周子昕 黃印博 盧興吉 袁子豪 曹振松?

1)(中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所,中國科學(xué)院大氣光學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,合肥 230031)

2)(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué),研究生院科學(xué)島分院,合肥 230026)

1 引 言

在激光光譜探測(cè)領(lǐng)域,腔增強(qiáng)吸收光譜技術(shù)(cavity enhanced absorption spectroscopy,CEAS)憑借著高靈敏度一直受到業(yè)界廣泛的關(guān)注.當(dāng)激光與Fabry-Pérot光腔模共振時(shí),不但能使腔內(nèi)能量劇增,還讓光與物質(zhì)在數(shù)公里級(jí)別的光程上相互作用,使原本微弱的吸收信號(hào)獲得3—6個(gè)數(shù)量級(jí)的提升[1].但由于模式匹配的存在,腔增強(qiáng)技術(shù)探測(cè)靈敏度依賴于功率穩(wěn)定且線寬極窄的光源[1,2],并對(duì)壓強(qiáng)、溫度和機(jī)械振動(dòng)等環(huán)境變化極為敏感[3].

離軸積分腔輸出光譜技術(shù)(off-axis integrated cavity output spectroscopy,OA-ICOS)[4,5]是腔增強(qiáng)吸收光譜的一個(gè)分支,近年來廣泛應(yīng)用于大氣和環(huán)境科學(xué)[6-9]、醫(yī)療診斷[10-12]、工業(yè)生產(chǎn)過程[13-18]等領(lǐng)域.OA-ICOS通過離軸入射的方法破壞模式匹配[3],減少自由光譜范圍以激發(fā)大量腔模[19,20],使各波段激光都能均勻通過光腔,有效地抑制了腔模波動(dòng)引起的噪聲[2,21],并對(duì)環(huán)境干擾產(chǎn)生一定的免疫能力.因此,OA-ICOS具有實(shí)現(xiàn)容易、復(fù)雜度低、環(huán)境魯棒性強(qiáng)和對(duì)激光入射角度不敏感等優(yōu)點(diǎn)[22].但在OA-ICOS放棄模式匹配的同時(shí),高能基模中的能量被分?jǐn)偟矫芗母唠A模中,輸出信號(hào)強(qiáng)度大幅降低,這無疑對(duì)激光功率和探測(cè)靈敏度都提出了很高的要求.特別是在中遠(yuǎn)紅外波段,激光器功率和種類有限,光電探測(cè)器靈敏度也比近紅外波段要低10—103個(gè)數(shù)量級(jí)[3].在激光功率不足或腔鏡反射率過高的情況下,OA-ICOS裝置信噪比將降低,甚至無法獲得輸出信號(hào),這加劇了高精細(xì)度Fabry-Pérot腔技術(shù)中存在的矛盾：高靈敏度和高信噪比難以兼得.

然而,OA-ICOS的離軸特性為反射光的再利用提供了可能.2014年,Leen和O'Keefe[3]首次提出了再入射概念,他們用Zemax光學(xué)軟件對(duì)光路進(jìn)行追蹤模擬,通過用帶孔的反射鏡在光腔外搭建類多通池結(jié)構(gòu),使得輸出信號(hào)強(qiáng)度提高22倍和信噪比提高10倍.同年,Centeno等[23,24]進(jìn)行基于光學(xué)矩陣的模擬實(shí)驗(yàn),研究了增益系數(shù)與多種變量間的關(guān)系,實(shí)現(xiàn)噪聲等效吸收靈敏度4倍和10倍增強(qiáng).2018年,Nadeem等[2]通過網(wǎng)格搜索和遺傳算法等進(jìn)行模擬,發(fā)現(xiàn)3 cm短腔可以產(chǎn)生1000倍增益,為緊湊型OA-ICOS提供了思路.同年,Nadeem等[22]使用再入射OA-ICOS測(cè)量CO2,獲得噪聲等效吸收靈敏度為1.6×10—8cm—1·Hz—1/2.目前,再入射技術(shù)已成為解決OA-ICOS信號(hào)強(qiáng)度弱的有效方法,逐漸受到研究人員的關(guān)注.

本文利用Lighttools光學(xué)設(shè)計(jì)軟件,對(duì)再入射OA-ICOS進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì),在此基礎(chǔ)上搭建了一套2 μm波段再入射OA-ICOS裝置,測(cè)量了大氣CO2的吸收信號(hào),并開展了一系列研究實(shí)驗(yàn),研究了多種變量對(duì)增益系數(shù)的影響規(guī)律,形成了一種高效實(shí)用的再入射結(jié)構(gòu)搭建方案.

2 實(shí)驗(yàn)原理

在OA-ICOS裝置中,假定腔長為d,兩邊腔鏡反射率為rcavity,腔鏡透過率為tcavity,再入射鏡反射率為rre.初始光強(qiáng)為I0,腔內(nèi)光強(qiáng)為Iin,輸出光強(qiáng)為I.對(duì)于光強(qiáng)信號(hào),可忽略波長與電場(chǎng)相位信息.描述沒有吸收介質(zhì)的OA-ICOS光腔內(nèi)功率的速率方程為[19]

其中,光速為c;時(shí)間為t;光腔耦合參數(shù)為C∈[0,1],C主要取決于光源的空間模式質(zhì)量(spatialmode quality)和光腔耦合度.損耗項(xiàng)中的2,考慮的是光從兩個(gè)腔鏡出射,但只從一段入射.求解(1)式可得腔內(nèi)光強(qiáng)為

其中,τ是時(shí)間常數(shù),為光在光腔中的衰蕩時(shí)間.當(dāng)激光為恒定輸入時(shí),光在各個(gè)方向上均為穩(wěn)態(tài),此時(shí)OA-ICOS腔內(nèi)光強(qiáng)為

當(dāng)tcavity+rcavity=1時(shí),意味著OA-ICOS輸出光強(qiáng)比入射光光強(qiáng)衰減了Ctcavity/2.當(dāng)充入吸收系數(shù)為α(n)的氣體分子后,腔鏡反射率替換為r′cavity=rcavityexp[—α(n)d],OA-ICOS的輸出信號(hào)光強(qiáng)I可以表示為[23]

其中,光腔耦合參數(shù)C可以表示為[23]

光在腔內(nèi)的往返次數(shù)為m,光腔的精細(xì)度為F.定義增益系數(shù)為再入射OA-ICOS輸出光強(qiáng)度Ire與傳統(tǒng)OA-ICOS輸出光強(qiáng)度Iorigin之比,由于腔鏡存在吸收無法忽略,因此tcavity+rcavity+acavity=1,增益系數(shù)gain可表示為

其中,n為激光再次注入光腔的次數(shù).OA-ICOS技術(shù)吸收系數(shù)寫作[21]：

當(dāng)R→ 1時(shí),exp(αd)→ 0,此時(shí)(1)式可以簡(jiǎn)化為

3 實(shí)驗(yàn)裝置

搭建的再入射OA-ICOS裝置圖如圖1所示.激光器輸出的激光依次經(jīng)過光纖隔離器、準(zhǔn)直器、凸透鏡、反射鏡、再入射鏡,最后耦合進(jìn)高精細(xì)度腔.激光光源為Nanoplus公司生產(chǎn)的連續(xù)可調(diào)諧分布反饋式激光器,中心波長為2004 nm,可調(diào)節(jié)范圍為2001—2005 nm,線寬小于3 MHz,典型輸出功率為8.2 mW,入射光的功率為5 mW,激光束腰直徑為1.1 mm.光纖隔離器中心波長2000 nm,回光損耗為50 dB,一方面可防止光反饋損傷激光器,另一方面可減少反射光對(duì)光源的干擾,使得激光器輸出功率和波長保持穩(wěn)定.高精細(xì)度腔由兩片高反射鏡(Layertec,曲率半徑1 m,直徑1英寸)Min與Mout組成,兩鏡通過模式匹配完成對(duì)準(zhǔn),間距55 cm,一面鍍有反射率99.86%的高反膜,另一面鍍有實(shí)測(cè)2%吸收的增透膜.為防止氣壓過低導(dǎo)致腔鏡形變,高精細(xì)度腔入射口和出射口使用窗口片密封,其透射率為99.5%.輸出信號(hào)由離軸拋物面反射鏡匯聚于探測(cè)器上.探測(cè)器(PDA10DT-EC,Thorlabs)在2000 nm處的峰值響應(yīng)為1.2 A/W,放大器增益在0 dB到70 dB之間可調(diào),低通濾波帶寬在500 Hz到1 MHz之間可調(diào).依照模擬結(jié)果定制的銀膜再入射鏡Mre反射率為95%,直徑1 in(1 in=2.54 cm),曲率半徑為734 cm,與Min間距16 cm.He-Ne光源作為光路調(diào)節(jié)和調(diào)腔時(shí)的指示光.

圖1 再入射OA-ICOS實(shí)驗(yàn)裝置光路圖Fig.1.Reinjection OA-ICOS experimental setup.

4 再入射結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

4.1 參數(shù)設(shè)置與約束條件

本文使用光學(xué)設(shè)計(jì)軟件Lighttools設(shè)計(jì)再入射OA-ICOS模型,基于幾何光學(xué)進(jìn)行三維光線追蹤模擬計(jì)算.設(shè)計(jì)的目標(biāo)為：依據(jù)現(xiàn)有條件,優(yōu)化再入射結(jié)構(gòu),使OA-ICOS裝置輸出信號(hào)功率的增益系數(shù)最大化.主要優(yōu)化和討論的參數(shù)包括：再入射曲率半徑R、再入射鏡Mre與腔鏡Min間距L、XY方向入射光角度和系統(tǒng)損耗.模擬設(shè)置與真實(shí)實(shí)驗(yàn)設(shè)置僅有四點(diǎn)不同：其一,假設(shè)將要定制的Mre的反射率為98%;其二,忽略腔鏡增透膜存在的吸收;其三,忽略光腔密封的楔形窗口片,以符合當(dāng)前主流腔鏡外露結(jié)構(gòu);其四,忽略O(shè)A-ICOS信號(hào)收集問題.

在OA-ICOS中,離軸越大,單次傳輸光程越長,自由光譜范圍越小,激發(fā)高階模越均勻,信噪比就越高[25],但與此同時(shí)輸出信號(hào)強(qiáng)度降低,激光也更容易與腔壁接觸,產(chǎn)生衍射噪聲.本次實(shí)驗(yàn)光腔內(nèi)半徑只有7 mm,為保留調(diào)節(jié)余地和防止腔壁反射損耗,設(shè)置直徑2 mm的再入射孔(約為入射光束腰直徑1.1 mm的兩倍),孔中心與鏡片中心線相距5 mm.為使信號(hào)增益最大化,并降低復(fù)雜度,控制光斑盡可能按圓形排布,以充分利用5 mm離軸半徑.模擬低損耗光學(xué)器件運(yùn)算量大,運(yùn)算時(shí)間漫長,為減少模擬計(jì)算時(shí)間,設(shè)定當(dāng)計(jì)算誤差低于1%時(shí)停止計(jì)算.

4.2 光斑分布分析

Mre上反射光斑的數(shù)量代表激光再入射的次數(shù),與增益系數(shù)有著重要關(guān)聯(lián).為分析反射光斑分布情況,對(duì)再入射OA-ICOS進(jìn)行一系列模擬,分別選擇Mre和Mout截面進(jìn)行觀測(cè),模擬結(jié)果如圖2—圖4所示.根據(jù)分析結(jié)果,不同參數(shù)對(duì)光斑分布的影響如下.

1)再入射鏡Mre的曲率半徑R：主要控制Mre上光斑分布密度和Mout上能量分布密度.Mre上光斑分布密度與R的大小呈正相關(guān).隨著R變小,反射光圈在Mout上變得難以按圓形排布,能量密度降低,反射光將超出光腔半徑7 mm范圍,造成腔壁反射損耗和噪聲;隨R著變大,在Mout上的反射光圈越發(fā)聚攏,能量密度不斷增大;當(dāng)R＞800 mm后,在Mre上光斑已無法產(chǎn)生成穩(wěn)定光圈,如圖2和圖3所示.

2)Mre與Min的間距L：Mre上光斑分布密度與L的大小成負(fù)相關(guān).另外,當(dāng)L變小,激光需要更大入射光角度才能形成再入射;當(dāng)L變大,激光隨著傳輸距離變長,方向性將變差,光斑尺寸將變大,不利于緊湊型系統(tǒng)搭建,如圖2所示.

3)XY方向的入射光角度：Y方向的入射光角度主要控制光斑左旋或右旋排布,無法約束光斑在Y方向上的擴(kuò)散;X方向的入射光角度主要控制光斑在X方向的擴(kuò)散情況,可調(diào)整光斑密度.在R=700 m,L=10 cm時(shí),不同入射角度對(duì)Mre上光斑分布的影響如圖4所示.

4)再入射孔的離軸距離：決定可排布Mre上光斑的空間大小.離軸距離越大,在腔鏡上周長越長,可以排布不重合的光斑也越多,增益系數(shù)上限越大,因此大尺寸腔鏡有利于再入射提升性能.

總結(jié)不同參數(shù)對(duì)光斑分布的影響,如表1所列.在這些參數(shù)中,入射角度受初始設(shè)置條件約束,離軸距離受光腔內(nèi)徑限制,無過多優(yōu)化空間,因此Mre上反射光斑總數(shù)僅由R和L所決定.

4.3 增益系數(shù)分析與參數(shù)選擇

依據(jù)常理,再入射次數(shù)越多,入射光腔的能量也應(yīng)該越多.對(duì)圖3中Mout截面光強(qiáng)進(jìn)行計(jì)算,可獲得不同L和R條件下的模型的增益系數(shù)分布,如圖5所示.當(dāng)Mre上反射光斑稀疏時(shí),增益系數(shù)與光斑數(shù)量成正相關(guān);隨著光斑排列緊湊,有輕微重疊,增益系數(shù)到達(dá)頂峰;但隨著光斑重疊面積繼續(xù)增大,增益系數(shù)與光斑數(shù)量開始呈現(xiàn)不符合常理的負(fù)相關(guān).針對(duì)負(fù)相關(guān)模型進(jìn)行光線追蹤模擬發(fā)現(xiàn),過分密集的光斑排布會(huì)使入射光的部分能量在初次反射后便沿再入射孔泄漏,導(dǎo)致再入射次數(shù)即便增多,信號(hào)增益也依然下降.綜上,增益最優(yōu)的光斑排布可總結(jié)為：在離軸距離確定的情況下,盡可能排布最多的反射光斑,以保證高增益;同時(shí)避免光斑間過度重合,以減少入射能量泄漏和干涉噪聲.

如圖5所示,這類最優(yōu)增益光斑排布不只有唯一解,它們形成了連續(xù)的高增益區(qū)域,可通過R和L的互補(bǔ)調(diào)節(jié)來維持最優(yōu)增益系數(shù).但是在實(shí)際搭建過程中,調(diào)節(jié)再入射距離L的代價(jià)遠(yuǎn)低于更換鏡片曲率半徑R的代價(jià).因此在高增益區(qū)域中選擇參數(shù)時(shí),應(yīng)首先依據(jù)光腔內(nèi)反射光能量分布密度選擇合適的R;然后,依據(jù)入射角可調(diào)節(jié)范圍選擇合適的L;最后,微調(diào)L以平衡增益系數(shù)與干涉噪聲.

在高增益區(qū)域中,選取多個(gè)最優(yōu)增益點(diǎn)進(jìn)行對(duì)比,部分Mout能量分布如圖6所示.第一組(a)參數(shù)為R=600 mm,L=4 cm,增益為18.74倍,但光斑在光腔中單位面積功率密度低,發(fā)散性強(qiáng),光線容易與腔壁接觸產(chǎn)生噪聲;第二組(c)參數(shù)為R=700 mm,L=10 cm,增益為18.04倍,其單位面積能量密度高,能量分布與(b)傳統(tǒng)OA-ICOS相似,且入射光可調(diào)節(jié)角度更大,因此作為最優(yōu)模擬結(jié)果.

5 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

5.1 增益規(guī)律驗(yàn)證

為評(píng)估光學(xué)模擬的準(zhǔn)確性,需要對(duì)實(shí)驗(yàn)中對(duì)模擬增益進(jìn)行驗(yàn)證.依據(jù)設(shè)計(jì)定制再入射鏡片Mre,反射率實(shí)測(cè)為95%,曲率半徑R為734 mm,Min增透膜透射率實(shí)測(cè)有2%的吸收,實(shí)驗(yàn)選取位于2003.57 nm的CO2吸收峰進(jìn)行.本節(jié)實(shí)驗(yàn)依據(jù)模擬設(shè)置搭建多組L不同的再入射OA-ICOS裝置,在常壓下進(jìn)行測(cè)量,激光掃描頻率為10 Hz,對(duì)1000次掃描結(jié)果進(jìn)行平均,測(cè)得光譜吸收信號(hào)如圖7.

圖2 在不同L和R時(shí)再入射鏡Mre上光斑排布情況Fig.2.Distribution of spot on the re-injection mirror Mrewith differentLandR.

圖3 在不同L和R時(shí)腔鏡Mout上光斑排布Fig.3.Distribution of spot on cavity mirror Moutwith differentLandR.

圖4 在不同入射角度時(shí)再入射鏡Mre上的光斑排布情況Fig.4.Distribution of spot on Mrewith different incidence angles.

表1 再入射結(jié)構(gòu)中不同參數(shù)的影響Table 1.Effects of different parameters in reinjection.

為保證模擬增益準(zhǔn)確性,本文依據(jù)系統(tǒng)實(shí)際損耗和Mre曲率半徑進(jìn)行重新模擬,然后進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果如圖8所示.其中,定義光束由Mre出發(fā)經(jīng)Min的高反射鏡面再回到Mre時(shí)的衰減為系統(tǒng)(單次再入射)損耗,計(jì)算損耗時(shí)需要同時(shí)考慮到Mre反射率95%、Min增透膜存在2%吸收和高反膜反射率99.86%,在這種情況下計(jì)算的單次損耗約為8.7%.

通過對(duì)比可以看出,隨著L的減少,光斑逐漸由稀疏變得緊密,增益系數(shù)緩慢增加;當(dāng)L為11 cm時(shí),光斑排列緊湊,有輕微重疊,增益系數(shù)到達(dá)峰值(8.6倍);隨著L繼續(xù)減少,光斑重疊面積增大,初次反射光開始沿再入射孔返回,造成能量泄漏,與此同時(shí)再入射結(jié)構(gòu)對(duì)入射角度的要求不斷提高,增益開始下降,并伴隨強(qiáng)烈的干涉噪聲.

圖5 在不同L和R時(shí)Mout截面的增益系數(shù)Fig.5.Gain coefficients of Moutwith differentLandR.

圖6 Mout能量分布圖Fig.6.Power distribution of Mout.

由圖8可見,通過實(shí)驗(yàn)獲得的最優(yōu)增益為8.6倍,實(shí)驗(yàn)與模擬趨勢(shì)基本保持一致,有效證明了模擬設(shè)計(jì)的準(zhǔn)確性.對(duì)于實(shí)驗(yàn)與模擬結(jié)果間的偏差,總結(jié)原因如下：1)激光入射角度需要同時(shí)滿足傳統(tǒng)OA-ICOS結(jié)構(gòu)和再入射結(jié)構(gòu),導(dǎo)致調(diào)腔難度加大;2)粗糙的再入射孔邊緣損耗入射光能量;3)OA-ICOS光腔輸出的光信號(hào)存在發(fā)散與傾斜[26],導(dǎo)致探測(cè)器無法收集完整輸出信號(hào).

圖7 在不同再入射位置L時(shí)系統(tǒng)輸出信號(hào)Fig.7.Output signal at different re-injection positionL.

圖8 模擬與實(shí)驗(yàn)增益對(duì)比Fig.8.Gain comparison between simulation and experiment.

圖9 在不同損耗情況下的增益系數(shù)模擬結(jié)果Fig.9.Simulation gain of system with different losses.

在模擬分析時(shí),注意到當(dāng)再入射鏡的反射率Mre由98%下降到95%時(shí),增益系數(shù)下降嚴(yán)重,為此本文增加了系統(tǒng)損耗對(duì)增益系數(shù)影響的模擬研究,如圖9所示.當(dāng)使用高損耗鏡片時(shí),再入射產(chǎn)生增益較低,且增益曲線平坦;當(dāng)使用低損耗鏡片時(shí),再入射增益提升明顯,且最優(yōu)增益也將向反射光斑更密集的參數(shù)偏移.可以看出,再入射結(jié)構(gòu)對(duì)系統(tǒng)損耗非常敏感,即使微弱的損耗增加,也將在多次反射后產(chǎn)生疊加效應(yīng),最終讓增益系數(shù)產(chǎn)生顯著衰減.

5.2 信噪比提升

為進(jìn)行低壓測(cè)量,在光腔兩端安裝楔形窗片口進(jìn)行密封,將氣壓抽至2500 Pa,激光波長以30 Hz頻率掃描,調(diào)節(jié)Mre位置使信號(hào)強(qiáng)度最優(yōu).最終,在L=16 cm時(shí)獲得最優(yōu)信噪比,對(duì)1000次掃描結(jié)果平均,獲得吸收光譜如圖10所示.依據(jù)(9)式對(duì)吸收信號(hào)進(jìn)行處理,可獲得結(jié)果如圖11所示.

圖10 系統(tǒng)吸收光譜對(duì)比Fig.10.Comparison of absorption spectra of the system.

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明：加入再入射結(jié)構(gòu)前后,OAICOS吸收深度獲得明顯提升,光譜吸收信號(hào)由原來的6 V增強(qiáng)至48 V,增強(qiáng)了8倍;信噪比由原來的460提升至2120,提高了4.6倍,顯著改善了探測(cè)靈敏度.在原理上,再入射技術(shù)相當(dāng)于讓一束入射光變成了多束,入射光總功率的倍增讓輸出信號(hào)強(qiáng)度獲得明顯提高,光譜信號(hào)的收集不再受探測(cè)器探測(cè)極限的制約,表現(xiàn)為更大的吸收深度;同時(shí),多束激光激發(fā)的高階模產(chǎn)生疊加,讓腔模更為密集和均勻,由此探測(cè)出的吸收光譜信號(hào)也更為平滑,表現(xiàn)為信噪比得到有效提升.

圖11 系統(tǒng)靈敏度對(duì)比 (a)有再入射;(b)無再入射Fig.11.Comparison of system sensitivities：(a)With reinjection;(b)without reinjection.

6 結(jié) 論

本文使用Lighttools三維光追蹤軟件設(shè)計(jì)再入射結(jié)構(gòu),優(yōu)化系統(tǒng)參數(shù),相比Zemax[3]和光學(xué)矩陣方法[23,24]更加直觀和便捷.依據(jù)設(shè)計(jì)結(jié)果搭建了再入射OA-ICOS測(cè)量裝置并開展實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了模擬設(shè)計(jì)的有效性和準(zhǔn)確性,實(shí)驗(yàn)和模擬誤差在合理范圍內(nèi).實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在低功率激光器和一英寸小尺寸腔鏡的條件下,再入射方法有效提高了吸收深度,光譜信號(hào)增強(qiáng)8倍,信噪比提升4.6倍.在OA-ICOS中引入再入射方法,有效緩解了測(cè)量中遇到的入射光功率低的問題,為使用低功率光源獲取更高探測(cè)靈敏度提供了解決方法,使得OA-ICOS的探測(cè)靈敏度接近甚至超越其他高精細(xì)度腔光譜成為可能.