曹寅虎,劉 鋒,劉 梅,楊偉超,魏保志,王成揚(yáng)

（1天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072；2國家知識產(chǎn)權(quán)局專利局專利審查協(xié)作天津中心，天津 300304）

鋰離子電池是目前電腦、通訊、消費(fèi)電子品以及未來電動車動力系統(tǒng)和儲能系統(tǒng)的主要能源[1-2]。硅基負(fù)極材料因其具有較高理論比容量，被視為比較理想的下一代鋰離子電池負(fù)極材料[3-4]。目前國內(nèi)外不少負(fù)極材料生產(chǎn)企業(yè)均已開始布局硅基負(fù)極的開發(fā)與商業(yè)化，如日本GS湯淺公司已推出采用硅基負(fù)極材料的鋰離子電池并成功應(yīng)用在三菱汽車上，國內(nèi)深圳貝特瑞新能源科技有限公司（簡稱貝特瑞）和江西紫宸科技有限公司已推出多款硅碳負(fù)極材料產(chǎn)品，上海杉杉科技有限公司和湖南星城石墨科技股份有限公司也正在加快硅碳新型負(fù)極材料的產(chǎn)業(yè)化[5]。技術(shù)的成熟往往伴隨著大量專利的布局，本文旨在通過對硅基負(fù)極相關(guān)專利進(jìn)行分析，揭示該技術(shù)領(lǐng)域?qū)＠暾埐季痔攸c(diǎn)，為我國在該技術(shù)領(lǐng)域中的研發(fā)決策、產(chǎn)業(yè)化布局提供參考。在本文中，硅基負(fù)極專利不僅僅指硅基負(fù)極活性材料相關(guān)專利，還包括與硅基負(fù)極鋰離子電池相關(guān)結(jié)構(gòu)、電池整體設(shè)計(jì)、電解液、隔膜、黏結(jié)劑等方面的相關(guān)專利。

1 數(shù)據(jù)來源與方法

本文專利檢索系統(tǒng)采用incoPat科技創(chuàng)新情報(bào)平臺，檢索方式以關(guān)鍵詞結(jié)合國際專利分類號（IPC分類號）進(jìn)行檢索。檢索時間為2019年6月，經(jīng)人工去噪后，最終獲得與鋰離子電池硅基負(fù)極相關(guān)的專利數(shù)量為28131件，18786項(xiàng)專利族。專利申請到專利公開有18個月的滯后期，2018年和2019年申請的專利大部分還未公開，因此2018年和2019年的數(shù)據(jù)僅作對比參考。

2 結(jié)果分析

2.1 全球地域分布及申請趨勢分析

專利申請量在一定程度上反映出不同國家對該領(lǐng)域的戰(zhàn)略部署、技術(shù)水平以及市場情況。分析全球鋰離子電池硅基負(fù)極專利申請主要地域分布可知，鋰離子電池硅基負(fù)極專利申請主要集中在中國、美國、日本和韓國這四個國家（圖1）。其中，中國以8082件專利申請量位居第一，日本和美國專利申請量比較接近，分別為5275件和5092件，韓國以4135件位居第4位，德國、法國和印度等其他國家和地區(qū)專利申請量較少。上述結(jié)果表明該領(lǐng)域技術(shù)集中程度較高。

通過對全球近20年來每年的專利申請數(shù)量隨年份的變化趨勢進(jìn)行分析可知，近20年來全球硅基負(fù)極每年專利申請數(shù)量經(jīng)歷了緩慢增長期，快速增長期、平穩(wěn)期三個時期（圖2）。

圖1 鋰離子電池硅基負(fù)極專利申請主要地域排名分析Fig.1 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent applicant country ranking analysis

圖2 全球及主要國家鋰離子電池硅基負(fù)極專利申請趨勢分析Fig.2 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent application trend analysis of global and the main countries

緩慢增長期：2000—2009年每年全球硅基負(fù)極專利申請量增長比較緩慢。在該階段，日本每年的專利申請量最大，并保持平穩(wěn)狀態(tài)。中、美、韓三國專利申請趨勢類似，每年專利申請數(shù)量逐年增加。2007年中、韓、美三國專利申請量與日本專利申請量基本持平，之后2007—2009年四國每年專利申請數(shù)量相當(dāng)，并維持在平穩(wěn)狀態(tài)。

快速增長期：2010—2013年，鋰離子電池硅基負(fù)極專利申請?zhí)幱诳焖僭鲩L期，中、美、日、韓四國每年的專利申請量都開始快速增長。其中，美、日、韓三國申請數(shù)量相當(dāng)，而中國專利申請從2011年開始超過上述三國。

平穩(wěn)期：2013—2017年間，全球硅基負(fù)極專利申請數(shù)量處于平穩(wěn)期（2018年和2019年僅作參考），但中、美、日、韓各國申請趨勢有所不同。日、韓兩國每年硅基負(fù)極專利申請量經(jīng)歷2013—2014年的平穩(wěn)狀態(tài)之后，從2015年開始下降。中國自2013—2014兩年的平穩(wěn)狀態(tài)之后，從2015年起每年的專利申請量開始快速增長。美國每年硅基負(fù)極專利申請量在2012—2017年期間一直保持平穩(wěn)狀態(tài)。上述結(jié)果表明中、日、美、韓四國對硅基負(fù)極技術(shù)領(lǐng)域的研究表現(xiàn)出不同的研發(fā)熱情。

專利申請趨勢與行業(yè)的發(fā)展息息相關(guān)。2000年以前，世界上的鋰離子電池產(chǎn)業(yè)基本掌握在日本手里。近年來，隨著中國和韓國工業(yè)技術(shù)的崛起，日本一枝獨(dú)秀的局面逐漸被打破。全球鋰離子電池產(chǎn)業(yè)經(jīng)過十幾年的發(fā)展，基本形成了中日韓三分天下的局面。因此，在2000—2009年之間，日本硅基負(fù)極專利申請數(shù)量占據(jù)一定的優(yōu)勢，中、美、韓三國處于趕超階段。從2009年起，智能手機(jī)和電動汽車得到不斷推廣，對電池的容量要求更高。硅基負(fù)極材料的理論比容量高出石墨負(fù)極10倍有余，這讓硅基負(fù)極材料很快受到電池業(yè)界的追捧，促使硅基負(fù)極材料的科研投入加大。與之相應(yīng)，2009年之后硅基負(fù)極的相關(guān)專利申請開始快速增長。但硅基負(fù)極材料有一個與生俱來的巨大缺陷，那就是體積膨脹問題，巨大的體積膨脹容易導(dǎo)致材料顆粒粉化，造成電池材料容量損失，循環(huán)性能差。經(jīng)過國內(nèi)外各大型企業(yè)和科研院所的多年努力，部分硅碳負(fù)極材料已得到電芯企業(yè)的認(rèn)可。但目前對于硅顆粒嵌鋰膨脹、SEI 膜不斷破裂生長消耗鋰源和電解液等問題還沒有非常完美的解決方法。硅基負(fù)極相關(guān)技術(shù)瓶頸逐漸成為最大的制約，亟需創(chuàng)新突破。基于此，在2013年之后全球硅基負(fù)極專利申請逐漸進(jìn)入相對平穩(wěn)的發(fā)展階段。需要指出的是，在2015年日韓兩國專利申請量開始下降，而我國此時專利申請量開始快速增長。分析原因，可能有兩方面：一是據(jù)相關(guān)測評機(jī)構(gòu)評估的硅基負(fù)極材料中，韓國和日本的相關(guān)技術(shù)及工業(yè)化要強(qiáng)于我國，國內(nèi)企業(yè)在硅基負(fù)極材料領(lǐng)域的技術(shù)儲備和開發(fā)與國外仍存在一定差距。日韓兩國硅基負(fù)極相關(guān)專利申請近年來呈現(xiàn)逐年下降趨勢，可能與兩國硅基負(fù)極材料部分技術(shù)研究逐步成熟，但其他技術(shù)遇到瓶頸還未突破，對硅基負(fù)極材料的研發(fā)熱情有所下降，而我國相關(guān)技術(shù)研究處于追趕階段，硅基負(fù)極專利申請快速增長；二是，隨著我國相關(guān)鼓勵政策相繼出臺以及知識產(chǎn)權(quán)強(qiáng)國戰(zhàn)略的實(shí)施，國內(nèi)創(chuàng)新主體對硅基負(fù)極的研發(fā)熱情持續(xù)增高，同時知識產(chǎn)權(quán)保護(hù)意識也在不斷加強(qiáng)，使得國內(nèi)專利申請持續(xù)升高。此外，美國在2010之后一直保持較高的研究熱情。

2.2 技術(shù)來源國及目標(biāo)市場分析

圖1和圖2的結(jié)果表明硅基負(fù)極專利申請集中度比較高，主要集中在中、日、美、韓四國，說明上述四國是硅基負(fù)極相關(guān)技術(shù)的重要技術(shù)來源國或者目標(biāo)市場國，對技術(shù)來源國及目標(biāo)市場分析可以在一定程度上反映出技術(shù)研發(fā)活躍地區(qū)及市場活躍地區(qū)。通過對不同國家申請人在目標(biāo)市場國的專利布局情況可知（圖3），日本、韓國和美國國內(nèi)申請人均非常重視在本國及其他三個國家進(jìn)行專利布局，并且日本展現(xiàn)出強(qiáng)大的專利控制力，不論是在日本國內(nèi)還是在其他三國，均進(jìn)行了大量的專利布局。與美、日、韓三國申請人不同，中國國內(nèi)申請人主要在國內(nèi)進(jìn)行專利布局，在美國、日本和韓國幾乎沒有進(jìn)行專利布局，在一定程度上表明中國申請人在國外市場的技術(shù)保護(hù)及專利布局意識和能力有待進(jìn)一步提高。

圖3 鋰離子電池硅基負(fù)極專利來源國、目標(biāo)國分析Fig.3 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent for origin and target country analysis

圖4 中、美、日、韓四國不同專利申請數(shù)量對比Fig.4 The contrast of total number of patent applications about China,America,Japan and Korea

在各國專利申請中，既包括其國內(nèi)申請人的專利申請，也包括國外申請人在該國的專利申請。為進(jìn)一步明確各國專利布局態(tài)勢，我們對中、日、美、韓四國的國內(nèi)專利申請總量、各國申請人國內(nèi)專利申請總量以及各國申請人在上述四國專利申請總量進(jìn)行對比分析。由圖4可知，中國國內(nèi)專利申請總量最多（8082件），表明中國市場專利布局最多，中國申請人國內(nèi)專利申請總量占比為66%（5336件），國外申請占比達(dá)34%，但中國在日、美、韓三國專利申請較少，僅占中國申請人在國內(nèi)專利申請總量的3.9%。日本在上述四國專利申請總量最多（8259件），表明日本申請人對目標(biāo)市場布局最為積極。日本申請人國內(nèi)專利申請總量占日本國內(nèi)專利申請總量的91%，國外申請占比僅有9%，表明日本市場主要由日本申請人進(jìn)行專利布局，日本在其他三國專利申請總量占日本申請人國內(nèi)專利申請總量的71.5%。美國申請人國內(nèi)專利申請總量占美國專利申請總量的35.5%，國外申請占比達(dá)64.5%，表明國外申請人非常重視在美國市場的專利布局。與此同時，美國在其他三國專利申請總量占美國申請人國內(nèi)專利申請總量的67.6%，說明美國申請人也非常注重在其他三國進(jìn)行專利布局。韓國申請人國內(nèi)專利申請總量占韓國專利申請總量的61%，國外申請占比達(dá)39%，韓國在其他三國專利申請總量占國內(nèi)申請人專利申請總量的72.7%。

2.3 中、日、美、韓四國國內(nèi)專利申請態(tài)勢分析

綜上可知，中、日、美、韓四國都有大量國外申請人進(jìn)行專利布局，且國外申請人專利申請占比都比較高。為進(jìn)一步明確各國國內(nèi)專利申請態(tài)勢，我們對上述四國專利申請來源國隨時間變化情況進(jìn)行分析。

如圖5所示，對于中國國內(nèi)專利申請而言，中國申請人國內(nèi)專利申請量與中國國內(nèi)專利申請量隨時間的變化趨勢類似，整體呈上升趨勢。在2011年之前國外申請所占比重超過50%，2012年之后隨著中國國內(nèi)申請人專利申請量的飛速增長，國外申請人比重占比逐漸降低。國外申請人中以日本、韓國和美國申請人為主，日本在中國每年的專利申請量自2014年之后有所下降，但韓國和美國自2012年以后在中國專利申請量基本保持平穩(wěn)態(tài)勢。

對日本而言，日本國內(nèi)專利申請以日本申請人為主，日本申請人國內(nèi)專利申請與日本國內(nèi)專利申請趨勢隨時間的變化類似，經(jīng)過2010—2013年的快速增加后，從2014年專利申請量開始逐年下降。國外申請人在日本專利申請占比一直較低，主要為韓國和美國申請人，在2011—2016年間兩國申請人在日本專利申請量持續(xù)增加，如圖6所示。

在美國國內(nèi)專利申請中，國外申請人占比一直較高，占比處于65%～72%之間，逐漸形成美、日、韓三國三足鼎立的局面。與美國國內(nèi)專利申請趨向平穩(wěn)的變化趨勢不同，美國申請人國內(nèi)專利申請呈現(xiàn)波動增長態(tài)勢。日本和韓國申請人在美國專利申請?jiān)?016年之后開始呈現(xiàn)下降趨勢，如圖7所示。

對韓國而言，整體上以韓國申請人國內(nèi)專利申請為主。韓國申請人國內(nèi)專利申請隨年代變化趨勢與韓國專利申請變化態(tài)勢類似，都是在2015年開始逐年下降，日本、美國申請人是其主要的國外申請人。2014年之后日本申請人在韓國申請專利量開始逐年下降，而美國申請人在韓國申請專利量一直保持逐年增長態(tài)勢，如圖8所示。

圖5 不同國家每年在中國鋰離子電池硅基負(fù)極專利申請量隨年份的變化趨勢Fig.5 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent application trend analysis of different countries in China

圖6 不同國家在日本鋰離子電池硅基負(fù)極專利申請態(tài)勢分析Fig.6 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent application trend analysis of different countries in Japan

圖7 不同國家和地區(qū)在美國鋰離子電池硅基負(fù)極專利申請態(tài)勢分析Fig.7 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent application trend analysis of different countries and area in USA

圖8 不同國家在韓國鋰離子電池硅基負(fù)極專利申請態(tài)勢分析Fig.8 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent application trend analysis of different countries in Korea

通過對中、日、美、韓四國國內(nèi)專利申請態(tài)勢分析，進(jìn)一步明確主要由日、韓、美三國在上述四國進(jìn)行專利布局，并且近年來各國申請人國內(nèi)專利申請量趨勢變化與該國國內(nèi)專利申請量趨勢變化基本一致。日本和韓國申請人分別從2014年和2015年在國內(nèi)外的專利申請量先后呈現(xiàn)出下降態(tài)勢，我國和美國申請人呈現(xiàn)逐年增長態(tài)勢，表明兩國在持續(xù)加強(qiáng)該領(lǐng)域的研究。

2.4 國際重要專利申請人國別分布及專利布局態(tài)勢

上述分析結(jié)果表明硅基負(fù)極專利申請主要集中在中、日、韓、美四國，并且日、韓、美三國申請人非常重視在其他國家進(jìn)行專利布局。通過對全球?qū)＠暾埩枯^多的主要申請人進(jìn)行分析，可進(jìn)一步明了各國申請人專利布局態(tài)勢。如圖9所示，在專利申請總量排名前10的國際申請人中，韓國三星集團(tuán)和LG化學(xué)兩家公司的硅基負(fù)極專利申請總量均在800項(xiàng)以上，位于第一梯隊(duì)。日本的松下、索尼和日立公司三家申請人的硅基負(fù)極專利申請總量專利申請總量處于300～500項(xiàng)之間，位于第二梯隊(duì)。其他申請人專利申請總量在200～300項(xiàng)之間，位于第三梯隊(duì)。前10名國際申請人日本占據(jù)6家，中國和韓國各有兩家，美國沒有申請人進(jìn)入前10名。

圖9 鋰離子電池硅基負(fù)極國際專利申請人排名分析Fig.9 Silicon-based anode for lithium-ion batteries global patent applicant ranking analysis

如圖10所示，進(jìn)一步對前100名國際申請人的國別進(jìn)行統(tǒng)計(jì)可知，日本共有35家申請人進(jìn)入前100名，并且在不同排名階段的專利申請人數(shù)量都占據(jù)絕對優(yōu)勢。中、美兩國相近，分別有23家和18家申請人進(jìn)入前100名，并且主要集中在20～100名之間，中國共有3家申請人進(jìn)入前20名，而美國則僅有1家申請人進(jìn)入前20名，韓國共有9家申請人進(jìn)入前100名，其中三星公司和LG化學(xué)兩家公司申請人申請量非常大，分別位于前兩位，而其他申請人申請量則較少，有5家公司位于50～100名之間。圖11-圖14分別給出了前100名申請人中各國申請專利申請情況、申請人類型及在上述四國專利布局情況。

圖10 前100名專利申請人中不同國家申請人數(shù)量統(tǒng)計(jì)Fig.10 Quantity statistics of patent applicant from different countries in the first 100 global patent applicant of global

圖12 國際前100名中中國申請人及其專利布局目標(biāo)國分析Fig.12 Target country and type analysis of patent applicant of China

圖13 國際前100名中美國申請人及其專利布局目標(biāo)國分析Fig.13 Target country and type analysis of patent applicant of USA

圖14 國際前100名中韓國申請人及其專利布局目標(biāo)國分析Fig.14 Target country and type analysis of patent applicant of Korea

由圖11可知，35家進(jìn)入前100名的日本申請人中，主要以企業(yè)為主，包括34家企業(yè)，1家高校院所（產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究院），高校院所占比低于2.9%。專利申請總量在300項(xiàng)以上的申請人有3家，100～200項(xiàng)的申請人有7家，其他申請人專利申請總量都在100項(xiàng)以下，并且有20家申請人專利申請總量在50項(xiàng)以下。通過對該35家申請人在中、日、韓、美四國布局情況統(tǒng)計(jì)可知，該35家日本申請人都在上述4國進(jìn)行專利布局。

由圖12可知，23家進(jìn)入前100名的中國申請人中，有16家企業(yè)，7家高校院所，高校院所占比超過30%。專利申請總量在200項(xiàng)以上的申請人有1家（中國科學(xué)院，簡稱中科院），100～200項(xiàng)的有1家（比亞迪股份有限公司，簡稱比亞迪），其他申請人專利申請總量都在100項(xiàng)以下，并且有16家申請人專利申請總量在50項(xiàng)以下。通過對該23家申請人在中、日、韓、美四國布局情況統(tǒng)計(jì)可知，該23家國內(nèi)申請人主要在中國進(jìn)行專利申請，很少在其他3國進(jìn)行專利布局。

由圖13可知，19家進(jìn)入前100名的美國申請人中，有14家企業(yè)，5家高校院所，高校院所占比超過26%。該19件申請人專利申請總量都在100項(xiàng)以下，并且有18家申請人專利申請總量在50項(xiàng)以下。通過對該19家申請人在中、日、韓、美四國布局情況統(tǒng)計(jì)可知，該19家美國申請人比較注重在上述4國進(jìn)行專利布局。

由圖14可知，9家進(jìn)入前100名的韓國申請人中，有6家企業(yè)，3家高校院所，高校院所占比超過33%。專利申請總量在800項(xiàng)以上的申請人有2家（三星和LG），其他申請人專利申請總量都在100項(xiàng)以下，并且有6家申請人專利申請總量在50項(xiàng)以下。通過對該9家申請人在中、日、韓、美四國布局情況統(tǒng)計(jì)可知，三星和LG比較注重在國外布局，而其他7家國內(nèi)申請人很少在其他3國進(jìn)行專利布局。

通過對中、日、美、韓四國專利申請量進(jìn)入全球前100名的專利申請人進(jìn)行分析可知，日本申請人在各階段申請人中都具有一定的優(yōu)勢。韓國申請人中三星和LG公司在硅基負(fù)極領(lǐng)域?qū)＠季帜芰ν怀?，其他申請人專利布局能力差距明顯。中國和美國申請人專利申請數(shù)量已具有一定的實(shí)力，但還需進(jìn)一步發(fā)展。

2.5 國內(nèi)專利布局態(tài)勢分析

由圖5可知，在國內(nèi)專利申請中，日本、美國、韓國、德國及法國等國申請人已經(jīng)在我國進(jìn)行布局。圖15列出了國內(nèi)專利申請總量排名前20的專利申請人。

如圖15所示，在國內(nèi)專利申請總量排名前20的申請人中，國外申請人仍然占據(jù)較大比重。如在排名前10名的申請人中，LG、三星、松下和索尼公司仍然占據(jù)前4位，日本的豐田、信越公司和日立公司也進(jìn)入前10位。國內(nèi)申請人只有中科院、比亞迪和清華大學(xué)三家申請人進(jìn)入前10位。在10到20名申請人當(dāng)中，日本申請人依然占據(jù)較大比重，有住友、日本電氣、日產(chǎn)、東芝、阿爾卑斯等5家申請人，中國有貝特瑞、ATL和萬向集團(tuán)三家申請人進(jìn)入前20名，另外，通用汽車和巴斯夫兩家其他國外申請人也進(jìn)入前20名。

通過對國內(nèi)專利申請總量前100名申請人所屬國別進(jìn)行統(tǒng)計(jì)可知，中國共有38家申請人，占比38%，而國外申請人占比達(dá)62%，如圖16所示。其中，日本申請人最多，達(dá)到26家，美國為9家，韓國3家。上述結(jié)果表明，國內(nèi)同樣面臨嚴(yán)峻的專利競爭態(tài)勢，我國申請人專利布局能力還有待進(jìn)一步提高。

圖15 鋰離子電池硅基負(fù)極國內(nèi)專利申請人排名分析Fig.15 Silicon-based anode for lithium-ion batteries domestic patent applicant ranking analysis

圖16 國內(nèi)前100名專利申請人中不同國別數(shù)量統(tǒng)計(jì)Fig.16 Quantity statistics of patent applicant from different countries in the first 100 domestic patent applicant

3 結(jié) 論

本文通過對全球及國內(nèi)硅基負(fù)極專利申請集中區(qū)域的專利布局態(tài)勢、重要申請人的專利布局態(tài)勢等方面進(jìn)行分析結(jié)果表明我國硅基負(fù)極相關(guān)研究面臨嚴(yán)峻的專利競爭態(tài)勢，主要表現(xiàn)為以下幾點(diǎn)：

（1）目前硅基負(fù)極專利申請主要集中在中國、美國、日本和韓國。同時日本、韓國和美國等國申請人非常注重在其他國家進(jìn)行專利布局，已經(jīng)在主要目標(biāo)市場進(jìn)行大量專利布局，而我國申請人主要在國內(nèi)進(jìn)行專利布局，與其他三國在國外布局能力差距明顯。日本、韓國和美國在國外布局專利總量占國內(nèi)專利申請總量的百分比都在67%以上，而中國國內(nèi)申請人在國外布局專利總量僅占國內(nèi)申請人總量的3.9%。

（2）對國內(nèi)市場而言，在專利申請量排名前100名的申請人中，我國國內(nèi)申請人僅有38家，62家為國外申請人。日本、美國、韓國、德國等國外重要申請人已經(jīng)在我國進(jìn)行了大量專利布局。

（3）以日本和韓國申請人為代表的重要專利申請人專利布局優(yōu)勢明顯，我國申請人亟需發(fā)展壯大。國外申請人以大型企業(yè)為主，而我國高校院所占比較高，且大部分企業(yè)專利申請量較少。與全球重要申請人相比，國內(nèi)申請人整體研發(fā)實(shí)力及成果轉(zhuǎn)化能力有待提高。

為此，結(jié)合我國的實(shí)際情況，建議我國創(chuàng)新主體在加大研究的同時，可考慮充分借鑒吸收國內(nèi)外專利等相關(guān)研究成果。二是根據(jù)我國創(chuàng)新主體的特點(diǎn)，加強(qiáng)高校院所與企業(yè)的合作，充分利用高校院所的創(chuàng)新能力以及與企業(yè)的產(chǎn)業(yè)化結(jié)合，加強(qiáng)相關(guān)成果的轉(zhuǎn)化能力。三是提高在目標(biāo)市場的知識產(chǎn)權(quán)保護(hù)意識，加強(qiáng)對目標(biāo)主體市場的專利布局。