李成華，蔣招繡，王貝殼，張 振，王永剛

(寧波大學(xué)沖擊與安全工程教育部重點實驗室，浙江 寧波 315211)

Pb(Zr0.95Ti0.05)O3(PZT95/5)鐵電陶瓷處于鐵電相與反鐵電相相界附近，具有豐富的相結(jié)構(gòu)、外場誘導(dǎo)疇變和相變特性[1]。在外加電場作用下，PZT95/5鐵電陶瓷容易被極化，而且撤除電場后仍然保留較強的剩余極化強度。在沖擊波加載下，極化PZT95/5鐵電陶瓷發(fā)生相變而去極化，從而迅速釋放表面束縛的電荷，在外電路中產(chǎn)生脈沖高電流或高電壓[2]。因此，PZT95/5鐵電陶瓷常被用來制備小巧但高功率的脈沖電源，在工業(yè)和國防科技領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景[3]。

針對沖擊波加載下PZT95/5鐵電陶瓷的電學(xué)響應(yīng)、力學(xué)響應(yīng)以及力電耦合響應(yīng)，人們開展了大量研究工作，集中探討了極化狀態(tài)、外載荷條件(包括力學(xué)、電學(xué)及力電耦合加載)以及負載電阻等因素的影響[4-6]。除了沖擊波加載，人們還對準靜態(tài)單軸壓縮和靜水壓縮下PZT95/5鐵電陶瓷的相變行為和去極化行為開展了許多工作，重點討論了應(yīng)力狀態(tài)的影響[7-9]。近年來，人們通過添加造孔劑制備出具有不同孔隙微結(jié)構(gòu)特征的PZT95/5鐵電陶瓷，研究發(fā)現(xiàn)：與密實PZT95/5鐵電陶瓷相比，在沖擊波壓縮下多孔PZT95/5鐵電陶瓷具有更好的界面阻抗匹配性、更高的抗電擊穿強度和更低的相變壓力，但是隨著孔隙率增大，PZT95/5鐵電陶瓷的放電性能稍有弱化[10-11]。準靜態(tài)單軸壓縮下多孔PZT95/5鐵電陶瓷的疇變應(yīng)力、相變壓力、壓縮強度都隨著孔隙率的增大而減小，但斷裂應(yīng)變基本不依賴于孔隙率[12-13]。一般來說，脆性材料的力學(xué)特性對加載應(yīng)變率非常敏感。目前，有關(guān)沖擊壓縮下多孔PZT95/5鐵電陶瓷力學(xué)性能及其應(yīng)變率敏感性的研究工作比較匱乏。

本文中，采用添加造孔劑的方法制備多孔未極化PZT95/5鐵電陶瓷；采用改進的分離式霍普金森壓桿(split Hopkinson pressure bar, SHPB)測試系統(tǒng)，對多孔PZT95/5鐵電陶瓷開展一系列高應(yīng)變率單軸壓縮；采用超高速相機實時監(jiān)測PZT95/5鐵電陶瓷試樣在動態(tài)單軸壓縮下的變形與破壞，再結(jié)合數(shù)字圖像相關(guān)性(digital image correlation, DIC)方法得到試樣動態(tài)全場應(yīng)變信息，分析SHPB實驗中試樣應(yīng)變均勻性問題，重點討論應(yīng)變率和孔隙率對PZT95/5鐵電陶瓷非線性力學(xué)行為的影響。

1 實 驗

1.1 試樣制備

以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)作為造孔劑制備多孔PZT95/5鐵電陶瓷。用球磨法將質(zhì)量分數(shù)(wPMMA)為0、1%、2%和3%的PMMA分別與PZT95/5粉末球磨6 h(以鋯球作為球磨介質(zhì)，酒精作為溶劑，wPMMA=0表示未添加PMMA)。球磨后的漿料于100 ℃下干燥24 h，在干燥后的粉末中添加質(zhì)量分數(shù)為6%的PVA液體黏合劑，混合均勻后在200 MPa壓力作用下壓縮成型。成型的材料在850 ℃下對PMMA進行排塑，再將排塑后的素胚放入富含PbO環(huán)境的密封氧化鋁坩堝中，并在1 300 ℃下燒結(jié)2 h。對燒結(jié)好的樣品表層進行打磨和清洗，最終得到?6 mm×6 mm和?30 mm×6 mm兩種尺寸的具有不同孔隙率的未極化PZT95/5鐵電陶瓷試樣。

制備出4種不同孔隙率的未極化PZT95/5鐵電陶瓷試樣，分別標記為1#、2#、3#和4#。試樣的低倍率(500倍)掃描電鏡(SEM)形貌如圖1所示。可見，造孔劑在試樣中產(chǎn)生了較均勻的球形微孔洞，微孔洞數(shù)量隨著造孔劑添加量的增大而增多。圖2顯示了典型的球形微孔洞局部放大SEM圖像，球形微孔洞的直徑約為30 μm，平均晶粒尺寸約12 μm。

1.2 實驗方法

式中：εr(t)和εt(t)分別為入射桿上實測的反射波應(yīng)變和透射桿上實測的透射波應(yīng)變，Eb、Ab和c0分別為桿的彈性模量、截面面積和彈性波波速，l和As分別為試樣的原始長度和截面面積。

對于脆性材料PZT95/5鐵電陶瓷而言，SHPB實驗的難點在于其破壞應(yīng)變小，在有效測量時間內(nèi)，試件難以達到應(yīng)力/應(yīng)變均勻性要求。有關(guān)試件應(yīng)力均勻性問題的討論已開展非常多[15-16]。理論分析[17]指出，彈性波在試樣中傳播4個來回后，試件兩端的相對應(yīng)力差將低于5%，此時可近似認為試件達到了應(yīng)力均勻化要求。事實上，除了關(guān)注試件應(yīng)力均勻性問題，應(yīng)變均勻性更重要，尤其對脆性材料而言。為了監(jiān)測試件應(yīng)變均勻性，本研究中在傳統(tǒng)SHPB實驗裝置上搭建了基于超高速相機與DIC分析技術(shù)的試件全場應(yīng)變測量系統(tǒng)。其中，超高速相機采用英國Specialised-imaging公司的Kirana相機(最高拍攝速度為5×106幀/秒，圖像分辨率為924×768像素，可連續(xù)拍攝180張)，在SHPB實驗中的拍攝速度為1×106幀/秒，曝光時間為1 μs。對實時拍攝的照片進行DIC分析即可獲得試樣全場應(yīng)變信息。DIC技術(shù)[18]是一種材料表面變形場測量技術(shù)，其基本原理為：首先獲取試樣表面散斑圖像，散斑圖像上的所有特征點以像素點為坐標，以像素灰度作為信息載體；然后，在試樣表面劃分若干個圖像子區(qū)，類似于有限元計算中劃分網(wǎng)格，在圖像移動或變形過程中，基于圖像子區(qū)灰度值不變的假定，追蹤每個圖像子區(qū)在變形后圖像的位置，即可獲得所有圖像子區(qū)中心點處的位移矢量，從而獲得物體表面的變形信息。實驗前，在試件外表面噴涂啞光黑漆和啞光白漆以制作高質(zhì)量散斑。

在SHPB實驗中，采用波形整形技術(shù)實現(xiàn)恒應(yīng)變率加載[19]。這里采用無氧銅墊圈(內(nèi)、外徑分別為4和8 mm，厚度為1.5 mm)作為波形整形器，將矩形入射波調(diào)整為近似三角形入射波。圖4給出了實測的入射波、反射波和透射波的原始電壓信號?？梢姡谠嚇影l(fā)生破壞前，反射波出現(xiàn)明顯的平臺段，表明實現(xiàn)了試樣的恒應(yīng)變率加載。另外，為了對比分析DIC全場應(yīng)變測量的有效性，選取一發(fā)實驗，在試樣中部粘貼一片應(yīng)變片，通過應(yīng)變片直接測量試樣應(yīng)變，實測的電壓信號也在圖4中顯示。

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 應(yīng)變均勻性討論

采用DIC方法得到某時刻試樣全場應(yīng)變云圖和不同時刻試樣沿軸向的應(yīng)變分布，如圖5和圖6所示，可以看出：(1) 試樣沿軸向的應(yīng)變分布并不均勻，兩端應(yīng)變明顯增大，甚至超過中部應(yīng)變的兩倍，這歸因于與桿接觸的試樣端部存在應(yīng)力集中；(2) 試樣中部約3 mm長度范圍內(nèi)的應(yīng)變分布相對均勻。

圖7給出了應(yīng)變片(粘貼在試樣中部)實測應(yīng)變時程與DIC方法得到的試樣中部平均應(yīng)變時程的對比。兩者的一致性很好，驗證了DIC全場應(yīng)變測量方法的有效性。另外，圖6也給出了采用SHPB原理(式(2))計算得到的試樣應(yīng)變?？梢?，計算結(jié)果明顯偏大，原因在于：SHPB原理成立的前提是試樣滿足應(yīng)變均勻性條件，而對于脆性材料PZT95/5，應(yīng)力集中所引起的試樣應(yīng)變不均勻性比較嚴重。因此，為了準確獲取PZT95/5鐵電陶瓷的動態(tài)應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系曲線，選擇試樣中部DIC平均應(yīng)變或應(yīng)變片實測值作為試樣應(yīng)變比較合理，必須摒棄或修正SHPB實驗所采用的傳統(tǒng)數(shù)據(jù)處理方法。

2.2 應(yīng)變率的影響

圖8給出了多孔未極化PZT95/5鐵電陶瓷(孔隙率φ約為11%)在不同應(yīng)變率下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線，其中準靜態(tài)實驗的詳細介紹參見文獻[12]。與準靜態(tài)結(jié)果相比，高應(yīng)變率下PZT95/5鐵電陶瓷的壓縮強度和斷裂應(yīng)變都顯著提高，暗示多孔未極化PZT95/5鐵電陶瓷的力學(xué)行為具有強烈的應(yīng)變率效應(yīng)。然而，SHPB實驗中脆性材料壓縮強度的顯著提高是否可簡單地歸因于材料的應(yīng)變率效應(yīng)一直存在爭議。眾所周知，在SHPB實驗中，試樣在軸向快速變形的同時，徑向也快速向外膨脹；徑向膨脹會在試樣中產(chǎn)生慣性應(yīng)力，慣性應(yīng)力相當(dāng)于給試樣額外施加了慣性側(cè)向約束。許多實驗結(jié)果已揭示出脆性材料的動態(tài)壓縮強度對側(cè)向約束應(yīng)力非常敏感。由此看來，在SHPB實驗中徑向慣性效應(yīng)與材料內(nèi)稟的應(yīng)變率效應(yīng)是相互耦合的。Li等[20]認為混凝土或巖石類脆性材料的動態(tài)壓縮強度顯著增大主要是由徑向慣性引起的側(cè)向約束所導(dǎo)致，不能錯誤地歸因于材料本構(gòu)關(guān)系中的應(yīng)變率效應(yīng)?；趶椥宰冃渭僭O(shè)，F(xiàn)orrestal等[21]給出了徑向慣性引起圓柱形試樣慣性應(yīng)力的理論計算公式：

除了關(guān)注動態(tài)壓縮強度，從圖8中還觀察到無論準靜態(tài)壓縮還是沖擊壓縮，多孔未極化PZT95/5鐵電陶瓷都具有明顯的非線性變形特征。通常認為，疇變是PZT鐵電陶瓷材料宏觀非線性行為的內(nèi)在機理[22]。下面基于試樣全場應(yīng)變測量結(jié)果(由DIC方法獲得)，討論多孔未極化PZT95/5鐵電陶瓷非線性變形的內(nèi)在機理，重點關(guān)注應(yīng)變率的影響。圖11給出了典型的準靜態(tài)加載(10-4s-1)和沖擊加載(220 s-1)下試樣軸向應(yīng)變和徑向應(yīng)變隨著加載應(yīng)力的變化曲線(以壓縮應(yīng)變?yōu)檎?。在加載初期，多孔未極化PZT95/5鐵電陶瓷發(fā)生彈性變形，軸向應(yīng)變和徑向應(yīng)變隨著軸向應(yīng)力的增大呈線性增長；在B、B′點和E、E′點之后，軸向應(yīng)變和徑向應(yīng)變開始偏離初始直線，進入非線性變形階段，此時PZT95/5鐵電陶瓷發(fā)生疇變，疇變改變晶格形狀，同時促進軸向應(yīng)變和徑向應(yīng)變快速增長，B點和E點對應(yīng)的應(yīng)力可定義為疇變臨界應(yīng)力；隨著壓縮應(yīng)力進一步增大，軸向應(yīng)變繼續(xù)增長，但徑向應(yīng)變在C′點和F′點出現(xiàn)反轉(zhuǎn)，即軸向壓縮下試樣從徑向膨脹轉(zhuǎn)變?yōu)閺较蚴湛s，這種異?，F(xiàn)象顯然無法用疇變解釋。在壓縮應(yīng)力的作用下，處于FE-AFE相界附近的PZT95/5鐵電陶瓷不僅會發(fā)生疇變，還會發(fā)生相變。在菱方晶系FE相轉(zhuǎn)變?yōu)檎恍狈骄礎(chǔ)FE相的相變過程中，體積將收縮，從而導(dǎo)致試樣發(fā)生徑向收縮，因此C′點和F′點所對應(yīng)的應(yīng)力即為相變臨界應(yīng)力。由此看來，多孔未極化PZT95/5鐵電陶瓷非線性變形的內(nèi)在機理是疇變和相變的共同作用。從圖11容易確定：在10-4s-1應(yīng)變率下，多孔未極化PZT95/5鐵電陶瓷的疇變臨界應(yīng)力σqd和相變臨界應(yīng)力σqf分別為104和136 MPa；而當(dāng)應(yīng)變率提高到220 s-1時，疇變臨界應(yīng)力σdd和相變臨界應(yīng)力σdf分別為207和289 MPa。由此看來，σdd和σdf都隨著應(yīng)變率的增加而增大。按照上述方法，另外獲取了其他應(yīng)變率下的實驗結(jié)果，并以10-4s-1應(yīng)變率下的實驗結(jié)果作為參考進行歸一化處理，處理后σdd和σdf隨應(yīng)變率的變化曲線如圖12所示?？梢?，可以采用統(tǒng)一公式對曲線進行擬合，即：

2.3 孔隙率的影響

采用高精度電子密度計對每個試樣的密度進行測量。由密實PZT95/5鐵電陶瓷密度(8.0 g/cm3)以及試樣實測密度，換算出每個試樣的孔隙率。根據(jù)孔隙率大小進行篩選，選取孔隙率約為5%、11%、15%、20% 4種試樣。在近似相同的應(yīng)變率(約200 s-1)下對4種試樣進行3組重復(fù)性SHPB實驗，所得動態(tài)應(yīng)力-應(yīng)變曲線如圖13所示。可以看出：在試樣變形初期，實驗結(jié)果的重復(fù)性較好；而在變形后期，實驗結(jié)果的重復(fù)性變差，特別是斷裂強度。雖然實驗結(jié)果具有一定分散性，但是對于陶瓷類脆性材料而言，圖13所示實驗結(jié)果的重復(fù)性是可以接受的。下面基于這些實驗數(shù)據(jù)，討論孔隙率對未極化PZT95/5鐵電陶瓷動態(tài)力學(xué)性能的影響。

孔隙率對未極化PZT95/5鐵電陶瓷的動態(tài)壓縮強度有顯著的影響，如圖14所示，其中還給出了準靜態(tài)壓縮強度隨孔隙率的變化關(guān)系。圖14顯示：準靜態(tài)壓縮強度隨著孔隙率的增大線性衰減，而動態(tài)壓縮強度則隨著孔隙率的增大呈非線性衰減。還有一點值得注意，孔隙率為20%的未極化PZT95/5在高應(yīng)變率下的壓縮強度與準靜態(tài)實驗結(jié)果基本接近，沒有表現(xiàn)出應(yīng)變率效應(yīng)。事實上，脆性材料的宏觀壓縮強度在細觀上取決于試樣中與拉伸應(yīng)力相關(guān)的微裂紋成核和擴展。對于內(nèi)部含有較多微孔洞的高孔隙率試樣，微裂紋一般成核于微孔洞周圍，微孔洞之間容易借助微裂紋擴展而相互貫通，形成貫穿性宏觀裂紋，最終引起試樣在較低應(yīng)力下發(fā)生破壞。

采用2.2節(jié)中關(guān)于疇變臨界應(yīng)力和相變臨界應(yīng)力的確定方法，根據(jù)圖13中的實驗結(jié)果，得到未極化PZT95/5鐵電陶瓷的疇變臨界應(yīng)力σdd和相變臨界應(yīng)力σdf隨著孔隙率φ的變化曲線，如圖15所示?？梢钥吹剑襠d和σdf均隨著φ的增大基本上呈線性衰減，線性擬合后得到直線在縱軸上的截距，分別定義為基體材料的疇變臨界應(yīng)力σdd0(305 MPa)和相變臨界應(yīng)力σdf0(514 MPa)。以σdd0和σdf0為基礎(chǔ)進行歸一化處理后，發(fā)現(xiàn)可以采用統(tǒng)一的線性表達式擬合數(shù)據(jù)，即：

3 結(jié) 論

利用超高速相機結(jié)合DIC方法，在SHPB實驗中實時獲取了試樣的全場應(yīng)變信息，發(fā)現(xiàn)脆性材料PZT95/5鐵電陶瓷的軸向應(yīng)變在試樣端部的分布極不均勻，只在中部分布較均勻，中部的平均應(yīng)變與應(yīng)變片的實測值一致，而由SHPB原理計算的試樣應(yīng)變則明顯偏大。在高應(yīng)變率單軸壓縮下，多孔未極化PZT95/5鐵電陶瓷表現(xiàn)出明顯的應(yīng)變率效應(yīng)和非線性變形特征。由軸向應(yīng)變及徑向應(yīng)變與軸向應(yīng)力之間的關(guān)系，揭示出未極化PZT95/5鐵電陶瓷非線性變形的物理機理是疇變和相變的共同作用。未極化PZT95/5鐵電陶瓷壓縮強度的動態(tài)增強因子隨著應(yīng)變率的增大呈冪指數(shù)增長，歸一化的疇變臨界應(yīng)力和相變臨界應(yīng)力也隨著應(yīng)變率的增大呈冪指數(shù)增長。未極化PZT95/5鐵電陶瓷的動態(tài)壓縮強度隨著孔隙率的增大呈非線性衰減，而疇變臨界應(yīng)力和相變臨界應(yīng)力則隨著孔隙率的增大呈線性衰減。

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