近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所(簡稱大連化物所)的“單原子催化劑的設(shè)計合成及催化應(yīng)用策略研究”項目取得新進展,采用含氮有機聚合物材料為載體,制備出類均相銥活性中心的單原子催化劑,該催化劑在CO2加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異催化性能。
“單原子催化”概念由大連化物所、清華大學(xué)及美國亞利桑那州立大學(xué)于2011年共同提出,迅速成為多相催化領(lǐng)域的研究前沿,并有望成為關(guān)聯(lián)多相與均相催化的橋梁。但催化劑載體表面的不均勻性對單原子催化劑的形成、穩(wěn)定性能、催化性能都有極大的限制。大連化物所的黃延強團隊提出,借鑒均相催化模型,從分子水平構(gòu)建載體負(fù)載單原子活性中心,不僅可獲得穩(wěn)定的單原子活性中心,還可以實現(xiàn)單原子催化劑的“準(zhǔn)均相”應(yīng)用。
CO2催化加氫合成甲酸是一個原子經(jīng)濟性的反應(yīng),生成的甲酸不僅是重要化工原料,還可作為一種理想的液態(tài)儲氫材料。在前期探索CO2催化活化轉(zhuǎn)化的研究認(rèn)識基礎(chǔ)上,該團隊利用酰胺化反應(yīng)簡捷、高效地制備出含有吡啶-酰胺基團的多孔有機聚合物,并將其作為載體負(fù)載單原子銥催化劑以實現(xiàn)活性中心的穩(wěn)定性,該催化劑在CO2加氫制甲酸反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,解決了多相催化在該反應(yīng)中一直面臨的活性不高的難點。