劉蘭英 涂杰峰 呂新 伍云卿 上官亮

摘 要：為評(píng)價(jià)不同水稻品種稻米鎘的積累差異及對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)，在福建省水稻稻米鎘污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估基礎(chǔ)上，收集當(dāng)?shù)爻Ｒ?jiàn)的18個(gè)水稻品種，采用石墨爐原子吸收光譜法（GFAAS）測(cè)定稻米中鎘含量，篩選對(duì)鎘具有低累積性的水稻品種，并通過(guò)概率模型評(píng)估經(jīng)食用稻米攝入鎘的健康風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明：供試水稻稻米鎘含量為0.001～0.989 mg·kg-1，8.09%的樣品鎘含量超出了我國(guó)食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)值（0.2 mg·kg-1）。對(duì)不同類型水稻品種分析表明，雜交稻稻米對(duì)鎘的吸收能力相對(duì)于常規(guī)稻低，三系雜交稻稻米鎘含量略高于兩系雜交稻；不同水稻品種稻米鎘含量也存在差異，其中紅優(yōu)2155、T78優(yōu)2155、特優(yōu)716、中浙優(yōu)1號(hào)和花Ⅱ優(yōu)3301為鎘低累積水稻品種，中浙優(yōu)8號(hào)、宜香2292、宜香673、甬優(yōu)9號(hào)和宜優(yōu)99為鎘高累積水稻品種。風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，不同品種稻米中鎘含量的差異可以引起不同的健康風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)。

關(guān)鍵詞：稻米；鎘；品種差異；健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

Abstract： In order to evaluate the differences of cadmium accumulation in rice grain in different Varieties with health risks to the human body， on the basis of the risk assessment of cadmium pollution in rice grain in Fujian Province， 18 common rice varieties in local area were collected and the content of cadmium in rice was determined by graphite furnace atomic absorption spectrometry （GF-AAS）， and the rice variety with low cadmium content was screened and the health risk of cadmium intake from food rice was assessed through a probabilistic model. The results showed that the content of cadmium in rice grain was 0.001-0.989 mg· kg-1， and about 8.09% of the samples were exceeded the standard value of food hygiene （0.2 mg·kg-1） in China. The analysis of different type rice cultivras showed that the absorbability of cadmium in the hybrid rice was lower than that of the conventional rice. The cadmium content of three line hybrid rice was slightly higher than that of the two line hybrid rice. The cadmium content in rice varieties was also different， in which the varieties of ‘Hongyou 2155， ‘78you 2155， ‘Teyou 716， ‘Zhongzhe you 1 and ‘Hua Ⅱ you 3301 were low-cadmium accumulative rice varieties， and the varieties of ‘Zhongzheyou 8， ‘Yixiang 2292， ‘Yixiang 673， ‘Yongyou 9 and ‘Yiyou 99 were high cadmium-accumulative rice varieties. The results of risk assessment showed that the difference of cadmium content in different rice varieties could cause different effects of health risk.

Key words： Rice； cadmium； difference among cultivars； health risk assessment

鎘廣泛存在于自然界中，過(guò)量鎘的供應(yīng)或微量鎘的長(zhǎng)期累積會(huì)對(duì)人、畜產(chǎn)生不同程度的毒害作用。隨著城鄉(xiāng)建設(shè)和工農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展，化肥、農(nóng)藥、殺蟲(chóng)劑等大量施用，以及污水和污泥農(nóng)用造成農(nóng)田鎘污染呈急劇增加之勢(shì)[1]。鎘通過(guò)空氣、水和食物進(jìn)入人體后，主要累積在人體的腎、肝、肺等器官，從而可以引發(fā)高血壓、骨痛病、腎功能紊亂、肝損害、肺水腫、貧血等一系列疾病[2]。稻米是我國(guó)居民日常消費(fèi)的主食之一，水稻對(duì)鎘的耐受能力較強(qiáng)，但也是極易吸收和積累鎘的糧食作物[3]。水稻中過(guò)量的鎘積累在給居民健康帶來(lái)危害的同時(shí)，也影響著其自身的生長(zhǎng)發(fā)育和產(chǎn)量，輕者植株矮化、發(fā)育不良，重者甚至絕產(chǎn)[4]。

水稻栽培品種眾多，目前有關(guān)水稻對(duì)重金屬積累差異及品種篩選方面的研究已有很多。研究表明，不同的水稻品種對(duì)重金屬的耐性不同，從而對(duì)重金屬的吸收和富集能力也不同[5-6]。Cao等[7]報(bào)道了浙江省水稻稻米對(duì)重金屬吸收積累的差異，表明不同基因型水稻對(duì)重金屬的富集和吸收能力存在顯著差異，秀水817、嘉優(yōu)08-1和春優(yōu)689屬于低積累水稻品種。因此，高耐性低吸收的水稻品種篩選對(duì)于降低稻米中重金屬含量具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

然而，以往的研究多數(shù)是以重金屬含量的高低來(lái)衡量水稻對(duì)重金屬積累能力的差異，通過(guò)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)比較水稻在重金屬吸收上的差異還很少報(bào)道。目前風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的方法主要有點(diǎn)評(píng)估法和概率模型法2種，點(diǎn)評(píng)估法一般采用計(jì)算的方式得到人群平均風(fēng)險(xiǎn)值進(jìn)行比較，結(jié)果較粗略；而概率模型法采用計(jì)算機(jī)多次的運(yùn)算，并通過(guò)隨機(jī)抽樣的方式從重金屬檢測(cè)數(shù)據(jù)中抽取隨機(jī)數(shù)來(lái)模擬個(gè)體的暴露量，擬合出的風(fēng)險(xiǎn)更加接近實(shí)際，近年來(lái)已逐漸在農(nóng)產(chǎn)品風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中得到應(yīng)用[8-9]。

因此，本研究在對(duì)福建省2013年、2014年水稻稻米鎘污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的基礎(chǔ)上，收集了當(dāng)?shù)爻Ｒ?jiàn)的雜交稻和常規(guī)稻品系共18個(gè)水稻品種，應(yīng)用單因子污染指數(shù)法對(duì)稻米進(jìn)行污染評(píng)價(jià)，并通過(guò)概率模型進(jìn)行稻米的膳食暴露評(píng)估，研究不同水稻品種之間、不同類型水稻稻米鎘的吸收積累差異，評(píng)價(jià)鎘在不同水稻品種稻米中的暴露水平；通過(guò)風(fēng)險(xiǎn)商比較不同水稻品種間的差異可能帶來(lái)的人類健康風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)，并初步篩選出對(duì)鎘具有低累積性的水稻品種，為鎘污染地區(qū)水稻的種植和進(jìn)一步合理選育耐鎘水稻品種等提供理論指導(dǎo)與依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

在2013年和2014年福建水稻稻米鎘污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的基礎(chǔ)上，選取當(dāng)?shù)爻Ｒ?jiàn)水稻品種18個(gè)，其中雜交稻品種14個(gè)（兩系雜交稻4個(gè)、三系雜交稻10個(gè)），常規(guī)稻4個(gè)（表1）。由于兩系雜交稻和常規(guī)稻品種較少而較難收集，為了增加樣品的代表性，對(duì)于水稻種植量較大的品種（三系雜交稻），其樣品分析數(shù)也相應(yīng)增加。本次試驗(yàn)共收集18個(gè)水稻品種，1 076份樣品，具體品種分配如下：宜優(yōu)99（166份）、宜優(yōu)673（128份）、宜香2292（95份）、中浙優(yōu)1號(hào)（53份）、中浙優(yōu)8號(hào)（98份）、甬優(yōu)9號(hào)（73份）、T78優(yōu)2155（193份）、紅優(yōu)2155（55份）、花II優(yōu)3301（65份）、特優(yōu)716（77份）、兩優(yōu)616（11份）、深兩優(yōu)5814（9份）、廣兩優(yōu)676（16份）、福龍兩優(yōu)683（14份）、常規(guī)糯（5份）、滿倉(cāng)常規(guī)（13份）、常規(guī)601（2份）、Y雜優(yōu)（3份）。

1.2 樣品測(cè)定與質(zhì)量控制

稻谷樣品用脫殼機(jī)（JLGⅡ，成都糧食儀器廠）脫殼得到糙米，通過(guò)精米機(jī)（SDJ100，杭州匯爾儀器公司）脫糠得到精米，再通過(guò)粉碎機(jī)（JSFMI，成都糧食儀器廠）研磨成粉末狀并貯于干凈塑封袋中備用。

樣品消解過(guò)程參考國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《食品中鎘的測(cè)定（GB/T 5009.15-2003）》中的濕法消解進(jìn)行。稱取0.2 g粉碎均勻的樣品與8.0 mL硝酸溶液混合，加熱至110℃消化到1 mL左右，冷卻后加入2 mL雙氧水溶液，再經(jīng)110℃消化至1 mL左右，取下定容至10 mL。用石墨爐原子吸收光譜儀（GFAAS，PE 900Z）測(cè)定，每個(gè)樣品均設(shè)2個(gè)重復(fù)，在測(cè)定過(guò)程中不同批次前處理的樣品均回測(cè)1次標(biāo)準(zhǔn)溶液。所有樣品分析過(guò)程中加入大米標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW10010和GBW10045進(jìn)行質(zhì)量控制，以確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和監(jiān)測(cè)儀器的穩(wěn)定性，標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)均來(lái)自國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心，同時(shí)全程做空白試驗(yàn)，分析所用的試劑均為優(yōu)級(jí)純，所用的水均為超純水。從表2可以看出，標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW10010和GBW10045測(cè)定數(shù)據(jù)較集中，且平均值接近標(biāo)準(zhǔn)值。說(shuō)明精密度高，準(zhǔn)確度也較高，符合質(zhì)量控制要求。

1.3 稻米鎘的污染評(píng)價(jià)

由于三系雜交稻在當(dāng)?shù)胤N植量較大，本研究采用單因子污染指數(shù)法對(duì)當(dāng)?shù)爻７N植的10種三系雜交水稻品種稻米中鎘的污染狀況進(jìn)行評(píng)價(jià)，其計(jì)算公式如下：

式中：PI為稻米鎘的污染指數(shù)；Ci為稻米鎘的實(shí)測(cè)濃度（mg·kg-1）；Si為稻米鎘的限量標(biāo)準(zhǔn)（mg·kg-1）。當(dāng)PI<1時(shí)，說(shuō)明稻米未受到鎘污染；當(dāng)PI≥1時(shí)，說(shuō)明稻米被鎘所污染，其值越大，表明污染越嚴(yán)重[10]。

1.4 稻米鎘的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

應(yīng)用基于蒙特卡洛模擬技術(shù)的Crystal Ball軟件對(duì)當(dāng)?shù)爻７N植的10種三系雜交水稻品種稻米中鎘的風(fēng)險(xiǎn)熵（HQ）進(jìn)行模擬，每次模擬均選擇循環(huán)次數(shù)為10000次，以對(duì)稻米鎘的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，HQ的計(jì)算方法參見(jiàn)文獻(xiàn)[11]。

式中：HQ為稻米鎘的食用風(fēng)險(xiǎn)熵；Cf為稻米中鎘含量的測(cè)定值（mg·kg-1），由監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)獲得；IR為稻米每日攝入量，0.337 kg·d-1[12]；EF為暴露頻率（d·a-1），缺省值350 d·a-1；ED為暴露年限（a），缺省值70 年[13]；BW為平均體重（kg），按成人的平均體重60 kg計(jì)算[14]；AT為平均時(shí)間（d），取70 d，按美國(guó)環(huán)境保護(hù)署（USEPA）推薦；RfD為USEPA等[13，15]制定的參考劑量值，取0.008 mg·kg-1·d-1。HQ<1，表明稻米中的鎘不會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生危害；HQ≥1，表明稻米中的鎘存在對(duì)人體健康產(chǎn)生不利影響的風(fēng)險(xiǎn)，并且這種風(fēng)險(xiǎn)隨著數(shù)值的增大而增大。

在蒙特卡洛模擬過(guò)程中，由于100%的百分位數(shù)是個(gè)理論極值。因此，在風(fēng)險(xiǎn)分析過(guò)程中通常采用風(fēng)險(xiǎn)熵的平均值、中位數(shù)及95.0%、97.5%、99.5%高暴露位點(diǎn)作為指標(biāo)進(jìn)行評(píng)價(jià)[16]。

1.5 數(shù)據(jù)處理

采用Crystal Ball和Origin Pro9.0軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)和統(tǒng)計(jì)分析，同時(shí)完成相關(guān)圖表制作。

2 結(jié)果與分析

2.1 調(diào)查區(qū)稻米樣品鎘含量的頻次分布

為比較不同水稻品種稻米對(duì)鎘吸收累積的差異，對(duì)調(diào)查區(qū)所采集的1076份水稻樣品進(jìn)行了鎘含量測(cè)定，結(jié)果見(jiàn)圖1。

從圖1可以看出，稻米中鎘的含量數(shù)據(jù)呈偏態(tài)分布（圖1a），經(jīng)對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后符合正態(tài)分布規(guī)律（圖1b），其含量范圍介于0.001～0.989 mg·kg-1，平均值為（0.074±0.065） mg·kg-1。不同水稻品種稻米中鎘的累積量主要分布在0.018～0.082 mg·kg-1，占樣本總數(shù)的47.5%。根據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《食品中污染物限量標(biāo)準(zhǔn)（GB 2762-2012）》，稻米中鎘含量≤0.2 mg·kg-1[17]，所采集稻米樣品中鎘的總體超標(biāo)率為8.09%。2.2 不同水稻品系稻米中鎘的積累特性不同類型水稻稻米鎘平均含量呈常規(guī)稻>雜交稻的趨勢(shì)，三系雜交稻稻米鎘含量略高于兩系雜交稻，可見(jiàn)常規(guī)稻稻米對(duì)鎘的積累能力并不比雜交稻低，這與殷敬峰等[6]的報(bào)道一致。說(shuō)明常規(guī)稻比雜交稻對(duì)鎘具有更強(qiáng)的吸收轉(zhuǎn)運(yùn)能力。與《食品中污染物限量（GB 2762-2017）》中的限值（0.2 mg·kg-1）相比，各類型水稻稻米中的鎘含量均有不同程度的超標(biāo)。常規(guī)稻稻米中的鎘含量范圍0.008～0.357 mg·kg-1，最低值與最高值相差近46倍，超標(biāo)率為4.3%；兩系雜交稻的稻米鎘含量為0.001～0.435 mg·kg-1，超標(biāo)率為6.0%；三系雜交稻的稻米鎘含量在0.001～0.989 mg·kg-1，超標(biāo)率為8.3%。

2.3 不同水稻品種稻米中鎘的污染評(píng)價(jià)

通過(guò)單因子污染指數(shù)（PI）來(lái)評(píng)定不同水稻品系稻米受到鎘的污染情況，為增加分析結(jié)果的精度，采用分項(xiàng)污染指標(biāo)對(duì)測(cè)定獲得的數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，結(jié)果如圖3所示。

從圖3可以看出，各水稻品種的稻米均受到不同程度的鎘污染。平均單因子污染指數(shù)最大的為中浙優(yōu)8號(hào)（平均PI=0.503），其次為宜香2292（平均PI=0.487）、宜香673（平均PI=0.467）、甬優(yōu)9號(hào)（平均PI=0.464）和宜優(yōu)99（平均PI=0.433），這5種水稻為鎘高累積水稻品種；單因子污染指數(shù)最小的為紅優(yōu)2155（平均PI=0.170），其次為T78優(yōu)2155（平均PI=0.208）、特優(yōu)716（平均PI=0.284）、中浙優(yōu)1號(hào)（平均PI=0.305）和花Ⅱ優(yōu)3301（平均PI=0.371），這5種水稻為鎘低累積水稻品種。由此可見(jiàn)，不同水稻品種對(duì)重金屬鎘的抗性不同，引起水稻籽粒吸收積累鎘存在一定的差異性。

2.4 不同水稻品種稻米中鎘的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

運(yùn)用基于蒙特卡洛模擬的概率模型對(duì)不同水稻品種稻米中鎘的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。表3列出了不同水稻品種稻米中鎘的風(fēng)險(xiǎn)熵模擬結(jié)果，根據(jù)其排序，可以得出不同水稻品種鎘引起的健康風(fēng)險(xiǎn)程度。風(fēng)險(xiǎn)概率最大的為中浙優(yōu)8號(hào)（17.78%），其次為宜香2292（16.58%）、宜香673（15.68%）、甬優(yōu)9號(hào)（15.58%）和宜優(yōu)99（13.89%）；風(fēng)險(xiǎn)概率最小的為紅優(yōu)2155（2.78%），其次為T78優(yōu)2155（4.44%）、特優(yōu)716（7.16%）、中浙優(yōu)1號(hào)（6.16%）和花Ⅱ優(yōu)3301（11.09%）?？梢?jiàn)，水稻對(duì)鎘積累的品種差異可以帶來(lái)不同的健康風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)，表明供試水稻中鎘對(duì)人體健康存在比較嚴(yán)重的潛在威脅，在污染較嚴(yán)重的稻田中應(yīng)盡可能少種植中浙優(yōu)8號(hào)、宜香2292、宜香673、甬優(yōu)9號(hào)和宜優(yōu)99等對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)概率較大的水稻品種。

3 討論與結(jié)論

不同水稻品種稻米中鎘的含量存在明顯差異，相關(guān)研究也表明，稻米對(duì)鎘的吸收積累能力受品種類型和遺傳背景的影響較大[6，18-19]。本試驗(yàn)研究結(jié)果顯示，雜交稻稻米對(duì)鎘的吸收能力相對(duì)于常規(guī)稻低，三系雜交稻的稻米鎘含量略高于兩系雜交稻；其中紅優(yōu)2155、T78優(yōu)2155、特優(yōu)716、中浙優(yōu)1號(hào)和花Ⅱ優(yōu)3301，這5種水稻為鎘低累積水稻品種；中浙優(yōu)8號(hào)、宜香2292、宜香673、甬優(yōu)9號(hào)和宜優(yōu)99，這5種水稻為鎘高累積水稻品種，因此在土壤污染較為嚴(yán)重的區(qū)域需密切注意避免這些高鎘積累品種的大規(guī)模種植生產(chǎn)。

本研究采用國(guó)際上普遍采用的非參數(shù)概率模型法對(duì)供試水稻品種稻米鎘的風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)，研究結(jié)果顯示，水稻對(duì)鎘積累的品種差異可以帶來(lái)不同的健康風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)。本試驗(yàn)中吸收積累鎘強(qiáng)的品種，如中浙優(yōu)8號(hào)、宜香2292、宜優(yōu)673、甬優(yōu)9號(hào)，其對(duì)應(yīng)的健康風(fēng)險(xiǎn)熵也大；吸收累積鎘較弱的品種，如紅優(yōu)2155、T78優(yōu)2155、特優(yōu)716、中浙優(yōu)1號(hào)，其對(duì)應(yīng)的健康風(fēng)險(xiǎn)熵也較小。由此可見(jiàn)，通過(guò)品種選擇，篩選和應(yīng)用鎘低積累高耐性水稻品種將是減少鎘進(jìn)入食物鏈、從而避免健康風(fēng)險(xiǎn)的有效方法之一。

本研究是建立在2013年和2014年兩年福建省水稻稻米鎘污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的基礎(chǔ)上，收集當(dāng)?shù)爻Ｒ?jiàn)的18個(gè)水稻品種進(jìn)行分析，而未在同種土壤條件下對(duì)重金屬鎘的吸收和籽粒積累情況進(jìn)行系統(tǒng)分析，導(dǎo)致評(píng)估結(jié)果可能存在一定的偏差，這在今后的研究中需加以考慮。

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（責(zé)任編輯：林玲娜）