《土壤環(huán)境質(zhì)量-農(nóng)用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618-2018）對煤矸石堆放場周邊農(nóng)田土壤重金屬含量水平進行污染風險評估。由表1可知，調(diào)查區(qū)煤矸石堆場周邊污染農(nóng)田中Cd、Hg含量全部高于農(nóng)用地土壤污染風險篩選值（水田）。其中，3個煤礦區(qū)污染農(nóng)田中Cd含量超過農(nóng)用地土壤污染風險篩選值（水田）的2.20～9.33倍，而且86.7%的農(nóng)田中的Cd含量水平高于農(nóng)用地土壤污染風險管控值（水田）;3個煤礦區(qū)污染農(nóng)田中Hg含量超過農(nóng)用地土壤污染風險篩選值的0.34～2.48倍，但均未超過農(nóng)用地土壤污染風險管控值（水田）。此外，煤矸石堆場周邊污染農(nóng)田土壤中的Cu、Cr含量分別是農(nóng)用地土壤污染風險篩選值（水田）的0.45～1.63倍、0.62～1.74倍。其中，貴陽市花溪區(qū)久安煤礦2號、4號和5號樣點，織金縣珠藏煤礦全部樣點以及凱里市魚洞煤礦15號樣點污染農(nóng)田中Cr含量高于農(nóng)用地土壤污染風險篩選值（水田），但低于農(nóng)用地土壤污染風險管控值（水田）;貴陽市花溪區(qū)久安煤礦和織金縣珠藏煤礦全部樣點農(nóng)田中Cu含量高于農(nóng)用地土壤污染風險篩選值（水田）?？梢?，在調(diào)查區(qū)煤矸石堆場周邊引起農(nóng)田重金屬污染的元素首要是Cd，其次是Hg，再次是Cu、Cr。羅海波等[7]對貴州省不同煤礦區(qū)污染水稻土中Cu、Zn、Cr、Pb、Cd、Cr、As、Hg的含量進行分析及污染評價得出，Cd、Hg的累積是污染土壤的主要重金屬元素。仝雙梅等[3]對貴州省六盤水市典型煤礦區(qū)農(nóng)田土壤中Pb、Cd、Hg、As、Cu的含量進行分析，評價結(jié)果表明Cu污染程度最嚴重，其次為Hg。楊艷等[2]對貴州省織金縣貫城河上游煤礦區(qū)煤矸石周邊土壤的Cd、Cr、Ni、Cu、Zn、Pb、As和Se含量進行測定，得出土壤重金屬的單因子污染指數(shù)排序為Cd>Cu>Ni>Zn>Cr>As>Pb。此外，對其他區(qū)域煤礦區(qū)的污染農(nóng)田重金屬的調(diào)查研究也表明土壤Cd的污染最嚴重[8，9]。因此，受煤礦酸性排水的長期影響，煤礦區(qū)污染農(nóng)田中Cd出現(xiàn)大量累積，大部分污染農(nóng)田中Cd含量超過農(nóng)用地土壤污染風險管控值，因此，原則上應當采取禁止種植食用農(nóng)產(chǎn)品、退耕還林等嚴格管控措施。

2.2? 污染農(nóng)田重金屬釋放及遷移對地表水環(huán)境質(zhì)量的影響

采用3個煤礦區(qū)污染程度最高的水稻土（樣號為2、7、12）進行淹水釋放試驗，不同淹水時間下上覆水中重金屬濃度的變化見表2。由表2可知，污染水稻土淹水過程中污染物會不斷地釋放進入水體，其上覆水的pH達3.42～4.18，Ni、Cu、Zn、Pb、Cr含量變化范圍分別為0.015～0.035 mg/L、0.016～0.031 mg/L、0.271～0.830 mg/L、0.002～0.007 mg/L和0.002～0.008 mg/L，Cd、As、Hg的濃度變化范圍分別為0.009～0.019 mg/L、0.002～0.006 mg/L和0.000 2～0.001 1 mg/L。以《地表水環(huán)境質(zhì)量標準》（GB 3838-2002）及農(nóng)田灌溉水質(zhì)標準（GB 5084-1992）對污染水稻土的上覆水進行水質(zhì)評價，污染水稻土淹水后上覆水中Cu、Zn、Pb、Cr、As含量均未超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水質(zhì)標準值，但上覆水中Cd、Hg和Ni的含量超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水質(zhì)標準值，其中Cd含量超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅴ類水質(zhì)標準值或農(nóng)田灌溉水質(zhì)標準一類限值（水作），3個污染水稻土上覆水中Cd的平均含量是農(nóng)田灌溉水質(zhì)標準一類限值的2.40～3.00倍。因而，污染水稻土淹水后主要是Cd的釋放造成上覆水水質(zhì)下降，其次是Hg和Ni。

通過對3個煤礦區(qū)土壤樣品采集地塊的農(nóng)田排水進行采樣分析（表3），煤矸石堆場周邊污染農(nóng)田排水的pH為4.53～6.11，Ni、Cu、Zn含量的變化范圍分別為0.011～0.024 mg/L、0.013～0.101 mg/L和0.081～0.870 mg/L，Pb、Cr含量的變化范圍分別為0.002～0.008 mg/L、0.002～0.009 mg/L，Cd、As、Hg含量的變化范圍分別為0.005～0.018 mg/L、0.005～0.024 mg/L、0.000 2～0.001 3 mg/L。以《地表水環(huán)境質(zhì)量標準》（GB 3838-2002）及農(nóng)田灌溉水質(zhì)標準（GB 5084-1992）進行水質(zhì)評價，3個煤礦區(qū)煤矸石堆場周邊污染農(nóng)田排水中Cd含量都超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水質(zhì)標準值或農(nóng)田灌溉水質(zhì)標準一類限值（水作），而40.0%的污染農(nóng)田排水中Cd含量高于地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅴ類水質(zhì)標準值。污染農(nóng)田排水中Hg含量均超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水質(zhì)標準值，但低于地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅴ類水質(zhì)標準值或農(nóng)田灌溉水質(zhì)標準一類限值（水作）。此外，有26.7%的污染農(nóng)田排水中Ni含量也超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水質(zhì)標準值。這說明煤礦區(qū)污染農(nóng)田重金屬的釋放主要是造成上覆水中的Cd含量明顯增加，而Hg和Ni含量也出現(xiàn)不同程度的提高，當上覆水被排放到溪溝或者被引灌到其他農(nóng)田時，對受納水體會帶來重金屬污染風險。耿丹等[6]對貴州省織金縣5個煤礦污灌區(qū)的土壤和水中Cr、Ni、Pb和Cd含量進行測定分析，結(jié)果表明土壤重金屬累積以Cr、Ni最明顯;5個煤礦污灌區(qū)地表水已受到Cd、Cr和Pb的污染，其中以Cd最明顯。因此，在煤矸石堆場周邊污染農(nóng)田區(qū)域通過興修水利設施，提高農(nóng)田排灌能力，改變串灌方式，可以明顯減少污染農(nóng)田排水的二次污染，是控制貴州省山區(qū)煤礦區(qū)污染農(nóng)田重金屬污染擴散的主要途徑。

2.3? 污染農(nóng)田重金屬向植物體遷移對稻米品質(zhì)的影響

對3個煤礦區(qū)15塊土壤采樣農(nóng)田的稻米進行取樣分析，稻米中的重金屬含量變化見表4。以食品安全國家標準《食品中污染物限量》（GB 2762-2012）評價稻米的安全性，3個煤礦區(qū)的稻米中Cd、Hg、As含量分別為0.147～0.354 mg/kg、0.009～0.027 mg/kg、0.075～0.174 mg/kg，其含量分別是食品安全國家標準中污染物限量值的0.74～1.77倍、0.45～1.35倍和0.50～1.16倍;在15個稻米樣品中Cd、Hg、As含量超標率分別為73.3%、33.3%和20.0%。此外，3個煤礦區(qū)稻米中Ni、Cu、Zn含量分別為0.179～0.415 mg/kg、2.10～6.04 mg/kg、11.2～19.7 mg/kg，均低于食品安全國家標準中污染物限量值;稻米中Pb、Cr含量分別為0.047～0.151 mg/kg、0.218～0.823 mg/kg，也低于食品安全國家標準中污染物限量值?？梢姡诿旱V區(qū)污染農(nóng)田上種植水稻，生產(chǎn)的稻米出現(xiàn)明顯的Cd污染及一定程度的Hg、As污染，從而造成稻米品質(zhì)下降。陶秀珍等[15]對貴州省興仁縣長期受酸性礦坑廢水灌溉影響的水稻植株進行采樣，分析了植株不同部位中Fe、Mn、Cu、Pb、Zn、Cd、Cr和Ni的含量變化，結(jié)果表明采樣區(qū)糙米中Pb、Cd、Cr含量均超過食品安全標準的2～8倍。有研究表明，水稻對重金屬的富集系數(shù)的順序為Cd>Cu>Zn>Ni>As>Hg>Cr>Pb[17];對福建省沿海水稻-土壤重金屬轉(zhuǎn)移規(guī)律的研究也發(fā)現(xiàn)，水稻中重金屬富集系數(shù)的排序為Cd>Zn>Cu>Cr>Ni>As>Hg>Pb[16]。因而，在煤礦區(qū)污染農(nóng)田種植水稻存在明顯的Cd累積而出現(xiàn)稻米中Cd含量超過食品安全國家標準中污染物限量值，人類食用這些稻米對健康會產(chǎn)生一定的影響。前面對調(diào)查區(qū)污染農(nóng)田土壤重金屬的測試分析也表明，大部分污染農(nóng)田中Cd含量超過農(nóng)用地土壤污染風險管控值。因此，對煤礦區(qū)污染較嚴重的農(nóng)田不宜再種植水稻，需要通過調(diào)整種植方式，改水作為旱作，逐步退耕還林，才能有效減少污染農(nóng)田重金屬的遷移對農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量的影響，這方面的內(nèi)容還有待深入研究。

3? 結(jié)論

1）調(diào)查區(qū)煤矸石堆場周邊污染農(nóng)田的重金屬均有不同程度的累積，其中Cd、Hg含量全部高于農(nóng)用地土壤污染風險篩選值（水田），其含量分別超過污染風險篩選值（水田）的2.20～9.33倍、0.34～2.48倍，而且86.7%的污染農(nóng)田中Cd含量高于農(nóng)用地土壤污染風險管控值（水田）。此外，污染農(nóng)田中Cu、Cr含量分別是農(nóng)用地土壤污染風險篩選值的0.45～1.63倍、0.62～1.74倍。在煤矸石堆場周邊造成農(nóng)田重金屬污染的元素首要是Cd，其次是Hg，再次是Cu、Cr。

2）調(diào)查區(qū)污染農(nóng)田排水中Cd含量都超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水質(zhì)標準值或農(nóng)田灌溉水質(zhì)標準一類限值（水作），其中40.0%的污染農(nóng)田排水中Cd含量超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅴ類水質(zhì)標準值。此外，污染農(nóng)田排水中Hg含量均超過地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類水質(zhì)標準值，但低于地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅴ類水質(zhì)標準值。污染農(nóng)田排水對周邊水體質(zhì)量的影響主要是Cd，其次是Hg。

3）調(diào)查區(qū)污染農(nóng)田種植水稻后，稻米中Cd、Hg、As含量分別為0.147～0.354 mg/kg、0.009～0.027 mg/kg、0.075～0.174 mg/kg，其含量分別是食品安全國家標準中污染物限量值的0.74～1.77倍、0.45～1.35倍和0.50～1.16倍，在15個稻米樣品中Cd、Hg、As超標率分別為73.3%、33.3%和20.0%;稻米中Ni、Cu、Zn、Pb、Cr含量均低于食品安全國家標準中污染物限量值，煤礦區(qū)污染農(nóng)田上生產(chǎn)的稻米出現(xiàn)明顯的Cd污染及一定程度的Hg、As污染。

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