章新文，李吉君，盧雙舫，黃開展，陰建新

(1.中國石化河南油田分公司，河南 鄭州 450000；2.中國石油大學(xué)(華東)，山東 青島 266580)

0 引 言

頁巖氣作為非常規(guī)油氣的重要類型之一，在中國的油氣勘探中日益受到重視[1-4]。頁巖氣是一種自生自儲(chǔ)式的非常規(guī)天然氣，以吸附態(tài)和游離態(tài)存在于頁巖孔隙內(nèi)部[5-8]。應(yīng)用低溫N2吸附實(shí)驗(yàn)，對(duì)川東北地區(qū)頁巖儲(chǔ)層的微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征進(jìn)行系統(tǒng)的研究，并嘗試探討影響頁巖儲(chǔ)氣能力的主要因素，以期對(duì)中國四川盆地頁巖氣的高效勘探開發(fā)提供有效和必要的幫助。

1 樣品采集

此次研究所采集的頁巖樣品來自川東北地區(qū)城口縣修齊鎮(zhèn)、城口縣龍?zhí)镟l(xiāng)田壩村附近。選取了符合條件的7塊頁巖樣品，構(gòu)造變形程度差異較大，皆取自下寒武統(tǒng)魯家坪組。

2 頁巖變形特征

已有研究表明：頁巖在較弱的構(gòu)造作用下易產(chǎn)生張性裂縫，且裂隙垂直于層理發(fā)育，或與層理呈銳角相交，如四川盆地東緣重慶綦江地區(qū)；EICHHUBL[9]等在加利福利亞黑金剛石礦發(fā)現(xiàn)斷裂附近頁巖較易發(fā)生強(qiáng)烈變形，并且發(fā)生尖滅的構(gòu)造現(xiàn)象；YAN[10]等在四川盆地東緣構(gòu)造觀察到薄層泥灰?guī)r在擠壓作用下形成大型褶皺，黃犢山發(fā)現(xiàn)尖頂背斜與箱形向斜等組合構(gòu)造。

研究區(qū)城口縣修齊鎮(zhèn)頁巖樣品XQ-2、XQ-3、XQ-4取自構(gòu)造較發(fā)育的緊閉連續(xù)褶皺處，其取樣點(diǎn)分別在褶皺的翼部(A點(diǎn)，距核部較遠(yuǎn)，約為2.0 m的距離)、褶皺翼部(B點(diǎn)，距核部較近，約為0.5 m的距離)、褶皺的核部(C點(diǎn))，以此從宏觀剖面尺度上判別頁巖樣品的變形強(qiáng)弱依次為XQ-4、 XQ-3、 XQ-2(圖1)。城口縣龍?zhí)镟l(xiāng)頁巖樣品LT-2、LT-3、LT-4、LT-6分別取自小型褶皺的核部(D點(diǎn))、較大的微型褶皺(E點(diǎn))、灰?guī)r之下的夾層(F點(diǎn))、頁巖層底部(G點(diǎn))。從宏觀剖面尺度上對(duì)龍?zhí)镟l(xiāng)的4個(gè)樣品進(jìn)行變形強(qiáng)弱對(duì)比，變形強(qiáng)弱依次為LT-2、 LT-3、 LT-4、 LT-6(圖2)。

圖1修齊鎮(zhèn)頁巖樣品取樣點(diǎn)

從頁巖樣品上可直觀看到，構(gòu)造變形形態(tài)主要表現(xiàn)為裂隙、褶皺、揉皺等，且不同變形程度的頁巖樣品表現(xiàn)出的變形或變形組合有所差異。NEEDHAM[11]在研究蘇格蘭Moffat滑脫構(gòu)造引起的天然變形頁巖中觀察到，發(fā)育強(qiáng)烈揉皺現(xiàn)象的頁巖，裂隙并不發(fā)育；ERICKSON等[12]在頁巖-碳酸鹽巖滑脫層中發(fā)現(xiàn)強(qiáng)烈不協(xié)調(diào)褶皺現(xiàn)象。

圖2龍?zhí)镟l(xiāng)頁巖樣品取樣點(diǎn)

3 頁巖微納米孔隙結(jié)構(gòu)特征

低溫N2吸附實(shí)驗(yàn)顯示，城口縣修齊鎮(zhèn)和龍?zhí)镟l(xiāng)頁巖小于10.0 nm的微介孔孔隙較發(fā)育，其中主峰在1 nm左右，城口縣修齊鎮(zhèn)的頁巖樣品小于2.0 nm的微孔發(fā)育由強(qiáng)到弱依次為：XQ-3、 XQ-4、XQ-2；而城口縣龍?zhí)镟l(xiāng)的頁巖樣品的小于2.0 nm的微孔發(fā)育情況為LT-4微孔發(fā)育程度最低，LT-2、LT-3和LT-6的微孔發(fā)育情況相差不大(圖3)。需要注意的是，由于張力強(qiáng)度效應(yīng)(TSE)的存在，低溫N2解吸時(shí)會(huì)出現(xiàn)吸附質(zhì)滯留現(xiàn)象，在解吸曲線上出現(xiàn)明顯的滯后環(huán)，存在明顯的假峰，其存在會(huì)對(duì)孔徑分布的準(zhǔn)確性產(chǎn)生影響。

圖3 頁巖樣品孔徑分布

4 構(gòu)造變形作用對(duì)頁巖微納米孔隙發(fā)育的控制作用

頁巖微納米孔隙發(fā)育的影響因素有很多，該文在考慮頁巖物質(zhì)成分影響的同時(shí)，也考慮到了后期構(gòu)造演化作用的影響。在復(fù)雜的地質(zhì)環(huán)境中，巖石不僅受到熱演化作用，還會(huì)受到后期構(gòu)造作用的影響。頁巖所受構(gòu)造變形作用的差異，會(huì)在宏觀和微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征上體現(xiàn)。隨變形程度由弱到強(qiáng)，宏觀上裂隙發(fā)育情況變化較大，由多組裂隙發(fā)育到逐漸消失；微觀上，產(chǎn)生大量的微納米孔隙，孔隙比表面積逐漸增加[13-15]。

此次研究中，XQ-2與XQ-3礦物組成相似，TOC分別為5.8%、2.2%。前人認(rèn)為總有機(jī)碳含量是有機(jī)孔發(fā)育的主要控制因素，與微納米孔隙體積、比表面積呈正相關(guān)性[16]，XQ-2微納米孔體積尤其是比表面積本應(yīng)大于XQ-3，但實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果卻相反，XQ-2與XQ-4之間同樣存在上述現(xiàn)象(表1)，反映了構(gòu)造變形作用的影響。即構(gòu)造變形程度與微納米孔隙體積、比表面積呈正相關(guān)，同樣，龍?zhí)镟l(xiāng)頁巖樣品LT-2與LT-4也存在相同的規(guī)律，LT-2與LT-4有機(jī)質(zhì)類型、成熟度、黏土礦物含量等因素相似(表1)，但TOC含量相差較大,分別為1.6%、8.6%，LT-4號(hào)樣品孔體積、比表面積本應(yīng)大于LT-2，但卻相近甚至小于LT-2，這與LT-2變形程度大于LT-4有關(guān)；LT-2與LT-3、LT-3與LT-4之間也存在這樣的規(guī)律；LT-6號(hào)樣品由于發(fā)育頁理、順層裂隙孔隙，孔隙發(fā)育程度較高，比表面積異常大。構(gòu)造變形對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)的影響可能是由于構(gòu)造運(yùn)動(dòng)影響頁巖納米級(jí)孔隙的變形，隨著變形程度的增大，頁巖內(nèi)部各碳網(wǎng)及基本結(jié)構(gòu)單元間排列的秩理化程度明顯增強(qiáng)[17-19]。

表1 頁巖樣品地球化學(xué)特征及孔隙結(jié)構(gòu)特征

5 構(gòu)造變形作用對(duì)頁巖吸附氣量的影響

通過等溫吸附模擬法獲取頁巖吸附氣含量。研究發(fā)現(xiàn)，城口縣修齊鎮(zhèn)樣品XQ-3的變形程度從宏觀和微觀角度分析均大于XQ-2。圖4為頁巖樣品對(duì)甲烷的等溫吸附曲線。由圖4可知，樣品XQ-2的吸附氣量小于XQ-3。XQ-2、XQ-3樣品的有機(jī)質(zhì)類型(均為Ⅲ型)、成熟度和黏土礦物含量等因素均比較相似，但是2塊樣品的TOC含量相差較大，分別為5.8%(XQ-2)、2.2%(XQ-3)。結(jié)果顯示，XQ-2吸附氣含量反而小于XQ-3，這應(yīng)與XQ-3構(gòu)造變形程度大于XQ-2有關(guān)，變形程度越大，氣體吸附能力越強(qiáng)，上述研究也揭示了構(gòu)造變形作用對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)的影響，構(gòu)造變形程度與微納米孔隙體積、比表面積呈正相關(guān)，XQ-2與XQ-4之間同樣存在上述現(xiàn)象(圖4)。

龍?zhí)镟l(xiāng)LT-2、LT-4號(hào)頁巖樣品同樣存在上述規(guī)律，在機(jī)質(zhì)類型、成熟度、黏土礦物含量等因素相似，兩者的TOC含量相差較大，分別為1.6%(LT-2)、8.6%(LT-4)，而圖4中顯示LT-2的吸附曲線反而略高于LT-4，這就是由于LT-2的構(gòu)造變形程度大于LT-4。 LT-2與LT-3、LT-3與LT-4之間也存在上述現(xiàn)象(圖4)。因此，頁巖樣品的構(gòu)造變形程度越大，其微納米孔隙越發(fā)育，比表面積越大，提供了更多的吸附位，吸附能力從而增加[14-15,20-21]。

圖4研究區(qū)頁巖樣品蘭格繆爾模型對(duì)等溫吸附曲線的擬合

6 結(jié) 論

(1) 分別從宏觀、微觀尺度判別分析了城口縣修齊鎮(zhèn)、龍?zhí)镟l(xiāng)頁巖樣品的構(gòu)造變形強(qiáng)弱；川東北地區(qū)頁巖樣品構(gòu)造變形形態(tài)主要表現(xiàn)為裂隙、褶皺、揉皺等，且不同變形程度的頁巖樣品表現(xiàn)出的變形或變形組合有所差異。

(2) 研究區(qū)頁巖樣品孔徑主要為納米級(jí)，孔徑大小主要分布在0.5～10.0 nm。

(3) 隨變形程度的增強(qiáng)，宏觀上裂隙發(fā)育情況變化較大，由多組裂隙發(fā)育到逐漸消失；微觀上，產(chǎn)生大量的微納米孔隙，孔比表面積逐漸增加，促進(jìn)了頁巖微孔發(fā)育，進(jìn)而造成頁巖吸附氣含量增高。

[1] 張金川，聶海寬，徐波，等. 四川盆地頁巖氣成藏地質(zhì)條件[J]. 天然氣工業(yè)，2008，28(2):151-156.

[2] 張大偉. 加速我國頁巖氣資源調(diào)查和勘探開發(fā)戰(zhàn)略構(gòu)想[J]. 石油與天然氣地質(zhì)，2010，31(2):135-139.

[3] 鄒才能，朱如凱，白斌，等. 中國油氣儲(chǔ)層中納米孔首次發(fā)現(xiàn)及其科學(xué)價(jià)值[J]. 巖石學(xué)報(bào)，2011，27(6):1857-1864.

[4] 馬永生，馮建輝，牟澤輝，等. 中國石化非常規(guī)油氣資源潛力及勘探進(jìn)展[J]. 中國工程科學(xué)，2012，14(6):22-30.

[5] 魏祥峰,李宇平,魏志紅,等.保存條件對(duì)四川盆地及周緣海相頁巖氣富集高產(chǎn)的影響機(jī)制[J].石油實(shí)驗(yàn)地質(zhì),2017,39(2):147-153.

[6] ZHANG J, JIN Z,YUAN M. Reservoiring mechanism of shale gas and its distribution [J]. Natural Gas Industry, 2004, 24(7):15-18.

[7] 董清源，田建華，冉琦，等.湖南永順區(qū)塊牛蹄塘組頁巖氣勘探前景及選區(qū)評(píng)價(jià)[J].東北石油大學(xué)學(xué)報(bào)，2016，40(3)：61-69.

[8] 張培先.黔中隆起及鄰區(qū)下寒武統(tǒng)頁巖氣成藏特殊性分析[J].石油實(shí)驗(yàn)地質(zhì),2017, 39(2):162-168.

[9] HIPPLER.Deformation microstructures and diagenesis in sandstone adjacent to an extensional fault: Implications for the flow and entrapment of hydrocarbons[J]. AAPG Bulletin, 1993, 77(4):625-637.

[10] YAN D P,ZHANG B,ZHOU M F, et al. Constraints on the depth, geometry and kinematics of blind detachment faults provided by fault-propagation folds: An example from the Mesozoic fold belt of South China[J]. Journal of Structural Geology, 2009, 31(2):150-162.

[11] NEEDHAM D T. Deformation in Moffat Shale detachment zones in the western part of the Scottish Southern Uplands[J]. Geological Magazine, 2004, 141(4):441-453.

[12] ERICKSON S G. Deformation of shale and dolomite in the Lewis thrust fault zone, nort. [J]. Canadian Journal of Earth Sciences, 1994, 31(9):1440-1448.

[13] 張文靜, 琚宜文, 孔祥文, 等. 沁水盆地南部高煤級(jí)變形煤結(jié)構(gòu)組成特征及其對(duì)吸附/解吸的影響[J]. 中國科學(xué)院大學(xué)學(xué)報(bào), 2014, 31(1): 98-107.

[14] 張文靜, 琚宜文, 衛(wèi)明明, 等. 不同變質(zhì)變形煤儲(chǔ)層吸附/解吸特征及機(jī)理研究進(jìn)展[J]. 地學(xué)前緣, 2015, 22(2): 232-242.

[15] 岳長濤,李術(shù)元,李林玥,等.荊門地區(qū)頁巖儲(chǔ)層吸附特征及吸附勢理論應(yīng)用[J].石油實(shí)驗(yàn)地質(zhì),2016,38(3):346-353.

[16] 武瑾, 梁峰, 吝文, 等. 渝東北地區(qū)龍馬溪組頁巖儲(chǔ)層微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征[J]. 成都理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自科版), 2016, 43(3): 308-319.

[17] 祁攀文，姜呈馥，劉剛，等.鄂爾多斯盆地三疊系陸相頁巖含氣性及頁巖氣賦存狀態(tài)[J].東北石油大學(xué)學(xué)報(bào)，2016，40(2)：11-18.

[18] 王怡, 徐江, 梅春桂,等.含裂縫的硬脆性頁巖理化及力學(xué)特性研究[J].石油天然氣學(xué)報(bào),2011,33(6):104-108.

[19] 姚峰. 頁巖組構(gòu)、理化性能和井壁穩(wěn)定性關(guān)系研究[D]. 成都：西南石油大學(xué), 1997.

[20] 琚宜文, 姜波, 侯泉林, 等. 華北南部構(gòu)造煤納米級(jí)孔隙結(jié)構(gòu)演化特征及作用機(jī)理[J]. 地質(zhì)學(xué)報(bào), 2005, 79(2): 269-285.

[21] 秦修培, 鄒艷, 汪吉林. 構(gòu)造變形對(duì)煤孔隙發(fā)育特征影響的研究[J]. 煤炭科學(xué)技術(shù), 2017, 45(4):155-159.