鄧佩云,倪長健,2*,朱育雷 (.成都信息工程大學大氣科學學院,四川 成都 60225；2.高原大氣與環(huán)境四川省重點實驗室,四川 成都 60225)

隨著我國社會經(jīng)濟的迅猛發(fā)展,以顆粒物尤其是細顆粒物為代表的大氣污染問題日益突出,并呈現(xiàn)出區(qū)域化和復合型的特征[1-3].顆粒物垂直分布是大氣環(huán)境研究的重要內容,在灰霾持續(xù)惡化的背景下,其重要性愈加受到學界的關注[4].Wu等[5]通過對澳門城市道路旁2～79m范圍內細顆粒物11h的監(jiān)測結果表明,細顆粒物質量濃度隨高度增加呈遞減趨勢;楊龍等[6]利用中國科學院大氣物理研究所內325m鐵塔資料,發(fā)現(xiàn)北京秋冬季近地層 PM2.5質量濃度隨高度的增加以對數(shù)規(guī)律遞減;孫玫玲等[7]基于天津市大氣邊界層觀測鐵塔資料,揭示了研究時段內顆粒物質量濃度隨高度變化的非一致性.近地層是地氣之間最鄰近的區(qū)域,不同氣象條件下該區(qū)域湍流場結構差異很大,

由此必然會對其間物質和能量的垂直交換產生顯著影響,從而導致在大氣邊界層低層顆粒物質量濃度廓線的復雜性.已有研究表明,大氣消光的主體是顆粒物的消光,其水平的高低直接反映了大氣環(huán)境質量的優(yōu)劣[8-10].近年來,隨著Mie散射激光雷達的廣泛應用,由其反演的大氣消光系數(shù)廓線為邊界層顆粒物垂直分布的深入研究提供了數(shù)據(jù)支撐[11-12].考慮到地球重力的作用,數(shù)值模式中通常假定氣溶膠含量隨高度滿足負指數(shù)遞減,并由此引入了目前通用的大氣消光系數(shù)垂直分布負指數(shù)模型[13-14].基于近年來的觀測事實發(fā)現(xiàn),在霧霾發(fā)生的靜穩(wěn)氣象條件下,負指數(shù)模型并不能全面反映顆粒物在近地層附近的垂直分布特征

[15].針對氣溶膠含量隨高度變化的復雜性,朱育雷等[16-17]利用成都市Mie散射激光雷達探測的資料,通過對近地層以上大氣消光系數(shù)的系統(tǒng)分析和總結,指出 Logistic曲線能更好地表征大氣消光系數(shù)在邊界層內的垂直演變形態(tài),據(jù)此提出了基于 Logistic曲線識別混合層高度的新方法,并在MODIS衛(wèi)星AOD反演近地面“濕”消光系數(shù)中得到了驗證.

大氣消光系數(shù)廓線本質上是顆粒物質量濃度垂直分布的表征,是地氣之間熱力和動力綜合作用的結果.正確構建大氣消光系數(shù)廓線數(shù)學模型是對大氣邊界層結構復雜性認知的升華,并在衛(wèi)星 AOD垂直分布訂正以及大氣環(huán)境容量計算等方面具有重要的應用價值[18-20].為此,本文在提出了大氣消光系數(shù)垂直分布 Logistic模型及其參數(shù)計算方法的基礎上,系統(tǒng)比對了 Logistic模型和負指數(shù)模型在不同穩(wěn)定度條件下對大氣消光系數(shù)垂直分布的模擬能力,以期為后續(xù)的相關研究和應用提供借鑒.

1 儀器和數(shù)據(jù)

使用的資料包括成都市2013年6月～2014年5月期間Mie散射激光雷達探測數(shù)據(jù)、CE-318觀測的大氣光學厚度(AOD)資料、大氣能見度以及地面常規(guī)氣象觀測資料,具體說明如下:

(1)Mie散射激光雷達為北京怡孚和融科技有限公司生產的EV-lidar激光雷達,設置于西南交通大學九里堤校區(qū)土木館(104.06°E,30.70°N)樓頂,距地高度35m,數(shù)據(jù)采集頻率為 1次/3min,主要觀測范圍可達30km,探測盲區(qū)為60m,測距分辨率為15m.

(2)AOD觀測儀器為全自動太陽光度計CE-318,來源于成都大氣成分站(104.02°E,30.39°N),數(shù)據(jù)采集頻率為1次/h,濾光波長為440,670,870和1020nm,半波寬度為10nm.

(3)大氣能見度資料通過Belfort6000型大氣能見度傳感器獲取,監(jiān)測點位于成都市人民南路環(huán)境監(jiān)測站點(104.07°E,30.63°N),數(shù)據(jù)采集頻率為 1 次/h,精度為±10%.

(4)地面常規(guī)氣象觀測資料由成都市溫江氣象站(103.83°E,30.70°N)觀測,數(shù)據(jù)采集頻率為 4 次/d,主要包含氣溫、總云量、低云量和風速等氣象要素.

以上數(shù)據(jù)的監(jiān)測點位兩兩距離均不超過 20km,環(huán)境氣象條件基本一致,監(jiān)測數(shù)據(jù)在一定誤差范圍內具有可替代性.

2 大氣消光系數(shù)垂直分布模型

2.1 大氣消光系數(shù)垂直分布 Logistic模型及其參數(shù)計算方法

大氣消光系數(shù)垂直分布 Logistic模型的數(shù)學表達式為

式中:z和)(zσ分別為高度和其對應的大氣消光系數(shù);α、β、γ為大氣消光系數(shù)垂直分布Logistic模型的參數(shù).

以AOD、混合層高度及地面消光系數(shù)作為約束條件,大氣消光系數(shù)垂直分布 Logistic模型的參數(shù)計算方法如下.

記AOD的值為aτ,為大氣消光系數(shù)在垂直方向上的積分,即

混合層頂是湍流特征不連續(xù)界面所在高度,對應于Logistic曲線的曲率最大點[16].進一步利用文獻[16]識別混合層高度,記為H,由此得到式(3).

大氣消光系數(shù)與大氣能見度之間滿足Koschmieder’s公式[21],通過該公式反演的近地面大氣消光系數(shù)為σ(0),見式(4).

利用式(2)、式(3)、式(4)求解模型參數(shù)α、β、γ,據(jù)此提出大氣消光系數(shù)垂直分布 Logistic模型的參數(shù)計算方法.

2.2 大氣消光系數(shù)垂直分布負指數(shù)模型

消光系數(shù)是由大氣中氣溶膠粒子數(shù)目和消光截面兩個因子共同確定的,其中消光截面與粒子類型、尺度和波長有關,若氣溶膠組份和譜分布不隨高度發(fā)生改變[22],消光截面隨高度z也不發(fā)生變化,由此得到式(5).

式中:(0)σ和()zσ符號的意義同前;某一高度和近地面的氣溶膠濃度分別記為()zN 和(0)N .

假定在地球重力的作用下氣溶膠密度隨高度呈負指數(shù)遞減,見式(6).

式中:Ha表示大氣標高,km,可近似用邊界層高度加以替代.根據(jù)公式(5)和(6),由此得到目前普遍應用的大氣消光垂直分布負指數(shù)模型[14],其函數(shù)表達式見式(7).

3 大氣消光系數(shù)垂直分布模型的適用性分析

諸多研究表明,雖然污染物的過量排放是造成大氣污染的內因,但污染物濃度的變化乃至重要污染事件的發(fā)生均與大氣穩(wěn)定度的演變密切相關[23].當大氣層結處于不穩(wěn)定狀態(tài)時,從貼地層向上的大氣湍流活動強烈,有利于顆粒物的垂直散布;當大氣層結處于穩(wěn)定狀態(tài)時,顆粒物的垂直擴散則會受到抑制,容易造成污染物的大量積累.大氣穩(wěn)定度是大氣層結動力因子和熱力因子的綜合表征,是描述大氣湍流狀態(tài)和擴散能力的重要指標,穩(wěn)定度的改變會帶來顆粒物垂直結構的相應變化.本文基于成都市 2013年 6月～2014年 5月期間溫江站的氣象觀測數(shù)據(jù),利用Pasquill大氣穩(wěn)定度分類方法選取不穩(wěn)定、中性、穩(wěn)定3類樣本各3個(表1).基于表1給出的相關資料,利用式(1)、式(2)、式(3)、和式(4)求解待定參數(shù)α、β、γ,據(jù)此得到不同穩(wěn)定度條件下大氣消光系數(shù) Logistic廓線,如圖1所示.可見大氣消光系數(shù)在混合層頂附近自下而上均歷經(jīng)急劇下降區(qū)、緩變區(qū)以及近似不變區(qū),這與實測的大氣消光垂直分布形態(tài)完全吻合.同樣基于表1給出的相關資料,利用式(7)得到3類穩(wěn)定度條件下的大氣消光系數(shù)負指數(shù)廓線,如圖1所示.為了對比兩類大氣消光系數(shù)垂直分布模型的模擬效果,結合氣溶膠的垂直分布范圍,表1進一步給出了不同環(huán)境氣象條件下邊界層內實測消光系數(shù)和模型計算結果之間的相關系數(shù)(R2).由表 1可見,在不穩(wěn)定和中性層結條件下,Logistic模型計算的大氣消光系數(shù)與對應實測值之間的平均相關系數(shù)(R2)分別為 0.87和0.86,負指數(shù)模型計算的大氣消光系數(shù)與對應實測值的平均相關系數(shù)(R2)分別為 0.87和 0.86,均通過a=0.01的顯著性檢驗.因此,在大氣垂直擴散能力中等或較好的條件下,Logistic模型和目前通用的負指數(shù)模型對大氣消光系數(shù)垂直分布的模擬效果總體相當.在穩(wěn)定條件下,Logistic模型計算的大氣消光系數(shù)與對應實測值之間的平均相關系數(shù)(R2)為 0.84,這與穩(wěn)定和中性層結條件下的結果基本一致;而負指數(shù)模型計算的邊界層內大氣消光系數(shù)與對應實測值的平均相關系數(shù)(R2)為 0.74,雖然也通過a=0.01的顯著性檢驗,但模擬能力相比于前者出現(xiàn)了明顯的降低.上述分析表明,就對邊界層內大氣消光系數(shù)的模擬效果而言,Logistic模型具備更優(yōu)的適用性.

表1 不同環(huán)境氣象條件下邊界層內實測大氣消光系數(shù)與模型計算結果的相關性Table 1 Correlation between measured atmospheric extinction coefficient and model calculated results in the boundary layer under different environmental meteorological conditions

為分析 Logistic模型和負指數(shù)模型對大氣消光系數(shù)的模擬效果,記實測的大氣消光系數(shù)和模型模擬的大氣消光系數(shù)分別為mσ、sσ,以誤差平方和(SSE)以及相對誤差(δ)為判別依據(jù),對圖1中兩種模型模擬效果加以分析,其中SSE表達式如下,

考慮到在不同環(huán)境氣象條件下大氣消光系數(shù)在近地層附近的差異,進一步提出如下相對誤差的計算公式,

式中:σm_max為實測大氣消光系數(shù)的最大值.

圖1 不同大氣穩(wěn)定度條件下實測和模型計算的大氣消光系數(shù)廓線Fig.1 Comparison of the atmospheric extinction coefficient profiles of measurement and model calculation in different stabilities

基于大氣消光系數(shù)垂直分布 Logistic模型和負指數(shù)模型的計算結果,結合Mie散射激光雷達探測的大氣消光系數(shù),利用式(8)和式(9)分別計算表1中3類代表樣本在混合層以下誤差平方以及相對誤差隨高度的變化,如表 2所示.統(tǒng)計表明:(1)從不穩(wěn)定到穩(wěn)定狀態(tài),實測消光系數(shù)與兩種模型計算結果的誤差平方和(SSE)以及平均相對誤差()均表現(xiàn)出增大的趨勢;(2)不穩(wěn)定和中性條件下,實測大氣消光系數(shù)與Logistic和負指數(shù)模型計算結果的誤差平方和(SSE)以及平均相對誤差()總體相當,穩(wěn)定條件下,Logistic模型相較于負指數(shù)模型而言,誤差平方和(SSE)以及平均相對誤差()顯著降低,這與圖1是完全一致的.

綜上分析不難發(fā)現(xiàn),負指數(shù)模型模擬的大氣消光系數(shù)自下而上均呈現(xiàn)出先快速后慢速的遞減形態(tài),這僅與不穩(wěn)定或中性條件下顆粒物質量濃度的垂直分布保持一致[24-25].隨著大氣穩(wěn)定度的增加,湍流場的輸送能力漸進減弱,顆粒物的垂直分布形態(tài)會出現(xiàn)顯著改變[15];基于北京和天津鐵塔觀測資料的相關診斷結果一致表明,穩(wěn)定層結條件下的顆粒物在近地層內隨高度的降幅是很小的,細顆粒物的變化則更小[26-27];另外,在四川盆地秋冬季節(jié)特殊的靜穩(wěn)天氣背景下,垂直方向往往存在多重逆溫,其中以貼地逆溫出現(xiàn)的頻率最高和強度最大,這又進一步增加了顆粒物垂直分布形態(tài)的復雜程度[28].因此,負指數(shù)模型不能全面地模擬大氣消光系數(shù)垂直分布特征,尤其是在穩(wěn)定大氣條件下的計算結果可能會出現(xiàn)較大偏差.由圖1可見,隨著參數(shù)取值的變化,Logistic模型計算的大氣消光系廓線則表現(xiàn)出與穩(wěn)定度密切相關的凸凹特征,不僅具備負指數(shù)模型在穩(wěn)定和中性大氣條件下對大氣消光系數(shù)垂直分布的良好模擬能力,又能準確表征在穩(wěn)定條件下顆粒物在近地層緩慢遞減的形態(tài),這已得到諸多觀測和應用的驗證[17].從這個意義上講,大氣消光系數(shù)垂直分布Logistic模型的適用性主要在于其不同參數(shù)組合可以產生豐富的曲線形態(tài),這為更好地模擬近地層大氣消光系數(shù)垂直變化的復雜性提供了可能.因此,相比于大氣消光系數(shù)垂直分布負指數(shù)模型,Logistic模型能全面地表征不同大氣穩(wěn)定度條件下的大氣消光系數(shù)廓線,具有更優(yōu)的適用性.

表2 實測大氣消光系數(shù)與兩種模型計算結果的誤差分析Table 2 Error analyses of measured extinction coefficient and model calculated results

4 結論

4.1 基于 Logistic曲線識別混合層高度新方法的研究成果,結合太陽光度計(CE-318)觀測的大氣光學厚度(AOD)資料以及近地面能見度數(shù)據(jù),提出了大氣消光系數(shù)垂直分布Logistic模型及其參數(shù)計算方法.

4.2 針對成都市2013年6月～2014年5月期間的實例應用結果表明,在不穩(wěn)定和中性層結條件下,Logistic模型和目前通用的負指數(shù)模型對大氣消光系數(shù)垂直分布的模擬效果總體相當,兩模型分別模擬的大氣消光廓線與實測的大氣消光廓線之間的平均相關系數(shù)(R2)均為0.87和0.86;但在持續(xù)穩(wěn)定層結條件下,Logistic模型的模擬效果則顯著占優(yōu),Logistic模型模擬的大氣消光廓線與實測的大氣消光廓線之間的平均相關系數(shù)(R2)為 0.84,而負指數(shù)模擬的則為0.74.

4.3 不同穩(wěn)定度條件下湍流場結構的差異決定了顆粒物質量濃度在大氣邊界層低層分布的非一致性,大氣消光系數(shù) Logistic模型更優(yōu)的適用性主要在于其對近地層大氣消光的復雜垂直形態(tài)具有良好的模擬能力.