趙慶賀 李莉娟 徐 衡 郭 嘉

(上海大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200444)

取向硅鋼主要用于制造變壓器鐵芯、發(fā)電機(jī)定子等設(shè)備，因其復(fù)雜的制造工藝又常被稱為“鋼鐵中的藝術(shù)品”，具有很高的附加值，按其生產(chǎn)工藝可分為普通取向硅鋼(CGO)和高磁感取向硅鋼(Hi-B)兩類[1-2]。Hi-B鋼在一定磁場(chǎng)作用下會(huì)產(chǎn)生較大的磁通量，具有優(yōu)良的軟磁性能，一直是企業(yè)界及科研界關(guān)注的焦點(diǎn)。研究發(fā)現(xiàn)，Hi-B鋼初次再結(jié)晶晶粒、織構(gòu)和物相等對(duì)二次再結(jié)晶過(guò)程及最終磁性能都有直接的影響，通過(guò)調(diào)控取向硅鋼的初次再結(jié)晶過(guò)程可以提高取向硅鋼的磁性能，并取得了一系列的研究結(jié)果。孫強(qiáng)等[3]研究了不同退火時(shí)間下CGO硅鋼初次再結(jié)晶組織織構(gòu)的演變，得出初次再結(jié)晶退火600 s內(nèi)高能晶界和大角度晶界逐漸增多等規(guī)律。Park等[4]研究了初次再結(jié)晶退火對(duì)兩種取向硅鋼組織織構(gòu)的影響，發(fā)現(xiàn)回復(fù)過(guò)程為晶粒長(zhǎng)大提供驅(qū)動(dòng)力，在900 ℃高溫退火前已經(jīng)完成初次再結(jié)晶長(zhǎng)大過(guò)程且平均晶粒尺寸不再發(fā)生變化。蘭蘭等[5]研究了取向硅鋼初次再結(jié)晶退火工藝對(duì)高溫退火后獲得鋒銳的高斯織構(gòu)的影響。

然而，針對(duì)不同成分和生產(chǎn)工藝下Hi-B鋼初次再結(jié)晶組織織構(gòu)的演化規(guī)律至今仍存在爭(zhēng)議。早期研究提出的尺寸優(yōu)勢(shì)理論已被很多研究否定。隨著科技的進(jìn)步，研究人員借助于掃描電子顯微鏡又先后提出了高能晶界理論(HE，high energy boundaries)和重位點(diǎn)陣?yán)碚?CSL,coincidence site lattice)，但又忽略了析出相晶界的釘扎作用[6-11]。目前織構(gòu)研究多采用EBSD微區(qū)檢測(cè)，該方法的優(yōu)點(diǎn)在于能夠得出晶粒尺寸、區(qū)分織構(gòu)和晶界的類型來(lái)進(jìn)行全方位研究。但它也有缺點(diǎn)，即受檢測(cè)區(qū)域限制，通常不同樣品甚至同一個(gè)樣品用EBSD檢測(cè)的兩個(gè)區(qū)域的結(jié)果和規(guī)律都可能有很大差異。為解決這一問(wèn)題，本文提出通過(guò)原位檢測(cè)的方法來(lái)準(zhǔn)確定位和追蹤同一區(qū)域取向硅鋼晶粒的生長(zhǎng)。例如，可檢測(cè)同一樣品同一區(qū)域在不同溫度退火后的晶粒大小、分布和織構(gòu)的種類、強(qiáng)度的變化，通過(guò)這種連續(xù)的跟蹤觀察來(lái)研究再結(jié)晶織構(gòu)變化的過(guò)程，以期進(jìn)一步探尋初次再結(jié)晶組織織構(gòu)變化的潛在規(guī)律和機(jī)制[12-13]。

1 試驗(yàn)材料與方法

試驗(yàn)材料為某鋼鐵公司提供的一次壓下率為87%的高磁感取向硅鋼冷軋板(Hi-B硅鋼)，厚度為0.3 mm，化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%)為：C 0.076，Si 3.15，N 0.032，S 0.011，Al 0.028和Fe(余量)。從冷軋板靠近中心的位置切割尺寸12 mm×6 mm的試塊。

本試驗(yàn)建立在原位基礎(chǔ)上來(lái)準(zhǔn)確追蹤組織織構(gòu)的演變規(guī)律。具體試驗(yàn)流程為：將樣品放置在670 ℃真空環(huán)境保溫15 min進(jìn)行退火處理，然后用顯微硬度儀標(biāo)定一個(gè)檢測(cè)區(qū)(350 μm×280 μm，短邊為軋向)，并用EBSD檢測(cè)該標(biāo)定區(qū)域。第一次檢測(cè)后，再對(duì)試樣進(jìn)行730 ℃保溫15 min的真空加熱，并用EBSD檢測(cè)相同區(qū)域。以此類推，檢測(cè)完畢后繼續(xù)對(duì)該樣品進(jìn)行790 ℃×15 min和850 ℃×15 min的真空加熱并檢測(cè)相同區(qū)域，從而完成連續(xù)退火過(guò)程的原位檢測(cè)。試驗(yàn)中每個(gè)試樣進(jìn)行4次加熱和4次EBSD檢測(cè)。為了防止其表面氧化，退火過(guò)程在真空環(huán)境下進(jìn)行。用砂紙打磨掉0.03 mm的表面層[14]，進(jìn)行機(jī)械拋光，隨后用體積比為4∶1的冰醋酸和高氯酸溶液進(jìn)行電解拋光(去應(yīng)力)。

2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 微觀組織原位觀察

圖1(a～f)表示670、730、790 ℃退火后Hi-B鋼組織織構(gòu)的變化過(guò)程(850 ℃退火后晶粒變化較大，無(wú)法追蹤到特定晶粒)。從圖中可以準(zhǔn)確追蹤不同溫度退火過(guò)程中晶粒生長(zhǎng)過(guò)程和晶粒取向變化情況，并表征同一種織構(gòu)晶粒的變化過(guò)程(長(zhǎng)大或被吞噬)，計(jì)算晶粒在沿軸向發(fā)生微小轉(zhuǎn)動(dòng)的角度等。

在圖1中隨機(jī)選取少量晶粒(紫色)，統(tǒng)計(jì)其長(zhǎng)大過(guò)程中晶粒取向差的變化，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中取向差變化很小，一般為2°～5°。統(tǒng)計(jì)生長(zhǎng)尺寸較大晶粒周圍晶界的取向差，發(fā)現(xiàn)多為高能晶界(20°～45°)和大角度晶界(45°～55°)，但并未發(fā)現(xiàn)這些長(zhǎng)大晶界和CSL晶界有特殊聯(lián)系。統(tǒng)計(jì)整個(gè)區(qū)域晶粒取向差的變化發(fā)現(xiàn)，晶粒取向形成后一般取向變化較小或者沿著旋轉(zhuǎn)軸小幅度轉(zhuǎn)動(dòng)，說(shuō)明初次再結(jié)晶過(guò)程不同織構(gòu)體積的變化主要是通過(guò)晶粒之間的相互吞噬，其次才是隨溫度升高晶粒沿軸旋轉(zhuǎn)。

2.2 織構(gòu)的演變

為了研究不同類型織構(gòu)的體積和強(qiáng)度隨溫度變化的規(guī)律，采用取向分布函數(shù)(ODF，orientation distribution function)和取向強(qiáng)度線分析法，該方法是用歐拉角的方式來(lái)表示晶粒在三維空間的取向，檢測(cè)沿軋面標(biāo)定區(qū)域的微觀織構(gòu)。圖2為不同溫度下取向分布函數(shù)截面圖，圖5為根據(jù)取向函數(shù)獲得的取向線分布圖。

由圖2可以看出，隨著退火溫度的升高，Hi-B鋼初次再結(jié)晶過(guò)程中的織構(gòu)類型變化不大，大密度織構(gòu)主要集中在Φ1=25°和Φ=55°的兩條取向線上，此外還有少量的立方織構(gòu)。670 ℃退火后冷軋織構(gòu)基本完全向再結(jié)晶織構(gòu)轉(zhuǎn)變。退火溫度低時(shí)織構(gòu)強(qiáng)度變化較小，織構(gòu)密度主要集中在{111}<112>、{111}<110>織構(gòu)附近。當(dāng)溫度升高到850 ℃時(shí)，織構(gòu)強(qiáng)度明顯降低。此外還可以看出，隨著退火溫度的升高，{001}<120>取向織構(gòu)含量明顯增加。

圖1 不同溫度退火后Hi-B鋼晶粒長(zhǎng)大的原位觀察(晶粒隨機(jī)選取)Fig.1 In-situ observation of grain growth of Hi-B silicon steel after annealing at different temperatures (random selected grains)

圖2 不同溫度退火后Hi-B鋼的ODF(Φ2=45°)截面圖Fig.2 ODF (Φ2 = 45 °) sectional views of Hi-B steel after annealing at different temperatures

圖3(a)表示晶向<110>平行于軋向一類的織構(gòu)強(qiáng)度分布，這類織構(gòu)在連續(xù)退火過(guò)程中形成兩個(gè)明顯{111}<110>和{115}<110>織構(gòu)的強(qiáng)度峰。隨著退火溫度的升高，{111}<110>織構(gòu)強(qiáng)度先下降后上升，{115}<110>織構(gòu)強(qiáng)度逐漸減小，其中{111}<110>織構(gòu)與Goss織構(gòu)間取向差為46°，{115}<110>織構(gòu)與Goss織構(gòu)間取向差為16°。

圖3 不同退火溫度下織構(gòu)沿取向線的分布密度Fig.3 Orientation distribution density of textures at different annealing temperatures

圖3(b)表示晶面{111}平行于軋面一類織構(gòu)的強(qiáng)度分布，可以看出，{111}<112>織構(gòu)強(qiáng)度較高，低溫退火時(shí)密度最大可達(dá)到8。隨著退火溫度的升高，其強(qiáng)度逐漸降低，溫度越高強(qiáng)度下降幅度越大，在730和790 ℃退火時(shí)強(qiáng)度會(huì)出現(xiàn)上下波動(dòng)，這是因?yàn)閧111}<112>軋制織構(gòu)的消失和{111}<112>再結(jié)晶織構(gòu)的形成交替進(jìn)行所致。從圖3(c,d)可以看出，在初次再結(jié)晶過(guò)程中，Goss織構(gòu){110}<001>和立方織構(gòu){001}<100>強(qiáng)度較弱，沒(méi)有明顯的取向優(yōu)勢(shì)。初次再結(jié)晶階段最強(qiáng)織構(gòu)是在{111}<112>處，這對(duì)二次再結(jié)晶高斯晶粒長(zhǎng)大有利，而高斯織構(gòu)在初次再結(jié)晶時(shí)，織構(gòu)強(qiáng)度較弱。為了得出織構(gòu)變化規(guī)律，進(jìn)一步統(tǒng)計(jì)了各種織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)隨溫度的變化，如表1所示。

表1 不同退火溫度下6種織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)Table 1 Volume fraction of six textures at different annealing temperatures %

從表1可以看出：低溫退火時(shí)，{111}<112>織構(gòu)的體積分?jǐn)?shù)最高；在730～790 ℃退火時(shí)，其體積分?jǐn)?shù)上下波動(dòng)；隨著溫度升高至850 ℃，{111}<112>織構(gòu)體積分?jǐn)?shù)明顯下降至14.5%。以{111}<112>織構(gòu)晶粒為中心統(tǒng)計(jì)其周圍織構(gòu)晶粒種類，發(fā)現(xiàn)，{111}<112>織構(gòu)晶粒周圍多為同種織構(gòu)晶粒或者相鄰取向差較小的晶粒，晶界取向差一般為小角度晶界，晶界驅(qū)動(dòng)力較小。{111}<110>織構(gòu)也表現(xiàn)為優(yōu)勢(shì)織構(gòu)，其體積分?jǐn)?shù)隨溫度升高先減小后增大，在次表層{111}<110>織構(gòu)與黃銅織構(gòu)之間存在一個(gè)轉(zhuǎn)換關(guān)系，黃銅織構(gòu)在二次再結(jié)晶過(guò)程異常長(zhǎng)大對(duì)高斯晶粒長(zhǎng)大影響最大，這些轉(zhuǎn)變通常發(fā)生在變形組織開(kāi)始轉(zhuǎn)變時(shí)期，后期等軸晶粒長(zhǎng)大階段則很少發(fā)生，本文黃銅織構(gòu)含量很少?zèng)]有任何取向優(yōu)勢(shì)。{111}<110>織構(gòu)在再結(jié)晶過(guò)程中也會(huì)向{111}<112>織構(gòu)轉(zhuǎn)變，對(duì)后期二次再結(jié)晶有利。隨著退火溫度的升高，{111}<110>織構(gòu)沒(méi)有向其他織構(gòu)轉(zhuǎn)變而是通過(guò)吞噬其他晶粒導(dǎo)致體積分?jǐn)?shù)增加。在統(tǒng)計(jì)過(guò)程中還發(fā)現(xiàn)，{114}<418>織構(gòu)體積分?jǐn)?shù)在670 ℃就達(dá)到19%，低于790 ℃時(shí)隨溫度升高，體積分?jǐn)?shù)又逐漸減少，850 ℃時(shí)又增加到25.4%。{114}<418>織構(gòu)晶粒主要與α織構(gòu)晶粒接觸且易形成大角度晶界，溫度越高晶粒增長(zhǎng)越迅速，從而使得這類織構(gòu)含量大大增加。

2.3 晶粒尺寸的變化

初次再結(jié)晶晶粒的尺寸與二次再結(jié)晶晶粒長(zhǎng)大的驅(qū)動(dòng)力成反比關(guān)系，初次再結(jié)晶晶粒尺寸越小，其二次再結(jié)晶晶粒長(zhǎng)大的驅(qū)動(dòng)力越大。為了研究晶粒尺寸隨溫度的變化，統(tǒng)計(jì)了不同溫度下平均晶粒尺寸分布和4種織構(gòu)的晶粒尺寸變化，如圖4所示。

圖4 不同溫度下平均晶粒尺寸分布(a)和4種織構(gòu)晶粒尺寸的變化(b)Fig.4 Average grain size distribution (a) and variation of grain size in four textures (b) at different temperatures

研究發(fā)現(xiàn)，初次再結(jié)晶晶粒尺寸不超過(guò)15 μm對(duì)二次再結(jié)晶晶粒長(zhǎng)大有利[15]。本文將晶粒大小分為3個(gè)等級(jí)：小尺寸晶粒(d≤4 μm)，中等尺寸晶粒(4 μm15 μm)。圖4(a)中隨著退火溫度升高，小尺寸晶粒比例減小，中等和大尺寸晶粒比例升高，且中等尺寸晶粒增加比例高于大尺寸晶粒，溫度越高晶粒尺寸分布越均勻。圖6(b)是具有取向優(yōu)勢(shì)的4種織構(gòu)晶粒的平均晶粒尺寸，其中{114}<418>織構(gòu)晶粒尺寸隨著退火溫度的升高始終保持最大。高斯織構(gòu)在再結(jié)晶階段沒(méi)有明顯的尺寸優(yōu)勢(shì)。

2.4 晶界取向差的演變

初次再結(jié)晶晶粒長(zhǎng)大過(guò)程主要是晶界的遷移過(guò)程，通過(guò)研究溫度升高過(guò)程中晶界取向差的變化可以優(yōu)化工藝過(guò)程，從而提高性能。關(guān)于晶界條件理論，主要有高能晶界(HE)、重位點(diǎn)陣(CSL)兩種模型。Hayakawa認(rèn)為,高能晶界(取向差角為20°～45°)移動(dòng)性好，有利于晶粒長(zhǎng)大[16]。Harase等提出,Goss晶粒與周圍晶粒易形成具有高遷移率的CSL晶界，Goss晶粒與易被吞噬的{111}<112>晶粒存在特定的35.5°<110>取向關(guān)系，即Σ9晶界，但是目前還無(wú)法確定這種重位點(diǎn)陣晶界的適用性。研究認(rèn)為，低Σ指數(shù)的CSL晶界有較高遷移率，如Σ5、Σ7、Σ9等，本文列出了晶界取向差和CSL晶界分布隨溫度的變化，如圖5所示。

圖5(a)中顯示，隨著退火溫度的升高，取向差為0.5°～10°的晶界含量增加，而高能晶界和大角度晶界含量減少，原因是升溫過(guò)程中晶界遷移使得高能晶界和大角度晶界轉(zhuǎn)變?yōu)樾〗嵌染Ы缋^而使得晶粒長(zhǎng)大緩慢。由于連續(xù)退火有一個(gè)畸變能釋放的過(guò)程，使前期晶粒長(zhǎng)大比較緩慢。當(dāng)溫度升高到850 ℃時(shí)，晶粒長(zhǎng)大明顯，晶界取向差分布變化明顯。隨著溫度升高晶粒長(zhǎng)大，晶界趨向平直化，晶界能降低。

圖5 不同溫度下晶界取向差(a)和CSL晶界分布(b)Fig.5 Orientation difference of grain boundary(a) and CSL grain boundary distribution (b) at different temperatures

圖5(b)為CSL晶界分布隨溫度的變化。早期研究發(fā)現(xiàn),鋼中特定取向差26.5°(Σ19)晶界具備高的遷移率[17]，但本文中Σ19晶界含量較低，無(wú)法驗(yàn)證其可靠性。目前有研究認(rèn)為，Goss晶粒和{111}<112>間存在Σ9晶界關(guān)系，這有助于Goss晶粒吞噬{111}<112>晶粒，但未見(jiàn)其具體試驗(yàn)數(shù)據(jù)。Σ3晶界多為孿晶界，晶界遷移率較低。本文中Σ3晶界含量隨溫度升高明顯降低。

進(jìn)一步研究了具有取向優(yōu)勢(shì)的織構(gòu)和Goss織構(gòu)晶粒周圍晶界取向差分布，如圖6所示。

圖6 不同溫度下4種取向晶粒與周圍基體的取向差Fig.6 Difference between orientations of the different orientation grains and the surrounding matrix at different temperatures

從圖6中可以看出，Goss晶粒周圍取向差分布相對(duì)其他織構(gòu)高能晶界和大角度晶界占比高，說(shuō)明雖然前期Goss晶粒數(shù)量少且尺寸小，但是后期Goss織構(gòu)晶粒具有較大的生長(zhǎng)優(yōu)勢(shì)。{111}<112>織構(gòu)晶粒取向差分布相比其他織構(gòu)在高能晶界區(qū)域含量較少，表現(xiàn)為{111}<112>織構(gòu)晶粒的尺寸和含量小于{114}<418>織構(gòu)。

3 結(jié)論

(1)冷軋態(tài)Hi-B鋼在670～850 ℃循環(huán)退火過(guò)程中，試樣在670℃退火時(shí)再結(jié)晶就基本完成，退火溫度是影響晶粒長(zhǎng)大的主要因素(850 ℃影響最為顯著)。隨著退火溫度的升高，晶粒晶界能減小，大角度晶界和高能晶界含量下降。

(2)隨著退火溫度的升高，{110}<001>、{100}<001>織構(gòu)含量和強(qiáng)度在初次再結(jié)晶過(guò)程中不占優(yōu)勢(shì)，{111}<112>織構(gòu)含量逐漸下降，{114}<418>織構(gòu)和{111}<110>織構(gòu)含量先減小后增大。

(3)根據(jù)晶界取向差分布，{114}<418>、{111}<110>取向晶粒周圍高能晶界和大角度晶界含量較高，晶界遷移率較高，晶粒長(zhǎng)大較快且尺寸較大；{111}<112>織構(gòu)晶粒周圍高能晶界和大角度晶界含量相對(duì)較少，生長(zhǎng)優(yōu)勢(shì)小，其晶粒尺寸小于{114}<418>織構(gòu)和{111}<110>織構(gòu)的晶粒尺寸；Goss織構(gòu)晶粒在初次再結(jié)晶過(guò)程中其高能晶界和大角度晶界含量相比其他織構(gòu)晶粒較高，這為二次再結(jié)晶過(guò)程奠定了良好的基礎(chǔ)。