高 楊, 許東升, 李 琦, 袁新田

(宿州學院 環(huán)境與測繪工程學院, 安徽 宿州 234000)

煤炭資源的大規(guī)模開發(fā)利用,在提供豐富能源資源的同時,也造成了一系列如環(huán)境污染、生態(tài)破壞、地表沉陷等不良后果[1-3].煤炭資源開發(fā)引起的礦區(qū)土壤重金屬污染受到國內(nèi)外學者越來越多的關(guān)注[4-6].煤礦區(qū)土壤重金屬污染主要來源于礦業(yè)活動產(chǎn)生的大量固體廢物,在堆放和填埋礦業(yè)固體廢物的過程中,由于風力、沉降及淋溶等作用,重金屬遷移到礦區(qū)及周邊的土壤中富集,煤礦區(qū)周邊農(nóng)田土壤質(zhì)量直接關(guān)系到各種農(nóng)產(chǎn)品的食品安全,煤礦區(qū)生產(chǎn)對周邊農(nóng)田土壤的污染尤為受到重視.煤礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染研究已從重金屬污染特征、來源和途徑等多方面開展[7-9],更多研究集中在煤礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬空間分布特征及評價分析,此類研究主要是通過不同的采樣布點方式來分析煤礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的空間分布特征,其主要包括兩種方式:一是以礦區(qū)為中心進行等距布點[10-12]、蛇形采樣布點[13-14]或隨機布點[15];二是選擇煤礦區(qū)內(nèi)的煤矸石堆[16-17]、塌陷區(qū)[18-19]等特殊功能區(qū)域為中心進行周邊布點.但針對煤礦區(qū)內(nèi)不同功能區(qū)周圍農(nóng)田進行土壤重金屬空間比較分析的研究較少.

該研究以安徽省宿州市朱仙莊煤礦區(qū)為研究區(qū),通過對礦區(qū)不同功能區(qū)的農(nóng)田土壤進行采樣測定,分析了礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的空間分布特征,并利用綜合污染指數(shù)法和潛在生態(tài)風險評價法對不同功能區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染狀況進行評價,為礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染的防治和修復提供科學參考和依據(jù).

1 研究區(qū)概況

宿州市地處安徽省北部,位于東經(jīng)116°9′～118°10′、北緯33°18′～34°38′之間,現(xiàn)轄碭山縣、蕭縣、靈璧縣、泗縣、埇橋區(qū)四縣一區(qū),總面積9 786 km2,農(nóng)業(yè)用地面積7 695 km2.宿州市地下煤炭資源儲量大,已經(jīng)探明的資源儲存量為26.8×108t,煤炭儲存面積占宿州的20%.朱仙莊煤礦位于宿州市城區(qū)東郊的朱仙莊鎮(zhèn),距市區(qū)約10 km,303省道東西穿境而過,宿褚公路縱貫南北,交通便利,區(qū)位優(yōu)勢明顯,全鎮(zhèn)總面積148 km2,耕地面積114 km2,除朱仙莊煤礦外,鎮(zhèn)內(nèi)還建設有宿東煤矸石發(fā)電廠.朱仙莊煤礦是淮北煤礦區(qū)的重要組成部分,同時也是國家大型統(tǒng)配煤礦,1983年建成投產(chǎn),設計年生產(chǎn)能力120×104t.

2 材料與方法

2.1 樣品的采集

樣品采集區(qū)主要分布在朱仙莊煤礦區(qū)附近的農(nóng)田,根據(jù)礦區(qū)中不同的功能部門單元劃分,選擇了5類區(qū)域進行采樣,分別為磚窯廠附近、塌陷塘附近、外圍農(nóng)田(距煤礦廠區(qū)約400 m)、矸石堆積場附近、出煤口周圍農(nóng)田土壤,采樣時間為2016年10月份.在選擇的每類區(qū)域內(nèi)設置10個采樣點,每個采樣點采取梅花布點法,使用不銹鋼鏟采集表層土壤(0～20 cm),采集5處土樣混合均勻,作為該樣點的代表樣品,每個代表樣品重約500 g,同時使用手持GPS對樣品采集的經(jīng)緯度坐標進行記錄.

2.2 樣品實驗測試

用自封袋封裝采集的土壤樣品帶回實驗室后,在通風避光的環(huán)境條件下自然風干1～2周,剔除雜物及石塊后,經(jīng)瑪瑙碾磨充分碾細,并過100目土壤篩.過篩后的土樣分成2份,其中1份稱取4.0 g樣品,經(jīng)30 t壓力機壓片成型,使用X-RF熒光光譜儀(Explorer 9000SDD,Innov-X System)對樣品中Cr、Cu、Zn、As和Pb的含量進行測定,另一份土壤樣品用HCl、HNO3、HF、HClO44酸消解,使用石墨爐原子吸收分光光度法(TAS-990FG,普析通用,北京)進行Cd含量測定.利用國家標準樣品(GBW07307)在樣品測試過程中進行校準,以保證測試相對標準偏差(RSD)在10%以內(nèi).

2.3 評價方法

(1) 綜合污染指數(shù)法.綜合污染指數(shù)法[20]是在計算單項因子污染指數(shù)的基礎上,綜合計算評估土壤中各污染物的整體污染水平,同時凸顯了污染最嚴重的單項因子給環(huán)境帶來的影響,計算公式為

式中:Pi和P綜分別表示單項因子污染指數(shù)和綜合污染指數(shù);Ci和Si分別表示第i種重金屬元素的實測值和環(huán)境背景值;Pmax和Pavg分別表示各單項因子污染指數(shù)的最大值和平均值.土壤重金屬污染等級劃分標準[21]如表1所示.

表1 土壤重金屬污染指數(shù)分級標準Table 1 Soil grading standard for heavy metal pollution index

(2) 潛在生態(tài)風險評價法.潛在生態(tài)風險評價法[22]是由Hakanson提出的用于評價土壤或沉積物重金屬污染危害程度的方法,該方法在進行評價分級時不僅考慮到消除環(huán)境背景差異帶來的影響,還考慮了不同重金屬在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化特點和毒性水平,評價指標包含了反映單一重金屬元素的潛在生態(tài)風險系數(shù)和評估綜合污染狀況的潛在生態(tài)風險指數(shù),計算公式如下:

式中,Eri表示第i種重金屬的潛在生態(tài)風險系數(shù),RI表示潛在生態(tài)風險指數(shù),Ci和Si仍分別表示第i種重金屬元素的實測值和環(huán)境背景值,Tri分別表示第i種重金屬元素的毒性響應系數(shù),根據(jù)潛在生態(tài)風險評價法中已制定的標準化毒性響應系數(shù),Cr、Cu、Zn、As、Pb和Cd的毒性響應系數(shù)分別為2、5、1、10、5和30,生態(tài)風險等級[23-24]如表2所示.

表2 潛在生態(tài)風險等級劃分

3 結(jié)果與分析

3.1 農(nóng)田土壤重金屬含量分析

研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)如表3所示,可知朱仙莊煤礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬Cr、Cu、Zn、As、Pb和Cd的質(zhì)量分數(shù)范圍分別是45～89、10～37、34～99、7～22、16～39和0.233～0.707 mg·kg-1,平均質(zhì)量分數(shù)分別為66.12、16.08、58.42、12.48、23.04和0.373 mg·kg-1,與安徽省土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)背景值[25]比較,除As和Cd外的其他4種重金屬含量的平均值均低于安徽省土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)背景值,但各種元素都存在部分樣點的含量值明顯高于土壤背景值.從重金屬的變異系數(shù)分析,Cr、Zn、As、Pb和Cd5種重金屬的變異系數(shù)在10%～30%之間,屬中等強度變異,Cu的變異系數(shù)最大,為30.36%,為超過30%的強變異,說明礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬分布都一定程度上受到非自然因素的干擾.

表3 煤礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬指標Table 3 Heavy metal contents in agricultural soil around coal mining area

3.2 不同功能區(qū)農(nóng)田土壤重金屬含量對比及來源分析

煤礦不同功能區(qū)農(nóng)田土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)如圖1所示,圖中A～F區(qū)域分別代表磚窯廠附近、塌陷塘附近、外圍農(nóng)田、矸石堆積場附近、出煤口周圍農(nóng)田和安徽省環(huán)境背景,可知不同區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)差異明顯.Cr最高質(zhì)量分數(shù)出現(xiàn)在磚窯廠附近,為69.6 mg·kg-1,超過安徽省土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)背景值,塌陷塘附近和外圍農(nóng)田土壤Cr質(zhì)量分數(shù)較低,分別為63.5和62.9

圖1 煤礦不同功能區(qū)農(nóng)田土壤重金屬含量Fig.1 Heavy metal contents in agricultural soil around different functional areas of coal mine

mg·kg-1;Cu在各區(qū)的含量都低于安徽省土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)背景值,但在塌陷塘附近、磚窯廠附近和矸石堆積場附近,其質(zhì)量分數(shù)明顯高于出煤口周圍和外圍農(nóng)田;Zn在矸石堆積場附近、塌陷塘附近和磚窯廠附近的質(zhì)量分數(shù)高于安徽省土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)背景值,分別為63.1、62.4、62.2 mg·kg-1,在外圍農(nóng)田質(zhì)量分數(shù)明顯偏低,僅為48.4 mg·kg-1;As和Cd在各區(qū)的質(zhì)量分數(shù)都高于安徽省土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)背景值,且都是外圍農(nóng)田質(zhì)量分數(shù)最低,最大值分別出現(xiàn)在矸石堆積場附近和塌陷塘附近農(nóng)田,分別為14.3和0.459 mg·kg-1;Pb在外圍農(nóng)田和出煤口周圍質(zhì)量分數(shù)較低,分別為20.2和21 mg·kg-1,在其他3個區(qū)域的質(zhì)量分數(shù)較高,在24～25 mg·kg-1之間,但都低于安徽省土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)背景值.

從不同功能區(qū)農(nóng)田土壤重金屬含量的差異分析可以看出,外圍農(nóng)田中不同重金屬質(zhì)量分數(shù)相對于煤礦區(qū)內(nèi)部各類區(qū)域附近農(nóng)用都是最低的,說明礦區(qū)內(nèi)農(nóng)田土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)受礦區(qū)內(nèi)生產(chǎn)活動的影響顯著.磚窯廠、矸石堆積場和塌陷塘附近的農(nóng)田重金屬質(zhì)量分數(shù)整體明顯偏高于出煤口周圍及外圍農(nóng)田重金屬質(zhì)量分數(shù).從區(qū)域特征分析,磚窯廠作為工業(yè)生產(chǎn)區(qū),和矸石堆積場共同的特征是長期大量堆放礦物材料,通過風力作用的搬運或降水的淋溶作用帶來的重金屬轉(zhuǎn)移匯聚[26],會直接或間接導致附近農(nóng)田重金屬質(zhì)量分數(shù)的增加,塌陷塘一般是礦區(qū)地勢較低的區(qū)域,礦區(qū)內(nèi)無論是礦物材料還是生產(chǎn)生活垃圾的堆放都會使某些重金屬元素在地表產(chǎn)流的過程中遷移到地勢較低的區(qū)域,導致塌陷塘附近農(nóng)田重金屬質(zhì)量分數(shù)增加,特別是煤矸石中重金屬元素通過淋溶過程帶來周邊土壤重金屬富集已在相關(guān)研究[27-28]中得到印證.出煤口周圍農(nóng)田除Cr的質(zhì)量分數(shù)較高外,其他重金屬元素都明顯低于磚窯廠、矸石堆積場和塌陷塘附近農(nóng)田處重金屬質(zhì)量分數(shù),但又略高于外圍農(nóng)田處.出煤口附近并不作為礦物堆積場所,土壤受外來物質(zhì)淋溶侵入作用弱,但其處于礦區(qū)中心位置,受風力作用和大氣沉降作用帶來的礦物粉塵對農(nóng)田土壤有一定影響,由此推斷煤礦區(qū)農(nóng)田土壤中Cr的富集主要來源于風力作用及大氣沉降帶來的礦物粉塵,其他重金屬的富集主要依靠降水淋溶作用.

3.3 綜合污染指數(shù)評價

根據(jù)重金屬實測值與安徽省背景值的對比計算得到煤礦區(qū)重金屬污染指數(shù)如表4所示,從單項污染指數(shù)看,Cu和Pb在各區(qū)的污染指數(shù)都小于1,等級為警戒級以下的無污染.As在各區(qū)的污染指數(shù)都處在輕污染等級.Cd的單項污染指數(shù)在各類重金屬元素中最高,在各區(qū)的污染指數(shù)都超過了3,處于重污染等級.Cr和Zn的重金屬污染指數(shù)等級在各區(qū)表現(xiàn)有一定差異,在磚窯廠附近和矸石堆積場附近農(nóng)田土壤中Cr的污染指數(shù)大于1,表現(xiàn)為輕污染,其他各區(qū)處在警戒級.Zn在出煤口周圍和外圍農(nóng)田的土壤污染指數(shù)小于1,其他三區(qū)處在輕污染等級.從綜合污染指數(shù)看,各區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的污染指數(shù)分別為:塌陷塘附近P綜(3.556)>矸石堆積場附近P綜(3.167)>磚窯廠附近P綜(2.801)>出煤口周圍P綜(2.550)>外圍農(nóng)田P綜(2.503),其中塌陷塘附近和矸石堆積場附近農(nóng)田土壤重金屬污染等級表現(xiàn)為重污染,磚窯廠附近、出煤口周圍和外圍農(nóng)田的土壤重金屬污染為中污染等級.

表4 煤礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染指數(shù)Table 4 Heavy metal pollution index in agricultural soil around coal mining area

3.4 潛在風險評價

根據(jù)潛在風險評價方法對煤礦不同功能區(qū)的重金屬生態(tài)風險指數(shù)進行分析,計算結(jié)果如表5所示.Cr、Cu、Zn、As和Pb的潛在生態(tài)風險指數(shù)在各區(qū)都小于40,其中As的潛在生態(tài)風險指數(shù)略高,但都屬輕微生態(tài)危害水平,Cd的潛在生態(tài)風險指數(shù)表現(xiàn)最高,在各區(qū)都超過了80,最高值出現(xiàn)在塌陷塘附近,達141.96,屬較高生態(tài)風險等級.由于Cd的生態(tài)風險指數(shù)較高,其在各區(qū)的系數(shù)差異很大程度上也決定了潛在風險指數(shù)RI的空間分布,RI值在各功能區(qū)農(nóng)田大小依次為:塌陷塘附近RI(170.70)>矸石堆積場附近RI(154.38)>磚窯廠附近RI(136.58)>出煤口周圍RI(124.79)>外圍農(nóng)田RI(121.33),其與綜合污染指數(shù)評價的順序關(guān)系一致,其中塌陷塘附近和矸石堆積場附近農(nóng)田土壤的RI值超過150,屬于中等潛在生態(tài)風險,其他3區(qū)RI值小于150,表現(xiàn)為低潛在生態(tài)風險.

表5 煤礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬生態(tài)風險指數(shù)Table 5 Ecological risk index of heavy metal in agricultural soil around coal mining area

4 結(jié) 論

(1) 朱仙莊煤礦區(qū)農(nóng)田土壤中重金屬Cr、Cu、Zn、Pb的平均質(zhì)量分數(shù)均低于安徽省土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)背景值,As和Cd的平均質(zhì)量分數(shù)高于其背景值;變異系數(shù)顯示各類重金屬元素屬處于中等強度至強變異,說明礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬分布都在一定程度上受到非自然因素的干擾.

(2) 煤礦不同功能區(qū)農(nóng)田土壤中重金屬質(zhì)量分數(shù)差異明顯,外圍農(nóng)田重金屬質(zhì)量分數(shù)明顯偏低,磚窯廠、矸石堆積場和塌陷塘附近的農(nóng)田重金屬質(zhì)量分數(shù)整體明顯偏高,說明礦區(qū)內(nèi)農(nóng)田土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)受礦區(qū)內(nèi)生產(chǎn)活動的影響顯著,磚窯廠、矸石堆積場作為礦物材料堆放場所,塌陷塘附近地勢較低,重金屬通過降水淋溶和風力搬運作用富集明顯.

(3) 對煤礦不同功能區(qū)的綜合污染指數(shù)評價與潛在生態(tài)風險評價結(jié)果基本相一致,塌陷塘附近和矸石堆積場附近農(nóng)田土壤重金屬污染等級和生態(tài)風險等級表現(xiàn)為重污染和中等潛在生態(tài)風險,磚窯廠附近、出煤口周圍和外圍農(nóng)田的土壤重金屬污染處于中污染和低潛在生態(tài)風險等級.

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