李向陽(yáng)，朱 海，袁勁帆，洪昌壽，蔡梓麒

(1.資源環(huán)境與安全工程學(xué)院，南華大學(xué)，湖南 衡陽(yáng) 421001；2.湖南省鈾尾礦退役工程技術(shù)研究中心，南華大學(xué)，湖南 衡陽(yáng) 421001)

在20世紀(jì)70年代，國(guó)內(nèi)外學(xué)者就已發(fā)現(xiàn)在外在條件作用下，會(huì)導(dǎo)致巖石內(nèi)氡析出異常。1964年蘇聯(lián)學(xué)者首次在塔什干地震后研究發(fā)現(xiàn)地震過(guò)程中的氡析出異常[1]，中國(guó)在20世紀(jì)八十年代，羅光偉[2]等人也發(fā)現(xiàn)在地震作用下，會(huì)導(dǎo)致氡含量發(fā)生變化。陳颙[3]等人研究出在巖石破裂之前，會(huì)產(chǎn)生許多微破裂，其聲發(fā)射屬于超聲振動(dòng)。Dipak Ghosh[4]研究發(fā)現(xiàn)氡析出異常是一種與地震有關(guān)的前兆現(xiàn)象。F Kulali、A Riggio等[5-6]也證實(shí)氡析出異?？梢宰鳛榈卣饋?lái)臨的前兆。馮偉[7]等人通過(guò)試驗(yàn)證實(shí)超聲作用可提高巖石射氣水平，每經(jīng)歷一次超聲振動(dòng)，射氣水平都有更明顯的增長(zhǎng)。此外，隨著礦井開(kāi)采深度的增加，礦井高溫?zé)岷?wèn)題也會(huì)越來(lái)越嚴(yán)重，一是開(kāi)采深度大，巖石溫度高；二是地下熱水涌出加上通風(fēng)不良，都會(huì)導(dǎo)致鈾礦井下溫度都超過(guò)30 ℃[8]。關(guān)于溫度對(duì)井下氡析出來(lái)說(shuō)，曹眾為等[9]認(rèn)為溫度對(duì)氡析出率的影響主要有2個(gè)方面：1)引起氡的擴(kuò)散系數(shù)的變化；2)引起多孔材料對(duì)氡的吸附能力的變化。張忠相[10]研究發(fā)現(xiàn)隨著溫度的升高，多孔介質(zhì)氡析出率逐漸增大，并且氡析出率與溫度符合線性函數(shù)關(guān)系。侯價(jià)禮等[11]研究發(fā)現(xiàn)地震對(duì)氡析出有明顯的增長(zhǎng)作用。劉凱旋[12]也發(fā)現(xiàn)在超聲作用下多孔射氣介質(zhì)中氡析出率有一定程度增加，析出率的增長(zhǎng)與超聲波的功率呈線性正相關(guān)。從目前的研究結(jié)果看，介質(zhì)中氡析出率的大小受到眾多因素的影響；而隨著開(kāi)采深度的增加，鈾礦井下環(huán)境也更加復(fù)雜。國(guó)內(nèi)外對(duì)鈾礦井下單一因素例如溫度、壓力、孔隙率等研究較多。而多因素耦合作用下對(duì)氡析出率的影響研究還是很少，在鈾礦開(kāi)采中，不能僅僅控制單一變量，影響氡析出量是多重因素造成的。而目前，針對(duì)多場(chǎng)因素，國(guó)內(nèi)外研究很少。另外，在國(guó)內(nèi)外對(duì)氡析出率的影響中，對(duì)砂巖型鈾礦研究規(guī)律少之又少，針對(duì)此現(xiàn)象，南華大學(xué)自主研究多場(chǎng)耦合條件下氡析出裝置來(lái)探究鈾礦開(kāi)采中氡析出規(guī)律，為砂巖型鈾礦開(kāi)采復(fù)雜的環(huán)境下氡防護(hù)提供一定的理論基礎(chǔ)。

1試驗(yàn)原理

氡活度濃度的測(cè)量采用局部靜態(tài)法。試驗(yàn)塊在耦合條件作用下，從試驗(yàn)塊表面析出進(jìn)入集氡空間，使原集氡空間氡濃度在原基礎(chǔ)上升高，通過(guò)分析和測(cè)量集氡罩內(nèi)氡活度濃度的變化規(guī)律來(lái)確定待測(cè)計(jì)算介質(zhì)的表面氡析出率，用于氡析出率計(jì)算公式如下。

(1)

式中，J—氡析出率，(Bq/m2·s)；S—被測(cè)面積，m2；V—集氡空間的容積，m3；C為集氡罩氡活度濃度，Bq/m3；t—累積時(shí)間，s；λ—等效衰變系數(shù)，2.1×10-6s-1。在初始條件為Ct=0=C0時(shí)，

(2)

將(2)式變換可得：

(3)

在時(shí)間很短、初始氡活度濃度C0很小的情況下，λt<<1，則e-λt≈1-λt。所以(3)式可以近似為：

(4)

上式整理可得氡析出率近似公式為：

(5)

2試驗(yàn)過(guò)程

2.1 試樣制備

姜必廣[13]等人研究發(fā)現(xiàn)衡陽(yáng)盆地砂巖型鈾礦地質(zhì)特征，查明衡陽(yáng)盆地砂巖型鈾礦賦存于白堊系上統(tǒng)。基于此調(diào)查結(jié)果，采用相似原理來(lái)制備砂巖型鈾礦巖試驗(yàn)塊。相似材料選取中國(guó)南方某鈾礦(鐳比活度為8.50×103Bq/kg)1.5 mm的鈾礦砂作為骨料，膠結(jié)材料選用高強(qiáng)水泥(河北唐山北極熊牌CSA825硫鋁鹽酸超高強(qiáng)水泥)，采用蒸餾水，并加入石膏增強(qiáng)其膠結(jié)能力。另外，加入還原鐵粉調(diào)節(jié)類(lèi)砂巖材料的導(dǎo)熱性能。類(lèi)砂巖配比為：水灰質(zhì)量比為0.5，骨料與水泥質(zhì)量比為0.45，精鐵粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)4.5%，確定配比之后將骨料、膠結(jié)材料和外摻劑按照上述比例加入到攪拌機(jī)內(nèi)進(jìn)行攪拌，等待攪拌均勻后加入一定質(zhì)量的蒸餾水，攪拌成型后停止攪拌，將試料加入φ50 mm×100 mm的圓柱體試模中制成試驗(yàn)塊，待試驗(yàn)塊固定成形后進(jìn)行脫模。最后存放于恒溫恒濕養(yǎng)護(hù)箱內(nèi)養(yǎng)護(hù)28 d，且在試驗(yàn)開(kāi)始前密封24 h。選用相似判定指標(biāo)：物理參數(shù)指標(biāo)選用飽和密度、聲波波速；熱力學(xué)參數(shù)指標(biāo)選用導(dǎo)熱系數(shù)；力學(xué)參數(shù)指標(biāo)選用單軸抗壓強(qiáng)度，衡陽(yáng)盆地白堊系砂巖其各項(xiàng)物理力學(xué)參數(shù)與相似材料力學(xué)參數(shù)如表1所示。

表1 白堊系砂巖與類(lèi)砂巖材料物理參數(shù)對(duì)比

由表數(shù)據(jù)可見(jiàn)，基于相似材料配比所得類(lèi)砂巖材料與汪家沖盆地白堊系砂巖的各項(xiàng)參數(shù)值非常接近，可以模擬白堊系砂巖。

2.2 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)裝置為極端條件下多場(chǎng)耦合作用下的氡析出測(cè)量裝置?？紤]到國(guó)內(nèi)外對(duì)氡析出的單一元素對(duì)最終析出量影響研究后，最終選定在溫度變量、低頻振動(dòng)以及超聲波多場(chǎng)耦合作用下對(duì)氡析出的影響。試驗(yàn)儀器主要由激振器、信號(hào)發(fā)生器、功率放大器、RAD-7等試驗(yàn)裝置組成。此試驗(yàn)裝置是為模擬鈾礦巖石在復(fù)雜極端條件下測(cè)量氡析出，其中：水浴加熱裝置是讓砂巖類(lèi)鈾礦巖可處于不同的溫度下；激振器可以為試驗(yàn)塊在析出罐內(nèi)提供往復(fù)的機(jī)械振動(dòng)，在超聲波發(fā)生器的作用下，可以近似提供類(lèi)似于巖石破裂現(xiàn)象所造成的超聲波作用。其具體試驗(yàn)裝置如圖1所示。

1—溫度控制儀；2—掃頻信號(hào)發(fā)生器；3—功率放大器；4—激振器；5—超聲波發(fā)生器；6—干燥劑；7—析出罐；8—砂巖型試驗(yàn)塊；9—滑行軌道；10—水浴供熱；11—水浴加熱棒；12—放水閥；13—測(cè)氡儀。圖1 極端條件下多場(chǎng)耦合作用氡析出測(cè)量裝置

2.3 試驗(yàn)過(guò)程

1)在試驗(yàn)開(kāi)始前，檢查試驗(yàn)裝置氣密性。通過(guò)向析出罐頂蓋內(nèi)輸氣，檢測(cè)輸出管內(nèi)氣體流量，若氣體輸入量與輸出量相等，則氣密性良好。

2)將試驗(yàn)塊置于并固定好于析出罐內(nèi)，利用錫箔紙的特性，封閉試驗(yàn)塊在試驗(yàn)中保持試驗(yàn)塊單面氡析出，關(guān)閉法蘭頂蓋密封析出罐。

3)利用水浴加熱模塊對(duì)試驗(yàn)塊進(jìn)行加熱，試驗(yàn)設(shè)置了3個(gè)溫度變量：30、40、50 ℃，通過(guò)溫度控制裝置來(lái)調(diào)節(jié)。超聲波變量設(shè)置為未加超聲波0 W，超聲波0.3 A(66 W)和超聲波0.6 A(132 W)。低頻振動(dòng)變量設(shè)置為10、20、30和40 Hz。

4)每組試驗(yàn)開(kāi)始前，利用測(cè)氡儀進(jìn)行“Purge”30 min，清除殘留于罐內(nèi)的氡氣體和空氣濕度，試驗(yàn)通過(guò)改變單一變量的方法，每組試驗(yàn)組測(cè)量的時(shí)間設(shè)置為5 min，測(cè)量循環(huán)次數(shù)為18，測(cè)試時(shí)間共計(jì)90 min，通過(guò)RAD-7測(cè)氡儀測(cè)量累計(jì)氡活度濃度。

5)在低頻振動(dòng)中，待測(cè)氡儀啟動(dòng)“Sniff”模式后，打開(kāi)功率放大器，根據(jù)試驗(yàn)的需要設(shè)置對(duì)應(yīng)的激振頻率。在超聲波試驗(yàn)組中，打開(kāi)超聲波發(fā)生器，根據(jù)試驗(yàn)所設(shè)定的功率來(lái)調(diào)節(jié)電流。

6)試驗(yàn)完成后，關(guān)閉所有儀器，將試驗(yàn)試驗(yàn)塊封存24 h，繼續(xù)下一次測(cè)量。將RAD-7測(cè)氡儀所得數(shù)據(jù)代入氡析出率公式，可求得每組氡析出率數(shù)值。

3試驗(yàn)結(jié)果與討論

試驗(yàn)塊為φ50 mm×100 mm的砂巖類(lèi)鈾礦巖，集氡空間為φ100mm×150 mm的析出罐。試驗(yàn)按照2.3過(guò)程結(jié)束后，試驗(yàn)塊質(zhì)量在3%范圍內(nèi)波動(dòng)，可以排除含水率對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)的影響。實(shí)際測(cè)試數(shù)據(jù)在用測(cè)氡儀進(jìn)行測(cè)量時(shí)，由于核衰變隨機(jī)性的顯示統(tǒng)計(jì)漲落，單位時(shí)間內(nèi)的計(jì)數(shù)總是在圍繞一個(gè)平均值不停地?cái)[動(dòng)，累計(jì)氡活度濃度實(shí)測(cè)值需進(jìn)行修正，經(jīng)過(guò)修正后代入氡濃度轉(zhuǎn)換公式得出各個(gè)試驗(yàn)組氡析出率如表2所示。

表2 類(lèi)鈾礦巖累計(jì)氡析出率Bq/(m2·s)

3.1 氡析出率分析

在TUV耦合作用下，氡析出有明顯增長(zhǎng)的趨勢(shì)。試驗(yàn)塊在析出罐內(nèi)在激振器作用下做水平往復(fù)式振動(dòng)，隨著外界的物理環(huán)境的變化，氡析出率也隨之發(fā)生變化。在特定的溫度下，隨著振動(dòng)頻率和超聲波功率的增加，氡析出率的數(shù)值也變大。針對(duì)此氡析出規(guī)律，利用origin分析工具對(duì)表2數(shù)據(jù)進(jìn)行定量分析，得到圖2、3和4不同溫度下振動(dòng)頻率和超聲波功率對(duì)氡析出影響的二維擬合曲線。

圖2 30 ℃下低頻振動(dòng)作用下類(lèi)鈾礦巖氡析出率

圖3 40 ℃下低頻振動(dòng)作用下類(lèi)鈾礦巖氡析出率

圖4 50 ℃下低頻振動(dòng)作用下類(lèi)鈾礦巖氡析出率

圖2～4擬合曲線相關(guān)系數(shù)R2接近1，說(shuō)明回歸直線對(duì)表2氡析出率數(shù)值的擬合程度較好。從2圖與圖3、圖4比較可見(jiàn)，氡析出率的增長(zhǎng)速度明顯低于二者，原因在于水浴加熱過(guò)程中，會(huì)導(dǎo)致試驗(yàn)塊孔隙增大，而氡子體的擴(kuò)散理論表明，氡子體析出進(jìn)入空隙，在空隙中運(yùn)移，孔隙變大，擴(kuò)散速率也隨之增大。試驗(yàn)塊在激振器的水平往復(fù)作用下，使試驗(yàn)塊的孔隙分布發(fā)生了變化，產(chǎn)生的微裂隙增多，導(dǎo)致氡子體在試驗(yàn)塊中的擴(kuò)散阻力減小，從而促氡子體的析出。頻率越快，孔隙會(huì)使試驗(yàn)塊中裂隙變大，阻力變小，導(dǎo)致了氡析出率的增加。

3.2 方差分析

為了進(jìn)一步研究在耦合條件下各因素對(duì)氡析出率的影響作用，對(duì)試驗(yàn)組進(jìn)行方差分析，選取溫度變量(30、40、50 ℃)、頻率變量(10、20、30 Hz)、超聲波(0 W、66 W、132 W)做三因素三水平正交設(shè)計(jì)試驗(yàn)，如表3所示。

表3 溫度、頻率、振動(dòng)類(lèi)鈾礦巖正交設(shè)計(jì)試驗(yàn)

根據(jù)正交設(shè)計(jì)試驗(yàn)，再使用正交設(shè)計(jì)助手處理數(shù)據(jù)，得到方差分析結(jié)果如表4所示。

表4 基于正交試驗(yàn)數(shù)據(jù)類(lèi)鈾礦巖方差分析

通過(guò)方差分析，得到在TUV耦合條件下F大小，即F(溫度)>F(頻率)>F(超聲波)，說(shuō)明在試驗(yàn)過(guò)程中，溫度變量相對(duì)于低頻頻率和超聲波作用下顯著性最大，為控制氡析出提供了優(yōu)先控制因素。利用Origin對(duì)不同溫度下擬合曲面，以便更直觀的了解溫度下對(duì)氡析出的影響，為鈾礦氡析出率做出預(yù)測(cè)，如圖5所示。

圖5 多場(chǎng)耦合作用下砂巖型鈾礦巖氡析出曲面方程

3.3 試驗(yàn)結(jié)果討論

1)從圖2看出，在30 ℃作用下，不同的超聲波功率下氡析出率的增長(zhǎng)率分別為0.003 46、0.003 30和0.003 36。說(shuō)明當(dāng)溫度一定時(shí)，在超聲波作用下，氡析出率增加率影響很?。慌c圖3和4對(duì)比發(fā)現(xiàn)，隨著溫度升高，氡析出率增長(zhǎng)率也隨之增加，這也印證了溫度對(duì)氡析出率的平均變化率影響較大。

2)得出3種不同溫度梯度下的函數(shù)關(guān)系式，分別為：C1=0.215 25+0.003 09x+2.083×10-4y，擬合相關(guān)系數(shù)R2=0.995 49；C2=0.352 00+0.005 35x+3.371 21×10-4y，相關(guān)擬合系數(shù)R2=0.999 08；C3=0.570 21+0.007 06x+1.515 00×10-4y，相關(guān)擬合系數(shù)R2=0.996 15。從圖5可以得到氡析出率的大小是由耦合條件下多種因素共同所決定的。在固定振動(dòng)頻率與超聲波功率條件下，氡析出率的大小和溫度成正比。

4結(jié)論

試驗(yàn)利用了自主設(shè)計(jì)氡析出試驗(yàn)裝置，探究了在耦合條件下對(duì)砂巖型鈾礦巖氡析出的影響因素，通過(guò)試驗(yàn)得出以下結(jié)論。

1)在TVU作用下，對(duì)氡析出率均有提升作用。但通過(guò)方差分析可以得出，溫度的顯著性最大，為鈾礦開(kāi)采中氡防護(hù)提供了優(yōu)先控制因素。

2)在圖5曲面方程中，在溫度確定的條件下，可以利用振動(dòng)頻率與超聲波功率的數(shù)值可以近似求得砂巖鈾礦石氡析出率的數(shù)值，反之，在復(fù)雜的鈾礦環(huán)境下，溫度測(cè)量不便利時(shí)，通過(guò)測(cè)得氡析出率的大小以及振動(dòng)頻率與超聲波功率的數(shù)值，也可以反過(guò)來(lái)求出鈾礦下溫度的大小。

3)在溫度作用下，通過(guò)origin函數(shù)圖像得到氡析出率在振動(dòng)頻率與超聲波功率作用下，雖然氡析出率得到提高；但整體而言，氡析出率增長(zhǎng)率很小。

4)試驗(yàn)就TUV多場(chǎng)耦合作用下對(duì)砂巖類(lèi)鈾礦巖的氡析出率做了研究，而鈾礦井下環(huán)境復(fù)雜多變，對(duì)于其他影響因素如濕度、壓力梯度等未做研究。鑒此,有必要再試驗(yàn)、再研究,使氡析出機(jī)理有更堅(jiān)實(shí)的試驗(yàn)基礎(chǔ),并使這一機(jī)理得到補(bǔ)充和完善。