戚嚴文，許京荊*，陳 鐳，朱 遠，李盛鵬

(1.上海大學(xué)機電工程與自動化學(xué)院，上海 200072；2.中國石化催化劑有限公司南京分公司，南京 211500）

催化劑在以煤為原料制取石油類產(chǎn)品的煤化工技術(shù)中具有十分重要的作用，催化劑的制備過程決定著催化劑的活性、粒徑分布、含水率以及磨耗等，這些指標(biāo)決定了催化劑品質(zhì)的合格與否。由于離心噴霧干燥技術(shù)具有干燥速度快，時間短(約3～10s)，化工行業(yè)中的催化劑常采用該技術(shù)制備[1]。

很多學(xué)者對噴霧干燥過程進行了研究。其中黃立新等[2-4]對離心噴霧干燥塔的研究較多，提出了霧化盤的建模、塔內(nèi)各個變量的分布，并對離心噴霧與壓力噴霧做了對比研究。干燥塔的研究主要放在了食品、陶瓷、中藥等行業(yè)，且使用的模型一般為中規(guī)模干燥塔[5-7]。對于催化劑行業(yè)使用的噴霧干燥塔的研究較少，多為實驗研究，但實驗研究對催化劑資源是一種很大的浪費。劉阿龍等[8-9]研究了催化劑離心噴霧干燥塔干燥機理，對催化劑的制備具有一定指導(dǎo)意義。許京荊[1]、譚永鵬等[10]對FCC催化劑干燥進行數(shù)值模擬，為大型干燥塔的設(shè)計提供了新思路。以上研究對于平均體積粒徑等影響催化劑品質(zhì)的參數(shù)研究較少，因此本文著重研究霧化盤轉(zhuǎn)速對于平均粒徑、蒸發(fā)速率、含水率及顆粒停留時間的影響，確定合適的霧化盤轉(zhuǎn)速范圍，為生產(chǎn)合格的催化劑提供指導(dǎo)。

1 數(shù)值模擬

圖1(a)為仿真所用模型，使用帶有熱風(fēng)分配器和蝸殼的三維模型進行噴霧干燥研究。使用Design Model建立噴霧干燥三維模型，網(wǎng)格劃分一般分為映射劃分和自由網(wǎng)格劃分[11]，由于仿真模型大且復(fù)雜，因而使用自由網(wǎng)格劃分，并對霧化盤、進出口等氣體運動劇烈的地方進行了網(wǎng)格加密。霧化盤如圖1(b)所示，轉(zhuǎn)速范圍為 5000～15000 r/min。

圖1 離心噴霧干燥塔（單位：mm）Fig.1 Centrifugal spray drying tower(Unit:mm)

催化劑離心噴霧干燥制備過程是一個伴有傳質(zhì)、傳熱、液體蒸發(fā)相變的高溫氣體-顆粒兩相湍流的過程，使用歐拉-拉格朗日方法對煙氣和顆粒相建模，煙氣為連續(xù)相，液滴-顆粒為離散相。該模型可以根據(jù)液滴的密度和直徑計算成串粒子/顆粒的軌跡，離散相的計算考慮浮力、與連續(xù)相的能量交換、質(zhì)量交換（水汽）、動量交換，液態(tài)水與水汽的轉(zhuǎn)換采用液體蒸發(fā)模型[12]。

料液在霧化盤表面，呈薄膜狀擴散，并且在圓周邊緣以高速甩出。料液離開霧化盤的徑向速度由公式（1）計算[13]，切向速度近似等于霧化盤上的圓周速度，由公式（2）計算得到。

CFX提供了多種粒徑分布模型，其中Rosin-Rammler模型適用于粉碎的固體燃料以及噴霧干燥，因而使用該模型對液滴粒徑分布進行建模。其中平均粒徑計算公式如式（3）所示。

粒徑分布和平均粒徑對于催化劑品質(zhì)具有重要意義。而對于粉粒體而言，粒徑可分為顆粒的單一粒徑和顆粒群的平均粒徑。絕大多數(shù)情況下，物料的粒度并不一致，往往是由許多粒度大小不一的顆粒組成的分散系統(tǒng)[14]。實際的（多分散）分布由相同數(shù)量的具有相同代表尺寸（單分散）的顆粒代替，代表性的顆粒直徑由Mugele和Evans標(biāo)準化：

其中p和q為正整數(shù)。常用的代表性直徑包括：算術(shù)平均直徑（D10）、體積平均直徑（D30）、索特平均直徑（D32）以及德布魯維爾平均直徑（D43）。實際工業(yè)生產(chǎn)中，常用激光粒度分析儀測量產(chǎn)品粒徑及分布，得到D43來表征產(chǎn)品平均粒徑，D43定義如下：

上式中ni是顆粒粒徑為di時對應(yīng)的個數(shù)百分比。

噴霧干燥塔中干燥介質(zhì)為天然氣燃燒后得到的煙氣，為了簡化計算，將干燥介質(zhì)定為理想熱煙氣，該熱煙氣組份（質(zhì)量分數(shù)）分別為CO20.201，H2O 0.051，以及N20.748。溶劑為水，顆粒出口為逃逸（escape），其余邊界條件如表1所示。

表1 邊界條件Table 1 Boundary conditions

由公式（1）～（3）可知，噴入干燥塔的徑向速度、切向速度及液滴平均直徑與霧化盤轉(zhuǎn)速有關(guān)。因而不同轉(zhuǎn)速下，進入干燥塔內(nèi)的液滴平均直徑不同，液滴入口邊界條件如表2所示。

表2 不同轉(zhuǎn)速下液滴邊界條件Table 2 Droplet boundary conditions at different atomizer speed

2 結(jié)果與分析

2.1 數(shù)值方法驗證

選擇CFX中合適的物理模型，將催化劑物料蒸發(fā)干燥過程進行計算求解。為驗證選用物理模型的正確性，首先選擇霧化盤轉(zhuǎn)速為7134r/min進行數(shù)值計算，計算得到了廢氣出口溫度、顆粒出口溫度、粒徑分布、平均粒徑等，并與實驗提供的數(shù)據(jù)進行了比較，結(jié)果如表3所示。由表3可知，仿真結(jié)果與實驗之間最大誤差不超過10%，驗證了該仿真方法的正確性。

表3 仿真與實驗數(shù)據(jù)對比Table 3 Comparison between simulation and experimental data

2.2 霧化盤轉(zhuǎn)速對干燥結(jié)果的影響

霧化盤是離心噴霧塔中的重要部件，在保證進氣量、進氣溫度、進料量、進料溫度不變的情況下，霧化盤轉(zhuǎn)速會對含水量，蒸發(fā)速率、顆粒在塔內(nèi)停留時間、產(chǎn)品平均粒徑等表示催化劑品質(zhì)的指標(biāo)有影響。

2.2.1 霧化盤轉(zhuǎn)速對產(chǎn)品粒徑影響

圖2為平均粒徑（D43）隨霧化盤轉(zhuǎn)速變化的曲線。將仿真求得結(jié)果進行線性擬合，得到了霧化盤轉(zhuǎn)速與D43的函數(shù)關(guān)系：

模型顯著性檢驗“Prob＞F”值為 2.2714×10-4，小于0.05，說明該模型具有統(tǒng)計學(xué)意義；決定系數(shù)“R-squared”和調(diào)整系數(shù) “Adj R-squared”分別為0.98493和0.97739，均大于0.8，說明該模型的擬合度較高，能夠預(yù)測5000～12000r/min轉(zhuǎn)速內(nèi)產(chǎn)品的平均體積粒徑，為實際生產(chǎn)帶來很大便利。由表2知，隨著霧化盤轉(zhuǎn)速升高，進入干燥塔內(nèi)的液滴平均直徑逐漸變小，因而產(chǎn)品平均粒徑變小，從圖2可得出該結(jié)論。由圖2發(fā)現(xiàn)當(dāng)霧化盤轉(zhuǎn)速在5134～9134r/min時，產(chǎn)品平均粒徑變化較大，曲線斜率較陡，而當(dāng)霧化盤轉(zhuǎn)速超過9134r/min后，粒徑變化趨于平緩。

圖2 產(chǎn)品平均體積粒徑隨霧化盤轉(zhuǎn)速變化曲線Fig.2 Product average volume diameter varies with the speed of atomizer disk

2.2.2 霧化盤轉(zhuǎn)速對液滴蒸發(fā)速率影響

干燥塔中液滴的蒸發(fā)速率對于顆粒的磨耗具有十分重要的意義，蒸發(fā)速率過小，導(dǎo)致產(chǎn)品含水率大，蒸發(fā)速率大則會導(dǎo)致顆粒過酥松，加大了磨耗。液滴蒸發(fā)速率隨霧化盤轉(zhuǎn)速變化曲線如圖3所示。擬合后函數(shù)為：

液滴體積蒸發(fā)速率與霧化盤轉(zhuǎn)速呈直線關(guān)系，隨著霧化盤轉(zhuǎn)速的增加，液滴體積蒸發(fā)速率也變大。這是因為，霧化盤轉(zhuǎn)速增加，使得顆粒與熱煙氣之間的相對速度增加。

由圖3知，含水率并不是隨霧化盤轉(zhuǎn)速的增加而增加。當(dāng)轉(zhuǎn)速在5134～9134r/min內(nèi)，產(chǎn)品含水率隨轉(zhuǎn)速增加而減小。當(dāng)轉(zhuǎn)速大于9134r/min時，產(chǎn)品含水率隨轉(zhuǎn)速升高而變大。這是因為，霧化盤轉(zhuǎn)速高，液滴初始動量大，因而部分液滴未干燥完成就粘壁，造成塔內(nèi)蒸發(fā)量的減少。

圖3 液滴體積蒸發(fā)速率及含水率隨霧化盤轉(zhuǎn)速變化曲線Fig.3 Evaporation rate and product moisture content vary with the speed of atomizer disk

2.2.3 霧化盤轉(zhuǎn)速對顆粒停留時間的影響

霧化盤的改變對于干燥塔內(nèi)整個流場的運動都有影響，顆粒停留時間隨霧化盤轉(zhuǎn)速的變化曲線如圖4所示。隨著霧化盤轉(zhuǎn)速升高，顆粒在塔內(nèi)停留的平均時間逐漸增大。這是因為，轉(zhuǎn)速高，導(dǎo)致噴入干燥塔內(nèi)的液滴直徑變小。小液滴的動量小，噴入干燥塔內(nèi)后速度迅速減小，最后會和氣流一起運動，因而顆粒在塔內(nèi)的停留時間增大。

圖4 顆粒平均停留時間隨霧化盤轉(zhuǎn)速變化曲線Fig.4 Average residence time of the particles varies with the speed of atomizer disk

2.2.4 霧化盤轉(zhuǎn)速確定

圖5 產(chǎn)品平均體積粒徑、含水率與霧化盤轉(zhuǎn)速關(guān)系曲線Fig.5 Product average volume diameter and moisture content vary with the speed of atomizer disk

合格的催化劑產(chǎn)品，對于平均粒徑、產(chǎn)品含水率、液滴體積蒸發(fā)速率都有一定的要求：平均體積粒徑要求在52～71μm之間，產(chǎn)品含水率低于5%，為了控制產(chǎn)品磨耗，液滴體積蒸發(fā)速率越小越好。產(chǎn)品平均體積粒徑及含水率與霧化盤轉(zhuǎn)速的關(guān)系如圖5所示。由圖5可知，產(chǎn)品平均體積粒徑曲線與產(chǎn)品平均體積粒徑上下線曲線相交兩點，對應(yīng)的轉(zhuǎn)速分別為5281r/min和8923r/min；產(chǎn)品含水率曲線與含水率上線曲線相交于一點，對應(yīng)的霧化盤轉(zhuǎn)速為6628r/min。生產(chǎn)的催化劑產(chǎn)品既要滿足粒徑要求又要滿足含水量要求，因而霧化盤轉(zhuǎn)速的合理范圍為 6628～8923r/min。

3 結(jié)論

利用CFX中的顆粒運輸模型（PTM）對離心噴霧干燥塔進行了三維數(shù)值模擬，仿真結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)誤差不大于10%，說明該仿真方法正確。在進風(fēng)溫度、進氣量、進料量以及料液溫度不變的情況下，研究了霧化盤轉(zhuǎn)速對產(chǎn)品平均粒徑、蒸發(fā)速率、產(chǎn)品含水量以及顆粒平均停留時間的影響。該研究結(jié)果對于霧化轉(zhuǎn)速的選擇、控制產(chǎn)品質(zhì)量具有指導(dǎo)意義，結(jié)論如下：

（1）產(chǎn)品平均體積粒徑隨霧化盤轉(zhuǎn)速的升高而減小，擬合曲線正確性較高，可以用來預(yù)測某一轉(zhuǎn)速下產(chǎn)品平均體積粒徑，這對于催化劑的生產(chǎn)制造具有重要意義。

（2）液滴體積蒸發(fā)速率隨霧化盤轉(zhuǎn)速呈直線變化，且轉(zhuǎn)速越大，蒸發(fā)速率越大；在一定轉(zhuǎn)速內(nèi)，產(chǎn)品含水率隨轉(zhuǎn)速增大而減小，當(dāng)轉(zhuǎn)速超過9134r/min時，產(chǎn)品含水率增加。

（3）顆粒在塔內(nèi)的停留時間隨轉(zhuǎn)速的加大而增加，在8134～10134r/min內(nèi)增加最迅速。

（4）根據(jù)合格催化劑產(chǎn)品的品質(zhì)要求，確定了合適的霧化轉(zhuǎn)速范圍，該研究結(jié)果對于控制產(chǎn)品質(zhì)量具有指導(dǎo)意義。

符號說明

D—顆粒直徑，m；Dpq—代表性顆粒直徑，m；d—霧化盤直徑，m；dvs—索特平均直徑，μm；f0(D)—數(shù)量分布函數(shù)；G1—進料量，kg/h；h—霧化盤葉片高度，m；N—霧化盤轉(zhuǎn)速，r/min；n—葉片個數(shù)；QL—料液體積流量，m3/h； Vt—液滴切向速度，m；Vr—液滴徑向速度，m；v—液滴體積蒸發(fā)速率 kg/(m3·s)；ρL—料液密度，kg/m3；μL—料液粘度，mPa·s。