郭林雅， 祁貴生， 劉有智， 邱錦堂， 蘇法雙

(中北大學(xué) 超重力化工過程山西省重點實驗室， 山西省超重力化工工程技術(shù)研究中心， 山西 太原 030051)

超重力技術(shù)是一種過程強(qiáng)化技術(shù)， 應(yīng)用范圍已涵蓋吸收[1]、 除塵[2]等方面. 旋轉(zhuǎn)填料床是超重力技術(shù)的核心， 填料高速旋轉(zhuǎn)營造出超重力環(huán)境， 液體被填料高強(qiáng)度剪切、 霧化， 氣液界面快速更新， 相間接觸面積增大， 極大地強(qiáng)化氣液傳質(zhì)過程[3]. 錯流旋轉(zhuǎn)填料床是一種典型的超重力設(shè)備， 液泛點高、 適于處理大通量氣體， 在工業(yè)生產(chǎn)中應(yīng)用廣泛. 目前， 已有大量學(xué)者對錯流旋轉(zhuǎn)床的流體力學(xué)[4]、 傳質(zhì)[5]和壓降[6]等性能進(jìn)行了研究， 但分析發(fā)現(xiàn)： 錯流床的傳質(zhì)效率存在略低于逆流床的問題[7-8].

旋轉(zhuǎn)填料床內(nèi)的傳質(zhì)受流體流動形態(tài)、 液體分散程度等的影響， 深入了解內(nèi)部液體流動機(jī)制對其傳質(zhì)性能的提高具有重要意義. Burns and Ramshaw等[9]利用攝像機(jī)得到了填料內(nèi)液體的三種流型： 液膜、 液滴和液絲， 并發(fā)現(xiàn)填料內(nèi)流體流動存在不均勻現(xiàn)象； Guo等[10]觀察到填料端效應(yīng)區(qū)和填料區(qū)內(nèi)液體流動方式不同； Yan等[11]在液體中添加示蹤劑， 觀察到填料內(nèi)液滴-液滴碰撞、 液滴-填料碰撞及液滴的形成和破裂過程， 只是此方法只適用于規(guī)整填料； Guo等[12]、 Shi等[13]利用CFD模擬技術(shù)， 將VOF多相流模型應(yīng)用于RPB內(nèi)氣液相界面流體流動的研究， 得到了不同轉(zhuǎn)速下填料區(qū)及空腔區(qū)液滴形態(tài)變化， 但只能觀察到液滴流， 與實驗中所得的流型相差較大.

以上填料內(nèi)流體流動的研究中發(fā)現(xiàn)了液體分布不均勻現(xiàn)象. 填料塔中， 液體不均勻分布將導(dǎo)致塔效率的大幅下降[14]. 錯流床中， 液體分散程度也影響混合傳質(zhì)過程. 填料內(nèi)液體分布直接受液體初始分布的影響. 為此， 陳建峰[15]、 計建炳[16]、 栗秀萍[17]、 劉有智[18]和李育敏[19]等發(fā)明了多種液體分布器， 在一定程度上解決了填料內(nèi)液體分布不均的問題. 但以上液體分布器結(jié)構(gòu)復(fù)雜， 加工難度大， 且占據(jù)較大空間， 不易安裝. 相比之下， 中心管式液體分布器[20]結(jié)構(gòu)最為簡單. 為探究液體分布器的合適結(jié)構(gòu)， 郭奮[21]等在逆流旋轉(zhuǎn)床中安裝了5種不同的液體分布器， 研究了轉(zhuǎn)速、 液量和氣速對傳質(zhì)系數(shù)的影響； 謝愛勇[20]重點考察兩種新型的圓盤式和盤管式液體分布器對噴射式旋轉(zhuǎn)床傳質(zhì)系數(shù)的影響， 發(fā)現(xiàn)液體初始分布對傳質(zhì)效果影響較大. 可見， 合適的液體分布器結(jié)構(gòu)是旋轉(zhuǎn)床發(fā)揮最大潛能的關(guān)鍵， 方晨[22]也曾提到旋轉(zhuǎn)填料床研究的重點應(yīng)轉(zhuǎn)向液體分布器等內(nèi)構(gòu)件的優(yōu)化.

中心管式液體分布器方便拆卸， 易于更換. 本文在錯流旋轉(zhuǎn)床中安裝4種中心管式液體分布器， 以NaOH-CO2為實驗體系， 相界比表面積和體積傳質(zhì)系數(shù)為表征手段， 考察液體初始分散對傳質(zhì)性能的影響.

1 實驗部分

1.1 實驗裝置

錯流旋轉(zhuǎn)床內(nèi)填料為不銹鋼絲網(wǎng)， 內(nèi)徑46 mm， 外徑198 mm， 高度100 mm. 如圖 1 所示， 中心管式液體分布器是一個靜止的中心管， 直徑為20 mm， 位于填料的中心軸線處， 經(jīng)噴液孔向外噴射液體. 但若液量過小， 液體不能形成射流， 沿分布器壁面流下； 流量過大， 噴液孔處局部阻力變大， 增大設(shè)備能耗. 因此， 需優(yōu)化噴液孔結(jié)構(gòu). 填料做高速圓周運(yùn)動， 液體分布器靜止不動， 液體分布器噴出液體與填料發(fā)生較大的相對運(yùn)動， 在不同軸向高度處， 周向可達(dá)到均勻分布， 為方便加工， 本實驗中噴液孔沿液體分布器中心軸兩側(cè)對稱分布. 填料高度有限， 各個噴液孔噴出液體受壓相差不大. 因此， 為保證填料區(qū)內(nèi)緣面能夠均勻噴灑液體， 液體分布器噴液孔沿軸向均勻分布， 直徑為2 mm， 數(shù)量分別為4， 6， 8， 10， 如圖 1 所示.

圖 1 液體分布器結(jié)構(gòu)示意圖(單位： mm)Fig.1 Schematic diagram of liquid distributors

1.2 實驗計算

實驗中化學(xué)反應(yīng)式為

2NaOH+CO2=Na2CO3+H2O,

(1)

Na2CO3+CO2+H2O=2NaHCO3.

(2)

當(dāng)NaOH過量時， 該反應(yīng)可視為擬一級快速反應(yīng)， 影響液膜厚度的液體流動情況只作用于氣液相界比表面積， 對傳質(zhì)系數(shù)影響不大[23]. 因此， 保持NaOH溶液濃度為1 mol/L， CO2進(jìn)口含量保持在1%左右， 計算相界比表面積

(3)

式中：G0為氣體流量， mol/s；yin,yout分別為氣體進(jìn)出口摩爾分?jǐn)?shù)；h,r2和r1分別為填料的軸向高度、 外徑和內(nèi)徑， m；D為CO2在水溶液中的擴(kuò)散系數(shù)， m2/s；K1為擬一級反應(yīng)速率常數(shù)， s-1.

(4)

(5)

當(dāng)NaOH少量時， 該反應(yīng)為液膜和液相主體中進(jìn)行的中速和緩慢反應(yīng)， 傳質(zhì)過程與液體的流動情況密切相關(guān). 所以， 控制NaOH濃度為0.03～0.05 mol/L， CO2進(jìn)口含量保持在1%左右， 計算液相體積傳質(zhì)系數(shù)

(6)

CO2進(jìn)出口濃度的分析檢測儀器為PGM-50型CO2檢測儀(美國REA Systems公司)， 其余各項取值均參考文獻(xiàn)[24]進(jìn)行計算.

1.3 實驗流程及說明

實驗工藝流程圖見圖 2. 首先配制1 mol/L NaOH溶液， 調(diào)節(jié)空氣和CO2氣體進(jìn)口流量， 使CO2進(jìn)口含量保持在1%左右， 進(jìn)行傳質(zhì)比表面積的測定實驗. 具體流程如下： 空氣和CO2混合氣經(jīng)氣體流量計計量后進(jìn)入錯流旋轉(zhuǎn)床， 并由填料底部自下而上運(yùn)動； NaOH溶液經(jīng)液泵進(jìn)入液體分布器， 經(jīng)噴液孔沿填料內(nèi)緣至外緣方向噴灑， 被高速旋轉(zhuǎn)填料剪切為尺寸微小的液滴、 液絲和液膜， 與氣體錯流接觸進(jìn)行傳質(zhì). 最后， 氣體由氣體出口排出， 液體由液體出口排至儲液槽. 完成上述實驗后， 重新配制0.03～0.05 mol/L NaOH溶液， 調(diào)節(jié)空氣和CO2氣體進(jìn)口流量， 使CO2進(jìn)口含量保持在1%左右， 進(jìn)行液相體積傳質(zhì)系數(shù)的測定實驗. 具體流程與傳質(zhì)比表面積測定實驗流程相同.

圖 2 實驗工藝流程圖Fig.2 Schematic diagram in progress

2 結(jié)果與討論

2.1 超重力因子對ae和klae的影響

固定氣量16 m3/h， 液量80 L/h， 考察超重力因子對不同結(jié)構(gòu)液體分布器錯流旋轉(zhuǎn)填料床ae和klae的影響， 結(jié)果如圖 3 和圖 4 所示. 由圖可知，ae和klae均隨超重力因子的增大而增大. 因為超重力因子增大， 填料旋轉(zhuǎn)速度加快， 增強(qiáng)的剪切力將液體切割、 霧化， 形成大量尺寸更為微小的液滴、 液絲和液膜， 相同的液體體積下， 比表面積增大. 而且， 液膜變薄， 氣液間傳質(zhì)阻力減小， 有利于CO2進(jìn)入NaOH溶液表面發(fā)生反應(yīng)被吸收， 有效提高了液相體積傳質(zhì)系數(shù).

在相同的操作條件下， 四種液體分布器的ae和klae隨超重力因子增大， 為6孔>4孔>8孔>10孔. NaOH溶液由噴液孔噴出后， 沿直徑方向以拋物線型射流進(jìn)入填料區(qū)， 而填料做高速圓周運(yùn)動， 兩者的差異導(dǎo)致液體射流在靠近填料內(nèi)緣處被劇烈地撕裂剪切成液滴和液膜. 液膜慣性小， 跟隨填料絲做離心運(yùn)動， 但液滴受重力作用與填料存在軸向速度差， 將繼續(xù)被剪切， 直到所有射流變?yōu)橐耗ぃ?到達(dá)端效應(yīng)區(qū)的邊界[25]. 在相同液量下， 噴液孔數(shù)目越多， 孔流速率變小， 液相在較短的流程中獲得的軸向速度變小， 對傳質(zhì)貢獻(xiàn)率最大[26]的端效應(yīng)區(qū)長度變短， 傳質(zhì)效率不高， 傳質(zhì)系數(shù)較低. 但是， 若噴液孔數(shù)量太少， 如只有兩個孔， 填料上邊緣與噴液孔的最小距離為33 mm， 填料將有1/3區(qū)域未被潤濕， 填料利用率降低， 氣液相界接觸面積變小， 綜合性能低于孔數(shù)為6的液體分布器.

圖 3 超重力因子對ae的影響Fig.3 Effects of high gravity factor on ae

圖 4 超重力因子對klae的影響Fig.4 Effects of high gravity factor on klae

2.2 液量對ae和klae的影響

固定氣量16 m3/h， 超重力因子為最佳值， 考察液量對不同結(jié)構(gòu)液體分布器錯流床ae和klae的影響， 結(jié)果如圖 5 和圖 6 所示. 由圖可知，ae和klae均隨液量的增大， 先增大后減小. 因為液量增大， 單位體積填料內(nèi)被剪切形成的液體微元數(shù)目增多， 液體比表面積變大， 相界接觸面積增大， 增大了吸收推動力， 傳質(zhì)系數(shù)升高. 但是， 液量過大， 填料轉(zhuǎn)速不變， 液體被填料切割的程度受限， 填料表面液膜變厚， 傳質(zhì)阻力變大， 傳質(zhì)效果反而下降.

圖 5 液量對ae的影響Fig.5 Effects of liquid flow rate on ae

圖 6 液量對klae的影響Fig.6 Effects of liquid flow rate on klae

由圖可知， 液量增大， 不同液體分布器的ae和klae值出現(xiàn)交叉現(xiàn)象. 液量較小時， 端效應(yīng)區(qū)長度對ae和klae的影響較大， 為6孔>4孔>10孔>8孔. 其中， 10孔>8孔是因為兩者的最佳超重力因子分別為76和109， 噴液孔數(shù)目為10時， 填料對液相的剪切性能較弱， 端效應(yīng)區(qū)較長， 傳質(zhì)效果較好. 隨著液量不斷增大， 不同液體分布器噴出液體的軸向速度差變小， 填料內(nèi)液體噴淋密度增大， 削弱了端效應(yīng)區(qū)的影響. 同時， 液相進(jìn)入填料后， 受填料摩擦阻力、 形體阻力和離心力的影響， 將由射流變?yōu)楣闪髁鲃樱?相界接觸面積減小， 傳質(zhì)效果變差. 在這種情況下， 孔數(shù)越少， 射流范圍越大， 傳質(zhì)效果越好， 所以6孔>8孔>10孔. 噴液孔為4時， 數(shù)據(jù)結(jié)果基本維持穩(wěn)定， 這可能是因為孔流速率隨液量的增大急劇增大， 液體射流穿過填料主要集中于外部空腔區(qū)， 填料表面液體噴淋密度低.

2.3 氣量對ae和klae的影響

固定氣量16 m3/h， 液量80 L/h， 考察氣量對不同液體分布器結(jié)構(gòu)錯流床ae和klae的影響， 結(jié)果如圖 7 和圖 8 所示.

圖 7 氣量對ae的影響Fig.7 Effects of gas flow rate on ae

圖 8 氣量對klae的影響Fig.8 Effects of gas flow rate on klae

由圖可知， 氣量對4, 6孔液體分布器的相界比表面積影響不大. 8, 10孔的ae和klae隨氣量增大， 先增大后減小. 因為氣量增大， 液體湍動程度增強(qiáng)， 氣液兩相間的相互曳力作用增強(qiáng)， 氣體對液體的分散和破碎作用也相應(yīng)增強(qiáng)， 兩相的湍動程度和接觸面積增加， 氣膜表面更新速率加快， 都有利于傳質(zhì)過程的進(jìn)行. 當(dāng)氣量過大時， 氣體將很快穿過填料層， 與液體接觸不充分， 表現(xiàn)為氣液相界接觸面積減小， 液相體積傳質(zhì)系數(shù)降低. 8孔的ae和klae值大于10孔， 是因為8孔的最佳液量是100 L/h， 10孔的為80 L/h， 填料表面液體噴淋密度存在差異， 傳質(zhì)效果不同.

2.4 與文獻(xiàn)結(jié)果對比

文獻(xiàn)[22]中液體初始分散對逆流床傳質(zhì)的影響較小， 本文中對錯流床傳質(zhì)效果的影響卻較大. 這可能是兩種設(shè)備中不同的氣液接觸方式所導(dǎo)致. 逆流床中， 氣液逆流接觸， 兩相間相對運(yùn)動速度較大， 有利于各自流體的分散， 即使在填料內(nèi)液體分布不均勻， 由于填料的自分布性能及氣液間的相互分散作用， 氣液傳質(zhì)效果不會明顯減弱； 在錯流旋轉(zhuǎn)填料床中， 氣液錯流接觸， 兩相間相對運(yùn)動速度減小， 不利于氣液各自的分散， 如果填料內(nèi)液體分布不均勻， 加之氣相流程短， 氣體極易發(fā)生軸向橫穿填料， 造成短路， 最終降低氣液傳質(zhì)效果. 因此， 錯流旋轉(zhuǎn)床液體分布器結(jié)構(gòu)的改變對于氣液傳質(zhì)的影響會十分明顯， 這一點有別于逆流結(jié)構(gòu).

2.5 ae和klae的關(guān)聯(lián)

據(jù)式(7)、 (8)對液體分布器結(jié)構(gòu)不同的旋轉(zhuǎn)填料床的ae和klae值進(jìn)行了經(jīng)驗關(guān)聯(lián)， 即[27]

ae=A1GaLbβc,

(7)

klae=A2GdLeBf,

(8)

式中：A1，A2，a，b，c，d，e，f為待定系數(shù)，A1，A2包括了超重力裝置結(jié)構(gòu)、 填料結(jié)構(gòu)和介質(zhì)特性等影響. 通過對實驗數(shù)據(jù)的擬合， 得到本實驗工況范圍內(nèi)的如下關(guān)聯(lián)式.

4孔：ae=1.01β0.247G1.714L1.049；klae=61.01β0.090·G-0.316L0.295

6孔：ae=1.01β0.784G0.722L1.120；klae=1.01β0.225·G-0.258L0.119

8孔：ae=1.01β0.438G1.048L1.306；klae=1.01β0.153·G-0.092L0.094

10孔：ae=1.01β0.455G1.075L0.822；klae=1.01β1.764·G3.171L0.295

將實驗值和擬合值進(jìn)行對比， 最大誤差均小于15%， 相關(guān)性較好.

3 結(jié) 論

液體分布器是液體噴灑在填料內(nèi)緣的關(guān)鍵媒介， 直接影響液體的初始分散， 進(jìn)而影響填料內(nèi)液體分布. 錯流床內(nèi)液體分布影響傳質(zhì)效果. 因此， 為促進(jìn)填料內(nèi)液體分布均勻， 通過改變液體分布器結(jié)構(gòu)， 以NaOH-CO2為實驗體系， 考察了液體初始分散對錯流床傳質(zhì)效果的影響， 并得到以下結(jié)論.

1) 噴液孔數(shù)目為4， 6， 8時， 隨超重力因子的增大，ae和klae均增大， 數(shù)目為10時， 先增大后減小. 但整體上表現(xiàn)為6>4>8>10， 這可能是液體在由噴液孔噴出的較短射流流程中獲得的軸向速度影響到端效應(yīng)區(qū)長度所導(dǎo)致.

2)ae和klae隨氣量和液量的增加均為先增大后減小. 其中， 噴液孔數(shù)目為4時， 液量對ae和klae的影響較小； 噴液孔數(shù)目為4, 6時， 氣量對ae和klae的影響較小， 8孔的ae和klae呈現(xiàn)下降趨勢. 綜合分析， 最合適的液體分布器噴液孔數(shù)目為6. 可見， 液體分布器所設(shè)置噴液孔數(shù)目并不是越多越好， 需要與設(shè)備尺寸、 結(jié)構(gòu)相匹配.

3) 通過實驗數(shù)據(jù)的回歸， 得到了ae和klae的經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式， 平均計算誤差在15%以內(nèi)， 擬合度良好， 可為液體分布器結(jié)構(gòu)的優(yōu)化提供一定的指導(dǎo).