李 靜，黃金堤, 2，肖 勁，李明周, 3

?

罐式爐內(nèi)石油焦層高溫煅燒帶遷移數(shù)值模擬

李 靜1，黃金堤1, 2，肖 勁1，李明周1, 3

(1. 中南大學 冶金與環(huán)境學院，長沙 410083；2. 江西理工大學 能源與機械工程學院，南昌 330013；3. 江西理工大學 冶金與化學工程學院，贛州 341000)

針對高溫下石油焦層揮發(fā)分析出、滲流傳質(zhì)傳熱問題，結合多孔介質(zhì)氣固耦合機理建立了罐式爐煅燒石油焦過程的三維數(shù)學模型。該模型采用雙流體模型描述石油焦煅燒熱解過程，采用有限速率/渦耗散燃燒模型、標準湍流方程、DO輻射模型描述火道中揮發(fā)分燃燒及熱交換過程，并利用該模型研究料罐中高溫煅燒帶遷移規(guī)律。結果表明：在給定工況條件下，隨著單罐單位排料量由75 kg/h增加至115 kg/h，高溫煅燒帶(＞1373 K)由L6區(qū)域下移至消失，且其長度由2.0 m縮短至0 m；隨著生焦中揮發(fā)分含量由7%增加至15%，高溫煅燒帶由L8區(qū)域上移至L6區(qū)域，且其長度由0 m增加至3.02 m；隨著空氣過量系數(shù)由1.05增加至1.60，高溫煅燒帶由L5區(qū)域下移至消失且其長度由3.02 m縮短至0 m。

罐式爐；高溫煅燒帶；遷移；數(shù)值模擬

石油焦是鋁電解用炭素陽極的主要原料，石油焦的煅燒是陽極生產(chǎn)的首要工序[1]。罐式爐(又稱罐式煅燒爐)因具有炭質(zhì)燒損率低、煅后焦質(zhì)量優(yōu)且穩(wěn)定、適合處理粉焦等諸多優(yōu)勢在我國炭素行業(yè)得到了廣泛應用。影響石油焦煅燒質(zhì)量的因素眾多，其核心是罐內(nèi)石油焦所經(jīng)歷的最高煅燒溫度[2]。煅燒過程中，石油焦顆粒固相層與析出的揮發(fā)分氣相間進行著復雜的傳熱、傳質(zhì)、動量傳輸及熱分解反應。然而，由于罐式爐的封閉特性，無法通過現(xiàn)場測溫的方法實時監(jiān)測罐內(nèi)石油焦的真實煅燒溫度，目前其仍是一個“黑箱”問題。因此，借助計算機數(shù)值模擬技術[3?4]是研究罐式爐煅燒過程中高溫煅燒帶分布特征的一種有效手段。

目前，對罐式爐煅燒石油焦工藝過程仿真的相關研究主要有周善紅等[5?6]、張忠霞等[7]將料罐視為長方體，考慮了罐式爐火道中的氣相燃燒，研究了火道中的壓力及氣相速度場、火道及料罐中溫度場分布特征，但未考慮石油焦熱解及水分、揮發(fā)分析出。XIAO 等[8?9]建立了罐式爐煅燒石油焦過程的二維實時快速計算模型，分析了罐式爐內(nèi)各物理場分布特性，但其忽略了料罐寬度，無法全面揭示罐式爐內(nèi)各區(qū)域三維溫度分布特性。同時XIAO等[10]基于雙流體模型，建立了罐式爐煅燒石油焦過程的三維數(shù)學模型，充分考慮了石油焦熱解及氣體滲流傳質(zhì)傳熱過程，研究了給定工況條件下爐內(nèi)溫度場、石油焦各相組分濃度場、揮發(fā)分速度場分布特征，但未就料罐內(nèi)高溫煅燒帶遷移規(guī)律進行系統(tǒng)研究。

本文作者針對24罐8層火道順流式罐式爐內(nèi)石油焦層存在的高溫氣體滲流傳熱問題，結合多孔介質(zhì)氣固耦合作用，基于雙流體模型建立包含固相黏性流、組分熱分解的多孔介質(zhì)氣體滲流傳熱的三維數(shù)學模型。利用該模型研究單罐單位排料量、生焦中揮發(fā)分含量及空氣過量系數(shù)對料罐內(nèi)溫度場分布的影響，并進一步探討罐式爐煅燒石油焦過程中高溫煅燒帶遷移規(guī)律，以期為進一步提高石油焦煅燒質(zhì)量及罐式爐的穩(wěn)定高效生產(chǎn)提供有效的決策支持。

1 數(shù)學模型

罐式爐煅燒石油焦過程包含了固相流動、氣體流動、多孔介質(zhì)傳質(zhì)、石油焦熱分解析出揮發(fā)分、揮發(fā)分與預熱空氣混合燃燒、流固耦合熱傳遞等多因素耦合問題。模型作如下基本假設：

1) 模擬區(qū)域僅為爐體、火道、料罐及冷卻水套區(qū)域；

2) 流體為可壓縮牛頓流體，石油焦視為連續(xù)擬流體，滿足連續(xù)介質(zhì)條件[11]；

3) 料罐中熱解水分、揮發(fā)分穿過堆積的石油焦顆粒，石油焦堆積區(qū)域使用具有多孔介質(zhì)的雙流體模 型[12]；

4) 石油焦顆粒近乎處于靜止堆積狀態(tài)，視為流速恒定的穩(wěn)態(tài)模型[13]；

5) 忽略氣體流體對石油焦下降運動的影響，石油焦區(qū)域固體及氣體運動屬層流；

6) 石油焦固體多孔介質(zhì)區(qū)域傳熱極為復雜，氣固多孔區(qū)域只考慮氣固對流輻射換熱；

7) 熱解反應進程由化學反應速率控制，顆粒內(nèi)外溫度均勻。

1.1 控制方程

對于料罐內(nèi)石油焦堆積層中的揮發(fā)分氣相，可用式(1)~(4)描述，其中連續(xù)性方程可描述為

揮發(fā)分氣相動量方程：

(2)

式中：為重力加速度；g為氣相壓力；g為氣相動力黏度；d為料罐內(nèi)揮發(fā)分在石油焦堆積層中受到的多孔介質(zhì)阻力動量源項。

揮發(fā)分氣相組分方程：

式中：g,i為氣相中組分質(zhì)量分數(shù)；Dm為氣相在混合氣相中的擴散系數(shù)。

揮發(fā)分氣相能量方程：

對于料罐內(nèi)堆積層中的石油焦顆粒，使用黏性流模型描述其運動過程，可用式(5)及式(6)描述，其中連續(xù)性方程可表示為

石油焦固相動量方程：

石油焦固相殘余揮發(fā)分組分方程：

式中：s,j為固相中組分質(zhì)量分數(shù)。

石油焦固相能量方程：

式中：h為固相揮發(fā)分熱解能量源項。

對于火道內(nèi)的揮發(fā)分氣相燃燒，控制方程由式(9)~(14)描述，其中連續(xù)性方程為：

火道內(nèi)氣相動量方程：

火道內(nèi)氣相組分方程：

式中：t為施密特數(shù)；R為組分化學反應質(zhì)量源項。

火道內(nèi)氣相能量方程：

式中：g為氣相化學反應熱源項；r為輻射換熱源項。

(14)

罐式爐煅燒石油焦過程為間接加熱，火道中氣體燃燒產(chǎn)生的高溫經(jīng)料罐內(nèi)壁硅磚導熱傳遞給石油焦。對于罐式爐爐墻區(qū)域?qū)?，使用無內(nèi)熱源的固相能量方程描述：

對于動量方程，d為多孔介質(zhì)阻力動量源項，表示氣體穿過多孔介質(zhì)中阻力引起的動量損失，由Ergun方程描述：

(16)

式中：p為石油焦顆粒直徑；g為氣體上升速度。

對于能量方程源相，主要有氣固對流輻射換熱c、氣相均相化學反應熱及氣相輻射換熱r。由于燃燒火道光學厚度＜1，氣體輻射傳熱使用DO輻射模型，r及輻射方程具體細節(jié)見文獻[15]。

氣固對流輻射換熱量：

(21)

氣相均相反應熱量：

石油焦顆粒與硅磚爐壁的摩擦力采用泊肅葉定律，可表示為

式中：s為固相下降運動速度。

1.2 固相化學反應速率

固相與氣相物質(zhì)交換組分源項，如式(24)所示；固相與氣相熱交換能量源項，如式(25)所示：

部分研究表明揮發(fā)分氣相主要成分為CH4、C2H6、CO、CO2、H2、H2O、NH3和H2S等[16]。另一部分研究指出揮發(fā)分成分為CH4、H2、CO、CO2、H2O、CH等氣體，且H2、CH4含量超過90%[17]，CH氣體含量低于2%。由于CH對整體熱量影響不大，故本模型假定揮發(fā)分成分為CH4、H2、CO、H2O。石油焦熱解揮發(fā)動力學過程遵循Arrhenius方程[18]：

式中：k為組分反應速率動力學參數(shù)；A為指前因子；E為活化能；為摩爾氣體常數(shù)。具體熱解析出動力學參數(shù)見表1。

表1 熱解析出揮發(fā)分動力學參數(shù)

1.3 氣相化學反應速率

揮發(fā)分中含有CH4、H2、CO等[4, 12, 19]可燃氣體，在負壓作用下?lián)]發(fā)分通過頂部通道進入火道并與空氣管道中的空氣匯聚后受熱氧化燃燒，對于氣體均相燃燒采用有限的化學速率和渦耗散率最低的(有限速率/渦耗散)模型[20]。各物質(zhì)層流反應速率見參考文獻[10]。

式中：Rr為單位化學反應質(zhì)量源相；w,i為組分分子量；r,r為層流反應速率。

1.4 爐壁邊界條件

由于罐式爐外壁溫度較高，爐外壁的對流傳熱和輻射散熱均不可忽略，模型使用對流輻射邊界條件。

2 模型參數(shù)

2.1 罐式爐幾何結構

圖1所示為24罐8層火道順流式罐式爐幾何結構示意圖。罐式爐的24個料罐尺寸相同，分為6組，每組包含前后并排的4個料罐，每個料罐都有8層水平火道包圍。石油焦在料罐中煅燒，并經(jīng)冷卻水套冷卻由底部排料機構排出爐外。石油焦熱解析出的揮發(fā)分在爐上部的總煙道與空氣匯集燃燒，間接加熱石油焦。

鑒于罐式爐結構對稱及各組并行運行的特點，本模型取一組料罐的1/4區(qū)域進行研究。罐式爐中石油焦除排料作業(yè)外均處于靜止堆積狀態(tài)，因此模型假定石油焦顆粒的堆積角為38°[21]。將料罐喉部水平夾角38°以下區(qū)域劃分為氣固兩相雙流體區(qū)域，夾角上部區(qū)域為氣相的自由流體區(qū)域。為便于處理分配揮發(fā)分走向問題，模型中不連通揮發(fā)分管道與燃燒火道。忽略罐式爐看火孔、清灰孔對模型的影響，對這些區(qū)域進行簡化，對硅磚區(qū)、耐火磚區(qū)及爐體料罐區(qū)采用多塊六面體結構化網(wǎng)格進行網(wǎng)格劃分，網(wǎng)格總數(shù)為483602。主要幾何參數(shù)見表2。

2.2 物性參數(shù)

石油焦顆粒黏性系數(shù)視為5.0 Pa·s[22]。床層空隙率使用經(jīng)驗公式[23]可表示為

罐式爐填充材料(紅磚、耐火粘土磚、硅磚、輕質(zhì)高鋁磚等)的密度、熱容、導熱系數(shù)參數(shù)及石油焦基本物性參數(shù)見表3，其中石油焦密度為表觀密度[17, 24]。

氣相中CH4、H2、CO、CO2、H2O、O2、N2使用Fluent純物質(zhì)數(shù)據(jù)庫數(shù)據(jù)，氣體密度采用理想氣體定律，熱容和導熱系數(shù)使用混合定律，擴散系數(shù)采用氣體動力學原理計算，氣體吸收系數(shù)采用WSGGM模型[14]。

2.3 模擬條件

在流體力學軟件Fluent中，各標量方程使用二階迎風差分格式，使用SIMPLE算法進行耦合計算，使用多重網(wǎng)格(MultiGrid)法求解標量方程組。除能量方程控制精度＜1.0×10?6外，其他方程控制收斂精 度＜1.0×10?4。

圖1 罐式爐幾何結構示意圖

表2 罐式爐幾何尺寸參數(shù)

表3 爐壁材料及石油焦物理屬性參數(shù)

石油焦元素組成、揮發(fā)分成分及含量[17]見表4?？諝庥墒讓舆M入，揮發(fā)分由首層、二層進入，分配比為(6:4)[5]；空氣入口采用質(zhì)量入口，空氣、石油焦入口溫度值分別設為400、300 K，煙氣出口壓力為?130 Pa；設定單罐石油焦排料量為85 kg/h、生焦中的揮發(fā)分含量11%、生焦水分含量10%、空氣過量系數(shù)1.3。

表4 模型所用石油焦物質(zhì)組成

3 模型驗證

圖2所示為料罐正中心位置石油焦溫度及對應截面的火道煙氣溫度模擬計算值及現(xiàn)場火道壁面、罐內(nèi)溫度測量值對比曲線，其中現(xiàn)場火道溫度來源于生產(chǎn)數(shù)據(jù)，料罐中心溫度值取自文獻值[2]。由圖2可知，火道溫度模擬計算值略高于測量值，這是由于模擬值為煙氣氣相溫度值，測量值為火道壁面溫度，壁面溫度低于煙氣溫度；料罐中石油焦在L1~L3區(qū)域內(nèi)模擬計算溫度略低于測量值，在L4~L6區(qū)域料罐內(nèi)溫度值迅速上升，從400 K上升到1100 K，在L7、L8區(qū)域料罐內(nèi)溫度上升較為平緩，與測量值基本吻合。除L5區(qū)偏差較大外，建立的仿真模型溫度值與測量值誤差小于100 K，相對誤差小于6%?？傮w說來，在工程計算尺度中，建立的數(shù)學模型較為可靠，可用于研究罐式爐內(nèi)溫度場分布特征。

圖2 現(xiàn)場測量溫度值與模擬溫度值曲線

4 結果討論

模擬采用的基本數(shù)據(jù)如下：單罐單位排料量85 kg/h、揮發(fā)分含量11%、空氣過量系數(shù)1.3、生焦水分含量10%、首層與二層的揮發(fā)分配比為6:4。通過固定其它參數(shù)值僅改變所考察因素值，考察單罐單位排料量、揮發(fā)分含量及空氣過量系數(shù)對高溫煅燒帶分布的影響。

4.1 單罐單位排料量對高溫煅燒帶分布的影響

圖3所示為單罐單位排料量為75~115 kg/h的料罐內(nèi)溫度分布云圖，其各層火道煙氣及料罐中心位置石油焦的溫度曲線見圖4。由圖3和4可知，隨著單罐單位排料量由75 kg/h上升至115 kg/h，罐內(nèi)高溫煅燒區(qū)域(＞1373 K)逐漸減小，高溫煅燒帶起始區(qū)域由L6區(qū)域逐漸下移至消失，高溫煅燒帶長度由2.0 m逐漸縮短至0 m；當排料量≥105 kg/h時，料罐中的煅燒帶長度小于1.0 m，難以保證石油焦煅燒質(zhì)量，容易發(fā)生下生料等異常情況。由圖4可知，隨著單位排料量的增加，各層火道的平均溫度上升了40~90 K，其中二層火道溫度增加最大約為90 K，因此二層火道硅磚極易發(fā)生破損[25]。

圖3 不同單罐單位排料量條件下料罐中心XZ截面溫度云圖

圖4 不同單罐單位排料量條件下火道和料罐中心溫度曲線

4.2 生焦中揮發(fā)分含量對高溫煅燒帶分布的影響

圖5所示為揮發(fā)分含量為7%~15%的料罐溫度分布云圖，其各層火道煙氣及料罐中心位置石油焦溫度曲線見圖6。由圖5和6可知，在給定工況條件下，揮發(fā)分含量由7%上升至15%，高溫煅燒帶(＞1373 K)由L8區(qū)域逐漸上移到L6區(qū)域，高溫煅燒帶長度由0增加到3.02 m。當揮發(fā)分含量在7 %~9 %時，料罐中心位置石油焦最高溫度＜1373 K，無法形成高溫煅燒帶，不能滿足石油焦煅燒質(zhì)量要求；而當揮發(fā)分含 量≥15 %，料罐中的最高溫度超過1500 K，二層火道的最高溫度高于1800 K，將導致石油焦發(fā)生二次收縮、火道墻硅磚破損。由圖6可知，隨著揮發(fā)分含量的增加，火道的熱負荷增加，各層火道的平均溫度上升了100~300 K。

圖5 不同揮發(fā)分含量條件下料罐內(nèi)中心XZ截面溫度云圖

圖6 不同揮發(fā)分含量條件下火道和料罐中心溫度曲線

4.3 空氣過量系數(shù)對高溫煅燒帶分布的影響

圖7所示為空氣過量系數(shù)為1.05~1.60工況條件下的溫度分布云圖，其各層火道煙氣及對應料罐中心位置的溫度曲線見圖8。由圖7和8可知，在給定工況條件下，隨著空氣過量系數(shù)由1.05上升至1.60，料罐內(nèi)高溫煅燒帶(＞1373 K)區(qū)域由L5區(qū)域逐漸下移至消失，料罐內(nèi)溫度曲線上升趨勢越平緩，高溫煅燒帶長度由3.02 m縮減到0 m。當空氣過量系數(shù)＞1.30 時，料罐中心位置石油焦最高溫度＜1373 K，無法形成高溫煅燒帶，不能滿足石油焦煅燒質(zhì)量要求。因此在生產(chǎn)過程中需合理控制空氣過量系數(shù)防止罐內(nèi)石油焦溫度過低。由圖8可知，在各層火道區(qū)域，隨著空氣過量系數(shù)的增加，火道的熱負荷下降，各層火道的平均溫度下降了60~300 K；過低的空氣過量系數(shù)將導致火道溫度過高，極易發(fā)生火道燒穿，但是過高的空氣過量系數(shù)勢必導致罐內(nèi)石油焦無法達到煅燒質(zhì)量 要求。

圖7 不同空氣過量系數(shù)條件下料罐內(nèi)中心XZ截面溫度云圖

圖8 不同空氣過量系數(shù)條件下火道和料罐中心溫度的影響關系曲線

5 結論

1) 基于雙流體模型建立的罐式爐煅燒石油焦過程的三維數(shù)學模型模擬計算的料罐內(nèi)溫度值與文獻測量值基本吻合，表明建立的數(shù)學模型較為可靠，可用于研究罐式爐內(nèi)的溫度場分布特征研究。

2) 單罐單位排料量、生焦中揮發(fā)分含量及空氣過量系數(shù)對料罐內(nèi)高溫煅燒帶的分布影響顯著。在給定工況條件下，隨著單罐單位排料量由75 kg/h上升至115 kg/h，料罐中高溫煅燒帶位置由L6區(qū)域逐漸下移至消失，高溫煅燒帶長度由2.0 m逐漸縮短至0 m；隨著生焦中揮發(fā)分含量由7%上升至15%，高溫煅燒帶位置由L8區(qū)域逐漸上移至L6區(qū)域，高溫煅燒帶長度由0 m增加到3.02 m；隨著空氣過量系數(shù)由1.05上升至1.60，高溫煅燒帶由L5區(qū)域逐漸下移至消失，高溫煅燒帶長度由3.02 m縮減到0 m。

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Simulation of migration of high temperature zone of petroleum coke layer in vertical shaft calciner

LI Jing1, HUANG Jin-di1, 2, XIAO Jin1, LI Ming-zhou1, 3

(1. School of Metallurgy and Environment, Central South University, Changsha 410083, China;2. School of Energy and Mechanical Engineering, Jiangxi University of Science and Technology, Nanchang 330013, China;3. School of Metallurgical and Chemical Engineering, Jiangxi University of Science and Technology, Ganzhou 341000, China)

In view of the problems of heat and mass transfer of high temperature gas seepage in the material layer of vertical shaft calciner, a three-dimensional mathematical model of petroleum coke calcination process in vertical shaft calciner was established in combination with porous media gas-solid coupling effect. In this model, a two-fluid model was used to describe the calcined pyrolysis process of petroleum coke. The finite rate/eddy-dissipation combustion model combined with standard turbulence equations and a discrete ordinates (DO) radiation model were used to describe the volatile combustion in flue and heat transfer process, respectively. The model was used to study the migration patterns of high temperature zone in pot. The results show that the high temperature zone (＞1373 K) moves down from L6 to disappearance and its length gradually reduces from 2.0 m to 0 m when the discharging rate per pot increases from 75 kg/h to 115 kg/h under the given condition, the high temperature zone moves up from L8 to L6 and its length gradually increases from 0 to 3.02 m when the volatile content in green coke increases from 7% to 15% under the given condition, and the high temperature zone moves down from L5 to disappearance and its length gradually reduces from 3.02 m to 0 m when the excess air coefficient increases from 1.05 to 1.60 under the given condition.

vertical shaft calciner; high temperature zone; migration; numerical simulation

Project(51374253) supported by National Natural Science Foundation of China; Projects(GJJ160664, GJJ160635) supported by Science and Technology Program of Education Department of Jiangxi Province, China

2017-05-10;

2017-08-21

HUANG Jin-di; Tel: +86-15079128330; E-mail: hjd041@163.com

國家自然科學基金資助項目(51374253)；江西省教育廳科學技術研究項目(GJJ160664，GJJ160635)

2017-05-10；

2017-08-21

黃金堤，講師，博士；電話：15079128330；E-mail: hjd041@163.com

10.19476/j.ysxb.1004.0609.2018.06.17

1004-0609(2018)-06-1216-09

TF806.1

A

(編輯 王 超)