高 原，朱吉鵬，秦利青，肖 璇，王宇鋼，顏 莎

(北京大學(xué) 物理學(xué)院 核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871)

基于加速器的離子束分析技術(shù)自20世紀(jì)60年代至今，已在材料科學(xué)、考古學(xué)、地球與環(huán)境科學(xué)、生物學(xué)、核安全與防護(hù)、原子核物理、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用[1-3]。目前的離子束分析技術(shù)主要包括核反應(yīng)分析(nuclear reaction analysis,NRA)、粒子誘發(fā)X熒光光譜分析(particle induced X-ray emission, PIXE)、粒子誘發(fā)伽馬射線分析(particle induced gamma-ray emission, PIGE)、盧瑟福背散射譜分析(Rutherford backscattering spectrometry, RBS)、彈性反沖分析(elastic recoil detection, ERD)、掃描透射離子顯微鏡(scanning transmission ion microscope, STIM)等。其中NRA方法是利用加速器產(chǎn)生的帶電粒子(多為輕離子)轟擊待測樣品發(fā)生核反應(yīng)，通過探測分析核反應(yīng)產(chǎn)生的瞬發(fā)產(chǎn)物(如α、中子和γ)獲取樣品內(nèi)特定元素的含量和深度分布等信息。NRA方法具有核素靈敏度高、選擇性強(qiáng)、非破壞性、分析迅速、低本底等特點(diǎn)，相比RBS、PIXE等方法，NRA更適用于重基體中輕元素核素濃度深度分布分析。NRA方法一般使用百keV至數(shù)MeV的入射粒子，分析深度一般在μm量級[4]。

近年來，隨著國內(nèi)外聚變堆裝置相關(guān)研究的迅速發(fā)展，氘氚核燃料在面向等離子體部件(plasma facing components, PFCs)的材料中的滯留問題逐漸成為聚變堆裝置面臨的嚴(yán)峻問題之一[5]。氘氚滯留一方面不利于裝置穩(wěn)定運(yùn)行，另一方面還會造成放射性污染，此外其反應(yīng)產(chǎn)物3He會導(dǎo)致PFCs材料的氦脆等損傷。要研究這一問題就需對PFCs材料中氫同位素的含量和深度分布進(jìn)行測量分析。國際上，德國馬克斯普朗克等離子物理研究所的Mayer等發(fā)展了基于加速器的NRA方法，采用多能點(diǎn)D(3He,p)4He反應(yīng)對PFCs中的氘濃度深度分布進(jìn)行了分析研究[6]，國內(nèi)目前較為缺少這方面的研究手段。

基于上述研究相關(guān)的國內(nèi)需求，北京大學(xué)物理學(xué)院重離子物理研究所4.5 MV靜電加速器在原有束線基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)新增了NRA系統(tǒng)，該系統(tǒng)可利用加速器提供能量范圍為0.8～3.6 MeV的H+、D+、3He+和4He+束流，通過多能點(diǎn)核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行分析，從而進(jìn)行核反應(yīng)微分截面和樣品中元素濃度深度分布的測量。本文就該NRA系統(tǒng)的基本原理及設(shè)備布局進(jìn)行介紹，并以D(3He,p)4He核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)為例分析實(shí)驗(yàn)方法和測量結(jié)果。

1 核反應(yīng)分析原理

核反應(yīng)分析利用一定能量的入射粒子轟擊靶上元素發(fā)生核反應(yīng)，通過測量反應(yīng)瞬發(fā)產(chǎn)物的能量和產(chǎn)額確定靶上元素種類和含量[7]。以瞬發(fā)產(chǎn)物為帶電粒子的核反應(yīng)為例，低能非相對論下的核反應(yīng)可表示為：

(1)

其中：M0為入射粒子，M1為靶上粒子，M2和M3為反應(yīng)出射粒子，粒子對應(yīng)的質(zhì)量分別為m0、m1、m2、m3；Q為反應(yīng)釋放或吸收的能量。

圖1 核反應(yīng)分析原理圖Fig.1 Principle of nuclear reaction analysis

核反應(yīng)分析原理圖如圖1所示，假設(shè)入射粒子M0在深度x處的能量為Ein，則θ角度出射粒子M2在深度x處的能量Eout可表示為：

(2)

(3)

反應(yīng)出射粒子產(chǎn)額Y可表示為：

(4)

(5)

其中：N0為入射粒子數(shù)；Ω為探測器立體角；σ為核反應(yīng)截面；Nt為深度x處的元素原子面密度；S(E)為有效能損因子；αin和αout分別為入射角和出射角；Sin(E)和Sout(E)分別為入射粒子和出射粒子的能損因子；K=Eout/Ein，為核反應(yīng)因子。

設(shè)δE為多道分析器每道的道寬，則通過探測器獲得的第i道計(jì)數(shù)為：

(6)

實(shí)際上，由多道分析器采集的能譜是元素在基體中深度分布和反應(yīng)截面及入射能損的卷積，需使用SIMNRA等軟件進(jìn)行解譜。在實(shí)際分析中，可使用已知濃度分布的標(biāo)樣(其對應(yīng)物理量符號加注下標(biāo)s)作為對比，從而確定待測樣品元素濃度分布。

(7)

此外，整個測量系統(tǒng)的深度分辨Δx可以定義為：

Δx=ΔE/S(E)

(8)

其中，ΔE為能量展寬，包括探測器的能量分辨率和電子學(xué)噪聲、幾何因素(探測器立體角和束斑面積)、入射和出射粒子在靶樣品以及探測器前吸收片中的能量歧離、多次散射引起的能散、入射束能散等。深度分辨可使用ResolNRA軟件進(jìn)行計(jì)算[8-9]。

2 儀器布局及實(shí)驗(yàn)方法

4.5 MV靜電加速器于1991年投入運(yùn)行，是北京大學(xué)和原上海先鋒電機(jī)廠聯(lián)合研制的國產(chǎn)單端加速器。該設(shè)備端電壓目前可達(dá)3.8 MV，可加速氫氦同位素離子，束流強(qiáng)度最高為10 μA，能量穩(wěn)定度為±1 kV，并可通過加速粒子打靶提供19 MeV以下連續(xù)或脈沖形式的中子場，近年來主要用于進(jìn)行中子核物理、核反應(yīng)分析和材料或器件輻照等實(shí)驗(yàn)[10-11]。

圖2為4.5 MV靜電加速器的布局示意圖，該加速器為垂直式單端加速器，離子由安裝在加速器主體高壓罩內(nèi)的離子源產(chǎn)生，通過垂直于地面的加速管(真空度為5×10-5Pa)升至特定能量，經(jīng)垂直束線傳輸后由90°和雙45°分析磁鐵轉(zhuǎn)為水平束線，終端接4個實(shí)驗(yàn)靶室。高壓罩內(nèi)離子源為高頻離子源，通過熱閥與H2、D2、4He2和3He24路氣體罐連接，其中3He2氣體罐壓力為0.15 MPa。NRA終端靶室(真空度為5×10-4Pa)位于主體大廳90°分析磁鐵后，載能束流由90°分析磁鐵進(jìn)行偏轉(zhuǎn)，通過調(diào)節(jié)磁場強(qiáng)度使其僅允許特定荷質(zhì)比的離子通過，能量偏差約為0.1%，該靶室前安裝有x方向電掃描及y方向磁掃描裝置，用于配合光闌對束斑形狀進(jìn)行調(diào)制。NRA實(shí)驗(yàn)的束斑尺寸一般小于5 mm×2 mm，此時樣品表面流強(qiáng)約為10～30 nA，此束流參數(shù)的設(shè)定在保證數(shù)據(jù)采集效率的同時，一方面避免束斑過大引起深度分辨變差，另一方面避免束流過強(qiáng)引起樣品輻照損傷以及探測器死時間變大。

圖2 北京大學(xué)4.5 MV靜電加速器布局示意圖Fig.2 Schematic of 4.5 MV electrostatic accelerator at Peking University

圖3為NRA實(shí)驗(yàn)終端的裝置示意圖，以D(3He,p)4He核反應(yīng)測量為例。在半徑77 mm的圓周上，與入射方向夾角135°處放置NRA-P路金硅面壘半導(dǎo)體探測器(耗盡層厚度2 000 μm)，探測樣品處核反應(yīng)出射的質(zhì)子，探測器前置50 μm厚度的Mylar膜實(shí)現(xiàn)粒子鑒別，屏蔽低能的3He背散射粒子和4He產(chǎn)物，并在探測器前加裝3 mm×17 mm弧形狹縫，用以限制探測器立體角從而減少能量展寬，提高深度分辨，該狹縫對應(yīng)的探測器立體角為8.1 msr；與入射方向夾角153°處放置RBS-3He路金硅面壘半導(dǎo)體探測器(耗盡層厚度500 μm)，收集3He背散射粒子，用于歸一化入射粒子數(shù)，探測器前加裝直徑1 mm的圓孔形狹縫，防止計(jì)數(shù)過高造成信號堆積，該狹縫對應(yīng)探測器立體角為0.128 msr。多面樣品架用于同時安裝多組待測樣品，可遠(yuǎn)程控制旋轉(zhuǎn)角度，樣品架與旋轉(zhuǎn)軸之間采用絕緣陶瓷環(huán)連接，以使其與靶室絕緣。樣品架通過同軸線纜連接束流積分儀，可實(shí)時監(jiān)測束流，但由于二次電子以及樣品導(dǎo)電性的差異，束流積分儀的數(shù)值僅供監(jiān)測束流狀態(tài)使用。

圖3 NRA實(shí)驗(yàn)終端的裝置示意圖及靶室內(nèi)部圖Fig.3 Schematic of experimental setup for NRA measurement terminal and inside view of terminal chamber

兩路探測器通過真空BNC接口與靶室外的前置放大器連接，并經(jīng)過主放大器、多道采集卡由計(jì)算機(jī)采集能譜，核電子學(xué)設(shè)備均采用ORTEC產(chǎn)品，其型號列于表1?？紤]到信號噪聲對測量的影響，設(shè)備連接中均使用絕緣法蘭和隔離變壓器使信號地與加速器公共接地端隔離，噪聲信號可控制在12 mV以內(nèi)。整個探測系統(tǒng)使用241Am放射源進(jìn)行測試，可得NRA-P路和RBS-3He路在5.486 MeV時的能量分辨率分別為0.42%和0.38%。計(jì)算機(jī)多道采集軟件保存的能譜經(jīng)SIMNRA程序進(jìn)行擬合解譜后，可獲得反應(yīng)截面、元素濃度、深度分布等數(shù)據(jù)[12]。

表1 NRA系統(tǒng)核電子學(xué)儀器型號列表Table 1 Type list of nuclear electronic instrumentation used in NRA system

3 D(3He,p)4He反應(yīng)微分截面測量計(jì)算

核反應(yīng)微分截面是描述核反應(yīng)出射粒子角分布特征的物理量，可通過NRA系統(tǒng)獲得特定立體角下微分截面隨入射粒子能量變化的關(guān)系，從而描繪該角度下微分截面的激發(fā)曲線。4.5 MV靜電加速器可提供能量0.8～3.6 MeV的3He+離子束，這一能區(qū)下D(3He,p)4He的微分截面在IBANDL和EXFOR數(shù)據(jù)庫中的數(shù)據(jù)較少，利用上述NRA系統(tǒng)對該反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系下135°處的激發(fā)曲線進(jìn)行測量計(jì)算[13]。實(shí)驗(yàn)使用非晶氘化烴硅基薄膜樣品作為標(biāo)樣，薄膜尺寸為10 mm×20 mm，氘濃度為1.4×1018cm-2。對薄膜樣品，有：

σ(E)=Y/N0ΩNt

(9)

圖4為能量2.2 MeV的3He+粒子垂直入射標(biāo)樣所得135° NRA-P路和153° RBS-3He路探測器的能譜圖。圖4a中氘元素峰位于約1 600道位置，其峰面積的統(tǒng)計(jì)值即為D(3He,p)4He反應(yīng)產(chǎn)額，低能部分的峰為3He-12C反應(yīng)的基態(tài)與激發(fā)態(tài)。圖4b中400道以下為Si基底背散射譜，200道左右位置為薄膜層背散射峰。式(9)中的Y和N0可使用SIMNRA軟件擬合NRA能譜和RBS譜分別得到，由于標(biāo)樣的氘原子面密度及探測器立體角為已知，即可根據(jù)式(9)得到對應(yīng)能量下的微分截面。其中，NRA譜中p峰的統(tǒng)計(jì)誤差約為2.4%，束流歸一化誤差(包括RBS路立體角誤差、SIMNRA擬合誤差和RBS路統(tǒng)計(jì)誤差)約為1.6%，NRA路立體角歸一化誤差約為2.7%，標(biāo)樣氘濃度的誤差約為5%，微分截面的總測量誤差約為6.2%。依照以上方法可在0.8～3.6 MeV能量范圍內(nèi)間隔200 keV依次選取15個能點(diǎn)，對標(biāo)樣進(jìn)行能譜測量與計(jì)算，所得實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系下135°微分截面激發(fā)曲線如圖5所示，圖中同時標(biāo)出了Alimov等[14]和Wielunska等[6]在實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系下135°測得的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，可看出本文所測的數(shù)據(jù)與其符合較好，由Alimov等和Wielunska等的數(shù)據(jù)可得微分截面峰值處所對應(yīng)的3He粒子能量約為680 keV。

圖4 能量為2.2 MeV的3He+粒子垂直入射標(biāo)樣的135° NRA-P路(a)和153° RBS-3He路(b)能譜圖Fig.4 135° NRA-P (a) and 153° RBS-3He (b) spectra of standard sample with 3He+ vertical incident energy of 2.2 MeV

圖5 實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系下135° D(3He,p)4He的微分截面實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對比Fig.5 Comparison of differential cross section for D(3He,p)4He reaction at 135° in lab system

4 多能點(diǎn)NRA方法測量氘濃度深度分布

圖6為使用SIMNRA和ResolNRA軟件計(jì)算得到的含氘鎢在不同能量3He+入射下NRA系統(tǒng)對氘濃度的深度分辨，其中鎢密度取19.29 g/cm3。圖中箭頭標(biāo)出了不同能量的入射離子在鎢基底中降至約680 keV時，即D(3He,p)4He反應(yīng)截面峰值對應(yīng)的3He能量對應(yīng)的深度，各曲線的深度分辨與其最小值均較接近，說明該系統(tǒng)可在較深的范圍內(nèi)獲得較好的分辨。由低能離子入射在表面處的深度分辨最佳可到約250 nm，由高能離子入射在射程深處的分辨均小于1.5 μm。因此，利用多能點(diǎn)NRA方法進(jìn)行氘深度分布的測量，可在需測量的近表面區(qū)域內(nèi)整體保持較好的深度分辨。

圖6 SIMNRA和ResolNRA軟件計(jì)算的含氘鎢在不同能量3He+入射下NRA系統(tǒng)對氘濃度的深度分辨Fig.6 Depth resolution for deuterium in tungsten using D(3He,p)4He reaction at different incident energy calculated by SIMNRA and ResolNRA

使用基于4.5 MV加速器的NRA系統(tǒng)對多晶鎢的氘輻照樣品進(jìn)行了濃度深度分析[15]，樣品由ECR離子源引出能量為30 keV的氘離子進(jìn)行輻照，劑量約為1.4×1019cm-2，輻照溫度為580 K。輻照樣品先后由德國馬克斯普朗克等離子物理研究所2×3 MV串列加速器NRA系統(tǒng)(系統(tǒng)1，3He+能量0.7～4.2 MeV)和北京大學(xué)4.5 MV靜電加速器NRA系統(tǒng)(系統(tǒng)2，3He+能量0.8～3.6 MeV)進(jìn)行氘濃度深度分布分析。圖7陰影區(qū)域?yàn)镾RIM模擬的注量為1.4×1019cm-2的30 keV氘濃度深度分布，注入離子主要分布在近表面500 nm以內(nèi)[16]。通過使用SIMNRA軟件對NRA能譜進(jìn)行解譜，并由低能能譜解譜所得氘濃度逐漸向高能能譜迭代，從而獲得整體分辨較好的氘濃度深度分布實(shí)驗(yàn)結(jié)果。其中德國馬克斯普朗克等離子物理研究所實(shí)驗(yàn)結(jié)果與SRIM模擬分布較接近，但存在更深處的分布，說明氘在鎢基中有向內(nèi)擴(kuò)散趨勢。由于北京大學(xué)4.5 MV靜電加速器的測量較德國馬克斯普朗克等離子物理研究所滯后1 a，由北京大學(xué)4.5 MV靜電加速器的實(shí)驗(yàn)結(jié)果分布可看出氘在長時間放置后仍有繼續(xù)向深層擴(kuò)散的趨勢，對于實(shí)驗(yàn)結(jié)果詳細(xì)的討論見文獻(xiàn)[15]。實(shí)驗(yàn)中的微分截面誤差約3.9%，阻止本領(lǐng)誤差約3.9%，立體角誤差為4.6%，入射粒子擬合誤差約1.3%，深度分布總測量誤差約7.5%。

圖7 多晶鎢輻照樣品中氘濃度深度分布[11]Fig.7 Depth distribution of deuterium concentration in irradiated polycrystalline tungsten sample[11]

5 總結(jié)

北京大學(xué)4.5 MV靜電加速器NRA系統(tǒng)可提供H+、D+、3He+和4He+束流，對重基體上距表面數(shù)μm深度范圍內(nèi)的輕元素具有較好的分析效果，表面深度分辨約為250 nm，整體深度分辨好于1.5 μm。該系統(tǒng)作為離子束分析手段，可在聚變堆材料研究領(lǐng)域中，尤其是面向等離子體材料中氘氚滯留問題的研究中得到應(yīng)用。