莫小榮 管超毅 羅良娟 周雪瑤 唐澤英 李素霞

摘要：【目的】綜合評價欽州沿海海水、沉積物及牡蠣重金屬污染情況，為欽州沿海海域環(huán)境保護(hù)、牡蠣產(chǎn)業(yè)發(fā)展及其食用安全提供參考依據(jù)?！痉椒ā坎捎脝雾?xiàng)污染指數(shù)法、綜合污染指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法對近年欽州沿海海水、沉積物及牡蠣重金屬污染進(jìn)行分析和評價。【結(jié)果】2009—2016年欽州沿海海水中Cu、Cd和As均未超標(biāo)，而Pb和Hg超標(biāo)較嚴(yán)重。沉積物中僅2010年的Cd和Hg處于中污染程度，其余重金屬元素均為低污染程度，各年份沉積物綜合污染程度低;2010年Cd和Hg處于較高潛在生態(tài)風(fēng)險，2014年Cd處于中潛在生態(tài)風(fēng)險，沉積物綜合潛在生態(tài)風(fēng)險除2010年處于中風(fēng)險外，其余年份均處于低風(fēng)險。根據(jù)《海洋生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》評價，欽州沿海牡蠣在2008、2010、2015和2016年受Cu和Cd重度污染;根據(jù)《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》評價，牡蠣在2008年受Cd和As及2010年受Cd重度污染?！窘Y(jié)論】近來欽州沿海海水主要重金屬污染元素是Pb和Hg;沉積物綜合污染水平和綜合潛在生態(tài)風(fēng)險值低;牡蠣出現(xiàn)重金屬污染現(xiàn)象，但污染程度呈下降趨勢。今后應(yīng)加強(qiáng)對欽州沿海海域環(huán)境的監(jiān)測和管理，避免影響海域水產(chǎn)養(yǎng)殖和引發(fā)食品安全問題。

關(guān)鍵詞： 重金屬;水質(zhì);沉積物;牡蠣;評價;欽州沿海

中圖分類號： S953.2;X55? ? ? ? ? ? ? ?   ? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A 文章編號：2095-1191（2019）03-0554-08

0 引言

【研究意義】牡蠣藥食俱優(yōu)，富含多種營養(yǎng)物質(zhì)。欽州是廣西最大的牡蠣養(yǎng)殖區(qū)，被稱為中國大蠔之鄉(xiāng)。近年來，隨著北部灣經(jīng)濟(jì)區(qū)開放開發(fā)，大量污染物排放導(dǎo)致沿海海域重金屬含量增加。牡蠣是濾食性生物，極易受到環(huán)境污染物的危害，養(yǎng)殖海域環(huán)境質(zhì)量直接關(guān)系到牡蠣食用安全和人體健康。據(jù)欽州市2013—2014年海洋環(huán)境質(zhì)量公報顯示，2013和2014年排入沿海重金屬共204 t，2014年發(fā)現(xiàn)牡蠣體中Cu、Cd和Hg含量超標(biāo)。因此，分析和評價近年來欽州沿海海水、沉積物及牡蠣重金屬污染情況，對了解欽州沿海海域重金屬污染現(xiàn)狀、保護(hù)欽州海域環(huán)境、促進(jìn)牡蠣養(yǎng)殖產(chǎn)業(yè)發(fā)展和維護(hù)牡蠣食用安全均具有重要意義?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】目前，已有學(xué)者對欽州沿海海域環(huán)境重金屬污染情況開展了相關(guān)研究。張少峰等（2010）對欽州灣沉積物中重金屬進(jìn)行綜合污染效應(yīng)評價，得出沉積物綜合效應(yīng)為中污染。楊斌等（2012）對欽州灣海域表層海水Hg、Cr、Pb和Cd進(jìn)行污染評價，結(jié)果表明，重金屬高值區(qū)主要分布在人口密集、工農(nóng)業(yè)發(fā)達(dá)、航運(yùn)頻繁的近岸江口和港口區(qū)，受人為活動影響明顯。Gu等（2015）對欽州灣表層沉積物和浮游生物重金屬污染進(jìn)行評價，得出欽州灣表層沉積物不良生物效應(yīng)發(fā)生率為21%，浮游生物Cr含量超出標(biāo)準(zhǔn)值的結(jié)論。許尤厚等（2017）對欽州灣海域表層海水和浮游生物重金屬污染進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)表層海水Cd超標(biāo)，浮游生物對重金屬具有很強(qiáng)的富集能力，重金屬呈現(xiàn)出從水體向浮游生物遷移轉(zhuǎn)化的規(guī)律，并隨食物鏈傳遞危害高級生物。趙鵬等（2017）對欽州港近江牡蠣進(jìn)行污染分析，發(fā)現(xiàn)Cu超標(biāo)率達(dá)89%，As超標(biāo)率為11%，近江牡蠣對Zn、Cu、Cd和Cr具有很強(qiáng)的富集作用?！颈狙芯壳腥朦c(diǎn)】雖然已有關(guān)于欽州沿海海域重金屬污染方面的研究報道，但系統(tǒng)分析近年來欽州海域海水、沉積物及牡蠣重金屬污染的研究鮮見報道。【擬解決的關(guān)鍵問題】結(jié)合近年來欽州沿海海域重金屬污染研究數(shù)據(jù)及實(shí)地調(diào)研分析，系統(tǒng)了解近年欽州沿海海域重金屬污染現(xiàn)狀，為欽州沿海海域重金屬污染防治研究、牡蠣產(chǎn)業(yè)發(fā)展及其食用安全提供參考依據(jù)。

1 材料與方法

1. 1 樣品采集與處理

1. 1. 1 樣品采集及數(shù)據(jù)來源 根據(jù)欽州灣水文特征、地形特征及入海河分布特點(diǎn)布設(shè)6個采樣點(diǎn)，采集欽州沿海2015年8月海水及2016年8月海水、沉積物和牡蠣樣品。表層海水采用有機(jī)玻璃采水器采集，用0.45 μm纖維濾膜過濾，并現(xiàn)場加入硝酸酸化過濾液;表層沉積物采用抓斗式采泥器采集并密封于雙層聚乙烯袋中;牡蠣樣品采集后，現(xiàn)場用陶瓷刀打開外殼取出軟體組織并裝入樣品袋中。采集樣品均放入有冰袋的塑料箱中保存，運(yùn)送至實(shí)驗(yàn)室冷藏備用。樣品采集、保存和運(yùn)輸按照GB 17378.3—2007《海洋監(jiān)測規(guī)范 第3部分：樣品采集、貯存和運(yùn)輸》進(jìn)行操作。2009—2014年海水水質(zhì)數(shù)據(jù)、2007—2014年沉積物質(zhì)量數(shù)據(jù)，以及2008、2010和2015年牡蠣質(zhì)量數(shù)據(jù)均來自文獻(xiàn)資料，在數(shù)據(jù)引用處標(biāo)注。

1. 1. 2 樣品處理 按照GB 17378.4—2007《海洋監(jiān)測規(guī)范 第4部分：海水分析》的方法，取出酸化過濾后的水樣，混勻，制備待測液;按照GB 17378.5—2007《海洋監(jiān)測規(guī)范 第5部分：沉積物分析》的方法，取出待測沉積物盛于蒸發(fā)皿中，置于90 ℃烘箱烘干，清除雜質(zhì)后用瑪瑙研缽研磨成粉末，過160目尼龍篩，混勻，消化，制備待測液;按照GB 17378.6—2007《海洋監(jiān)測規(guī)范 第6部分：生物體分析》的方法，取出待測牡蠣樣品置于冷凍干燥機(jī)冷凍干燥至恒重，用瑪瑙研缽研磨成粉末，混勻，消化，制備待測液。

1. 2 測定項(xiàng)目及方法

海水、沉積物和牡蠣樣品的檢測分析均按照GB 17378—2007《海洋監(jiān)測規(guī)范》，Cu、Pb、Zn和Cd采用火焰原子吸收分光光度計（AA-240FS，美國瓦里安技術(shù)有限公司）測定，Hg和As采用原子熒光光度計（AFS-9230，北京吉天儀器有限公司）測定。

1. 3 評價方法

海水和牡蠣采用單項(xiàng)污染指數(shù)進(jìn)行評價，沉積物采用單項(xiàng)污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)和潛在生態(tài)危害指數(shù)進(jìn)行評價。

1. 3. 1 單項(xiàng)污染指數(shù)法 計算公式（李杰等，2008）為：C[if]=C[is] /C[in]。式中，C[if]為第i種重金屬污染系數(shù)，C[is]為該重金屬含量實(shí)測值，C[in]為該重金屬含量的標(biāo)準(zhǔn)限值。

采用單項(xiàng)污染指數(shù)法對牡蠣的食用安全性進(jìn)行評價：C[if] <0.2，表明重金屬濃度處于正常背景值范圍內(nèi);0.2≤C[if] ≤0.6，為輕污染水平;0.6<C[if] <1.0，為中度污染水平;C[if] ≥1.0時為重污染水平（宋忠魁，2011）。

1. 3. 2 沉積物中多種重金屬的綜合污染效應(yīng) 沉積物中多種重金屬的綜合污染效應(yīng)采用綜合污染指數(shù)Cd表征，計算公式（張勇和劉樹函，2007）為：Cd=[i=1mCif]。式中，m為重金屬元素數(shù)量，本研究為6。

1. 3. 3 潛在生態(tài)危害指數(shù)法 潛在生態(tài)危害指數(shù)法（H?kanson，1980）既考慮到單因子法得出的重金屬污染系數(shù)，又引入重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)，二者綜合評價重金屬對生態(tài)環(huán)境的危害，簡便、快速且較準(zhǔn)確，還顧及背景值的地域分異性（張鑫等，2005）。

單個重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)（E[ir]）計算公式：E[ir]=T [if]×C[if]。式中，T [if]為重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)，反映重金屬的毒性水平和生物對其污染的敏感程度（黃宏等，2004）。各重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)（陳靜生和周家義，1992）見表1。

多個重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)（ERI）計算公式：ERI=[i=1mEir]。C[if] 、Cd、E[ir]和ERI所對應(yīng)的污染程度及潛在生態(tài)風(fēng)險分級（黃宏等，2004）見表2。

1. 4 統(tǒng)計分析

采用Excel 2010進(jìn)行數(shù)據(jù)整理，Origin 8.6進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析。

2 結(jié)果與分析

2. 1 欽州沿海海水重金屬污染評價結(jié)果

2009—2016年欽州沿海海域水體中Cu、Pb、Zn、Cd、As和Hg 6種重金屬含量均值分布特征。以GB 3097—1997《海水水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》為評價標(biāo)準(zhǔn)，2009—2016年的海水中Cu、Cd和As均未超標(biāo);Zn僅于2009年略微超標(biāo);Pb于2009年及2012—2016年均超標(biāo)，超標(biāo)最高倍數(shù)達(dá)4.75倍;Hg于2012—2014年和2016年超標(biāo)，超標(biāo)最高倍數(shù)為1.74倍。超標(biāo)重金屬元素中，Pb超標(biāo)程度最大且超標(biāo)年份最多。重金屬超標(biāo)集中出現(xiàn)在2012—2016年，是由于近年來欽州沿海工農(nóng)業(yè)、養(yǎng)殖業(yè)和海上運(yùn)輸業(yè)較發(fā)達(dá)，生產(chǎn)生活等人類活動向海灣排放大量的污水所造成。

2. 2 欽州沿海沉積物重金屬污染評價結(jié)果

2. 2. 1 欽州沿海沉積物綜合污染評價 以GB 18668—2002《海洋沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》為評價標(biāo)準(zhǔn)，對欽州沿海沉積物進(jìn)行污染評價。從表3可看出，2007—2016年（由于目前關(guān)于欽州沿海沉積物研究中缺少2009和2015年相關(guān)數(shù)據(jù)，因此表3和表4缺少這兩年的評價結(jié)果）欽州沿海沉積物重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)中，處于中污染水平的重金屬元素僅有2010年的Cd和Hg，其余均為低污染程度;單項(xiàng)污染指數(shù)均值排序?yàn)锳s>Cd>Cu>Zn>Hg>Pb，As、Cd和Cu是主要污染元素。同時，沉積物的重金屬綜合污染指數(shù)均處于低污染水平，各年份綜合污染程度排序?yàn)?010年>2014年>2013年>2016年>2012年>2008年>2011年>2007年，綜合污染存在年際波動。可見，As、Cd和Cu是近十年來欽州沿海沉積物的主要重金屬污染元素，欽州沿海沉積物受6種重金屬的綜合污染程度較低。

2. 2. 2 欽州沿海沉積物潛在生態(tài)風(fēng)險評價 從表4可看出，2007—2016年（2009和2015年除外）欽州沿海沉積物重金屬單因子潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)中，2010年的Cd和Hg處于較高風(fēng)險，2014年的Cd處于中風(fēng)險，其余重金屬元素均處于低風(fēng)險;沉積物中各重金屬元素的潛在生態(tài)風(fēng)險排序?yàn)镃d>Hg>As>Cu>Pb>Zn，主要風(fēng)險因子是Cd、Hg和As。綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)中，僅2010年沉積物處于中風(fēng)險，其余年份均處于低風(fēng)險;各年份的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險排序?yàn)?010年>2014年>2012年>2013年>2016年>2008年>2011年>2007年，綜合潛在生態(tài)風(fēng)險存在年際波動。綜上得出，Cd、Hg和As是近十年來欽州沿海沉積物的主要潛在生態(tài)風(fēng)險因子，欽州沿海沉積物生態(tài)系統(tǒng)受6種重金屬的危害性較低。

2. 3 欽州沿海牡蠣重金屬污染評價結(jié)果

近年來，綜合分析欽州沿海牡蠣中Cu、Pb、Zn、Cd、Hg和As 6種重金屬元素含量的研究較少，部分研究僅對牡蠣中少數(shù)或個別重金屬元素進(jìn)行分析，通過對比近年研究，篩選與本研究重金屬元素相近的文獻(xiàn)，并按照不同標(biāo)準(zhǔn)采用單項(xiàng)污染指數(shù)法對元素含量進(jìn)行分析評價，結(jié)果如表5所示。從表5可知，依據(jù)GB 18421—2001《海洋生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一類標(biāo)準(zhǔn)（Cu 10 mg/kg，Pb 0.1 mg/kg，Zn 20 mg/kg，Cd 0.2 mg/kg，Hg 0.05 mg/kg，As 1.0 mg/kg）評價，欽州沿海牡蠣中Cu和Cd于2008、2010、2015和2016年均為重度污染;Zn于2008、2015和2016年處于重度污染;Pb、As和Hg僅于2008年處于重度污染，2010、2015和2016年則降為輕度污染至正常背景值范圍。依據(jù)GB 2762—2017《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》（Pb 1.5 mg/kg，Cd 2.0 mg/kg，Hg 0.5 mg/kg，As 0.5 mg/kg，Cu和Zn未作規(guī)定）進(jìn)行評價，欽州沿海牡蠣處于重度污染水平的重金屬元素有2008年的Cd和As及2010年的Cd;2015和2016年均未出現(xiàn)重金屬重度污染現(xiàn)象，重金屬元素處于正常背景值范圍內(nèi)、輕污染或中度污染不等。兩種評價標(biāo)準(zhǔn)均得出欽州沿海牡蠣重金屬污染程度呈降低趨勢。

3 討論

3. 1 沉積物污染程度與潛在生態(tài)風(fēng)險的關(guān)系

對比欽州沿海沉積物重金屬污染評價結(jié)果和潛在生態(tài)風(fēng)險評價結(jié)果，發(fā)現(xiàn)欽州沿海沉積物中各重金屬元素的污染程度排序?yàn)锳s>Cd>Cu>Zn>Hg>Pb，As、Cd和Cu是主要污染元素;從生態(tài)危害來分析，各重金屬元素的潛在生態(tài)危害排序?yàn)镃d>Hg>As>Cu>Pb>Zn，Cd、Hg和As是主要潛在生態(tài)風(fēng)險因子。兩種評價結(jié)果不完全一致，與姜發(fā)軍等（2013）的研究結(jié)果相同，說明重金屬污染程度高不一定代表生態(tài)危害大，是因?yàn)樯鷳B(tài)危害不僅與重金屬濃度有關(guān)，還與環(huán)境對重金屬的敏感性、元素間的協(xié)同作用及重金屬自身的毒性效應(yīng)有關(guān)，而毒性效應(yīng)又與元素的賦存形態(tài)有關(guān)，可溶態(tài)的活性強(qiáng)、毒性大，難溶解態(tài)的活性低、毒性小。此外，沉積物綜合污染效應(yīng)僅簡單以各單因子污染指數(shù)之和作為評價依據(jù)，忽略了不同元素毒性的差異，容易掩蓋重毒性污染因子的影響，而沉積物綜合潛在生態(tài)風(fēng)險既考慮單因子污染指數(shù)，又結(jié)合各污染因子的毒性響應(yīng)系數(shù)，其對生態(tài)環(huán)境質(zhì)量的評價結(jié)果較綜合污染效應(yīng)更具參考價值。因此，若探究區(qū)域的污染危害因子和生態(tài)環(huán)境質(zhì)量，需結(jié)合污染物的濃度、生態(tài)毒理性質(zhì)及賦存形態(tài)等特征進(jìn)行綜合評價。

3. 2 重金屬在牡蠣、沉積物及水體間的分布相關(guān)性

欽州沿海牡蠣重金屬污染程度于2008、2010、2015和2016年呈下降趨勢，但4年均受Cu和Cd的重度污染。而近十年來欽州沿海海水中Cu和Cd從未超標(biāo)，Pb和Hg是主要超標(biāo)重金屬元素;沉積物中僅2010年的Cd和Hg超標(biāo)，其余重金屬元素均為低污染水平。由此可知，牡蠣中的重金屬含量與海水和沉積物中重金屬含量并非線性相關(guān)。

牡蠣中Cu和Zn含量較高，是因?yàn)镃u和Zn是牡蠣生命體必需元素，能被優(yōu)先選擇性吸收，Cu主要存在于與呼吸作用有關(guān)的血藍(lán)蛋白中，Zn參與體內(nèi)酶合成（孫維萍等，2010）;同時由于同化速率高、排出速率低，導(dǎo)致牡蠣體內(nèi)Zn和Cu的含量較其他非生命必需元素高（王文雄和潘進(jìn)芬，2004）。Cd雖然不是生命體必需元素，但其與另一個生命體必需元素Ca的地球化學(xué)性質(zhì)相似，牡蠣在大量吸收Ca的同時，Cd易被替代吸收進(jìn)入牡蠣中（翁煥新，1996）。牡蠣對Cu、Zn和Cd具有較強(qiáng)富集能力，與孫妮等（2015）研究湛江港海域牡蠣的重金屬富集特征得出牡蠣對Zn、Cu和Cd具有嚴(yán)重積累現(xiàn)象結(jié)果相似。牡蠣對水體和沉積物中的Cu、Zn和Cd均有富集作用，并以從水體富集為主;但由于食物相金屬元素是許多海洋動物金屬積累的來源，攝食是富集重金屬的主要途徑，極少海洋動物直接從水體積累重金屬并富集到達(dá)高濃度，牡蠣體內(nèi)重金屬來源參與了海洋食物鏈傳遞，使其體內(nèi)重金屬含量與水體重金屬含量的關(guān)系變得復(fù)雜;同時可能受養(yǎng)殖方式及環(huán)境因素如溫度、鹽度、營養(yǎng)鹽、溶解氧及蠔齡等因素的影響，牡蠣中Cu、Zn和Cd與沉積物中重金屬含量相關(guān)性并不明顯（王文雄和潘進(jìn)芬，2004;胡利芳，2011）。

Pb在水體中的含量較高，但在牡蠣和沉積物中含量較低。這可能與水體中Pb的化學(xué)形態(tài)有關(guān)，肖亞前等（2015）發(fā)現(xiàn)牡蠣中Pb主要來自于水體中溶解態(tài)Pb，因此Pb在水體中的形態(tài)影響牡蠣對其吸收;也可能與海水鹽度有關(guān)，陸超華等（1999）發(fā)現(xiàn)海水鹽度越高越有利于牡蠣內(nèi)Pb的排出，使得牡蠣內(nèi)Pb含量隨海水鹽度升高而下降;也可能受到Cu和Zn的拮抗作用，牡蠣在大量吸收Cu和Zn時對Pb的吸收產(chǎn)生抑制作用（孫維萍等，2010）。而Pb在沉積物中的含量與其本底值、來源和化學(xué)行為有關(guān)，同時受沉積物粒度影響，粒度越小，沉積物富集重金屬作用越強(qiáng)，即重金屬具有向細(xì)顆粒物聚集的特征，很多重金屬元素均具備這一共性;還與沉積物有機(jī)質(zhì)含量有關(guān)，作為有機(jī)質(zhì)主要成分的腐殖質(zhì)因其表面活性高、絡(luò)合作用強(qiáng)而對重金屬具有很好的聚集作用;同時與海底地貌有一定關(guān)系，地貌類型影響水動力，進(jìn)而影響沉積物分配和重金屬分布（黃向青等，2013）。

As在水體中含量不高，但其在沉積物中的含量相對其他重金屬元素具有較高積累，可能與As的來源和化學(xué)行為及沉積物類型和海底地貌有關(guān)。As在牡蠣中含量不高，可能由于牡蠣是濾食性動物，主要濾食溶解在水體中的重金屬離子或懸浮顆粒物表面吸附的重金屬，很少攝食沉積物，故重金屬在沉積物中的含量對其在牡蠣中的積累影響較?。ㄐ祉g等，2007）。牡蠣As富集量低還可能與牡蠣對As的富集能力弱有關(guān)（王曉麗等，2004）;也可能是受到Zn和Cu拮抗抑制作用使得As的吸收量減少（孫維萍等，2010）。

Hg在水體中含量較高，但在沉積物和牡蠣中含量不高。Hg在水體中含量高主要是受周邊工農(nóng)業(yè)廢水排放及化石燃料燃燒產(chǎn)生的含重金屬廢氣通過大氣沉降進(jìn)入水體造成（吳文成等，2014）。牡蠣Hg含量較低可能與牡蠣對水體和沉積物中Hg富集能力弱有關(guān)（孫妮等，2015），也可能與牡蠣對Hg的高吸收和快排放特性有關(guān)（陳海剛等，2008）。Hg在沉積物中的含量低可能是受到沉積物類型及海底地貌的影響，導(dǎo)致Hg的親顆粒性下降，不易遷移進(jìn)入沉積物中（黃向青等，2013）。

因此，重金屬在牡蠣內(nèi)含量的高低受外界環(huán)境因素、重金屬形態(tài)及元素間相互作用和自身代謝活動等方面的影響，而重金屬在水體和沉積物中的含量受元素本底值、來源和化學(xué)行為及沉積物類型和海底地貌等因素影響，從而導(dǎo)致重金屬在牡蠣、沉積物及水體間的數(shù)量相關(guān)性復(fù)雜。因此，要探究重金屬在牡蠣、沉積物及水體間的數(shù)量關(guān)系及遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，可以從重金屬本底值、來源、化學(xué)行為和形態(tài)、環(huán)境影響因素，以及牡蠣對重金屬的代謝活動等方面開展研究。

4 結(jié)論

近年欽州沿海海水主要重金屬污染元素是Pb和Hg，有超標(biāo)現(xiàn)象;沉積物綜合污染水平和綜合潛在生態(tài)風(fēng)險值低;牡蠣有出現(xiàn)重金屬污染現(xiàn)象，但污染程度呈下降趨勢。今后應(yīng)加強(qiáng)對欽州沿海海域環(huán)境的監(jiān)測和管理，避免影響海域水產(chǎn)養(yǎng)殖和引發(fā)食品安全問題。

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（責(zé)任編輯 羅 麗）