張金譜，梁桂雄，王宇駿，陳彥寧，裴成磊，鄺俊俠，梁永健

廣州市環(huán)境監(jiān)測中心站，廣東 廣州 510030

在中國，大氣污染對人類健康的危害已成為影響人們生活質(zhì)量的原因之一，空氣質(zhì)量問題越來越受到人們的關注（肖悅等，2017）。此外，隨著城市高層建筑的不斷涌現(xiàn)，人們活動的范圍已逐漸從地面發(fā)展到近地面層空間，其對空氣質(zhì)量的關注范圍也由二維平面（張寶春等，2011；孫春媛等，2016；楊興川等，2017）延伸至三維空間（Lu et al.，2016；郭偉等，2017；彭艷等，2017）。近地面層不同高度空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)的獲取手段一般有以下幾種：一是借助普通建筑物，觀測高度通常不超過 200 m（Sasaki et al.，2005；劉昌偉等，2009；田欣等，2018）；二是借助專用高塔，最高觀測高度一般在350 m以下，如北京氣象塔（Sun et al.，2016；Du et al.，2017；Zhao et al.，2017；周焱博等，2017）、天津氣象塔（Sun et al.，2010；Zhang et al.，2011；Xiao et al.，2012；孫韌等，2017）、石家莊電視塔（康蘇花等，2014；竇紅，2015）和其他小型鐵塔（劉新春等，2017）；三是借助激光雷達（韓道文等，2006；楊婷等，2010；朱燕舞等，2011），觀測高度一般在500 m以上；四是使用氣球、飛機、系留氣艇或無人機等方式攜帶儀器進行的探空觀測（Lin et al.，2007；Ma et al.，2011；Ma et al.，2013；Li et al.，2017）。

在華南地區(qū)，關于大氣污染物濃度的垂直分布特征已有相關研究。楊志明等（1994）利用系留氣艇觀測數(shù)據(jù)研究了廣州上空1000 m以下的SO2體積濃度垂直分布特征，指出在污染源排放和氣象條件共同影響下SO2體積濃度的垂直分布并不符合指數(shù)分布；Chan et al.（2000）借助建筑物觀測了香港不同城市環(huán)境不同高度處TSP、PM10和PM2.5的質(zhì)量濃度，發(fā)現(xiàn)不同城市環(huán)境下的顆粒物質(zhì)量濃度垂直分布規(guī)律有所差異；Wu et al.（2002）在澳門路邊建筑物2～79 m的多個高度上進行觀測，指出路邊PM10、PM2.5和PM1的質(zhì)量濃度隨高度增加而遞減的趨勢受到了地面交通排放源的顯著影響。

廣州塔是廣州新城市地標，也是開展超大城市近地面層大氣污染物垂直分布規(guī)律研究的觀測平臺。Deng et al.（2015）研究了廣州塔兩個高度（121 m和454 m）的顆粒物質(zhì)量濃度變化特征，發(fā)現(xiàn)細顆粒物質(zhì)量濃度的垂直分布較粗顆粒物更加均勻；王宇駿等（2016a）、陳漾等（2017）研究了廣州塔4個高度（地面、118 m、168 m和488 m）的臭氧質(zhì)量濃度垂直分布特征，揭示了廣州城區(qū)臭氧質(zhì)量濃度隨高度增加而顯著上升的趨勢；王宇駿等（2016b）還進一步對廣州塔上述4個高度8種大氣污染物的質(zhì)量濃度變化趨勢及原因進行了詳細分析。上述研究主要側重于獲得不同大氣污染物各自的質(zhì)量濃度垂直分布特征，尚未綜合多污染物對不同高度的空氣質(zhì)量狀況進行指數(shù)化評價。本研究基于廣州塔大氣污染物垂直梯度觀測平臺的監(jiān)測數(shù)據(jù)，根據(jù)中國國家環(huán)境空氣質(zhì)量標準中規(guī)定的兩種評價方法，對廣州城區(qū)近地面層不同高度的空氣質(zhì)量進行指數(shù)化評價，旨在闡明大城市中心城區(qū)不同高度的空氣質(zhì)量差異及其成因，為大氣污染防治工作提供科學支撐。

1 監(jiān)測點概況

廣州塔（23°6'31.4"N，113°19'4.1"E）位于廣州城區(qū)新中軸線上，塔體高度454 m，連桅桿總高度610 m，為筒中筒結構體系，由鋼結構外框筒和鋼筋混凝土核芯筒構成。2014年，廣州市環(huán)境監(jiān)測中心站在廣州塔地面（低層點位）、118 m（中層點位）、168 m（中層點位）和488 m（高層點位）4個不同高度建設了大氣污染物垂直梯度觀測平臺（圖1）。其中，地面點位位于塔體之外，118 m及168 m點位均設立于雙筒之間的開闊平臺，488點位則位于中空的桅桿內(nèi)部，以最大限度地減少塔體本身對氣流的阻擋，為大氣污染物的垂直梯度監(jiān)測提供了十分有利的條件。各個高度點位均采用符合國家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測要求的監(jiān)測儀器（王宇駿等，2016b），使用與廣州市實時發(fā)布站點一致的數(shù)據(jù)采集和監(jiān)控方式，所有儀器每天連續(xù)24 h在線采樣監(jiān)測，各種污染物的數(shù)據(jù)采集時間精度均設置為30 s，自動統(tǒng)計1 min均值、5 min均值和1 h均值并實時傳送至中心服務器（裴成磊等，2015）。監(jiān)測儀器設置了自動零跨檢查及校準，維護人員定期登塔對儀器進行檢修、標定及維護，有效地保障了儀器設備的正常運行。

2 數(shù)據(jù)與方法

2.1 數(shù)據(jù)來源與處理

圖1 廣州塔大氣污染物垂直梯度觀測平臺4個高度點位示意圖Fig. 1 Location of the four layers of the air pollutants observation platform on the Canton Tower

評價所用數(shù)據(jù)為2015年1月1日—12月31日廣州塔地面、118 m、168 m和488 m 4個高度點位的PM2.5、NO2、SO2、O3和CO的質(zhì)量濃度小時均值。由于2015年1月14日起118 m、168 m和488 m 3個點位取消PM10監(jiān)測，故本研究綜合指數(shù)計算所使用的PM10數(shù)據(jù)為通過2014年廣州塔不同高度點位的PM2.5與PM10比例與2015年的PM2.5監(jiān)測數(shù)據(jù)換算獲得，AQI計算則未使用PM10數(shù)據(jù)。

值班人員每天對原始監(jiān)測數(shù)據(jù)進行審核并保存，一般包括對明顯異常的數(shù)據(jù)進行剔除，對小于測量精度的數(shù)據(jù)進行最低檢出限修正，同時根據(jù)維護人員反饋的情況刪除儀器運行不良時段的數(shù)據(jù)，以確保審核后的數(shù)據(jù)準確可靠。

2.2 評價方法

本研究以《環(huán)境空氣質(zhì)量標準（GB3095—2012）》（中華人民共和國環(huán)境保護部，2012a）、《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）技術規(guī)定（試行）（HJ 633—2013）》（中華人民共和國環(huán)境保護部，2012b）和《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術規(guī)范（試行）（HJ 633—2012）》（中華人民共和國環(huán)境保護部，2013）為依據(jù)，分別采用環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)（以下簡稱“綜合指數(shù)”）和環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）兩種評價方法對2015年廣州塔4個高度（地面、118 m、168 m和488 m）的空氣質(zhì)量進行評價。同樣基于6項污染物（PM10、PM2.5、NO2、SO2、O3、CO）的質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，上述兩種評價方法的區(qū)別在于：綜合指數(shù)計算的是各項污染物質(zhì)量濃度均值與對應國家二級標準限值的比值之和，一般用于年度、季度及月評價；而AQI則先按指定分級方案計算各項污染物的分指數(shù)，再取其最大值，通常只針對小時值和日均值進行評價。

3 結果與分析

3.1 綜合指數(shù)評價

2015年廣州塔不同高度的綜合指數(shù)及各污染物的分指數(shù)如表1所示。受排放源、化學反應和氣象條件等多種因素的綜合影響，各污染物表現(xiàn)出了不同的垂直分布特征（王宇駿等，2016b）。其中，PM10、PM2.5和 NO2的分指數(shù)均隨高度增加而遞減，O3的分指數(shù)在高層點位最高，SO2和 CO的分指數(shù)則在中層點位最高。由6項分指數(shù)累加獲得的綜合指數(shù)并未呈現(xiàn)出隨高度增加而持續(xù)增大或減小的趨勢，而是在118 m點位獲得了最大值（5.01）。因地面點位的PM10、PM2.5和NO2分指數(shù)較118 m點位高，而SO2、CO和O3相對較低；168 m點位CO較118 m高但O3相對較低，故中、低層3個點位的綜合指數(shù)差異不顯著（4.83～5.01）。488 m點位的O3分指數(shù)雖顯著高于其余點位，但因其余污染物分指數(shù)均處于相對較低水平，導致其綜合指數(shù)最低（3.64）。與廣州市全市平均綜合指數(shù)相比，僅高層點位低于全市，表明相對全市平均水平而言，中心城區(qū)中、低層空氣質(zhì)量較差，一定高度以上的空氣質(zhì)量才能優(yōu)于全市平均水平的空氣質(zhì)量。

表1 2015年廣州塔不同高度綜合指數(shù)Table 1 Comprehensive index at different heights on the Canton Towerin 2015

由綜合指數(shù)的計算方法可知，各污染物的分指數(shù)實質(zhì)上體現(xiàn)了其超標程度，分指數(shù)大于1則表示該污染物的質(zhì)量濃度年均值超標，數(shù)值越高，超標程度越大。由表1分析可知，2015年廣州塔地面點位PM2.5、NO2和O33項污染物年均值超標；118 m和168 m點位NO2和O3超標；488 m點位僅O3超標。由此可見，隨著高度上升，超標污染物種類呈單一化趨勢。其中，488 m點位的O3分指數(shù)為1.52，超標程度為各項最大；其次為地面點位的NO2，分指數(shù)達1.35；168 m和118 m的NO2和O3超標程度相當，分指數(shù)在 1.12～1.32之間；地面的 PM2.5和O3超標程度相對較小，分別為1.12和1.08。

圖2 2015年廣州塔各層綜合指數(shù)雷達圖Fig. 2 Radar chart of comprehensive index at different layers on the Canton Tower in 2015

由圖2可知，各污染物的分指數(shù)在中、低層的排序均大致表現(xiàn)為 NO2＞O3＞PM2.5＞PM10＞CO＞SO2，排在首位的 NO2對綜合指數(shù)的貢獻比例約占 1/4（25%～27%），前四位差異不大；而在高層的排序則為 O3＞PM2.5＞PM10＞NO2＞CO＞SO2，O3的貢獻比例為42%，明顯高于其他污染物。由此可見，廣州塔中、低層與高層的污染類型存在顯著差異，中、低層的NO2、O3、PM2.5和PM10污染水平相當，而高層則以O3污染為主。

總體而言，廣州塔中、低層點位空氣質(zhì)量綜合指數(shù)相對較高且差異不大，高層綜合指數(shù)顯著下降。就分指數(shù)而言，488 m點位O3和地面NO2相對較大。隨著高度增加，超標污染物種類減少，PM2.5和NO2超標程度下降，O3超標程度上升。

3.2 AQI評價

3.2.1 AQI超標率及空氣質(zhì)量等級分布

由表2可知，2015年廣州塔不同高度空氣質(zhì)量AQI超標率在高層點位最高（40%），而在中、低層3個點位相對較低且較為接近（25%～30%），均高于廣州市平均水平（15%）。不同高度不同空氣質(zhì)量等級天數(shù)均大致呈“良＞輕度污染＞優(yōu)＞中度污染＞重度污染”的順序，但高層點位各等級天數(shù)分布相對更均勻，其空氣質(zhì)量級別為良的天數(shù)在各高度點位中最少，而其余4個級別的天數(shù)較多，尤其中度、重度污染級別天數(shù)是其他高度點位的兩倍以上。

3.2.2 首要污染物分布

從首要污染物的天數(shù)分布來看（表2），首要污染物為 NO2和 PM2.5的天數(shù)隨高度增加呈下降趨勢，而首要污染物為O3的天數(shù)則呈上升趨勢。中、低層首要污染物以NO2和O3為主，而在高層則絕大多數(shù)為O3。此外，中層點位還出現(xiàn)了少量以CO為首要污染物的天數(shù)；而SO2在所有點位均未成為首要污染物。

表2 2015年廣州塔不同高度空氣質(zhì)量等級及首要污染物天數(shù)分布Table 2 Number of days of each air quality grade and primary pollutant at different heights on the Canton Tower in 2015

圖3 2015年廣州塔不同高度AQI＞100時首要污染物天數(shù)分布Fig. 3 Number of days of each primary pollutant when AQI＞100 at different heights on the Canton Tower in 2015

就 AQI超標日而言（圖 3），在輕度污染級別時，PM2.5、NO2和 O3在各高度均有機會成為首要污染物；而在中度污染級別時，首要污染物僅有PM2.5和O3兩種；重度污染級別時，O3成為唯一的首要污染物。O3也是廣州塔各高度 AQI超標時出現(xiàn)比例最高的首要污染物，尤其在488 m點位，AQI超標時97%的首要污染物均為O3，其余少量天數(shù)則均為PM2.5。

3.2.3 超標污染物分布

圖4所示為PM2.5、NO2和O33種主要超標污染物在廣州塔不同高度的超標情況，其中圖形面積大小代表不同污染物的超標天數(shù)，圖形重疊面積大小則表示兩種或以上污染物同時超標的天數(shù)。由此可見，隨高度增加，PM2.5和NO2的超標天數(shù)遞減，而O3呈增加趨勢。低層點位NO2和O3超標天數(shù)相當，均多于 PM2.5；中層點位超標天數(shù)表現(xiàn)為O3＞NO2＞PM2.5；高層點位 NO2超標現(xiàn)象消失，O3的超標天數(shù)達到最大值（145 d，超標率40%），并占總超標天數(shù)的99%。

從污染物同時超標的情況來看，PM2.5和 NO2同時超標的情況較多發(fā)生在中、低層，PM2.5和O3同時超標的情況較多發(fā)生在中、高層，而 NO2和O3同時超標的情況則較多發(fā)生在中層。由于中層ρ(PM2.5)和 ρ(NO2)較低層減小的幅度往往不大，分別平均減小13%和9%（王宇駿等，2016b），但ρ(O3)的增加卻十分顯著，平均增加 30%（王宇駿等，2016b），故多污染物同時超標的現(xiàn)象在中層出現(xiàn)相對更頻繁。

3.3 討論

3.3.1 不同高度空氣質(zhì)量差異原因分析

圖4 2015年廣州塔不同高度PM2.5、NO2、O3超標情況圖示Fig. 4 Number of standard exceeding days of PM2.5, NO2 and O3 at different heights on the Canton Tower in 2015

PM2.5、NO2和 O3是廣州城區(qū)最主要的超標污染物，故ρ(PM2.5)、ρ(NO2)和 ρ(O3)的垂直分布特征主導了廣州城區(qū)近地面層不同高度的空氣質(zhì)量分布。其中，PM2.5和 NO2以低矮排放源貢獻為主，一般先在近地面形成濃度高值，再經(jīng)過湍流傳輸?shù)竭_較高處，越遠離排放源高度的濃度越低，故均呈隨高度增加而遞減的變化趨勢；因擴散和反應能力不同，ρ(NO2)在低層～高層的平均遞減率高達75%，而 ρ(PM2.5)僅為 30%（王宇駿等，2016b），導致高層點位NO2超標現(xiàn)象消失而PM2.5仍有少量天數(shù)超標（圖 4）。O3為二次污染物，由于近地層排放的NOx有90%為NO，其向上垂直輸送過程中與O3反應生成NO2而本身不斷被消耗，使得NO2在垂直梯度變化上相對NO滯后。隨著NO和NO2向上輸送，這種滯后效應使得ρ(NO2)/ρ(NO)越來越高，從而使ρ(O3)表現(xiàn)出隨高度升高而越來越大的特征（高文康等，2012）；另外，由于高空光化學反應更加充分，夜間殘留層儲存的O3較多，也可導致高層ρ(O3)較高（修天陽等，2013）。因此，隨著高度增加，在ρ(PM2.5)和 ρ(NO2)同步下降的同時，ρ(O3)顯著上升，成為城市近地面層高空最主要的超標污染物，故超標污染物種類隨著高度上升呈單一化趨勢。

大量基于高塔觀測的同類研究獲得了與本研究類似的結論。如楊龍等（2005）、馬志強等（2007）和修天陽等（2013）基于北京氣象塔分別觀測到秋冬季 ρ(PM2.5)以對數(shù)分布規(guī)律隨高度增加而遞減，以及夏、秋季高層點位（280 m）φ(O3)相對最高的現(xiàn)象；高文康等（2012）基于天津氣象塔觀測到秋季重污染期間 ρ(PM2.5)和 φ(NO2)隨高度增加而遞減，而 φ(O3)隨高度增加而遞增的現(xiàn)象；康蘇花等（2014）、竇紅（2015）基于石家莊電視塔分別觀測到ρ(PM2.5)和ρ(NO2)隨高度增加而下降的趨勢。

近年來，得益于無人機技術的快速發(fā)展，許多研究者利用無人機攜帶儀器的方式獲得了大氣污染物在近地面層更精細化的垂直分布結果。如Peng et al.（2015）、Li et al.（2017）基于無人機觀測，揭示了受氣象因素及外來傳輸影響，近地面的ρ(PM2.5)和φ(O3)的垂直分布并非呈平滑曲線變化，而是存在許多波動，總體趨勢仍與本研究結論大致相符。該類研究結果進一步體現(xiàn)了不同高度空氣質(zhì)量分布的復雜性，但應該指出的是，該類研究多基于個例，其對平均狀態(tài)的代表性尚待斟酌；此外，便捷儀器監(jiān)測數(shù)據(jù)的準確性及穩(wěn)定性也是影響研究結果精確性的關鍵因素。

3.3.2 不同高度空氣質(zhì)量等級一致性分析

由前述分析可知，無論從綜合指數(shù)還是 AQI角度評價，城市近地面層不同高度的空氣質(zhì)量都表現(xiàn)出一定的差異，近500 m處的空氣污染特征與地面截然不同。通常，人們只能利用基于地面監(jiān)測數(shù)據(jù)計算的AQI指數(shù)來判斷城市高處的污染狀況，其可能產(chǎn)生的偏差程度及相應的出現(xiàn)條件值得進一步探討。

圖5所示為在AQI評價方法下，當廣州塔低層點位空氣質(zhì)量處于不同等級時，中、高層點位的對應等級天數(shù)比例，以表征不同高度空氣質(zhì)量等級的一致性?？梢姰?shù)蛯涌諝赓|(zhì)量處于優(yōu)或重度污染級別時，各層等級一致性相對較好。這是因為當?shù)蛯涌諝赓|(zhì)量較好時一般均伴隨著極佳的大氣擴散條件，這時各層空氣質(zhì)量往往均可達優(yōu)；當?shù)蛯映霈F(xiàn)重度污染時，首要污染物多為O3，此時中、高層很可能達到ρ(O3)更高的重度污染，故等級一致天數(shù)比例也較高。

圖5 2015年廣州塔不同高度空氣質(zhì)量等級一致性Fig. 5 The consistency of air quality grades at different heights on the Canton Tower in 2015

其他情況下各層等級一致性則相對較差，一方面體現(xiàn)在中、高層與低層等級一致的天數(shù)比例較低，如當?shù)蛯訛橹卸任廴緯r，該比例在中、高層分別僅為40%和33%；另一方面，極端條件下不同高度的空氣質(zhì)量等級差異可能較大，如當?shù)蛯涌諝赓|(zhì)量為良時，高層有可能出現(xiàn)重度污染，兩者的污染狀況相差了3個級別。

3.3.3 綜合指數(shù)與AQI評價方法討論

對比表1和表2可知，廣州塔高層點位綜合指數(shù)較中、低層小，但AQI超標率則顯著高于中、低層，這兩個看似矛盾的結論與綜合指數(shù)和AQI兩種評價方法的側重點不同有關。AQI以污染程度最高的污染物為指標來衡量污染狀況，強調(diào)大氣污染對人體健康的最大影響程度，但容易造成只反映首要污染物的“污染掩蓋”的問題（張軼男等，2010）。如本研究中AQI超標率凸顯了高層點位O3污染較重的現(xiàn)象，卻無法反映該點位其余污染物污染水平較低的事實。綜合指數(shù)克服了上述缺點，綜合考慮了不同污染物的貢獻，更著重體現(xiàn)大氣污染綜合治理的水平，但降低了關鍵污染物的影響權重。如高層點位 ρ(O3)上升的貢獻被其他污染物質(zhì)量濃度的大幅下降抵消，最終綜合指數(shù)表現(xiàn)為各點位最小，未能體現(xiàn)高層 O3污染較重的特殊性。因此，對于城市不同高度空氣質(zhì)量優(yōu)劣的問題，基于不同評價方法獲得的結論有所差異。

4 結論

（1）2015年廣州塔4個高度（地面、118 m、168 m和488 m，下同）空氣質(zhì)量綜合指數(shù)分別為4.96、5.01、4.83和3.64，AQI超標率分別為27%、30%、25%和 40%。總體上，中、低層的空氣質(zhì)量差異較小，其中118 m點位的綜合指數(shù)和AQI超標率相對較高；高層因 O3污染尤其顯著導致其 AQI超標率為各高度最高，但 O3質(zhì)量濃度上升的貢獻被其他污染物質(zhì)量濃度的大幅下降抵消，故其綜合指數(shù)反而最低。

（2）隨著高度增加，超標污染物種類減少，PM2.5和NO2超標程度下降，而O3超標程度上升，導致中層多污染物同時超標的現(xiàn)象相對頻繁；高層的NO2超標現(xiàn)象消失、PM2.5極少超標，而O3超標率達 40%且其超標天數(shù)占 AQI超標天數(shù)的比例高達99%。隨著污染級別上升，PM2.5和 NO2成為首要污染物的比例減少，而 O3比例增加，O3成為各高度AQI超標時最主要的首要污染物。

（3）當?shù)蛯涌諝赓|(zhì)量處于優(yōu)或重度污染級別時，各層等級一致性相對較好；但在其他情況下，低層與高層的空氣質(zhì)量最多可相差3個級別。

（4）由 ρ(PM2.5)和 ρ(NO2)隨高度遞減、ρ(O3)隨高度上升而遞減，形成了中、低層以PM2.5、NO2和O3復合污染為主、高層以O3單一污染為主的空氣質(zhì)量垂直分布特征。另外，因綜合指數(shù)和AQI兩種評價方法的側重點不同，兩種評價方法在空氣質(zhì)量隨高度變化趨勢的結論上也有所差異。