劉宏慶,巨天珍,裴 潔,謝順濤,陳雪萍,王培玉,張江峪,咸 龍 (西北師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,甘肅蘭州 730070)
甲醛(HCHO)是大氣中主要污染物之一,參與羧酸、羥基自由基(OH)、過(guò)氧乙酰硝酸酯(PANs)和臭氧(O3)等許多重要污染物的生成和去除過(guò)程,是光化學(xué)煙霧的重要組成成分之一[1].甲醛為較高毒性的物質(zhì),在我國(guó)有毒化學(xué)品優(yōu)先控制名單上高居第二位已被世界衛(wèi)生組織確定為致癌和致畸形物質(zhì),是公認(rèn)的變態(tài)反應(yīng)源,也是潛在的強(qiáng)致突變物之一.國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)已經(jīng)于2004年將甲醛上升為第一類致癌物質(zhì)[2-3].環(huán)境大氣中甲醛的來(lái)源比較廣泛,其中一次來(lái)源主要為工業(yè)和汽車尾氣的排放、生物質(zhì)和化石燃料的不完全燃燒、建筑材料的釋放,以及某些天然過(guò)程的生成;二次來(lái)源為大氣VOCs(揮發(fā)性有機(jī)物,來(lái)源主要有三種:生物質(zhì)燃燒、人類活動(dòng)及植物排放)如甲烷、異戊二烯等的光化學(xué)氧化,幾乎每一種 VOCs的光化學(xué)氧化都包含生成甲醛的過(guò)程[4].
近年來(lái),分析大氣環(huán)境污染的時(shí)空變化特征及其影響因素已經(jīng)成為環(huán)境科學(xué)研究領(lǐng)域密切關(guān)注的熱點(diǎn)問題[5-6].以往對(duì)甲醛污染的研究,主要通過(guò)人工檢測(cè),分析室內(nèi)外大氣中甲醛的濃度及時(shí)空分布狀況[7]、來(lái)源與貢獻(xiàn)情況[8].與人工監(jiān)測(cè)方法相比較,遙感監(jiān)測(cè)可以滿足長(zhǎng)時(shí)間、大尺度區(qū)域范圍的甲醛的監(jiān)測(cè),且易于獲取甲醛的動(dòng)態(tài)信息,揭示甲醛的污染源及其動(dòng)態(tài)遷移變化過(guò)程[9-10].目前大氣污染遙感監(jiān)測(cè)的傳感器眾多,搭載了檢測(cè)甲醛的傳感器主要有 GOME(搭載于1996年發(fā)射的 ERS-2衛(wèi)星)、SCIAMACHY(搭載于2002年發(fā)射的ENVISAT衛(wèi)星)、GOME-2(搭載于2007年發(fā)射的METOP-A衛(wèi)星和2013年發(fā)射的METOP-B 衛(wèi)星)和OMI(搭載于2004年發(fā)射的AURA衛(wèi)星),其中OMI具有反演數(shù)據(jù)精度高,且時(shí)空覆蓋度好的特點(diǎn),因而被廣大學(xué)者應(yīng)用[11].而國(guó)內(nèi)外利用OMI遙感對(duì)大氣污染物的監(jiān)測(cè)研究,主要集中在SO2、NO2及O3[12-14]等的時(shí)空變化特征及反演技術(shù).對(duì)甲醛這一具有重大健康危害的氣體污染研究較為少見[15].因此本文利用 OMI遙感數(shù)據(jù),結(jié)合氣象數(shù)據(jù)、統(tǒng)計(jì)公報(bào),選取重工業(yè)基地黑龍江省分析了其 2005~2016年甲醛柱濃度時(shí)空變化并探究其影響因素,以期為政府部門在治理大氣污染、制定環(huán)保政策方面提供參考.
黑龍江省(43°26'~53°33'N,121°11'~135°05'E)位于中國(guó)東北部,是中國(guó)位置最北、緯度最高的省份,東西跨14個(gè)經(jīng)度,南北跨10個(gè)緯度,土地總面積居全國(guó)第6位,邊境線長(zhǎng)達(dá)2981.26km.2016年全年生產(chǎn)總值(GDP)15386.1億元,常住總?cè)丝?799.2萬(wàn)人.全省屬于寒溫帶與溫帶大陸性季風(fēng)氣候,年平均氣溫多在-5℃~5℃之間.全省降水表現(xiàn)出明顯的季風(fēng)性特征,年降水量多介于400~650mm 之間,中部山區(qū)多,東部次之,西、北部少.地勢(shì)大致是西北部、北部和東南部高,東北部、西南部低.
圖1 研究區(qū)概況Fig.1 Schematic diagram of the study area
黑龍江省作為資源和農(nóng)業(yè)大省,是國(guó)家重要的商品糧基地和工業(yè)基地,原油、原煤和天然氣儲(chǔ)量分別居全國(guó)(不含港澳臺(tái)地區(qū))31個(gè)省(自治區(qū)、直轄市)的第1、9、7位.由于資源和環(huán)境的過(guò)度開發(fā)和利用,使黑龍江省部分城市大氣出現(xiàn)不同程度污染[16-17].加重的煤煙型污染、汽車尾氣、粉塵污染等問題將導(dǎo)致大氣環(huán)境質(zhì)量下降,黑龍江省大氣污染防治刻不容緩[18-19].
本研究所用甲醛遙感資料源于臭氧監(jiān)測(cè)儀(Ozone Monitoring Instrument,OMI).OMI是美國(guó)國(guó)家航空航天局(NASA)于2004年7月15日發(fā)射的Aura地球觀測(cè)系統(tǒng)衛(wèi)星上攜帶的4個(gè)傳感器之一.該儀器由荷蘭、芬蘭及NASA三方合作制造,軌道掃描幅為 2600km,空間分辨率13km×24km,每天可覆蓋全球一次[20].OMI傳感器具有可見光通道、兩個(gè)紫外通道(UV1和UV2)共計(jì) 3個(gè)光譜通道,波長(zhǎng)范圍為 270~500nm,波譜分辨率為0.5nm.通過(guò)OMI測(cè)量的太陽(yáng)紫外波段后向散射輻射,根據(jù)甲醛的吸收特性基于DOAS 技術(shù)(差分吸收光譜技術(shù))反演甲醛斜柱總量,進(jìn)一步利用 IMAGES全球化學(xué)傳輸模型以及輻射傳輸模型計(jì)算獲得甲醛垂直柱總量數(shù)據(jù)[21].
本文所用遙感數(shù)據(jù)為 2005~2016年 L2_V003數(shù)據(jù)產(chǎn)品,該產(chǎn)品名稱為OMHCHO.003,此產(chǎn)品由比利時(shí)太空高層大氣研究所(BIRA-IASB)反演,并發(fā)布在NASA官網(wǎng)上的GES DISC,數(shù)據(jù)的相對(duì)不確定性約為 25%[22-23].影響因素?cái)?shù)據(jù)源于黑龍江省統(tǒng)計(jì)年鑒、中國(guó)氣象數(shù)據(jù)共享網(wǎng)(http://cdc.cma.gov.cn)等.
本文選取 2005~2016年逐日 OMI Level-2數(shù)據(jù)產(chǎn)品,提取數(shù)據(jù)中經(jīng)緯度信息及甲醛柱濃度量.為減少云量對(duì)甲醛柱濃度值精度的影響, 剔除云量大于 50%及誤差大的數(shù)據(jù),該過(guò)程基于VISAN 軟件完成.通過(guò)ArcGIS 10.2對(duì)每日數(shù)據(jù)進(jìn)行插值、裁剪及月均值、年均值計(jì)算.利用以上步驟所得結(jié)果,對(duì)黑龍江省進(jìn)行甲醛柱濃度時(shí)空變化進(jìn)行特征分析.為便于季節(jié)變化分析,以3、4、5月為春季,6、7、8月為夏季,9、10、11月為秋季,12月及次年的1、2月為冬季的標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行季節(jié)均值計(jì)算.
圖2為2005~2016年黑龍江省甲醛柱濃度的月度及月均變化趨勢(shì).甲醛柱濃度在 144個(gè)連續(xù)月份內(nèi)整體呈波動(dòng)上升狀態(tài),月度最低值出現(xiàn)在2005年5月(4.59×1015molec/cm2),月度最高值出現(xiàn)在 2011年 7月(19.48×1015molec/cm2).甲醛柱濃度在年內(nèi)具有明顯的規(guī)律性波峰波谷,說(shuō)明甲醛柱濃度與季節(jié)變化有緊密關(guān)系.如圖 2中月均變化可知,甲醛柱濃度近12年月均變化大致符合正弦分布(P=0.0020),最低值出現(xiàn)在 2~3月,最高值出現(xiàn)在6~7月.
圖2 近12年黑龍江省甲醛柱濃度月度及月均變化趨勢(shì)Fig.2 Monthly average HCHO column concentration change of Heilongjiang Province during 2005~2016
為更加直觀地分析甲醛柱濃度的時(shí)空變化特征,根據(jù)近 12年甲醛柱濃度的最大值(19.48×1015molec/cm2)及最小值(4.58×1015molec/cm2),以2×1015molec/cm2為最小單位,將甲醛柱濃度值分類為 8個(gè)濃度等級(jí),具體如下(×1015molec/cm2):1級(jí):4~6; 2 級(jí) 6~8;3 級(jí) 8~10;4 級(jí):10~12;5 級(jí):12~14;6 級(jí):14~16;7 級(jí) 16~18;8 級(jí) 18~20.圖 3 為2005~2016年黑龍江省 HCHO柱濃度月均值空間變化.由圖3可見,1~3月,黑龍江省各個(gè)地區(qū)甲醛柱濃度較多處于 1~5級(jí);4~5月各地區(qū)污染水平普遍增高,集中在4~5級(jí),6級(jí)水平污染分布區(qū)域擴(kuò)大;6~7月全省范圍以6~8級(jí)水平污染為主,是全年污染最高的兩個(gè)月份; 8~12月各地區(qū)濃度值波動(dòng)下降,1~3級(jí)水平區(qū)域擴(kuò)大.
圖3 2005~2016年黑龍江省HCHO柱濃度月均值空間變化Fig.3 Monthly average HCHO column concentration change of Heilongjiang Province during 2005~2016
圖4為黑龍江省 2005~2016年四季甲醛柱濃度變化趨勢(shì)特征.近 12年以來(lái)各季度甲醛柱濃度整體表現(xiàn)為波動(dòng)上升的變化趨勢(shì), 2005~2010年各季度濃度均為上升趨勢(shì), 2011~2016年春季柱濃度穩(wěn)中有升,夏季和秋季柱濃度穩(wěn)中有降,冬季柱濃度波動(dòng)下降;甲醛柱濃度最高值出現(xiàn)在 2011年夏季,高達(dá) 16.45× 1015molec/cm2,最低值出現(xiàn)在 2015年春季,為 5.15×1015molec/cm2;各年度四季甲醛柱濃度均為夏季最高,2005~2013年四季中春季濃度水平相對(duì)最低,2014~2016年冬季濃度水平相對(duì)最低.黑龍江省供暖時(shí)間長(zhǎng)、煤炭消耗量大、冬季甲醛貢獻(xiàn)率高,2014年黑龍江省加大集中供熱工程建設(shè)、淘汰分散燃煤小鍋爐等措施對(duì)冬季甲醛柱濃度的降低有積極作用.
圖4 近12年黑龍江省甲醛柱濃度季節(jié)變化特征Fig.4 Seasonal variation HCHO column concentration change of Heilongjiang Province during 2005~2016
圖5 近12年黑龍江省甲醛柱濃度季節(jié)空間分布Fig.5 Seasonal variation HCHO column concentration distributions of Heilongjiang Province during 2005~2016
黑龍江省 2005~2016年甲醛柱濃度的四季均值空間分布如圖5所示:整體來(lái)說(shuō),春季各區(qū)域甲醛柱濃度等級(jí)相對(duì)低于其它季節(jié),除南部城市如牡丹江市、哈爾濱市、雞西市等濃度在 4~5級(jí)水平,其它地區(qū)濃度處于1~3級(jí)水平,其中大興安嶺地區(qū)濃度相對(duì)最低;夏季各區(qū)域甲醛柱濃度等級(jí)相對(duì)高于其它季節(jié),濃度分布以 4~6水平為主,6級(jí)分布區(qū)域相對(duì)面積最大.濃度高值區(qū)集中分布在黑龍江省南部地區(qū),低值區(qū)則分布在大興安嶺北部地區(qū)和佳木斯市東部地區(qū);秋季各區(qū)域甲醛柱濃度分布較為平均,大部分地區(qū)濃度處于4~5級(jí)水平;冬季甲醛柱空間分布特點(diǎn)與春季相似,呈現(xiàn)南高北低的分布狀態(tài),哈爾濱市小部分區(qū)域存在點(diǎn)狀6級(jí)水平污染.
黑龍江省2005~2016年甲醛柱濃度年均值變化趨勢(shì)如圖6所示:2005~2016年甲醛柱濃度年均值變化整體上表現(xiàn)為先增大后減少再持平的趨勢(shì).2005~2010年柱濃度逐年上升,經(jīng)濟(jì)發(fā)展相應(yīng)帶來(lái)的大氣環(huán)境污染日益加劇.2010~2011年出現(xiàn)小幅下降,與2011年黑龍江省全年降水量較常年減少 16%的極端天氣有密切關(guān)系. 2011~2013逐年小幅上升,后在2013 年9月國(guó)務(wù)院發(fā)布“大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃”政策背景下,黑龍江省甲醛柱濃度2013~2014年有較大幅度下降.2014~2016年則趨于平穩(wěn);近12年黑龍江省甲醛柱濃度年均值最大值出現(xiàn)在2013年,高達(dá)13.30×1015molec/cm2,最小值出現(xiàn)在 2005年,為 6.84×1015molec/cm2;甲醛柱濃度年均值平均增速為 0.43×1015molec/(cm2?a);最大增速出現(xiàn)在 2008~2009 年,高達(dá)1.73×1015molec/(cm2?a),最大減速出現(xiàn)在 2013~2014 年,為 1.33×1015molec/(cm2?a);黑龍江省 2005~2016年甲醛柱濃度的空間變化特征如圖 7所示:2005年甲醛柱濃度整體上處于1~2級(jí)水平,甲醛污染程度相對(duì)最輕且甲醛濃度分布均勻;2006~2008年,各地區(qū)污染程度逐漸加劇,從2007年4級(jí)污染出現(xiàn)于哈爾濱市小部分地區(qū)后,于2008出現(xiàn)大面積增長(zhǎng);2009~2010年5~6級(jí)水平污染區(qū)域大面積增長(zhǎng),中、南部地區(qū)污染情況普遍加劇.該時(shí)段6級(jí)污染水平集中在哈爾濱市、牡丹江市、雞西市等南部地區(qū),呈塊狀分布,城市群效應(yīng)顯著;2011~2013年,黑龍江省甲醛柱濃度居高不下,大部分地區(qū)處于4~6級(jí)水平.該時(shí)段內(nèi)6級(jí)水平污染區(qū)域呈帶狀分布,與黑龍江省風(fēng)向等氣候條件有緊密聯(lián)系;2013年哈爾濱市小部分地區(qū)存在7級(jí)水平污染;2014年6~7級(jí)水平范圍大面積減少,僅在綏化市小部分地區(qū)出現(xiàn) 6級(jí)水平污染,是污染情況明顯緩解的一年; 2014~2016年期間,以 4~6級(jí)水平分布為主,甲醛柱濃度分布相對(duì)均勻.
圖6 近12年黑龍江省甲醛柱濃度時(shí)間變化Fig.6 Annual average HCHO column concentration change of Heilongjiang Province during 2005~2016
圖8為2005~2016黑龍江省甲醛柱濃度空間整體分布.由圖8可知:黑龍江省近12年甲醛柱濃度表現(xiàn)為南高北低狀態(tài),低值區(qū)主要分布在大興安嶺地區(qū)與黑河市北部地區(qū),柱濃度分布在(8~11)×1015molec/cm2之間.高值區(qū)主要分布在黑龍江省南部地區(qū),包括哈爾濱市、牡丹江市等老牌重工業(yè)基地,和七臺(tái)河市、雞西市等重要煤礦開采區(qū),柱濃度在(13~15)×1015molec/cm2之間.黑龍江省中部地區(qū)如齊齊哈爾市、伊春市、佳木斯市等,柱濃度分布早在(11~13)×1015molec/cm2,相對(duì)處于中等水平.
目前甲醛污染源主要來(lái)自工業(yè)廢氣、汽車尾氣、建筑材料、裝修裝飾品及生活用品等化工產(chǎn)品、光化學(xué)煙霧等[24],而大氣污染物濃度分布及變化特征不僅與污染源直接相關(guān),還與地形地貌、氣象條件、人類活動(dòng)等因素有密切關(guān)系[25].本文基于以上研究成果及黑龍江省近12年甲醛柱濃度時(shí)空變化特征,從自然因素、人為因素兩個(gè)方面深入分析黑龍江省甲醛柱濃度的主要影響因素.
3.4.1 自然因素 (1) 地形地貌及氣候?qū)兹┲鶟舛确植嫉挠绊?/p>
圖7 黑龍江省甲醛柱濃度空間變化特征Fig.7 Annual average HCHO column concentration change of Heilongjiang Province
圖8 2005~2016年黑龍江省甲醛柱濃度空間整體分布Fig.8 Spatial distribution of HCHO column concentration from 2005 to 2016 in Heilongjiang Province
地形地貌及風(fēng)向會(huì)通過(guò)影響大氣污染物傳輸擴(kuò)散而對(duì)甲醛分布產(chǎn)生影響.黑龍江省近 12年來(lái)甲醛柱分布特征與黑龍江省的地形地勢(shì)以及各個(gè)市所處的地理位置密切相關(guān).大興安嶺地區(qū)多屬于淺山丘陵地帶,海拔較高,甲醛排放源較少,因而甲醛柱濃度相對(duì)較低;黑龍江省南部如哈爾濱市、七臺(tái)河市、牡丹江市等,山地、盆地會(huì)對(duì)大氣傳輸產(chǎn)生阻隔或匯集,導(dǎo)致該地區(qū)甲醛柱濃度不易疏散;中部地區(qū)如齊齊哈爾市、綏化市、佳木斯市等,地形以平原為主,益于甲醛在大氣傳輸作用下疏散,甲醛柱濃度處于中值水平.
(2) 風(fēng)向特征對(duì)甲醛柱濃度分布的影響
根據(jù)黑龍江省各地級(jí)市(地區(qū))2011~2017年風(fēng)向統(tǒng)計(jì),繪制南部地區(qū)(哈爾濱市、雞西市、牡丹江市)、中部地區(qū)(齊齊哈爾市、大慶市、綏化市、伊春市、鶴崗市、七臺(tái)河市、佳木斯市、雙鴨山市)、北部地區(qū)(大興安嶺地區(qū)、黑河市)風(fēng)向玫瑰圖.南部地區(qū)多為山地、丘陵地區(qū),主導(dǎo)風(fēng)為西風(fēng),該地區(qū)尤其是張廣才嶺、牡丹江河谷地區(qū)等地區(qū),風(fēng)能資源貧乏,風(fēng)能密度一般在50(w/m2)以下,大氣運(yùn)動(dòng)在山地阻隔、匯集作用下,甲醛柱濃度相對(duì)最高;中部地區(qū)以平原為主,主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲鞅憋L(fēng),次主導(dǎo)風(fēng)為西風(fēng)和東北風(fēng).該地區(qū)風(fēng)速不易受地形影響,尤其是松花江中段、佳木斯等地區(qū),風(fēng)能資源豐富,風(fēng)能密度一般在 100(w/m2)以上[26].以西北風(fēng)為主導(dǎo)的風(fēng)向和充沛的風(fēng)力資源,使該地區(qū)甲醛柱濃度分布呈現(xiàn)南部高、北部低,東西方向濃度值相對(duì)接近的特點(diǎn);北部地區(qū)以山地、丘陵為主,主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲鞅憋L(fēng),次主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)楸憋L(fēng)以及東北風(fēng).該地區(qū)甲醛柱濃度相對(duì)最低,與風(fēng)向及工業(yè)經(jīng)濟(jì)水平有緊密關(guān)系.
(3)氣溫及降水對(duì)甲醛柱濃度變化的影響
圖9 黑龍江省風(fēng)向頻率統(tǒng)計(jì)Fig.9 Statistics of frequency diagram of wind direction in Heilongjiang Province
圖10 甲醛柱濃度與月平均氣溫及降水量的相關(guān)性Fig.10 Correlation between HCHO column concentration and monthly average temperature & precipitation
相同污染情況下不同溫度會(huì)使大氣光化學(xué)反應(yīng)表現(xiàn)出不同的程度,影響甲醛生成過(guò)程.甲醛的聚合物在高溫高濕的環(huán)境中會(huì)逐步水解,水解過(guò)程中會(huì)釋放大量的甲醛[27-28].基于以上,本文統(tǒng)計(jì)分析2005~2016年黑龍江省甲醛柱濃度月均值與黑龍江省月平均氣溫、月平均降水量的相關(guān)性,如圖10所示:月平均氣溫與甲醛柱濃度的月均值呈較顯著的正相關(guān)(P=0.0146,R2=0.46),說(shuō)明氣溫是影響黑龍江省大氣甲醛柱濃度的因素之一,氣溫的升高作用于大氣光化學(xué)反應(yīng)和甲醛聚合物水解,一定程度上可以使甲醛柱濃度升高;月平均降水與甲醛柱濃度的月均值呈顯著的正相關(guān)(P=0.0004,R2=0.94),但也有研究表明降水對(duì)大氣甲醛有明顯的清除作用,降水前大氣甲醛含量普遍高于降水后[29].說(shuō)明降水對(duì)大氣甲醛的短期內(nèi)有消除作用,但降水量大同時(shí)意味著空氣濕度大,可以促進(jìn)甲醛聚合物的水解,從而在較長(zhǎng)時(shí)間尺度上導(dǎo)致甲醛柱濃度升高.
3.4.2 人為因素 甲醛作為一種重要的化工原料,已被廣泛的應(yīng)用于木材、建材、化工、醫(yī)藥、紡織、輕工等工業(yè)行業(yè).煤炭、石油等生物質(zhì)的不完全燃燒甚至香煙燃燒也會(huì)產(chǎn)生甲醛,農(nóng)田排放很可能也是大氣甲醛的一個(gè)重要來(lái)源[30-33].本文綜合選取黑龍江省能源消費(fèi)總量、工業(yè)廢氣排放量、農(nóng)用化肥施用折純量探究能源消費(fèi)與工業(yè)、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)對(duì)甲醛柱濃度的關(guān)系,選取民用汽車保有量、卷煙制造量以及建筑房屋竣工面積分析居住生活對(duì)甲醛柱濃度的影響.
(1)能源消費(fèi)及工業(yè)生產(chǎn)
圖 11為能源消耗及工業(yè)生產(chǎn)與甲醛柱濃度的相關(guān)性分析,由圖可知:能源消費(fèi)總量、工業(yè)廢氣排放量及農(nóng)用化肥施用折純量與甲醛柱濃度值均呈顯著正相關(guān)關(guān)系,相關(guān)度大小表現(xiàn)為:工業(yè)廢氣排放量>農(nóng)用化肥施用折純量>能源消費(fèi)總量.其中,工業(yè)廢氣排放量與甲醛柱濃度的決定系數(shù)高達(dá)0.94,說(shuō)明工業(yè)廢氣排放對(duì)黑龍江省甲醛柱濃度具有重要貢獻(xiàn),嚴(yán)格工業(yè)廢氣排放標(biāo)準(zhǔn),加強(qiáng)對(duì)高廢氣排放工廠監(jiān)管,有利于緩解甲醛污染;能源消費(fèi)總量與甲醛柱濃度的決定系數(shù)為0.64,說(shuō)明黑龍江省大氣甲醛含量與能源消耗有緊密關(guān)系;我國(guó)是世界第一大化肥使用國(guó),但普遍存在化肥過(guò)量投入、盲目施用問題,過(guò)量的化肥施用會(huì)引起大氣污染[34].脲甲醛在施用后可分解產(chǎn)生甲醛,產(chǎn)生的甲醛一部分在土壤中分解,一部分則揮發(fā)進(jìn)入大氣,氮肥氣態(tài)散失產(chǎn)生的氮氧化物也會(huì)加劇大氣光化學(xué)反應(yīng)進(jìn)而促進(jìn)甲醛產(chǎn)生[35].黑龍江省農(nóng)用化肥施用折純量與甲醛柱濃度呈顯著正相關(guān)關(guān)系(P<0.001,R2=0.87),說(shuō)明化肥施用量的增加促進(jìn)了甲醛柱濃度的升高,合理適量施用化肥、發(fā)展綠色農(nóng)業(yè)是緩解大氣甲醛污染的可行措施之一.
圖11 能源消耗及工業(yè)生產(chǎn)與甲醛柱濃度的相關(guān)性分析Fig.11 Correlation between Energy consumption/Industrial production and HCHO column concentration
(2)居住生活
圖12為居住生活與甲醛柱濃度的相關(guān)性分析.由圖可知,民用汽車保有量、卷煙產(chǎn)量、建筑房屋竣工面積與甲醛柱濃度均呈顯著正相關(guān)關(guān)系,相關(guān)度大小表現(xiàn)為:建筑房屋竣工面積>卷煙產(chǎn)量>民用汽車保有量.其中建筑房屋竣工面積與甲醛柱濃度的決定系數(shù)為 0.79,一定程度反映了建材使用及房屋裝修對(duì)大氣甲醛含量的增加具有重要貢獻(xiàn);卷煙產(chǎn)量與甲醛柱濃度的決定系數(shù)為 0.72,說(shuō)明卷煙制作與消耗過(guò)程中產(chǎn)生的甲醛也會(huì)對(duì)大氣甲醛含量產(chǎn)生促進(jìn)升高的作用;民用汽車保有量與甲醛柱濃度的決定系數(shù)為 0.61,當(dāng)汽車保有量在 200萬(wàn)輛以下時(shí),與甲醛柱濃度體現(xiàn)出較強(qiáng)的正相關(guān),但汽車保有量超過(guò) 200萬(wàn)輛后,兩者呈現(xiàn)弱的負(fù)相關(guān),說(shuō)明汽車保有量的增大,僅在一定程度內(nèi)意味著有機(jī)燃料消耗量的增大,從而加劇大氣甲醛污染.2014年1月黑龍江省制定《黑龍江省大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃實(shí)施細(xì)則》著力治理大氣污染,推廣新能源汽車、淘汰黃標(biāo)車輛等行為,對(duì)甲醛污染緩解有積極影響.
圖12 居住生活與甲醛柱濃度的相關(guān)性分析Fig.12 Correlation between living pollution/formaldehyde and HCHO column concentration
4.1 2005~2016近12年間黑龍江省甲醛柱濃度呈波動(dòng)上升狀態(tài),表現(xiàn)為先增大后減小再持平,柱濃度年平均增速為 0.43×1015molec/cm2/a;2005~2010年、2011~2013年為柱濃度增長(zhǎng)期,2010~2011年、2013~2014年為柱濃度回降期;甲醛柱濃度最大增速出現(xiàn)在 2008~2009年[1.73×1015molec/(cm2?a)],最大減速出現(xiàn)在 2013~2014年[1.33×1015molec/(cm2?a)].
4.2 黑龍江省甲醛柱濃度有顯著的月、季度變化特征:年內(nèi)甲醛最低值出現(xiàn)在2~3月,最高值出現(xiàn)在 6~7月;四季甲醛濃度水平表現(xiàn)為:夏季>秋季>冬季>春季.
4.3 近12年甲醛柱濃度整體空間分布具有明顯的梯度特征,表現(xiàn)為南部地區(qū)(哈爾濱市、雞西市、牡丹江市)>中部地區(qū)(齊齊哈爾市、大慶市、綏化市、伊春市、鶴崗市、七臺(tái)河市、佳木斯市、雙鴨山市)>北部地區(qū)(大興安嶺地區(qū)、黑河市).
4.4 近12年空間分布變化較大,2005~2007年,全省甲醛柱濃度較低,區(qū)域分布較為均勻;2008~2013年,哈爾濱市、牡丹江市等南部經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)(14~18×1015molec/cm2)污染相對(duì)嚴(yán)重,城市群效應(yīng)顯著,甲醛污染由南部向中部、北部地區(qū)擴(kuò)散;2014~2016 年, 14×1015molec/cm2以上高值區(qū)范圍逐步縮小,空間濃度差異逐步降低.
4.5 黑龍江省地形地貌、風(fēng)向特征、氣溫降水等自然因素對(duì)其大氣甲醛濃度與分布有較大影響,其中降水量與甲醛柱濃度表現(xiàn)為顯著的正相關(guān)(P=0.0004,R2=0.94).能源消費(fèi)、工業(yè)生產(chǎn)以及居住生活等人為因素對(duì)黑龍江省大氣甲醛濃度有密切作用,其中工業(yè)廢氣排放量(P<0.001, R2=0.94)、農(nóng)用化肥施用折純量(P<0.001,R2= 0.87)、建筑房屋竣工面積(P<0.001,R2=0.79)與該省甲醛柱濃度均呈顯著的正相關(guān).
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