孫銳 陳晨 令維軍 張亞妮 康翠萍 許強

1)(寶雞文理學院物理與光電技術學院,寶雞 721016)

2)(天水師范學院激光技術研究所,天水 741001)

3)(陜西科技大學文理學院,西安 710021)

1 引 言

近年來,2 μm超快激光由于其自身廣泛的應用前景[1-4],受到了越來越多的關注.為獲得2 μm超快激光,可通過在基于摻Tm3+,摻Ho3+或Tm3+與Ho3+共摻晶體的固體激光器的諧振腔中加入可飽和吸收體進行被動鎖模來實現(xiàn).然而摻Tm3+的鎖模固體激光器的功率一般只有幾十至幾百毫瓦,鮮有功率達到瓦級的.目前的報道僅有2015年Feng等[5]使用半導體可飽和吸收鏡(semiconductor saturable absorber mirror,SESAM)在Tm：LuAG激光器中實現(xiàn)了最高1.21 W的鎖模輸出.但SESAM材料的制造工藝相對復雜,造價十分昂貴,而且由于其能隙寬度等問題的限制,SESAM對激光器的工作波長都有相對苛刻的要求.因此,尋找新的可飽和吸收材料來代替SESAM是非常有必要的.

近期在2 μm波段的超快固體激光器的相關報道中,證實了以碳納米管(carbon nanotubes,CNTs)、過渡金屬二鹵化物(transition metal dichalcogenides,TMDs)、石墨烯(graphene)等為代表的新型鎖模材料可以用作近紅外激光鎖模啟動元件.而這些材料以其特殊的結構與性能,也受到了人們越來越多的關注.其中,單壁碳納米管在2 μm波段的輸出功率一般在500 mW以下[6,7],過渡金屬硫化物在該波段的相關報導也在30 mW到583 mW[8-10]范圍內(nèi).石墨烯材料因其相對低廉的造價、較寬的吸收光譜、更短的恢復時間以及良好的熱傳導性等優(yōu)點,從2009年便開始了用其做可飽和吸收體的研究.但研究大都集中在1 μm波段.2014年,Xu等[11]在Nd：YVO4激光器中實現(xiàn)了1.6 W的最大輸出.而有關石墨烯在2 μm波段的報道,功率大都處于100 mW附近[12-13],目前沒有瓦級鎖模的報道.

過渡金屬硫化物具有和石墨烯類似的結構,屬六方晶系,具有大的比表面積、較好的穩(wěn)定性以及較大的調(diào)制深度.但熱傳導率較低,約為100 W·m—1·K—1,易產(chǎn)生熱損傷,不利于其在高功率鎖模激光器上的應用.其帶隙寬度隨層數(shù)的減小而增加,可以利用該特性控制二維過渡金屬硫化物(TMDCs)的帶隙寬度,制作各種可飽和吸收體.目前獲得TMDCs最常見的方法是通過機械剝離的方法來制備,但是這樣獲得樣品的面積普遍很小,且不易實現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn).碳納米管目前最常見的分為單壁碳納米管和雙壁碳納米管,這兩種材料的性能類似.該類材料具有制備方法相對簡單、成本相對低廉、弛豫時間相對較短等優(yōu)點.其中單壁碳納米管的熱傳導系數(shù)很大,熱導率約為3500 W·m—1·K—1,很適合應用于高功率鎖模激光器,而且可以通過控制單壁碳納米管聚合的手性和管徑,制備寬帶可飽和吸收體.雖然該種材料對近紅外光有著非常高的吸收率,但由于其易團聚的特點,提高了可飽和吸收體的制作難度.氧化石墨烯性能與石墨烯類似,具有較高的損傷閾值、較大的調(diào)制深度以及較寬的波長吸收范圍等優(yōu)點,并且原材料價格低廉,制備方法簡單,目前已實現(xiàn)大批量生產(chǎn).其帶隙寬度隨氧化程度的變化而變化,可依此制作出各種可飽和吸收體.由于氧化石墨烯的層狀結構上覆蓋的大量含氧官能團,使其表現(xiàn)出強烈的親水性,且不易團聚,對紅外波段的光有著很高的吸收率,因此相較于碳納米管和過渡金屬硫化物更有利于制作成2 μm鎖模器件.

氧化石墨烯(graphene oxide,GO)是通過熱剝離等方法從氧化石墨中獲得的,由于氧化石墨烯的表面上含有大量含氧官能團,使其在水溶劑以及其他極性溶劑中能夠穩(wěn)定存在.相較于石墨烯,氧化石墨烯能更好地溶于水溶劑[14].氧化石墨烯應用于1 μm鎖模器件的報道相對較多.2011年,Zhang等[15]在Nd：YVO4晶體中通過氧化石墨烯可飽和吸收體實現(xiàn)了脈寬11.3 ns,最高輸出功率1.2 W的鎖模信號.2012年,Wang等[16]在Nd：GdVO4晶體中通過氧化石墨烯可飽和吸收體實現(xiàn)了最高1.1 W的輸出功率,脈沖寬度4.5 ps.而2 μm波段的鎖模器件報道很少,僅Liu等[17]利用氧化石墨烯在Tm：YAlO3晶體中實現(xiàn)了268 mW鎖模運轉(zhuǎn).

晶體Lu3Al5O12(LuAG)是一種通過提拉法生長的優(yōu)良增益介質(zhì)基質(zhì)材料.由于LuAG與YAG同構,因此LuAG和YAG類似,也擁有較高的導熱系數(shù)[18],與此同時LuAG還擁有較低的聲子能量損耗以及較大的吸收和發(fā)射截面.而摻雜有Tm3+離子的Tm：LuAG,具有較高的斜效率和損傷閾值,且調(diào)諧寬度較寬,其可吸收光譜波長范圍較廣,吸收峰主要有682,788,1173,1629 nm[19].2009年,Wu等[20]在室溫條件下實現(xiàn)了Tm：LuAG的連續(xù)光運轉(zhuǎn).2012年,Chen等[21]在Tm：LuAG晶體上通過聲光開關實現(xiàn)了50 Hz的調(diào)Q運轉(zhuǎn),脈沖寬度293 ns.目前,通過該晶體實現(xiàn)穩(wěn)定鎖模的報道相對較少.僅2015年Feng等[5]使用SESAM實現(xiàn)了Tm：LuAG晶體脈沖寬度38 ps的連續(xù)鎖模運轉(zhuǎn).

本文通過傳統(tǒng)的X型腔,利用實驗室搭建的可調(diào)諧鈦藍寶石激光器作為泵浦,在Tm：LuAG晶體上通過氧化石墨烯實現(xiàn)了穩(wěn)定的瓦級被動調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn),輸出光中心波長2023 nm,采用3%輸出鏡時,最大鎖模輸出功率1740 mW,脈沖重復頻率104.2 MHz,對應單脈沖能量為16.7 nJ,調(diào)制深度接近100%.

2 氧化石墨烯可飽和吸收體的制備

本實驗通過垂直生長法制備所需的氧化石墨烯可飽和吸收體.第一步,在去離子水中按比例加入已制備好的氧化石墨烯粉末,超聲處理10 h后獲得均勻混合的氧化石墨烯溶液,之后將該溶液放入離心機離心處理,獲得混合比例為0.3 mg/mL的氧化石墨烯均勻溶液；第二步,將合適尺寸的石英片置于混合比例為3：1的雙氧水與濃硫酸均勻混合液中靜置,直至表面無氣泡冒出,取出獲得親水石英片；第三步,將制備完成的0.3 mg/mL氧化石墨烯溶液注入到大小合適的聚苯乙烯塑料盒中,將之前處理好的親水石英片豎直放入該溶液中靜置,直至氧化石墨烯溶液完全蒸發(fā),取出靜置的石英片.至此氧化石墨烯可飽和吸收體制備完成.

圖1為氧化石墨烯可飽和吸收體拉曼光譜圖、電鏡圖和實物圖.已知E2g1(平面上)及A1g(平面外)為氧化石墨烯的主要聲子振動模,隨著氧化石墨烯厚度的變化,其主要聲子振動模A1g模和E2g1模也會分別產(chǎn)生藍移和紅移現(xiàn)象.由測得的拉曼光譜(圖1(a))可以觀察到位于1351.01 cm—1和1591.67 cm—1處有兩個特征峰值,而這兩個特征峰分別對應于E2g1和A1g這兩個聲子振動模,由此可以估算并確認該氧化石墨烯可飽和吸收體已經(jīng)剝離出少層結構[22-24].

圖1 氧化石墨烯可飽和吸收體 (a)拉曼光譜圖；(b)掃描電鏡圖；(c)實物圖Fig.1.(a)Raman spectrum of GO-SAs；(b)SEM of GOSAs；(c)photograph of GO-SAs.

3 實驗裝置

Tm：LuAG被動鎖模激光實驗裝置如圖2所示,這是一個典型的X型五鏡腔結構.抽運源為可調(diào)諧的摻鈦藍寶石激光器,采用Z型諧振腔,通過腔內(nèi)雙折射濾光片可將輸出波長調(diào)諧到794.2 nm,正好對應激光晶體的一個吸收峰,其最高輸出功率為8.1 W.激光晶體為Tm：LuAG,對其兩個通光面按布儒斯特角進行切割拋光,晶體內(nèi)銩離子(Tm3+)摻雜濃度為5%,尺寸為3 mm×3 mm×5 mm.為了冷卻激光晶體,控制其運轉(zhuǎn)時因為發(fā)熱而產(chǎn)生的熱透鏡效應,首先將激光晶體使用銦箔進行包裹,然后將其夾持在專門為其設計的紫銅冷卻夾具內(nèi),在實驗過程中采用恒溫循環(huán)水冷系統(tǒng)對紫銅冷卻夾具進行冷卻,恒溫水設定維持在12 ℃左右.聚焦透鏡(L2)焦距f= 150 mm,對抽運光波長高透,透過率大于95%.被動鎖模激光實驗裝置中M8,M9分別為曲率半徑100 mm和75 mm的寬帶抽運平凹鏡,其對770—1050 nm波段的抽運激光透過率大于95%,對1800—2075 nm波段的振蕩光反射率大于99.9%.M10為平凹反射鏡,凹面曲率半徑為75 mm,對1800—2075 nm波長反射率大于99.9%,M11是對1800—2075 nm波段的反射率大于99.9%的平面反射鏡.M12為輸出耦合鏡,對振蕩光1800—2050 nm波長的光部分透過,本實驗共選用了透過率為1.5%,3%和5%三種規(guī)格的輸出鏡.

圖2 Tm：LuAG被動鎖模激光實驗裝置圖Fig.2.The experimental setup of Tm：LuAG passively Q-switched mode locked laser.

利用ABCD矩陣模擬激光腔內(nèi)振蕩光斑,可以計算出晶體中最小光腰半徑為54.1 μm,選用焦距f= 150 mm的聚焦透鏡以獲得更好的模式匹配,并很大程度上避免了在高功率條件下晶體的損傷.由于該氧化石墨烯可飽和吸收體的損傷閾值約741.7 μJ/cm2,為避免在高功率條件下造成吸收體損壞,M10選用曲率半徑為100 mm的平凹反射鏡,氧化石墨烯可飽和吸收體位于M10焦點附近,其表面光束半徑經(jīng)計算約為204.1 μm,啟動鎖模時,氧化石墨烯可飽和吸收體上對應功率密度約為209 μJ/cm2.

4 實驗結果分析與討論

采用上述Tm：LuAG被動鎖模激光實驗裝置,獲得實驗數(shù)據(jù)如圖3(a)所示,激光晶體對泵浦光的吸收率在激光器出光和非出光狀態(tài)下有很明顯的差異.當腔內(nèi)無激光運轉(zhuǎn)時,激光晶體對泵浦光的吸收效率僅65.0%,當實現(xiàn)連續(xù)光運轉(zhuǎn)時,激光晶體的吸收效率達到了85%左右.之后在腔內(nèi)插入氧化石墨烯時,選用1.5%和3%的輸出鏡,激光晶體的吸收效率變化不大,約為84.5%.

圖3 (a)晶體吸收變化圖；(b)連續(xù)光和鎖模輸出功率隨吸收抽運功率的變化Fig.3.(a)The change of crystal absorbed power；(b)Relation between average output power and absorbed pump power under continuous-wave and mode-locked operation.

如圖3(b)所示,當腔內(nèi)實現(xiàn)連續(xù)光運轉(zhuǎn)時,選用1.5%,3%和5%輸出耦合鏡時,出光閾值分別為276,326和617 mW,斜效率分別為22.3%,32.6%和40.6%,輸出最高功率分別為1440,2030和2610 mW.當腔內(nèi)插入氧化石墨烯時,首先選用1.5%的輸出鏡,此時出光閾值為325 mW,激光器最大輸出功率為787 mW,斜效率為12.5%；選擇3%的輸出耦合鏡時,出光閾值為351 mW,激光器最大輸出功率為1740 mW,斜效率為30.3%；采用5%的輸出鏡,由于腔內(nèi)損耗過大,無法實現(xiàn)穩(wěn)定的調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn).由實驗數(shù)據(jù)可知,調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn)時在3%輸出鏡條件下出光閾值僅與1.5%輸出鏡相差26 mW,但輸出功率高出2.2倍,所以我們在調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn)時主要使用透過率為3%的輸出耦合鏡.圖3中對應的功率曲線并沒有達到飽和,相信后期通過進一步優(yōu)化模式匹配,提升泵浦功率以及控制腔內(nèi)色散,將有望實現(xiàn)連續(xù)鎖模.

本實驗通過光譜分析儀(AvaSpecNIR256-2.5TEC)測量獲得鎖模脈沖光譜,如圖4所示,輸出脈沖信號的中心波長位于2023 nm,脈沖信號光譜半高寬Δλ為12 nm.圖5為通過光電二極管探測器(ET-5000)測得的調(diào)Q鎖模脈沖序列,掃描時間分別為1 ms,100 μs,2 μs和10 ns.測得調(diào)Q包絡的寬度為5 μs,重復頻率為83.33 kHz,調(diào)Q包絡下鎖模脈沖的頻率為104.2 MHz,符合鎖模脈沖的重復頻率理論公式f=C/(2L),其中C為光速,L為振蕩腔長,而且通過脈沖序列圖可看出鎖模脈沖的調(diào)制深度接近100%.

圖4 鎖模脈沖信號的輸出光譜Fig.4.The output spectrum of the mode locking signal pulse.

圖5 掃描時間為1 ms,100 μs,2 μs和10 ns的鎖模脈沖序列Fig.5.Mode-locked pulse trains recorded in 1 ms,100 μs,2 μs and 10 ns per division (div)timescales.

由于實際的脈沖寬度比實驗中采用的自相關儀(APE,pulse check 150)可測量的脈沖寬度上限150 ps要寬,所以沒能測量到準確的脈沖自相關信號.可根據(jù)示波器的鎖模脈沖信號,通過以下公式估算出實際的鎖模脈沖寬度：

式中,tm為測得的脈沖上升沿時間,tr為實際的脈沖上升沿時間,tp為二極管探測器的上升沿時間,t0為示波器的上升沿時間[25].而示波器的上升沿時間可以利用公式計算得到：

其中,WB為示波器的帶寬,本實驗中的數(shù)字示波器(RIGOL,DS4024)的帶寬為200 MHz,因此可估算得到t0= 1750 ps,又已知實驗測得的脈沖上升沿時間約為1900 ps,而2 μm光電二極管探測器(ET-5000)的上升沿時間為35 ps,因此可推算得到實際的鎖模脈沖上升沿時間約為739.1 ps,而脈沖寬度約等于上升沿時間的1.25倍,因此實際鎖模脈沖寬度約為923.8 ps.通常情況下激光腔的群色散延遲(group delay dispersion,GDD)主要由增益介質(zhì)產(chǎn)生,主要由增益介質(zhì)的自相位調(diào)制(self-phase modulation,SPM)產(chǎn)生正色散,自相位調(diào)制產(chǎn)生的色散與腔內(nèi)功率正相關,其數(shù)值一般可高達1000 fs2以上.為了避免色散展寬,可以用符號相反的GDD來補償,后期通過在腔內(nèi)引入比如CaF2棱鏡對、啁啾鏡以及gires-tournoisinterferometer (GTI)等,有望獲得更窄的脈寬.

5 結 論

采用氧化石墨烯可飽和吸收體,首次在Tm：LuAG全固態(tài)激光器中實現(xiàn)了瓦級被動調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn).該諧振腔在5%輸出鏡的連續(xù)光運轉(zhuǎn)下最大輸出功率達到了2610 mW.在該諧振腔內(nèi)加入氧化石墨烯可飽和吸收體后,在3%輸出耦合鏡條件下,出光閾值最低為351 mW,當吸收抽運功率達到3420 mW時,進入穩(wěn)定的調(diào)Q鎖模運行狀態(tài).當抽運功率達到8.1 W時,中心波長為2023 nm,對應的最大輸出功率為1740 mW,重復頻率為104.2 MHz,最大單脈沖能量為16.7 nJ,鎖模狀態(tài)下輸出光4 h功率穩(wěn)定度2.2%.實驗結果表明,氧化石墨烯可以作為2 μm波段瓦級固體激光器被動調(diào)Q的可飽和吸收體材料.后期通過提高腔內(nèi)功率密度,進一步降低氧化石墨烯可飽和吸收體的損耗,控制腔內(nèi)色散將有可能實現(xiàn)連續(xù)鎖模.