張旭東 儲玉喜 賈威 胡明列

(天津大學(xué)精密儀器與光電子工程學(xué)院,超快激光研究室,光電信息技術(shù)教育部重點實驗室,天津 300072)

在腔外和頻獲得紫外355nm皮秒激光輸出的過程中,和頻晶體的長度是影響轉(zhuǎn)換效率的重要因素.和頻過程的激光輸入?yún)?shù)和晶體吸收系數(shù)都會影響和頻晶體的最適長度選取.目前缺乏對于腔外和頻產(chǎn)生紫外355nm激光過程中輸入激光光子數(shù)配比以及晶體吸收對于和頻晶體最適長度影響的研究.本文基于三波耦合方程進(jìn)行了理論推導(dǎo)和數(shù)值模擬,討論了不同入射條件下最高和頻效率的穩(wěn)態(tài)解,分析了不同光子數(shù)配比以及LiB3O5晶體吸收對于最適和頻晶體長度的影響,提出了放大基頻光同時縮短晶體長度并提高轉(zhuǎn)換效率的方案.在該方案中,將1064 nm皮秒基頻光在倍頻產(chǎn)生532 nm二次諧波后進(jìn)行分離放大,再與532 nm倍頻光在LiB3O5晶體內(nèi)進(jìn)行和頻,從而產(chǎn)生紫外355nm皮秒激光輸出.模擬結(jié)果表明,通過基頻放大改變和頻過程中的光子數(shù)配比,可以縮短取得最高轉(zhuǎn)換效率的和頻晶體最適長度,同時減少和頻晶體對于355nm激光的吸收和走離影響,輸出功率較傳統(tǒng)方案提升40%以上,從而獲得了高效率紫外355nm皮秒激光輸出.

1 引 言

非線性頻率變換如倍頻、和頻、差頻、光參量振蕩以及光參量放大等技術(shù)的提出和應(yīng)用使得特定波段穩(wěn)定相干激光光源得到迅速的發(fā)展.其中,紫外波段皮秒激光由于波長短、單光子能量高、能量較為集中、作用時間較短等優(yōu)勢,被廣泛應(yīng)用于高精度機(jī)械零件加工[1-4]、物質(zhì)檢測[5,6]以及生物醫(yī)療技術(shù)[7-9]中,具有很大的市場前景和發(fā)展?jié)摿?因此,高穩(wěn)定性、高效的紫外皮秒激光光源的研制是目前研究人員關(guān)注的重要方向.1980年,Craxton[10]提出了Nd-glass激光的高效三次諧波產(chǎn)生理論; 2001年,Hodgson等[11]利用二極管端面泵浦的Nd：YVO4激光實現(xiàn)了輸出功率超過12 W的355nm紫外激光輸出; 2006年,Wang等[12]完成了輸出功率超過30 W的紫外355nm基模固態(tài)激光器的研制; 2013年,Zhu等[13]得到了最大脈沖能量為39.1 μJ,重復(fù)頻率為1 MHz的高能量紫外355nm皮秒激光輸出.高效穩(wěn)定的紫外激光光源的快速發(fā)展離不開對非線性晶體研究的逐步深入,近年來,非線性系數(shù)更高、損傷閾值更高、吸收更少的非線性晶體不斷出現(xiàn),如CsLiB6O10(CLBO)晶體、La2CaB10O19(LCB)晶體、Na3La9O3(BO3)8(NLBO)晶體等[14-16].作為非線性頻率變換過程中的重要影響因素,非線性晶體的選取除了種類的選擇外,其晶體長度對于轉(zhuǎn)換效率的提高至關(guān)重要.

目前,在產(chǎn)生紫外皮秒355nm激光的過程中,一般利用Nd：YVO4或Nd：YAG晶體產(chǎn)生1064 nm基頻光,之后通過其三倍頻產(chǎn)生355nm紫外光.具體步驟為∶ 通過基頻光的多級放大提高1064 nm種子光的功率,之后再進(jìn)行倍頻產(chǎn)生532 nm二次諧波并控制轉(zhuǎn)換效率為50%左右,1064 nm基頻光與532 nm倍頻光的光子數(shù)比接近2∶1入射到和頻晶體中,最終和頻產(chǎn)生355nm紫外輸出[17].在和頻過程中,1064和532 nm的光子數(shù)配比對355nm的產(chǎn)生至關(guān)重要.532 nm的輸出功率決定了最終355nm的輸出功率,與此同時,1064 nm的功率決定了532 nm到355nm的轉(zhuǎn)換速率,即最高轉(zhuǎn)換效率對應(yīng)的最佳晶體長度.在傳統(tǒng)方案中,由于1064 和532 nm的輸出功率相互制約以及對晶體長度和光束質(zhì)量的要求,不得不通過限制532 nm的轉(zhuǎn)換效率,從而使得1064 nm基頻光與532 nm倍頻光光子數(shù)配比接近2∶1,以縮短和頻晶體的長度,減少吸收和走離的影響.但是,由于532 nm的轉(zhuǎn)換效率被限制,使355nm的最大輸出功率也被限制.因此,在傳統(tǒng)的方案中,1064和532 nm的功率矛盾直接影響了355nm產(chǎn)生的效率和晶體選擇.

本文針對紫外皮秒355nm激光腔外和頻的效率提升提出了一種新的方案.首先使用LiB3O5(LBO)晶體對1064 nm種子光進(jìn)行倍頻產(chǎn)生532 nm二次諧波,然后將1064 nm基頻光分離并進(jìn)行放大,再將產(chǎn)生的二次諧波532 nm激光與放大后的基頻光1064 nm激光在LBO晶體中進(jìn)行和頻.通過對和頻LBO晶體中的三波耦合方程進(jìn)行理論分析計算,討論了不同功率密度配比下LBO晶體中各波長功率密度變化情況和LBO晶體吸收效應(yīng)對于和頻過程的影響,并通過數(shù)據(jù)模擬證明了和頻過程最終轉(zhuǎn)化效率與LBO和頻晶體長度的關(guān)系.模擬結(jié)果與尤晨華等[18]在和頻過程中對于轉(zhuǎn)換效率的公式分析結(jié)果得出相同的變化趨勢,且與Ueda等[19]在進(jìn)行紫外皮秒355nm和頻時不同入射條件下的實驗數(shù)據(jù)相一致,證明了對1064 nm基頻光分離再放大從而進(jìn)一步提高紫外355nm激光轉(zhuǎn)換效率方案的可行性.利用該方案可以在倍頻時提高532 nm倍頻光轉(zhuǎn)換效率,同時保證之后的和頻過程可以在較短晶體長度下實現(xiàn)355nm紫外光的高效轉(zhuǎn)換輸出,最終使得紫外皮秒355nm激光相對于傳統(tǒng)方案輸出功率提高40%以上.該方案在基于腔外和頻技術(shù)實現(xiàn)紫外皮秒激光高效輸出的裝置中有實際的應(yīng)用價值.

2 基于基頻放大的紫外皮秒355nm輸出效率提升系統(tǒng)的實驗裝置及理論分析

2.1 基于基頻放大的紫外皮秒355nm輸出效率提高系統(tǒng)實驗裝置

腔外和頻產(chǎn)生紫外皮秒355nm激光的裝置圖如圖1所示,其中圖1(a)為傳統(tǒng)限制倍頻效率的方案裝置圖,圖1(b)為基于基頻放大的和頻實驗裝置圖.基頻光為高功率1064 nm皮秒種子光,經(jīng)過透鏡組L1和L2調(diào)整光斑直徑并進(jìn)行光束準(zhǔn)直.利用LBO倍頻晶體的I類相位匹配(θ=90°,φ=11.7°)進(jìn)行倍頻,可產(chǎn)生532 nm二次諧波.在傳統(tǒng)方案中由于之后和頻過程中的入射光子數(shù)配比的要求,限制倍頻光532 nm的轉(zhuǎn)換效率至50%.本文在倍頻時提高了532 nm倍頻光的輸出功率,使532 nm倍頻光轉(zhuǎn)換效率可以達(dá)到65%甚至更高[20].倍頻后利用雙色鏡DM1將1064 nm基頻光與532 nm倍頻光分離,外加808 nm泵浦激光由雙色鏡DM2輸入,通過Nd：YVO4晶體將1064 nm基頻光進(jìn)行放大,從而調(diào)整入射到和頻LBO晶體中的光子數(shù)配比.532 nm倍頻光采用對稱結(jié)構(gòu)并通過改變雙色鏡DM1與反射鏡M之間的距離實現(xiàn)1064 nm基頻光和532 nm倍頻光的時間同步.之后,再將放大后的1064 nm基頻光和532 nm倍頻光通過雙色鏡DM3合束并入射到和頻晶體LBO中,采取II類相位匹配(θ=43.5°,φ=90°)進(jìn)行和頻產(chǎn)生紫外355nm激光.最終,通過分光鏡DM4將三束激光分離從而得到紫外皮秒355nm激光輸出.

圖1 (a) 傳統(tǒng)的355nm產(chǎn)生裝置圖; (b) 基于基頻放大的紫外皮秒355nm輸出效率提升系統(tǒng)裝置圖Fig.1.(a) Diagram of the traditional 355nm generating device; (b) diagram of the UV picosecond 355nm output efficiency improvement system based on fundamental frequency amplification.

2.2 基于基頻放大的紫外皮秒355nm輸出效率提高系統(tǒng)的理論分析

通過LBO和頻晶體將1064 nm激光和532 nm激光進(jìn)行和頻從而得到紫外355nm激光,通常采用的是II類相位匹配,由相位匹配條件和LBO晶體的折射率色散公式可以求得和頻過程的相位匹配角度為θ=43.5°,φ=90°.

在LBO和頻晶體中,1064 nm激光與532 nm激光和頻產(chǎn)生355nm激光的相互作用過程可利用三波耦合方程來進(jìn)行分析研究.設(shè)激光光束傳播方向為Z軸,則和頻過程的三波耦合方程為[21,22]

式中,E1和E2為入射光束電場強度; E3為輸出和頻光束電場強度; ω1,ω2,ω3為對應(yīng)激光光束角頻率; n1,n2,n3為對應(yīng)波長在和頻晶體中的折射率;deff為和頻晶體的有效非線性系數(shù); Δk=k1+k2-k3為和頻過程中的相位失配因子(k1,k2,k3為對應(yīng)光束波矢); c為真空光速.

對于1064 nm基頻光和532 nm二次諧波和頻產(chǎn)生355nm三次諧波的相互作用過程,1064 nm和532 nm激光功率密度相對可比且所求情況為高效率轉(zhuǎn)換,故不能按照小信號模型處理,因此,分別將三個光束對應(yīng)條件代入三波耦合組中求解.由能量守恒和動量守恒,可知入射光束總能量和輸出和頻光束的總能量相等,設(shè)總功率密度為P,設(shè)

式中,ε0為真空介電常數(shù); φ1,φ2,φ3為對應(yīng)光束相位.將(2)-(4)式代入(1)式中,可得到

式中?s=Δk·z/ξ.假設(shè)ω1輸入光束的功率密度與總功率密度之比為R,ω1輸入光束的功率密度與ω2輸入光束的功率密度之比為M,即

式中,Pω1,Pω2,Pω3分別為ω1,ω2,ω3光束輸入到和頻晶體的功率密度,則和頻過程的初始條件為

將(7)式代入方程組(5)中,解得和頻過程中三個波長光束功率密度在晶體中的變化情況,產(chǎn)生的355nm激光功率密度一般情況下是雅可比橢圓函數(shù)的平方.

當(dāng)R=ω1/(ω1+ω2),即M=ω1∶ω2時,入射光束功率密度之比等于其頻率之比,基頻光和二次諧波光的光子數(shù)相同,每產(chǎn)生一個355nm和頻光光子就消耗一個1064 nm基頻光光子和一個532 nm倍頻光光子,進(jìn)而橢圓函數(shù)轉(zhuǎn)化為雙曲線函數(shù).此時355nm和頻光要達(dá)到轉(zhuǎn)換效率峰值所需要的晶體長度較長.

當(dāng)R≠ω1/(ω1+ω2),即M≠ω1∶ω2時,輸入光束光子不是嚴(yán)格按照頻率配比,則輸出的355nm和頻光束功率密度將隨著和頻晶體的長度發(fā)生周期性的變化,且1064 nm基頻光光子數(shù)占比越高,功率密度變化的周期越短.通過改變?nèi)肷涔馐墓β拭芏戎?就可以有效地改變和頻輸出的最優(yōu)晶體長度,從而獲得更高功率的紫外355nm激光輸出.

和頻晶體對于不同頻率的光束吸收效應(yīng)不同,用吸收系數(shù)αj(j=1,2,3)表示晶體對于不同頻率光束的吸收效應(yīng),如(8)式所示,在原三波耦合方程中加入晶體吸收項αjEj,使原方程組的解由周期性轉(zhuǎn)變?yōu)橹鸩剿p振蕩.同時,和頻過程中355nm紫外光走離角度為17.9 mrad,產(chǎn)生的355nm紫外光會逐漸與入射光束分離,影響最終輸出的效率和光束質(zhì)量.要得到高效、高質(zhì)量輸出的紫外355nm激光,縮短晶體長度從而減少吸收和走離效應(yīng)影響是一個重要的途徑.

3 數(shù)值模擬結(jié)果

根據(jù)市場調(diào)研,本文以市場上常見的355nm皮秒激光器為參考.目前,常用的皮秒1064 nm種子源參數(shù)是功率為33 W,脈沖寬度為10 ps,重復(fù)頻率為200 kHz,基于此條件進(jìn)行模擬計算.

在理想條件下,和頻產(chǎn)生紫外355nm皮秒激光的過程中,每產(chǎn)生一個355nm光子需要轉(zhuǎn)換一個1064 nm光子和一個532 nm光子,則入射到LBO和頻晶體中的1064 nm基頻光與532 nm倍頻光功率密度之比M應(yīng)為1∶2,即光子數(shù)之比為1∶1,532 nm倍頻轉(zhuǎn)換效率約為66.7%.在LBO和頻晶體中,三個波長光束功率密度隨晶體長度變化曲線如圖2所示,隨著晶體長度的增長,355nm和頻光束功率密度逐漸增加至逼近峰值,此時1064 nm和532 nm入射光基本全部轉(zhuǎn)化為355nm和頻光,但達(dá)到峰值功率密度的晶體長度較長,所需的晶體長度L為12.2 mm.對于LBO和頻晶體,由于三個波長光束的折射率不同造成群速度色散失配和互相空間走離,隨著晶體長度的增長,三個波長光束在時域和空間域上都逐漸分離,造成和頻效率的下降且影響光斑質(zhì)量.若要保持較高的光束質(zhì)量和減少走離影響,則需要減小和頻LBO晶體的長度,這限制了紫外355nm輸出的轉(zhuǎn)換效率.

圖2 M=1∶2時晶體中1064,532和355nm功率密度變化曲線Fig.2.Power density curves of 1064,532 and 355nm laser in crystal with M=1∶2.

為了解決和頻晶體過長所帶來的影響,目前傳統(tǒng)的方案是在1064 nm基頻光倍頻產(chǎn)生532 nm二次諧波的過程中主動限制轉(zhuǎn)換效率到50%,使入射到和頻晶體的1064 nm基頻光和532 nm倍頻光的功率密度之比M=1∶1.此時,LBO和頻晶體中的三個波長光束功率密度變化如圖3所示.由于限制了532 nm的入射功率,改變了基頻光和倍頻光的光子數(shù)之比,532 nm光子數(shù)量相對較少,則其與1064 nm光子互相作用和頻產(chǎn)生355nm光子的概率增大,使355nm的功率密度在較短的晶體長度L=8 mm時即可達(dá)到峰值.此時,1064 nm光子仍有剩余,剩余1064 nm的光子會和355nm光子作用從而發(fā)生回流,使355nm光子轉(zhuǎn)換為1064和532 nm光子,并且伴隨著吸收損耗和相位失配的影響最終使三個波長的功率密度逐步振蕩衰減.

圖3 M=1∶1時晶體中1064,532,和355nm功率密度變化曲線Fig.3.Power density curves of 1064,532 and 355nm laser in crystal with M=1∶1.

傳統(tǒng)方案在一定程度上解決了和頻晶體過長帶來的吸收和走離影響,但由于其在倍頻時限制了532 nm倍頻光的轉(zhuǎn)換效率,使入射到和頻晶體的532 nm倍頻光功率降低,導(dǎo)致最終355nm紫外光的輸出功率受到了限制.傳統(tǒng)方案產(chǎn)生的紫外355nm輸出功率如圖4所示.355nm輸出功率在L=8 mm時達(dá)到峰值,峰值功率約為19.4 W,相對于入射532 nm光子數(shù)轉(zhuǎn)換率約為78%.

圖4 傳統(tǒng)方案紫外355nm輸出功率與晶體長度關(guān)系曲線Fig.4.Relationship between UV 355nm output power and crystal length under traditional scheme.

不同于傳統(tǒng)方案限制倍頻效率來控制和頻時的入射功率配比,基頻放大方案在倍頻時可以保證532 nm的高轉(zhuǎn)換效率,倍頻后對基頻光1064 nm進(jìn)行分離并放大,調(diào)節(jié)入射到和頻晶體的1064 nm基頻光與532 nm倍頻光的功率密度之比M.通過基頻放大技術(shù)可以進(jìn)一步提高M(jìn)值的大小,由理想狀態(tài)的M=1∶2變大到2∶2,3∶2,甚至更高.在1064和532 nm不同功率密度配比下,355nm和頻光相對532 nm入射光子數(shù)的轉(zhuǎn)換效率如圖5所示.當(dāng)532 nm入射功率密度保持不變,改變1064 nm入射功率密度,隨著功率密度之比M的增大,峰值轉(zhuǎn)換效率隨之提高,且達(dá)到355nm和頻轉(zhuǎn)換效率峰值所需的LBO晶體長度變短.不同M值條件下,和頻轉(zhuǎn)換效率極值所對應(yīng)的晶體長度如表1所示.峰值轉(zhuǎn)換效率主要由光子數(shù)相對較少的532 nm倍頻光的功率密度以及和頻晶體LBO對其的吸收決定,達(dá)到峰值的LBO晶體長度則是由光子數(shù)相對較多的1064 nm基頻光的功率密度決定.該模擬結(jié)果與Ueda等[19]在進(jìn)行紫外皮秒355nm和頻時不同入射條件下的實驗數(shù)據(jù)相一致,其增大了入射到和頻晶體的功率密度之比M,使入射光束的光子數(shù)之差增大,和頻轉(zhuǎn)換效率提高.所以,為了獲得更高轉(zhuǎn)換效率的355nm紫外光輸出,可以在前級倍頻產(chǎn)生532 nm二次諧波時不考慮光子數(shù)配比,只追求更高功率密度的532 nm倍頻輸出,之后再將1064 nm基頻光進(jìn)行放大,使最終和頻產(chǎn)生355nm時和頻晶體可以在足夠短的條件下把入射光高效轉(zhuǎn)換,避免晶體過長帶來的吸收損耗和走離影響.

圖5 不同功率密度配比M對晶體長度和轉(zhuǎn)換效率的影響Fig.5.Effect of different power density ratios M on crystal length and conversion efficiency.

表1 不同功率密度配比M條件下峰值轉(zhuǎn)換效率對應(yīng)的晶體長度Table 1.Crystal lengths corresponding to the peak conversion as to different power density ratios M.

基頻放大方案在倍頻時保證了532 nm倍頻光的轉(zhuǎn)換效率可達(dá)65%甚至更高,采用基頻光分離并放大的方式也使最后和頻時1064 nm基頻光和532 nm倍頻光功率密度之比提高.本文以65%倍頻效率為參考,入射到和頻晶體的532 nm光功率約為21 W.考慮到實際條件對基頻放大的限制,基頻光由12 W放大到21 W,LBO和頻晶體的入射光功率密度之比M采用1∶1的比例進(jìn)行和頻.基頻放大方案所產(chǎn)生的紫外皮秒355nm輸出效率如圖6所示.采用基頻放大方案最終可以產(chǎn)生27.3 W左右355nm紫外光,相對532 nm倍頻光子數(shù)的轉(zhuǎn)換效率約為85.7%,而傳統(tǒng)方案僅能產(chǎn)生19.4 W左右355nm紫外光,轉(zhuǎn)換效率約為78%.相較于傳統(tǒng)方案,經(jīng)過基頻分離放大后,紫外皮秒355nm輸出功率由原來的19.4 W提高到27.3 W,提高40%以上,同時使和頻晶體最適長度縮短,最適長度L由8 mm縮短到7 mm,晶體吸收和走離影響減少,光束質(zhì)量更優(yōu).

圖6 基頻放大方案紫外355nm輸出功率與晶體長度關(guān)系曲線Fig.6.Relationship between UV 355nm output power and crystal length based on fundamental frequency amplification.

4 結(jié) 論

本文通過理論計算和數(shù)值模擬分析了不同功率密度配比下的入射光與和頻光在晶體中的功率密度變化,對比了不同功率密度配比下的最佳晶體長度,提出了一種新的提高和頻轉(zhuǎn)換效率的方案.不同于傳統(tǒng)過程中需要控制倍頻效率以保證入射到和頻晶體的光束功率密度配比,該方案在倍頻過程中532 nm二次諧波以高轉(zhuǎn)換效率輸出,之后再將1064 nm基頻光分離并通過光放大技術(shù)進(jìn)行功率密度放大,使得最終入射到LBO和頻晶體時只需要較短的晶體長度即可達(dá)到轉(zhuǎn)換效率峰值,從而減小晶體的吸收損耗和色散影響,使輸出功率提高40%,最終得到高效的紫外皮秒355nm激光輸出.