國(guó)紀(jì)良,姬亞芹,馬 妍,王士寶,張 蕾,李越洋,趙靜琦

盤錦市夏冬季PM2.5中碳組分污染特征及來源分析

國(guó)紀(jì)良,姬亞芹*,馬 妍,王士寶,張 蕾,李越洋,趙靜琦

(南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津 300350)

于2016年7月和2017年1月采集盤錦市3個(gè)點(diǎn)位的PM2.5樣品,研究盤錦市夏冬季節(jié)PM2.5中碳組分的特征與來源.結(jié)果表明:盤錦市夏季PM2.5、有機(jī)碳(OC)和元素碳(EC)日均濃度分別為(46.14±12.70),(8.58±2.82)和(2.89±1.54)μg/m3;冬季分別為(91.01±43.51),(24.50±15.51)和(7.31±5.00)μg/m3.夏季開發(fā)區(qū)和第二中學(xué)2個(gè)采樣點(diǎn)的OC與EC之間不具有線性相關(guān)性;冬季3個(gè)采樣點(diǎn)OC、EC高度相關(guān).采用最小相關(guān)系數(shù)法(MRS)估算SOC濃度,得到夏季SOC的濃度為4.65μg/m3,占OC總量的54.19%;冬季SOC濃度為8.42μg/m3,占OC總量的34.36%.通過比值分析和主成分分析得出盤錦市夏季PM2.5中碳組分主要來源為汽油車尾氣和燃煤排放;冬季PM2.5中碳組分主要來源為機(jī)動(dòng)車尾氣、燃煤排放和生物質(zhì)燃燒.

盤錦市；PM2.5；碳組分；來源解析

PM2.5中碳組分主要包括有機(jī)碳(OC)、元素碳(EC)和碳酸鹽碳(CC)[1].其中,CC所占的比例很低(<5%)[2],可忽略不計(jì).OC的來源復(fù)雜,按其形成過程分為由污染源直接排放的一次有機(jī)碳(POC)和氣態(tài)前體物通過光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的二次有機(jī)碳(SOC)[3]; EC主要來自石油燃料和生物質(zhì)的不完全燃燒,由污染源直接排放[4],性質(zhì)穩(wěn)定,不易發(fā)生反應(yīng).OC中包含了多種類型的化合物,其中有些物質(zhì)具有致畸致癌效應(yīng),對(duì)人體危害極大[5],OC還可作為氧化劑參與大氣光化學(xué)反應(yīng),同時(shí)具有光散射作用[6].EC表面有很強(qiáng)的吸附活性,能富集半揮發(fā)性物質(zhì),促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)過程,同時(shí)強(qiáng)烈吸收紅外光,是導(dǎo)致溫室效應(yīng)的主要物質(zhì)之一.因此,大氣顆粒物中碳質(zhì)成分是大氣研究的一個(gè)重要課題.

目前,關(guān)于中國(guó)城市大氣顆粒物含碳組分的研究大部分集中于京津地區(qū)[7-9]和西北、南方等城市[10-14],鮮有關(guān)于盤錦大氣顆粒物含碳組分的研究.盤錦市地處遼河三角洲的中心地帶,是遼寧省重要的石油化工城市和沿海對(duì)外開放城市.近些年隨著盤錦市經(jīng)濟(jì)快速增長(zhǎng)的同時(shí),其環(huán)境空氣污染問題依然存在.盤錦市環(huán)境質(zhì)量公報(bào)顯示,2017年盤錦市PM2.5年均值超過國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(35μg/m3)0.14倍,PM2.5污染問題仍需解決.

本研究以盤錦市夏冬兩季PM2.5中碳組分為研究對(duì)象,采集2016年7月和2017年1月PM2.5樣品,研究PM2.5中碳組分污染特征和來源,以期為盤錦市科學(xué)制定大氣污染控制對(duì)策提供參考.

1 研究方法

1.1 樣品采集

2016-7-11~2016-7-17和2017-1-4~2017-1-17,在盤錦市內(nèi)設(shè)置開發(fā)區(qū)、文化公園、第二中學(xué)3個(gè)采樣點(diǎn)(圖1)采集PM2.5樣品.采樣儀器為TH-150中流量顆粒物采樣器,選用石英濾膜.采集時(shí)間為每日8:00~次日8:00,采樣時(shí)長(zhǎng)24h.采樣前對(duì)流量進(jìn)行校準(zhǔn),采樣時(shí)每日在文化公園采集一組空白膜.采樣后將濾膜于4℃下保存.除去儀器故障造成的停止采樣,夏季和冬季采集的有效濾膜共84張.

圖1 盤錦市采樣點(diǎn)位

1.2 樣品分析

采用美國(guó)沙漠研究所(DRI)研發(fā)的DRI Model 2001A熱光碳分析儀對(duì)濾膜中的碳組分進(jìn)行測(cè)定,OC和EC的最低檢測(cè)限分別為0.82和0.20μg/ cm2.采用IMPROVE程序升溫法,升溫過程分2個(gè)階段:第1階段,在純氦氣無氧環(huán)境下,于140,280,480和580℃條件下加熱濾膜,分別得到OC的4個(gè)組分(OC1、OC2、OC3、OC4);第2階段,在含2%氧氣的氦氣環(huán)境下,于580,740,840℃條件下加熱濾膜,得到EC的3個(gè)組分(EC1、EC2、EC3).不同溫度下產(chǎn)生的CO2在還原爐中被還原成CH4,通過火焰離子化檢測(cè)器定量檢測(cè).用633nm激光全程照射樣品,測(cè)定裂解碳(OPC)的生成量.根據(jù)IMPROVE分析協(xié)議將OC定義為OC=OC1+OC2+OC3+OC4+OPC,EC定義為EC=EC1+EC2+EC3-OPC.

1.3 質(zhì)量控制與保證

采樣前將空白濾膜在馬弗爐中600℃下烘2h,去除濾膜中殘留碳和其他雜質(zhì).采樣前后分別將濾膜放入恒溫恒濕的天平室中平衡72h以降低溫度、濕度等對(duì)稱重的影響.連續(xù)2次稱量結(jié)果之差不大于0.005mg,取平均值為稱重值.樣品分析前后均采用CH4/CO2標(biāo)準(zhǔn)氣體對(duì)儀器進(jìn)行校正.

2 結(jié)果討論

2.1 PM2.5和OC、EC濃度的季節(jié)變化特征

如圖2所示,夏季期間各采樣點(diǎn)PM2.5濃度范圍為30.14~77.72μg/m3,日均值為(46.14±12.70)μg/m3.冬季期間各采樣點(diǎn)PM2.5濃度范圍為29.59~ 217.76μg/m3,日均值為(91.01±43.51)μg/m3.冬季PM2.5日均值是夏季的1.97倍.以《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》規(guī)定的PM2.5濃度二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(75μg/m3)為基準(zhǔn),盤錦市冬季PM2.5日均濃度和日均濃度最大值分別是標(biāo)準(zhǔn)的1.21和2.90倍,超標(biāo)率為64.3%.

夏季PM2.5中OC、EC濃度范圍分別是3.74~ 15.20和0.03~5.72μg/m3,日均值分別為(8.58±2.82)和(2.89±1.54)μg/m3;冬季PM2.5中OC、EC濃度范圍分別是6.32~77.1和2.38~32.67μg/m3,日均值分別為(24.50±15.51)和(7.31±5.00)μg/m3.

盤錦市冬季采暖期間較夏季非采暖期間顆粒物污染嚴(yán)重,這是由于夏季大氣穩(wěn)定性低,降水多,污染物易擴(kuò)散.冬季氣溫低,逆溫多發(fā),靜穩(wěn)天氣多,對(duì)顆粒物擴(kuò)散有不利影響,同時(shí),冬季燃煤量增加致使煤煙塵顆粒物排放量大,從而導(dǎo)致PM2.5及其中碳組分濃度較夏季高.

圖2 3個(gè)采樣點(diǎn)PM2.5、OC和EC的濃度

表1表明,夏季采樣期間,盤錦市PM2.5濃度僅略高于上海,低于北京、天津等城市,說明盤錦市夏季細(xì)顆粒物污染相對(duì)較輕,受海風(fēng)影響較大;OC濃度高于天津、上海、鞍山,這與盤錦市是典型的石化城市有關(guān);EC濃度高于北京、鞍山.冬季采樣期間PM2.5濃度高于北京、上海、廣州,低于其他城市;OC濃度低于廣州、西安、貴陽(yáng),這與盤錦市冬季溫度低,靜風(fēng)天氣多,不利于污染物擴(kuò)散有關(guān);EC濃度低于天津、廣州、貴陽(yáng),相比其他城市濃度略高,說明盤錦市冬季采用燃煤采暖對(duì)空氣中EC濃度影響較大.另外,盤錦市冬季低溫下機(jī)動(dòng)車的冷啟動(dòng)也增加了機(jī)動(dòng)車尾氣的排放量,一定程度上增加了OC、EC的濃度[15].

表1 盤錦市與其他城市PM2.5中碳組分的比較

注:-為無數(shù)據(jù).

圖3為3個(gè)采樣點(diǎn)夏冬季節(jié)OC、EC濃度.其中,夏季期間開發(fā)區(qū)的OC、EC濃度最高分別為(10.58±2.53)和(3.31±1.73)μg/m3;冬季期間開發(fā)區(qū)OC濃度最高為(26.35±16.34)μg/m3,文化公園EC濃度最高為(7.47±7.30)μg/m3.由于附近的工業(yè)源排放相對(duì)較多,綜合看開發(fā)區(qū)點(diǎn)位的OC、EC濃度水平最高.

同一季節(jié)不同采樣點(diǎn)的OC、EC濃度差距不大,可能原因是各采樣點(diǎn)附近污染源類型大致相同;同一采樣點(diǎn)不同季節(jié)的OC、EC濃度差距較大,可能原因是采樣點(diǎn)附近污染源排放強(qiáng)度呈季節(jié)性差異,同時(shí)也有天氣原因帶來的影響.

2.2 夏冬季節(jié)OC、EC的相關(guān)性分析

OC、EC的相關(guān)性可以相對(duì)反映大氣細(xì)顆粒污染來源,通過相關(guān)性分析可初步判斷OC、EC來源的一致性.Turpin等[19]認(rèn)為,若OC、EC的相關(guān)性好,說明兩者可能具有相似的一次來源;若相關(guān)性差,說明可能來源差異較大或具有二次污染.一般認(rèn)為,30.8時(shí)為高度相關(guān),0.5￡<0.8時(shí)為中度相關(guān),0.3￡<0.5時(shí)為弱相關(guān).

采樣期間3個(gè)采樣點(diǎn)OC、EC相關(guān)性如表2所示,夏季采樣期間開發(fā)區(qū)和第二中學(xué)采樣點(diǎn)值均大于0.05,二者不具有線性相關(guān)性.文化公園值為0.003(<0.05),為0.929,二者高度相關(guān),可能具有相似的一次來源;冬季采樣期間3個(gè)采樣點(diǎn)OC、EC均為高度相關(guān),二者可能具有相似的一次來源.夏季采樣期間OC、EC相關(guān)性弱,與冬季相比,OC、EC的來源差異性較大,可能是由于夏季大氣穩(wěn)定性較低、二次有機(jī)氣溶膠生成較多以及采樣時(shí)間較短導(dǎo)致.

表2 夏冬季節(jié)3個(gè)采樣點(diǎn)OC、EC的相關(guān)性分析

2.3 OC、EC的比值分析與SOC估算

OC、EC的比值可以初步分析PM2.5中碳質(zhì)組分的來源.OC/EC的值為1.0~4.2表示OC和EC主要來自汽油和柴油車的尾氣排放[20-21],2.5~10.5表示來自燃煤排放[22],16.8~40.0表示來自生物質(zhì)燃燒[23], 32.9~81.6表示來自餐飲油煙[24].

夏季采樣期間3個(gè)采樣點(diǎn)OC/EC值分布范圍為2.0~4.5,這表明在采樣期間3個(gè)采樣點(diǎn)大氣PM2.5中的碳組分主要來源為機(jī)動(dòng)車尾氣排放和燃煤排放;冬季采樣期間3個(gè)采樣點(diǎn)OC/EC值主要分布范圍為2.0~5.0,表明冬季期間采樣點(diǎn)大氣PM2.5中碳組分的主要來源為機(jī)動(dòng)車尾氣排放和燃煤排放.冬季3個(gè)采樣點(diǎn)都有部分樣品OC/EC的值超過5.0,可以推測(cè),相對(duì)于夏季,冬季燃煤排放對(duì)大氣細(xì)顆粒物中碳組分的貢獻(xiàn)有所增加.

2個(gè)季節(jié)OC/EC比值均較高,可能原因是由于夏季氣溫高,光照時(shí)間長(zhǎng)且光照強(qiáng)度高,有利于SOC的生成;而冬季盤錦市采用燃煤取暖,燃煤排放量大幅度增加,導(dǎo)致OC/EC的比值上升.

目前還無直接區(qū)分氣溶膠中一次有機(jī)物和二次有機(jī)物的技術(shù),常用的SOC的計(jì)算方法有EC示蹤法(包括排放源清單OC/EC法、最小OC/EC比值法)、化學(xué)模型遷移法、非反應(yīng)模型法等.Turpin等最先提出將EC作為POC的示蹤物,進(jìn)而推算SOC的濃度.提出的經(jīng)驗(yàn)公式如下:

SOC=OC-EC×(OC/EC)pri(1)

式中:SOC為二次有機(jī)碳的質(zhì)量濃度, μg/m3;OC和EC分別表示采樣期間OC和EC的日均質(zhì)量濃度, μg/m3;(OC/EC)pri指一次排放到大氣中的OC/EC比值.

EC示蹤法的關(guān)鍵是確定(OC/EC)pri的值,目前常用的方法是將采樣期間觀測(cè)到的OC/EC最小值作為(OC/EC)pri.由于污染物在大氣中不斷經(jīng)歷老化過程,(OC/EC)min有時(shí)不能很好的替代 (OC/EC)pri,造成SOC的計(jì)算結(jié)果與實(shí)際值相差較大.Millet D B等[25]提出了最小相關(guān)系數(shù)法(MRS)來確定示蹤法中一次比值,Ji Dongsheng等[26]運(yùn)用此方法估算了2017年京津冀地區(qū)的SOC濃度.

利用Wu Cheng等[27]開發(fā)的MRS軟件計(jì)算盤錦市夏冬季節(jié)(OC/EC)pri的值,結(jié)果如圖4所示.

根據(jù)擬合結(jié)果得到夏季的(OC/EC)pri的值為1.36;冬季(OC/EC)pri的值為2.20.代入式(1)計(jì)算,夏季SOC濃度為4.65μg/m3,占OC總量的54.19%;冬季SOC濃度為8.42μg/m3,占OC總量的34.36%.

2.4 碳組分來源解析

研究表明,OC1主要來源為生物質(zhì)燃燒[28],OC2主要來源為燃煤[29],OC3、OC4、EC1主要來源于汽油車尾氣排放[29-20],EC2、EC3主要來源于柴油車尾氣排放[31],OPC是大氣中水溶性極性化合物的主要成分.

利用SPSS 16.0軟件分別對(duì)盤錦市夏冬季節(jié)PM2.5樣品中的8種碳組分進(jìn)行主成分分析,2個(gè)季節(jié)的Bartlett's球狀檢驗(yàn)結(jié)果均為0.00<0.05,可進(jìn)行主成分分析,分析結(jié)果如表3所示.夏季提取2個(gè)因子,累計(jì)方差貢獻(xiàn)率為73.06%;因子1的高荷載組分為OC4;因子2的高荷載組分為OC2.冬季提取2個(gè)因子,累計(jì)方差貢獻(xiàn)率為81.39%;因子1的高荷載組分為OC1、OC2、OC3和EC1;因子2的高荷載組分為EC2.根據(jù)上文提取的特征組分可知,盤錦市夏季PM2.5中碳組分主要來源為汽油車尾氣排放和燃煤排放;冬季PM2.5中碳組分的主要來源為生物質(zhì)燃燒、燃煤排放和機(jī)動(dòng)車尾氣排放.將主成分分析結(jié)果與前文通過OC/EC初步分析碳質(zhì)氣溶膠來源的結(jié)論進(jìn)行比較,結(jié)果表明2種分析方法有較好的一致性.

表3 旋轉(zhuǎn)后的因子載荷矩陣

3 結(jié)論

3.1 盤錦市夏季PM2.5平均濃度為(46.14±12.70) μg/m3,其中OC和EC平均濃度分別為(8.58±2.82)和(2.89±1.54)μg/m3;冬季PM2.5濃度為(91.01±43.51) μg/m3,其中OC和EC濃度分別為(24.50±15.51)和(7.31±5.00) μg/m3.

3.2 對(duì)OC、EC的濃度進(jìn)行spearman相關(guān)性分析,結(jié)果表明夏季采樣期間開發(fā)區(qū)和第二中學(xué)OC、EC不具有相關(guān)性,二者來源差異性大;冬季采樣期間3個(gè)采樣點(diǎn)OC、EC均高度相關(guān),二者可能具有相同的一次來源.

3.3 采用最小相關(guān)系數(shù)法估算SOC濃度,得到夏季SOC的濃度為4.65μg/m3,占OC總量的54.19%;冬季SOC濃度為8.42μg/m3,占OC總量的34.36%.

3.4 通過比值分析和主成分分析對(duì)PM2.5中碳組分來源進(jìn)行解析,得到盤錦市夏季PM2.5中碳組分主要來源于汽油車尾氣和燃煤排放;冬季PM2.5中碳組分主要來源于燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣和生物質(zhì)燃燒.

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Pollution characteristics and sources of carbon components in PM2.5during summer and winter in Panjin city.

GUO Ji-liang, JI Ya-qin*, MA Yan, WANG Shi-bao, ZHANG Lei, LI Yue-yang, ZHAO Jing-qi

(College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China)., 2019,39(8)：3201~3206

In order to study the characteristics and sources of carbon components in PM2.5during summer and winter in Panjin City, PM2.5samples were collected from three sites in July 2016 and January 2017. The results showed that the average concentrations of PM2.5, Organic Carbon (OC) and Element Carbon (EC) were (46.14±12.70), (8.58±2.82) and (2.89±1.54) μg/m3in summer, and (91.01±43.51), (24.50±15.51) and (7.31±5.00) μg/m3in winter, respectively. The correlations between OC and EC in development zone and NO.2 middle school were not significant in summer while OC was strongly correlated with EC at all sampling sites in winter. The SOC concentrations were calculated based on the Minimum R Squired method, which were 4.65μg/m3in summer and 8.42μg/m3in winter, accounting for 54.19% and 34.36% of the total OC, respectively. By means of ratio analysis and principal component analysis, the main sources of carbon components were gasoline vehicle exhaust and coal-fired emissions in summer, and vehicle exhaust, coal-fired emissions and biomass burning in winter.

Panjin city；PM2.5；carbon component；source apportionment

X513

A

1000-6923(2019)08-3201-06

國(guó)紀(jì)良(1996-),男,吉林省吉林市人,碩士研究生,主要研究方向?yàn)榇髿忸w粒物污染控制.

2019-01-06

* 責(zé)任作者, 副教授, jiyaqin@nankai.edu.cn