林穎慧 朱深河 陳日榮

（廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心 廣東陽江 529500）

引言

氚是弱β射線釋放體，半衰期為12.33年，具有較高的同位素之間的轉(zhuǎn)換率，易在環(huán)境中遷移和累積，并被生物體吸收造成內(nèi)照射影響。[1]核電廠的流出物排放中，氚的排放量極大，且尚未有工業(yè)化的濃縮固定技術(shù),只能通過稀釋排放來減緩環(huán)境影響。目前，國內(nèi)國際均將氚作為核電流出物排放的關(guān)鍵核素。流出物的排放主要有氣態(tài)和液態(tài)兩種方式，其中氣態(tài)流出物一般最終通過煙囪排放。煙囪汽氚作為氣態(tài)流出物的排放核素，是流出物監(jiān)測中的一個(gè)重點(diǎn)項(xiàng)目。[2]

陽江核電是中國廣核集團(tuán)建立的第四座核電站，目前1～4號機(jī)組均實(shí)現(xiàn)商業(yè)運(yùn)行，5、6號機(jī)組在建中。[3,4]根據(jù)《核電廠流出物監(jiān)測的一般規(guī)定》(GB 11217—1989)和《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》（GB6249-2011）的規(guī)定，年排放總量控制值則由審管部門批準(zhǔn)，并要求核電廠的年放射性排放總量應(yīng)按季度月控制，單個(gè)季度的排放總量不應(yīng)超過所批準(zhǔn)的年排放總量的二分之一，每個(gè)月的排放總量不應(yīng)超過所批準(zhǔn)的年排放量的五分之一。[5]

本文介紹了2014-2016年對陽江核電廠煙囪汽氚含量水平的監(jiān)測結(jié)果。

1 方法與儀器

1.1 樣品采集

汽氚的存在形態(tài)主要是HTO(包括T2O)、HT(包括T2)和CH3T。采樣方法選用冷凍法。優(yōu)點(diǎn)是裝置及操作簡單，冷凝液可直接用于測量，收集效率較高，且只與冷凍溫度和取樣氣體流速有關(guān)。[6]

陽江核電的采樣設(shè)備選用法國生產(chǎn)的HAGUE70003H采樣裝置，該設(shè)備帶有電熱氧化裝置和冷卻系統(tǒng)，理論上能將空氣中的有機(jī)物氧化并冷卻收集氧化產(chǎn)物H2O或HTO，吸收劑為H2O，缺陷是該設(shè)備的說明書未能提供有機(jī)物氧化效率和HTO、T2O捕集效率，結(jié)果計(jì)算時(shí)按100%計(jì)算。[7]

陽江核電現(xiàn)有三臺機(jī)組運(yùn)行，氣態(tài)流出物排放通道有兩個(gè)，1、2號機(jī)組氣態(tài)流出物排放通道是9DVN，3號機(jī)組氣態(tài)流出物排放通道是8DVN。[3]樣品監(jiān)測頻次為每月一次，連續(xù)采樣時(shí)間為7天，采集空氣量為3～4m3，采樣時(shí)記錄采集空氣量和收集水樣量。采集的樣品應(yīng)為無色透明澄清水樣?？紤]到運(yùn)輸與密封性以及盡快測量的要求，采集后用細(xì)口聚乙烯瓶密封保存。[8]

1.2 分析方法與儀器

本文中氚含量水平監(jiān)測的分析均采用Quantulus 1220低本底液閃譜儀測量，探測下限為1Bq/L，測量方法參照《水中氚的分析方法》（GB 12375-90）。實(shí)際處理過程中，考慮到流出物氣氚的活度濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于環(huán)境水平中的氚，采樣設(shè)備采集的水樣均為澄清透明溶液，在可忽略灰塵等其他因素的淬滅影響下，為避免造成二次污染，對樣品不采用蒸餾的前處理方法，選擇采用直接測量法。即直接量取8ml樣品，加入12ml閃爍液搖勻混合，暗室避光24小時(shí)后進(jìn)行測量，測量時(shí)間為100min*2。

1.3 計(jì)算

樣品中氚放射性活度按照下列公式進(jìn)行計(jì)算：

C=（Nc-Nb）·V水/（60·M·E·V氣）

其中：Nc-樣品計(jì)數(shù)率，min-1；Nb-本底計(jì)數(shù)率，min-1；60-單位換算系數(shù)；E-計(jì)數(shù)效率；M-測量用水量，g；V氣-采集的空氣量，m3；V水-收集的樣品量，L。

1.4 質(zhì)量保證

為保證測量結(jié)果的代表性、準(zhǔn)確性和可靠性，流每半個(gè)月對儀器的穩(wěn)定性進(jìn)行檢驗(yàn)，2014-2016年儀器的本底質(zhì)控見圖1。本底計(jì)數(shù)率在0.85～1.10之間，儀器穩(wěn)定性較好。

圖1 2014-2016年Quantulus 1220低本底液閃譜儀本底質(zhì)控圖

2 測量結(jié)果

2014-2016年間陽江核電9DVN通道監(jiān)測的汽氚活度濃度結(jié)果列于表1，活度濃度為4.6～214.4Bq/m3。與時(shí)間的關(guān)系圖見圖2。

期間1號機(jī)組在2015年1月26日至4月10日、2016年7月16日至9月19日大修。2號機(jī)組于2015年3月31日至2015年5月4日、2016年4月1日至6月18日大修。此期間采集的樣品出現(xiàn)的峰值在2015年2月、2016年4月、2016年9月。[9-11]

2015年-2016年間陽江核電8DVN通道監(jiān)測的汽氚活度濃度結(jié)果列于表2，活度濃度為＜0.4～241Bq/m3。與時(shí)間的關(guān)系圖見圖3。

3號機(jī)組于2015年11月2日至12月2日小修。2016年12月的樣品出現(xiàn)三年間的最大值。[9-11]

表1 2014-2016年9DVN通道排放的汽氚的活度濃度（Bq/m3）

表2 2014-2016年8DVN通道排放的汽氚的活度濃度（Bq/m3）

圖2 2014-2016年9DVN通道排放的汽氚的活度濃度（Bq/m3）

圖3 2015-2016年8DVN通道排放的汽氚的活度濃度（Bq/m3）

計(jì)算煙囪汽氚的單次排放量為每次排放的活度濃度與排放量的乘積，年排放量為當(dāng)年所有單次排放量之和。2014-2016年陽江核電煙囪汽氚實(shí)際排放量分別為 8.00×1010Bq、1.43×1011Bq和3.76×1011Bq，分別占國家環(huán)保總部批準(zhǔn)的年排放限值的0.82%、0.74%和1.94%，符合國家排放標(biāo)準(zhǔn)。[9-11]

結(jié)語

2014至2016年，對陽江核電三臺機(jī)組氣態(tài)流出物中的氚進(jìn)行了連續(xù)性監(jiān)測。監(jiān)測結(jié)果表示，在機(jī)組修理期間，煙囪汽氚的活度濃度明顯高于平時(shí)正常運(yùn)行時(shí)的測量結(jié)果。三年間煙囪汽氚實(shí)際排放量分別為0.82%、0.74%和1.94%，符合國家排放標(biāo)準(zhǔn)。