石 磊，牛國(guó)平，馬 強(qiáng)，楊世極，李淑宏，常 磊，袁 壯，舒 凱

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燃煤電廠煙氣飛灰吸附氨變化規(guī)律

石 磊，牛國(guó)平，馬 強(qiáng)，楊世極，李淑宏，常 磊，袁 壯，舒 凱

（西安熱工研究院有限公司，陜西 西安 710054）

氨逃逸分析是火電廠脫硝系統(tǒng)常規(guī)試驗(yàn)項(xiàng)目之一，煙氣經(jīng)過選擇性催化還原（SCR）脫硝系統(tǒng)后，其中的飛灰會(huì)吸附一定量的逃逸氨，導(dǎo)致飛灰表面物理性質(zhì)改變，進(jìn)而引起燃煤鍋爐尾部受熱面腐蝕、堵塞，影響火電機(jī)組安全穩(wěn)定運(yùn)行。本文對(duì)某300 MW燃煤火電機(jī)組SCR脫硝系統(tǒng)前后4個(gè)不同位點(diǎn)飛灰進(jìn)行取樣，并對(duì)飛灰吸附的氨和酸性氣體進(jìn)行測(cè)量。結(jié)果表明：隨著尾部煙道沿?zé)煔饬鞒虩煔鉁囟鹊慕档?，灰中吸附氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加，除塵器中有一定的低溫停留時(shí)間，灰中吸附氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加明顯；灰對(duì)三氧化硫的吸附量較大，其變化趨勢(shì)與煙氣中三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)的變化趨勢(shì)較為吻合，SCR脫硝系統(tǒng)后沿程灰吸附的氯化氫質(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸降低；灰表面對(duì)氨逃逸和酸性氣體均有吸附作用，且這兩者之間相互促進(jìn)，其吸附質(zhì)量分?jǐn)?shù)均隨溫度降低而升高，進(jìn)而引起尾部受熱面腐蝕、堵塞。

燃煤電廠；SCR煙氣脫硝；灰；吸附；氨逃逸；受熱面；腐蝕

脫硝系統(tǒng)氨逃逸分析是保證火電廠正常運(yùn)行常規(guī)試驗(yàn)項(xiàng)目之一[1]，氨逃逸量能夠反映噴氨控制系統(tǒng)的穩(wěn)定性、流場(chǎng)設(shè)計(jì)的合理性以及催化劑活性[2]，是許多電廠的核心指標(biāo)之一。通常意義上的氨逃逸檢測(cè)指對(duì)選擇性催化還原（SCR）脫硝系統(tǒng)出口氣態(tài)氨的檢測(cè)[3]。而從廣義上講，氨逃逸指煙氣在經(jīng)過SCR催化劑后未反應(yīng)的氨，以及吸附在灰中的氨和以硫酸氫氨、硫酸銨鹽形式存在的氨。J.Bittner等[4]的研究表明，除塵器中灰對(duì)氨有較強(qiáng)的吸附能力，并且提出一套灰中吸附態(tài)氨的回收系統(tǒng)。尤良洲等[1]對(duì)比現(xiàn)場(chǎng)機(jī)組加裝過濾器前后的氨逃逸量測(cè)量值發(fā)現(xiàn)，單獨(dú)收集煙氣測(cè)量結(jié)果明顯低于煙氣、飛灰混合物的測(cè)量結(jié)果。此外，Carol Cardone等[5]利用灰中氨檢測(cè)的原理，制作了在線氨逃逸檢測(cè)裝置，彌補(bǔ)了現(xiàn)場(chǎng)基于紅外光學(xué)原理的在線氨逃逸測(cè)量缺陷[6–7]。

逃逸氨通常以氨分子和氨鹽形式存在[5]，而氨鹽隨著煙氣溫度降低會(huì)結(jié)晶析出，與飛灰結(jié)合，導(dǎo)致飛灰物理性質(zhì)改變，影響設(shè)備穩(wěn)定運(yùn)行。其中，含硫酸氫氨鹽的飛灰沉積會(huì)造成SCR催化劑磨損及噴氨支管、空氣預(yù)熱器（空預(yù)器）蓄熱板堵塞[8–9]；含有硫酸氫氨的飛灰進(jìn)入布袋式除塵器，會(huì)造成濾袋板結(jié)，濾孔堵塞，導(dǎo)致濾袋壽命下降[10]。因此，沿?zé)煔饬鞒痰幕抑形桨辟|(zhì)量分?jǐn)?shù)變化規(guī)律對(duì)相關(guān)設(shè)備的穩(wěn)定運(yùn)行有重要意義。

灰中氨測(cè)試的相關(guān)研究很多：一種是直接測(cè)量法，具有代表性的是Robert F.[11]利用氣體敏感電極法和氣體檢測(cè)管吸收法測(cè)量飛灰中氨含量；另一種是間接測(cè)量法，將灰與氨分離后單獨(dú)測(cè)量氨，具有代表性的是周飛梅[12]利用蒸餾法分離混合液中的氨以及鐘智坤等[13–14]采取溶解過濾的方法分離氨。氨極易溶于水，采用溶解過濾、分析濾液的間接測(cè)量法，可以更好地保護(hù)測(cè)試電極。

本文通過對(duì)某300 MW燃煤火電機(jī)組SCR脫硝系統(tǒng)前后4個(gè)不同溫度點(diǎn)飛灰進(jìn)行取樣，并測(cè)量飛灰吸附的氨和酸性氣體，分析沿?zé)煔饬鞒袒抑形桨奔拔剿嵝詺怏w的變化規(guī)律。

1 測(cè)試方法及儀器

1.1 現(xiàn)場(chǎng)情況

某燃煤電廠300 MW機(jī)組脫硝系統(tǒng)采用高灰型SCR布置，脫硝催化劑層數(shù)為兩用一備模式，還原劑為尿素。垂直煙道的尾部設(shè)置了2臺(tái)容客式回轉(zhuǎn)空預(yù)器，除塵器采用濕式電除塵臥式布置。

樣品取樣4個(gè)位點(diǎn)為省煤器灰斗、脫硝系統(tǒng)出口測(cè)點(diǎn)、空預(yù)器出口等速取樣點(diǎn)、除塵器灰斗。這4個(gè)位點(diǎn)煙氣溫度逐漸降低，分別為357、355、155、131 ℃。本試驗(yàn)在同一工況下，對(duì)SCR脫硝系統(tǒng)出口位點(diǎn)的氨逃逸進(jìn)行采樣分析，分析灰中氨逃逸量在總氨逃逸量中的占比情況。

測(cè)試工況為290 MW，根據(jù)現(xiàn)場(chǎng)實(shí)際測(cè)試脫硝系統(tǒng)相關(guān)運(yùn)行參數(shù)（標(biāo)態(tài)、干基、(O2)=6%）：煙氣流量1 373.84 km3/h；脫硝系統(tǒng)A、B側(cè)入口NO質(zhì)量濃度分別為330.0、350.8 mg/m3，出口NO質(zhì)量濃度分別為36.6、27.9 mg/m3，脫硝效率分別為88.9%和92.0%。按照尿素溶液質(zhì)量分?jǐn)?shù)50%和密度1 133 kg/m3計(jì)算，尿素耗量為237.9 kg/h。

1.2 測(cè)試儀器

本測(cè)試所用主要儀器型號(hào)、量程、精度及生產(chǎn)廠家見表1。自動(dòng)滴定儀配合電導(dǎo)滴定模塊使用DJS－0.01型電導(dǎo)電極；配合電位滴定模塊使用216型銀電極，217型參比電極，參比電極鹽橋溶液為飽和氯化鉀，二級(jí)填充液為飽和硝酸鉀；配合pH值測(cè)試模塊選用E-201-C型pH復(fù)合電極。氨離子儀配套使用9512HPBNWP型高性能氨氣敏電極。

表1 測(cè)試主要儀器

Tab.1 The main test instruments

灰的水溶液混合物固液分離采用濾膜抽濾裝置，其主要組成有容量500 mL的濾杯、濾芯裝置、鐵夾、三角瓶、乳膠管、去離子水、燒杯。使用時(shí)將濾膜緊貼在濾膜抽濾裝置的濾芯上，利用鐵夾固定，膠管外接隔膜真空泵。

1.3 飛灰取樣

樣品取樣位點(diǎn)為省煤器灰斗、脫硝系統(tǒng)出口測(cè)點(diǎn)、空預(yù)器出口等速取樣點(diǎn)、除塵器灰斗。其中，SCR脫硝系統(tǒng)出口測(cè)孔位于水平煙道，利用撞擊灰收集的原理[13]，取樣槍垂直插入煙道內(nèi)，撞擊鋼板位于迎風(fēng)面，采樣大約需要20 min，結(jié)束后待收灰筒內(nèi)飛灰樣品冷卻后，轉(zhuǎn)移至密封袋?？疹A(yù)器出口等速取樣點(diǎn)利用鍋爐本體取樣裝置，飛灰經(jīng)過旋風(fēng)分離器落入取樣瓶?jī)?nèi)。省煤器、除塵器取樣點(diǎn)在對(duì)應(yīng)灰斗落灰處。

在同一工況下，取樣開始前清空取樣管、取樣瓶的存灰，取樣結(jié)束后統(tǒng)一收集。采集的飛灰利用去離子水充分溶解后，使用濾膜過濾裝置進(jìn)行抽濾、收集濾液、定容，然后依次分析濾液中各個(gè)離子。氨離子采用離子電極法分析；硫酸根離子采用電導(dǎo)滴定法分析，利用0.005 mol/L硫酸鉀標(biāo)準(zhǔn)溶液作為滴定劑，反向滴定過量氯化鋇沉淀處理的硫酸根；氯離子采用電位滴定法分析，利用0.01 mol/L氯化鈉標(biāo)準(zhǔn)溶液反向滴定過量硝酸銀沉淀處理的氯離子。以脫硝系統(tǒng)出口測(cè)點(diǎn)為例，取樣分析流程如圖1所示。

圖1 SCR脫硝系統(tǒng)出口飛灰取樣分析流程

1.4 氣態(tài)氨逃逸取樣

在SCR脫硝系統(tǒng)出口截面進(jìn)行多點(diǎn)采樣，取樣依據(jù)美國(guó)EPA 的CTM-027標(biāo)準(zhǔn)。取樣管路中設(shè)有煙塵過濾器，煙塵過濾器位于管路前端，并且保證插入煙道內(nèi)部溫度不低于300 ℃，以稀硫酸為吸收溶液采集氨樣品（圖2）。取樣結(jié)束后，沖洗過濾器至取樣瓶管路，并收集溶液到樣品瓶中。

圖2 SCR脫硝系統(tǒng)出口氨逃逸采樣系統(tǒng)

氨逃逸質(zhì)量分?jǐn)?shù)(NH3,ty)計(jì)算公式：

假設(shè)煙氣中灰能夠均勻充分吸收氨逃逸，可以將SCR脫硝系統(tǒng)出口位點(diǎn)煙氣中氨逃逸質(zhì)量濃度按照式(2)折算到單位質(zhì)量灰中氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)(NH3,zs)，機(jī)組相關(guān)參數(shù)來源于電廠當(dāng)天運(yùn)行數(shù)據(jù)，具體見表2。

表2 機(jī)組相關(guān)參數(shù)

Tab.2 The relevant parameters of the unit

2 測(cè)試結(jié)果與分析

2.1 灰中吸附氨測(cè)量

圖3為機(jī)組各個(gè)測(cè)試位點(diǎn)飛灰樣品中吸附氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化情況。由圖3可見：省煤器出口灰未經(jīng)過噴氨格柵，因而灰中吸附氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)很小，記作0；SCR脫硝系統(tǒng)出口、空預(yù)器出口灰中氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)均較小，在0.01～0.05 mg/g范圍內(nèi)，且空預(yù)器出口灰中氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)略大于SCR脫硝系統(tǒng)出口；除塵器后灰中氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯提高，相比空預(yù)器出口約增加了4～6倍，為0.197 mg/g，該結(jié)果數(shù)量級(jí)與文獻(xiàn)[13-14]一致，說明電除塵器中灰對(duì)氨的吸附作用較強(qiáng)。這主要是因?yàn)殡姵龎m器內(nèi)溫度較低，且具有一定的低溫停留時(shí)間，在此過程中飛灰表面吸附了部分水分子，水分子進(jìn)而促進(jìn)了氨的吸收?？梢?，溫度沿?zé)煔饬鞒讨饾u降低，灰中氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸增大，說明溫度對(duì)灰中氨吸附效果有明顯影響。

圖3 灰中吸附氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化情況

2.2 SCR脫硝系統(tǒng)出口氨逃逸測(cè)量

分別在SCR脫硝系統(tǒng)出口A、B兩側(cè)進(jìn)行采樣，樣品定容體積為250 mL，煙氣采樣標(biāo)態(tài)體積為14 L，由式(1)得到折算到6%O2（體積分?jǐn)?shù)）下的氨逃逸質(zhì)量分?jǐn)?shù)測(cè)量均值，再由式(2)折算到灰中氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)，結(jié)果見表3。

表3 SCR脫硝系統(tǒng)出口氨逃逸情況

Tab.3 The ammonia escape situation at outlet of the SCR flue gas denitration system

由表3可見，同一截面不同測(cè)點(diǎn)氨逃逸的測(cè)量值存在一定偏差。這是由于電廠脫硝系統(tǒng)位于煙氣上游，受煙道轉(zhuǎn)折、變徑等影響，導(dǎo)致流場(chǎng)、煙氣中NO不均勻，因此噴氨量、氨逃逸也有偏差。

正常運(yùn)行機(jī)組，沿程煙氣中氨逃逸總量恒定。本文取脫硝系統(tǒng)出口測(cè)量結(jié)果，并將其折算到灰中為0.306 mg/g，脫硝系統(tǒng)出口灰中吸附氨占總氨逃逸量質(zhì)量比為4.2%，說明脫硝系統(tǒng)出口灰吸附氨對(duì)氨逃逸量的測(cè)量影響不大。

2.3 灰中吸附酸性氣體測(cè)量

飛灰中含有大量金屬氧化物，如氧化鈣、氧化鐵等，因而飛灰表面通常呈堿性，容易吸附三氧化硫、氯化氫等酸性氣體。不同位點(diǎn)灰濾液pH測(cè)試值見表4。由表4可見，4個(gè)測(cè)試位點(diǎn)灰樣的水溶液均呈堿性，且除塵器后灰的水溶液濾液堿性最強(qiáng)。這是由于除塵器之前灰粒徑較大，飛灰比表面積較小，溶于水中的堿性物質(zhì)較少。

表4 不同位點(diǎn)灰濾液pH測(cè)試值

Tab.4 The detected pH values of the fly ash filtrates at different sites

三氧化硫是煤灰的重要成分，在煤質(zhì)化驗(yàn)中通常用灰中可溶性硫酸根離子測(cè)量值計(jì)算灰中三氧化硫的量[15]。本文也采用該方法，結(jié)果如圖4所示。

由圖4可知：灰中吸附三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)較大，約為5～15 mg/g，是灰中吸附氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)的幾十倍；灰中吸附三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)與煙氣質(zhì)量濃度呈正相關(guān)。SCR脫硝系統(tǒng)出口灰中吸附三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)為省煤器出口的2～3倍，原因在于SCR脫硝催化劑具有強(qiáng)氧化作用，將煙氣中部分二氧化硫氧化成三氧化硫，使得灰中吸附三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)增多。空預(yù)器出口灰中吸附三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)大幅度減少，這是由于在空預(yù)器中煙氣溫度下降，三氧化硫冷凝形成硫酸酸霧或者與氨氣反應(yīng)生成硫酸氫氨黏附在空預(yù)器表面，降低了煙氣中三氧化硫的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，進(jìn)而使得灰中吸附三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)減少。相關(guān)文獻(xiàn)顯示，在SCR脫硝系統(tǒng)后三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)提高約3倍，而空預(yù)器對(duì)三氧化硫的去除率為86%[16]，這與本文測(cè)試結(jié)果較吻合。

圖4 灰中吸附三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化情況

圖5為灰中吸附氯化氫質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化情況。由圖5可見：灰中吸附氯化氫質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.09～ 0.20 mg/g，且變化不是特別明顯；SCR脫硝系統(tǒng)出口灰中吸附氯化氫質(zhì)量分?jǐn)?shù)最大，隨后沿?zé)煔饬鞒探档汀＿@是由于煙氣中氯化氫質(zhì)量濃度較低造成的，在除塵器之前的各個(gè)階段飛灰對(duì)煙氣中氯化氫均有吸附作用，降低了煙氣中氯化氫質(zhì)量濃度，導(dǎo)致除塵器后灰中吸附氯化氫質(zhì)量分?jǐn)?shù)很小。

圖5 灰中吸附氯化氫質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化情況

由上述測(cè)試結(jié)果可知：灰中吸附三氧化硫和氯化氫質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨煙氣溫度降低均會(huì)大量附著在飛灰表面；由于三氧化硫生成的硫酸沸點(diǎn)較高（98.3%濃硫酸沸點(diǎn)為338 ℃），煙氣溫度下降時(shí)會(huì)生成硫酸酸霧沉積在空預(yù)器表面，造成空預(yù)器前后灰中吸附三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)差異較大，而氯化氫則沒有該現(xiàn)象。

可見，隨溫度的降低，灰中吸附氨和酸性氣體質(zhì)量分?jǐn)?shù)不斷增加，尤其是三氧化硫。堿性飛灰表面吸附酸性氣體能力較強(qiáng)，這些吸附的酸性氣體又促進(jìn)氨的吸附，改變飛灰表面物理性質(zhì)，進(jìn)而腐蝕、堵塞尾部受熱面。空預(yù)器蓄熱板呈波紋狀，黏性表面的飛灰容易附著，產(chǎn)生堵灰現(xiàn)象；除塵器電極長(zhǎng)期處于放電狀態(tài)，電極周圍煙氣呈氧化性氣氛，導(dǎo)致局部三氧化硫質(zhì)量濃度升高，灰中吸附三氧化硫和逃逸氨的能力增強(qiáng)，易引起電極腐蝕現(xiàn)象。

3 結(jié) 論

1）對(duì)某300 MW燃煤火電機(jī)組SCR脫硝系統(tǒng)前后4個(gè)不同位點(diǎn)飛灰進(jìn)行取樣，并對(duì)飛灰吸附的氨和酸性氣體進(jìn)行測(cè)量，發(fā)現(xiàn)飛灰表面對(duì)氨逃逸和酸性氣體均有吸附作用，且這兩者之間相互促進(jìn)，吸附質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨溫度降低而升高，進(jìn)而引起尾部受熱面腐蝕、堵塞。

2）溫度對(duì)灰中吸附氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)有明顯影響。隨著尾部煙道沿程煙氣溫度的降低，灰中吸附氨含量增加；除塵器中有一定的低溫停留時(shí)間，灰中吸附氨質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯增加；SCR脫硝系統(tǒng)出口灰中吸附氨質(zhì)量?jī)H占氨逃逸總量的4.2%；灰吸附氨引起氨逃逸量的測(cè)量誤差可以忽略。

3）飛灰表面通常呈堿性，可吸附煙氣中的酸性氣體。灰對(duì)三氧化硫的吸附量較大，其變化趨勢(shì)與煙氣中三氧化硫含量的變化趨勢(shì)較為吻合；SCR脫硝系統(tǒng)后沿?zé)煔饬鞒袒椅降穆然瘹滟|(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸降低；空預(yù)器前后灰中吸附三氧化硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)差異較大，而氯化氫則沒有該現(xiàn)象。

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Ammonia adsorption by fly ash in flue gas of a coal-fired power plant

SHI Lei, NIU Guoping, MA Qiang, YANG Shiji, LI Shuhong, CHANG Lei, YUAN Zhuang, SHU Kai

(Xi’an Thermal Power Research Institute Co., Ltd., Xi’an 710054, China)

Analysis on ammonia escape is one of the test projects for denitrification systems in thermal power plants. After flowing through the SCR flue gas denitration system, the fly ash in the flue gas would adsorb a certain amount of escaped ammonia, causing change in physical properties of the ash surface, thus resulting in corrosion and blockage of the heating surface in the boiler tail, which affects safe and stable operation of the thermal power units. To solve this problem, the authors sampled the fly ash at four sites in front of and behind the SCR flue gas denitration system of a 300 MW coal-fired unit, and detected the ammonia and acid gas absorbed by the fly ash. The results show that, as the temperature of the flue gas decreased along the gas flow direction, the mass fraction of the ammonia in the fly ash increased, and there was a certain low temperature residence time in dust collector, the ammonia absorbed by the fly ash increased obviously. The content of sulfur trioxide adsorbed by the fly ash was relatively large, and its change was closely related to the content of sulfur trioxide in the flue gas. Behind the SCR flue gas denitration system, along the flue gas flowing direction, the content of hydrogen chloride adsorbed by the fly ash gradually decreased. The ash surface had an adsorption effect on the escaped ammonia and acid gas, and the two promoted each other, and the adsorption concentration increased with the decrease of temperature, which caused corrosion and clogging of the heating surfaces.

coal-fired power plant, SCR flue gas denitration, ash, absorption, ammonia slip, heating surface, corrosion

Shaanxi Postdoctoral Research Fund (2017BSHQYXMZZ09)

X701

A

10.19666/j.rlfd.201812040

石磊, 牛國(guó)平, 馬強(qiáng), 等. 燃煤電廠煙氣飛灰吸附氨變化規(guī)律[J]. 熱力發(fā)電, 2019, 48(6): 53-57. SHI Lei, NIU Guoping, MA Qiang, et al. Ammonia adsorption by fly ash in flue gas of a coal-fired power plant[J]. Thermal Power Generation, 2019, 48(6): 53-57.

2018-12-17

陜西省博士后科研資助項(xiàng)目基金 (2017BSHQYXMZZ09)

石磊(1993—)，男，碩士，主要研究方向?yàn)闊煔饷撓跫夹g(shù)，shilei@tpri.com.cn。

（責(zé)任編輯 楊嘉蕾）