段正鵬，李志強(qiáng)，陳向軍，成 墻，李國紅

(1. 貴州省礦山安全科學(xué)研究院，貴州 貴陽 550025；2. 貴州省煤礦瓦斯防治工程技術(shù)研究中心，貴州 貴陽 550025；3.河南理工大學(xué) 中原經(jīng)濟(jì)區(qū)煤層(頁巖氣)河南省協(xié)同創(chuàng)新中心，河南 焦作 454000；4. 河南理工大學(xué) 煤礦災(zāi)害預(yù)防與搶險(xiǎn)救災(zāi)教育部工程研究中心，河南 焦作 454000；5. 重慶大學(xué) 煤礦災(zāi)害動(dòng)力學(xué)與控制國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶 400030)

0 引言

煤礦及煤層氣工業(yè)在進(jìn)行煤層瓦斯含量測(cè)定、煤層氣資源評(píng)估、突出指標(biāo)測(cè)定等過程中，多采用經(jīng)典擴(kuò)散模型進(jìn)行計(jì)算[1～2]，而諸多研究發(fā)現(xiàn)經(jīng)典擴(kuò)散模型在描述瓦斯全擴(kuò)散過程中存在精度不足問題[3-5]。

經(jīng)典單孔擴(kuò)散模型最早由巴雷爾推導(dǎo)出[6]，文獻(xiàn)[7]早在1981年進(jìn)行煤層瓦斯含量測(cè)定過程中，已發(fā)現(xiàn)經(jīng)典模型存在精度不足問題；文獻(xiàn)[8]提出了雙孔隙擴(kuò)散模型，精度好于單孔模型，但不適用于煙煤；國內(nèi)最早由楊其鑾推導(dǎo)了經(jīng)典模型簡化式及精確解[9]；文獻(xiàn)[10～11]推導(dǎo)出了經(jīng)典擴(kuò)散模型的三角函數(shù)表達(dá)式，并取n=1(第一項(xiàng))來計(jì)算擴(kuò)散系，由于其值為近似值，理論擬合曲線與實(shí)驗(yàn)曲線存在偏差；文獻(xiàn)[12]通過引入反常擴(kuò)散分?jǐn)?shù)階微分方程，提高了擬合精度，但其物理意義尚需進(jìn)一步闡釋；文獻(xiàn)[13]提出了三孔隙模型，但其計(jì)算參數(shù)多且測(cè)試工作量大，擬合結(jié)果仍有偏差；各種直接擬合的經(jīng)驗(yàn)公式既無嚴(yán)格數(shù)學(xué)邏輯關(guān)系，又無明確物理意義，解釋性及適用性較差[14-16]。

文獻(xiàn)[17]通過研究發(fā)現(xiàn)擴(kuò)散系數(shù)與時(shí)間存在變化關(guān)系，以擴(kuò)散系數(shù)-時(shí)間為切入點(diǎn)構(gòu)建了多尺度動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新擴(kuò)散模型，并用該模型對(duì)不同溫度-壓力[3]、構(gòu)造煤[18-20]等條件下的瓦斯擴(kuò)散過程進(jìn)行了擬合驗(yàn)證，其擬合精度要遠(yuǎn)高于經(jīng)典擴(kuò)散模型，且擴(kuò)散新模型各物理特征參數(shù)意義明確，解釋力強(qiáng)。

本文基于多尺度動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新擴(kuò)散模型，考察了5種粒徑不同尺度粒煤在不同初始吸附平衡壓力下的瓦斯擴(kuò)散特征，并對(duì)各實(shí)驗(yàn)條件下的擴(kuò)散率數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，以考察多尺度動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新擴(kuò)散模型描述不同粒徑粒煤瓦斯擴(kuò)散過程的準(zhǔn)確性，并分析不同粒度煤粒的動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)多尺度變化特征，為多尺度煤基質(zhì)內(nèi)瓦斯擴(kuò)散運(yùn)移能力表征提供事實(shí)依據(jù)和理論參考。

1 實(shí)驗(yàn)裝置及方法

1.1 制樣與實(shí)驗(yàn)裝置

1)煤樣制備

實(shí)驗(yàn)煤樣采于山西省晉城市3號(hào)煤層新鮮暴露煤壁，煤樣特征參數(shù)見表1。后期在實(shí)驗(yàn)室分別研磨為0.18～0.25 mm，>0.25～1 mm，>1～3 mm，>3～6 mm，>6～10 mm 5種規(guī)格粒徑煤樣，105℃下干燥6 h后置入玻璃容器密封以待使用。

表1 煤樣特征參數(shù)Table 1 Characteristic parameters of coal samples

2)實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)由真空抽氣系統(tǒng)、高壓充氣系統(tǒng)、吸附-解吸系統(tǒng)、溫度保持系統(tǒng)4部分構(gòu)成。真空抽氣系統(tǒng)由真空泵及相關(guān)閥門管路組成，充氣系統(tǒng)裝置由高純甲烷鋼瓶(濃度為99.99%)以及高壓管線構(gòu)成，吸附-解吸系統(tǒng)由不銹鋼煤樣罐及解吸儀構(gòu)成，溫度保持系統(tǒng)由恒溫水浴組成，實(shí)驗(yàn)裝置原理如圖1所示。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置原理Fig.1 Schematic diagram of experimental apparatus

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1)煤樣真空脫氣

取干燥后顆粒煤裝入煤樣罐，啟動(dòng)復(fù)合真空計(jì)及真空泵，真空脫氣，當(dāng)真空計(jì)示數(shù)低于20 Pa時(shí)，關(guān)閉煤樣罐閥門及真空泵結(jié)束脫氣程序。

2)甲烷吸附

將恒溫水浴溫度調(diào)節(jié)至30℃，連通參考罐與高壓高純甲烷鋼瓶充氣至一定壓力，然后對(duì)煤樣罐進(jìn)行充氣穩(wěn)定至設(shè)定吸附平衡壓力(1.0 ,3.0 MPa)。

3)擴(kuò)散數(shù)據(jù)測(cè)定

準(zhǔn)備好電子秒表、解吸儀，記錄氣溫、氣壓；釋放游離瓦斯到大氣，記錄損失時(shí)間，表壓為零時(shí)，旋轉(zhuǎn)三通連通排氣管和解吸儀；再次記錄時(shí)間作為擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)的起始時(shí)間，根據(jù)合理時(shí)間間隔讀數(shù)，記錄解吸儀內(nèi)累計(jì)瓦斯解吸量，連續(xù)記錄180 min。5種粒徑顆粒煤依次進(jìn)行不同初始吸附平衡壓力下的擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及模型擬合對(duì)比

2.1 擴(kuò)散率隨時(shí)間變化

將實(shí)驗(yàn)獲得的t時(shí)刻瓦斯擴(kuò)散量換算為物理標(biāo)況(0℃，1 atm)下單位質(zhì)量煤的擴(kuò)散量Qt，并將Qt與Q∞(實(shí)驗(yàn)環(huán)境下極限擴(kuò)散量)相比，獲得擴(kuò)散率(Qt/Q∞)。其中，實(shí)驗(yàn)環(huán)境下極限擴(kuò)散量按Q∞=Q-Qa計(jì)算。實(shí)驗(yàn)條件下的Q，Qa均按式(1)計(jì)算：

(1)

式中:Q為吸附平衡時(shí)總瓦斯含量，cm3/g；a,b為吸附常數(shù);p為吸附平衡壓力，MPa；Ad為灰分，%；Mad為水分，%;ρ為煤視密度，g/cm3；φ為孔隙率；tw為實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)溫度，℃;Qa為實(shí)驗(yàn)室大氣壓下終態(tài)平衡時(shí)瓦斯吸附量。

初始吸附平衡壓力分別為1.0 ,3.0 MPa，各實(shí)驗(yàn)瓦斯擴(kuò)散率(Qt/Q∞)隨時(shí)間變化如圖2所示。

圖2 不同粒徑顆粒煤瓦斯擴(kuò)散率隨時(shí)間變化Fig.2 The different sizes gas diffusivity vary with time

由圖2可知，1.0 MPa初始吸附壓力條件下，實(shí)驗(yàn)至180 min時(shí)，0.18～0.25 mm顆粒煤瓦斯擴(kuò)散率最大，達(dá)到0.918，6～10 mm顆粒煤瓦斯擴(kuò)散率最小，為0.457；3.0 MPa初始吸附壓力條件下，180 min時(shí)，0.18～0.25 mm顆粒煤瓦斯擴(kuò)散率最大，達(dá)到0.900，6～10 mm顆粒煤瓦斯擴(kuò)散率最小，為0.556。整體來看，同初始吸附壓力條件下，瓦斯擴(kuò)散率均隨著顆粒煤粒徑的增大呈減小趨勢(shì)，原因是大尺度煤粒的擴(kuò)散路徑加長和迂曲度增大所致。

2.2 擴(kuò)散新模型與經(jīng)典擴(kuò)散模型擬合對(duì)比

目前國內(nèi)外多常采用Fick經(jīng)典擴(kuò)散模型來描述煤粒瓦斯擴(kuò)散過程。經(jīng)典擴(kuò)散模型建立的前提假設(shè)是：大小均勻的單一孔隙構(gòu)成了煤體內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)，擴(kuò)散阻力恒定，擴(kuò)散系數(shù)為常數(shù)。文獻(xiàn)[19]研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)典擴(kuò)散模型(式2)在描述瓦斯擴(kuò)散全過程中精度不高，為此，文獻(xiàn)[17]提出了粒煤多尺度動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新擴(kuò)散模型，其理論假設(shè)為：煤體中存在大小不一的多尺度孔隙，擴(kuò)散系數(shù)為動(dòng)態(tài)值。其數(shù)學(xué)模型為式(3)：

(2)

(3)

式中：Qt為t時(shí)刻累計(jì)瓦斯擴(kuò)散量，cm3/g；Q∞為標(biāo)況下可解吸瓦斯量，cm3/g；D為經(jīng)典模型擴(kuò)散系數(shù)，cm2/s；D0為t=0+時(shí)的初始擴(kuò)散系數(shù)，cm2/s；r為煤顆粒半徑，cm；β為動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)衰減系數(shù)(反映擴(kuò)散系數(shù)的衰減程度及孔隙變化的級(jí)差程度)，s-1；t為時(shí)間。

同時(shí)采用了經(jīng)典擴(kuò)散模型(式2)及動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新擴(kuò)散模型(式3)對(duì)各實(shí)驗(yàn)條件下的擴(kuò)散率數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合對(duì)比，如圖3所示。

圖3 擴(kuò)散新模型與經(jīng)典模型擬合對(duì)比Fig.3 The fitting contrast between new and unipore model

圖3顯示，動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新模型對(duì)擴(kuò)散過程的描述精度要遠(yuǎn)好于經(jīng)典擴(kuò)散模型，經(jīng)典擴(kuò)散模型擬合最大相對(duì)誤差達(dá)18.4%，而動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新模型僅為3.9%。

3 新模型下不同尺度粒煤瓦斯擴(kuò)散特征

3.1 粒徑與擴(kuò)散特征參數(shù)的關(guān)系

根據(jù)動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新擴(kuò)散模型(式3)，計(jì)算了初始擴(kuò)散系數(shù)D0值及衰減系數(shù)β值，擴(kuò)散特征參數(shù)隨粒徑變化關(guān)系如圖4～5所示。

圖4 擴(kuò)散新模型初始擴(kuò)散系數(shù)D0值隨粒徑尺度變化關(guān)系Fig.4 The change of initial diffusion D0 with particle size

由圖4可知，相同初始吸附平衡壓力下，初始擴(kuò)散系數(shù)D0值均隨著粒徑尺度的增大呈遞增趨勢(shì)。1.0 MPa條件下0.18～0.25 mm，6～10 mm顆粒煤初始擴(kuò)散系數(shù)D0值分別為0.503×10-7，16.492×10-3cm2·s-1；3.0 MPa條件下0.18～0.25 mm，6～10 mm顆粒煤初始擴(kuò)散系數(shù)D0值分別為0.534×10-7，24.750×10-3cm2·s-1；分別增大了31.8倍和45.3倍。其他尺度煤粒的初始擴(kuò)散系數(shù)D0值則介于以上兩者之間，且隨煤粒尺度的增大呈有規(guī)律的單調(diào)遞增趨勢(shì)。

圖5 擴(kuò)散新模型衰減系數(shù)β值隨粒徑變化關(guān)系Fig.5 The change of attenuation coefficient β with particle size

由圖5可知，相同初始吸附平衡壓力條件下，衰減系數(shù)β值均隨著粒徑尺度的增大呈遞減趨勢(shì)。1.0 MPa條件下0.18～0.25 mm，6～10 mm顆粒煤衰減系數(shù)β值分別為1.094×10-3，0.143×10-3s-1；3.0 MPa條件下0.18～0.25 mm，6～10 mm顆粒煤衰減系數(shù)β值分別為1.273×10-3，0.130×10-3s-1；分別減小了86.9%，89.8%。其他尺度煤粒的擴(kuò)散系數(shù)衰減系數(shù)β值則介于以上兩者之間，且隨煤粒尺度的增大呈有規(guī)律的單調(diào)遞減趨勢(shì)。

以上數(shù)據(jù)反映了不同粒徑尺度煤粒內(nèi)的多尺度孔隙特征和多尺度擴(kuò)散特征，其機(jī)理為，隨著顆粒煤粒徑尺度的增大，煤體內(nèi)部包含的孔隙更為豐富，孔隙尺度變化范圍更為寬廣，大尺度煤粒內(nèi)大尺度孔隙占比更高，初始擴(kuò)散階段，瓦斯首先從尺度較大的孔隙、裂隙中擴(kuò)散出來，大尺度孔隙尺寸減小值相對(duì)較小(孔隙變化的級(jí)差較小)，表現(xiàn)為大尺度煤粒具有較大的D0值及較小的β值；而尺度較小的顆粒煤，由于研磨使得大尺度孔隙、裂隙被破壞，以小尺度孔隙為主，瓦斯擴(kuò)散通道較小，且小孔隙尺寸的減小值相對(duì)較大(孔隙變化的級(jí)差較大)，表現(xiàn)為較小的D0值及較大的β值。

3.2 粒徑與動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)D(t)關(guān)系

動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)D(t)隨時(shí)間衰減關(guān)系(式4)，可反映瓦斯擴(kuò)散逐漸波及到煤粒內(nèi)部過程中的多尺度孔隙變化特征。

D(t)=D0exp(-βt)

(4)

式中參數(shù)意義同前。

由于大粒徑與小粒徑粒煤初始擴(kuò)散系數(shù)D0值存在2個(gè)數(shù)量級(jí)差別，同壓條件下，同圖對(duì)比小粒徑顆粒煤衰減趨勢(shì)不明顯，因此將0.18～3 mm粒徑動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)D(t)隨時(shí)間衰減繪制為圖6(c)。

不同粒徑尺度實(shí)驗(yàn)條件下動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)D(t)隨時(shí)間衰減關(guān)系如圖6所示。

圖6 不同粒徑動(dòng)態(tài)擴(kuò)散系數(shù)衰減變化Fig.6 D(t) attenuation change with different particle sizes

由圖6可知，動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)D(t)均隨時(shí)間的延長而衰減，圖6(c)可以看出，0.18～0.25 mm粒徑D(t)衰減速度要高于1～3 mm，粒徑越小動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)D(t)衰減越快。

根據(jù)不同尺度煤粒瓦斯的這種擴(kuò)散特征，可采取針對(duì)性措施改造煤(儲(chǔ)層)以達(dá)到增產(chǎn)穩(wěn)產(chǎn)瓦斯(煤層氣)的目的，如應(yīng)破壞大塊體致密煤基質(zhì)，縮短瓦斯的擴(kuò)散路徑，增大外在孔隙，以增大D0值，但不宜破碎太小，以免產(chǎn)氣衰減過快導(dǎo)致后期產(chǎn)氣衰竭，建議保持足夠小的β值。今后宜采取實(shí)驗(yàn)和模擬的方式確定現(xiàn)場(chǎng)最佳的D0值和β值。

4 結(jié)論

1)相同初始吸附壓力條件下，瓦斯擴(kuò)散率隨著顆粒煤粒徑的增大呈減小趨勢(shì)，原因是大尺度煤粒中瓦斯擴(kuò)散路徑加長和迂曲度增大所致。

2)動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新模型對(duì)擴(kuò)散過程的描述精度要遠(yuǎn)好于經(jīng)典擴(kuò)散模型，經(jīng)典擴(kuò)散模型擬合最大相對(duì)誤差達(dá)18.4%，而動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)新模型僅為3.9%。

3)相同初始吸附平衡壓力條件下，初始擴(kuò)散系數(shù)D0值隨著粒徑尺度的增大呈遞增趨勢(shì)，最大增大了45.3倍；衰減系數(shù)β值隨著粒徑的增大呈遞減趨勢(shì)，最大減小了89.8%。

4)動(dòng)擴(kuò)散系數(shù)D(t)隨粒徑的減小其衰減趨勢(shì)增大，根據(jù)瓦斯擴(kuò)散的這種基質(zhì)多尺度與孔隙多尺度特征，建議采取有針對(duì)性的儲(chǔ)層改造措施，增大D0值和減小β值，并保持最佳的平衡關(guān)系，以達(dá)到增產(chǎn)和穩(wěn)產(chǎn)瓦斯(煤層氣)的工程目標(biāo)。

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