王 艷,郝煒偉,程 軻*,支國(guó)瑞,易 鵬,樊 靜 (.河南師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院,黃淮水環(huán)境與污染防治教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河南 新鄉(xiāng) 45007；2.新鄉(xiāng)醫(yī)學(xué)院公共衛(wèi)生學(xué)院,河南 新鄉(xiāng) 4500；.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院,北京 0002)

生物質(zhì)燃燒會(huì)產(chǎn)生大量氣態(tài)污染物和顆粒物,是全球大氣污染物的重要來源,對(duì)全球性和區(qū)域性大氣環(huán)境、氣候變化以及人體健康造成重要的影響[1-7].作為農(nóng)業(yè)大國(guó),我國(guó)農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量豐富且居世界首位[8].在全球范圍內(nèi),農(nóng)作物秸稈燃燒是生物質(zhì)燃燒的重要組成部分[6].秸稈燃燒是造成近年來區(qū)域性霾污染的重要原因[9-12].

國(guó)內(nèi)外研究學(xué)者對(duì)秸稈焚燒大氣污染物的排放因子已經(jīng)開展了一系列研究.目前研究[13-15]大多通過燃燒室或燃燒塔模擬秸稈露天焚燒,測(cè)定了秸稈燃燒典型大氣污染物的排放因子.針對(duì)秸稈物理性質(zhì)和燃燒條件對(duì)排放因子的影響,Hayashi等[15]的測(cè)定了干燥和潮濕的秸稈露天焚燒 PM2.5和氣態(tài)污染物的排放因子,探討排放因子和含水率之間關(guān)系.祝斌等[16]在測(cè)定污染物排放因子過程中,為了劃分明火燃燒和燜燒的燃燒狀態(tài),將電熱塊加熱視為燜燒,得出燜燒的排放因子為明火燃燒的 2.4～11.5倍.張宜升等[17]對(duì)秸稈和落葉野外焚燒、秸稈爐灶燃燒排放的氣相及顆粒相 PAHs的排放因子進(jìn)行了實(shí)測(cè).唐喜斌等[18]分別針對(duì)露天焚燒和爐灶燃燒的燃燒方式,測(cè)定了氣態(tài)污染物和顆粒物排放因子以及顆粒物成分譜.上述研究為了解秸稈燃燒污染物排放特征,計(jì)算污染物排放量提供了重要基礎(chǔ)數(shù)據(jù).但秸稈露天焚燒的實(shí)際過程主要包含明火燃燒和燜燒兩個(gè)狀態(tài).一般情況下,特別是現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試條件下,由于燃燒條件不易控制,實(shí)際燃燒面積大,明火和燜燒狀態(tài)常在一個(gè)區(qū)域內(nèi)疊加,難以明確區(qū)分和測(cè)量燜燒階段的污染物排放.且現(xiàn)有研究大多數(shù)在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)進(jìn)行,而基于露天焚燒實(shí)際情況,對(duì)秸稈露天焚燒整個(gè)過程的燃燒狀態(tài)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)以及排放因子測(cè)定較少.鑒于此,本研究利用自行設(shè)計(jì)露天焚燒煙氣污染物稀釋采樣測(cè)試系統(tǒng),在田間模擬露天焚燒環(huán)境,考慮秸稈露天焚燒過程中不同燃燒狀態(tài)和秸稈含水量對(duì)污染物排放的影響,對(duì)氣態(tài)污染物(SO2、NOx、CH4、CO 和 CO2)、PM2.5及其碳質(zhì)組分(OC和EC)的排放因子進(jìn)行實(shí)測(cè),為我國(guó)大氣污染物來源分析提供有效判斷依據(jù).

1 材料與方法

1.1 農(nóng)作物秸稈的選擇

本研究測(cè)試所用秸稈選取我國(guó)農(nóng)村普遍存在的 4種秸稈,分別為玉米、小麥、花生和棉花秸稈,自然晾曬,秸稈采集自河南省新鄉(xiāng)市農(nóng)田間.取實(shí)驗(yàn)所用適量秸稈進(jìn)行工業(yè)分析與元素分析,表1為本研究中選取4種秸稈工業(yè)分析與元素分析結(jié)果.

表1 農(nóng)作物秸稈工業(yè)分析和元素分析(%)Table 1 Proximate and ultimate analysis of crop straws (%)

1.2 露天焚燒煙氣污染物稀釋采樣系統(tǒng)

本研究所用露天焚燒煙氣污染物稀釋采樣測(cè)試系統(tǒng)如圖 1所示.實(shí)驗(yàn)過程中秸稈樣品經(jīng)過露天焚燒釋放出的煙氣在氣泵作用下先后進(jìn)入集氣罩和稀釋通道,稀釋空氣與原煙氣在稀釋通道前段進(jìn)行混合稀釋,之后混合氣體進(jìn)入稀釋通道中段,完成冷卻、稀釋、生長(zhǎng)等理化過程,進(jìn)一步混合均勻,既保留了燃燒煙氣的原始特征,又保證了采樣煙氣的均勻性和同質(zhì)性.稀釋通道中段靠后位置處的兩個(gè)采樣孔分別連接PM2.5切割器和自動(dòng)煙氣分析儀.經(jīng)過冷卻、稀釋后的煙氣通過裝有石英濾膜的 PM2.5切割器,對(duì)顆粒物進(jìn)行采樣.自動(dòng)煙氣分析儀可對(duì)經(jīng)過稀釋通道的煙氣中CO2、CO、SO2、NOx、CH4等氣態(tài)污染物進(jìn)行連續(xù)實(shí)時(shí)采樣及監(jiān)測(cè).溫度傳感器連接自動(dòng)煙氣分析儀對(duì)火焰溫度和經(jīng)過稀釋的煙氣溫度進(jìn)行連續(xù)實(shí)時(shí)記錄.自動(dòng)煙氣分析儀可通過輔助計(jì)算修正燃燒效率(MCE)區(qū)分明火和燜燒兩種不同的燃燒狀態(tài).

圖1 采樣測(cè)試系統(tǒng)示意Fig.1 Flow chart of sampling system

1.3 采樣測(cè)試過程和分析方法

1.3.1 采樣測(cè)試過程 采樣前打開氣泵,調(diào)節(jié)轉(zhuǎn)子流量計(jì)對(duì)流量進(jìn)行控制.采樣過程將秸稈樣品放置在托盤上,引燃秸稈樣品,使火焰自由擴(kuò)散,保證模擬秸稈露天焚燒的準(zhǔn)確性.煙氣在氣泵作用下進(jìn)入采樣測(cè)試系統(tǒng),在自動(dòng)煙氣分析儀讀取的氣態(tài)污染物數(shù)據(jù)由背景值開始變化時(shí),開始記錄實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),燃燒結(jié)束自動(dòng)煙氣分析儀數(shù)據(jù)趨于穩(wěn)定后,結(jié)束對(duì)樣品的采集,整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程中溫度、時(shí)間等數(shù)據(jù)由自動(dòng)煙氣分析儀進(jìn)行記錄.為了探究含水率對(duì)實(shí)驗(yàn)影響,對(duì)玉米秸稈和小麥秸稈均勻加入蒸餾水待放置 24h后重新測(cè)定含水率,設(shè)置不同含水率梯度,每組實(shí)驗(yàn)設(shè)置3個(gè)平行實(shí)驗(yàn)來保證數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性.實(shí)驗(yàn)前將石英濾膜放在馬弗爐中500°C烘烤4h,去除有機(jī)碳成分,冷卻后放入干燥器中24h進(jìn)行稱重待使用.

1.3.2 分析方法 在焚燒過程中,CO、CO2、SO2、NOx、CH4等氣態(tài)污染物體積濃度數(shù)據(jù)直接保存至自動(dòng)煙氣分析儀中.在焚燒結(jié)束后,對(duì)底灰樣品和石英濾膜樣品進(jìn)行收集,帶回實(shí)驗(yàn)室放入冰箱進(jìn)行冷凍保存.在實(shí)驗(yàn)室對(duì)顆粒物進(jìn)行OC、EC成分分析.OC、EC分析采用DRI 2001碳分析儀進(jìn)行測(cè)量分析校對(duì),測(cè)量采用IMPROVE A協(xié)議.秸稈原始樣品與底灰樣品采用varioEL Ⅲ元素分析儀進(jìn)行元素分析.

1.4 計(jì)算方法

1.4.1 修正燃燒效率 修正燃燒效率(MCE)是劃分不同燃燒狀態(tài)的重要指標(biāo)[19].一般情況下,在一個(gè)燃燒過程中,整個(gè)燃燒過程的 MCE值在0.9～1.0之間時(shí),可將此燃燒過程視為由明火燃燒主導(dǎo);MCE值小于0.9時(shí),可將其視為由燜火燃燒主導(dǎo).由于自動(dòng)煙氣分析儀可以實(shí)時(shí)記錄煙氣污染物濃度,本研究系統(tǒng)分析整個(gè)燃燒過程的實(shí)時(shí)燃燒狀態(tài),從而得出明火燃燒和燜燒的數(shù)據(jù).MCE值可以由CO濃度和CO2濃度計(jì)算得出.計(jì)算公式如下:

式中:為去除背景值后 CO2濃度; ΔCCO為去除背景值后CO濃度.

1.4.2 排放因子 本研究采用碳平衡法[20]計(jì)算污染物的排放因子,即秸稈中的含碳組分在燃燒過程中一部分轉(zhuǎn)化為灰分中的含碳物質(zhì),另一部分以 CO、CO2、顆粒物中含碳組物質(zhì)和總碳?xì)浠衔锏男问睫D(zhuǎn)化.Zhang等[20]使用碳平衡法計(jì)算公式如下:

式中: Cf、Ca分別為秸稈樣品、底灰樣品中碳的質(zhì)量,g;分別為CO2、CO、顆粒物、非甲烷總烴和CH4的質(zhì)量,g.

在碳平衡法基礎(chǔ)上,根據(jù)碳燃燒前后的質(zhì)量平衡計(jì)算單位重量秸稈燃燒產(chǎn)生的氣體量,進(jìn)而計(jì)算出單位重量秸稈 CO2排放因子,并以此為標(biāo)準(zhǔn)計(jì)算其它各種氣體與顆粒物排放因子.

通過碳平衡法獲得單位質(zhì)量秸稈釋放煙氣量,公式如下:

式中:Cf、Ca分別為單位質(zhì)量秸稈樣品、底灰樣品中碳的質(zhì)量,g?C/kg; Rfg為單位質(zhì)量秸稈氣體排放量,m3/kg;分別代表CO、CO2、顆粒物、非甲烷總烴與CH4中碳的濃度,g?C/m3.

通過單位質(zhì)量秸稈釋放煙氣量可計(jì)算出污染物排放因子,公式如下:

式中: c(CO2)為 CO2的物質(zhì)的量濃度,mol/m3;為CO2的分子量, 44g/mol.

式中:ΔX與代表去除背景值后的X與CO2的物質(zhì)的量濃度,mol/m3;MX為 X的摩爾質(zhì)量,g/mol.

在排放因子計(jì)算過程中,通過元素分析可得出單位質(zhì)量秸稈樣品和底灰樣品中含碳量,自動(dòng)煙氣分析儀可直接得出燃燒過程轉(zhuǎn)化為氣態(tài)和顆粒態(tài)的碳的濃度.與實(shí)驗(yàn)室模擬燃燒相比,實(shí)驗(yàn)室模擬燃燒過程中大部分采用燃燒室測(cè)定煙氣量等數(shù)據(jù),本研究整個(gè)過程不涉及底物質(zhì)量和煙氣量等數(shù)據(jù),普遍適合在野外進(jìn)行測(cè)試.

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5和含碳組分排放因子

表2為4種秸稈露天焚燒釋放煙氣中PM2.5和 OC、EC的排放因子以及平均修正燃燒效率(MCE).玉米秸稈和棉花秸稈MCE值大于0.9,可視為由明火燃燒支配,通過觀察燃燒底灰形貌發(fā)現(xiàn),燃燒較為充分.小麥秸稈和花生秸稈 MCE值小于 0.9,可視為由燜燒支配,燃燒結(jié)束后秸稈仍有少部分殘留,燃燒不充分.在10%左右含水率梯度,即自然晾曬的情況下,4種秸稈露天焚燒的PM2.5排放因子在1.48～13.29g/kg之間,花生秸稈PM2.5排放因子略大于小麥秸稈,棉花秸稈 PM2.5排放因子最低.OC和EC是顆粒物的重要組成成分,本研究中OC和EC分別占PM2.5全部質(zhì)量的27.7%～54.3%和4.4%～17.1%.OC和EC的排放因子分別在 0.47～6.11g/kg、0.25～1.56g/kg 之間,小麥秸稈的OC排放因子最高,花生秸稈的EC排放因子最高,不同種類秸稈燃燒 PM2.5排放量和PM2.5中OC、EC的比例不同.4種秸稈燃燒釋放顆粒物中OC/EC值在1.88～11.23之間,不同秸稈類型OC/EC差距較為明顯.小麥秸稈OC/EC為11.23,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他 3種秸稈.花生秸稈排放PM2.5中OC僅占24.4%,玉米秸稈和棉花秸稈排放 PM2.5中 EC所占比例較高,分別為 16.1%和16.9%.這些差異可能與不同秸稈本身物理性質(zhì)(如密度、揮發(fā)分、灰分、熱值、等)和元素組成等因素有關(guān).

對(duì)于不同含水率梯度的小麥秸稈和玉米秸稈,可以看出隨著秸稈含水率升高,MCE值降低,燜燒程度增加,PM2.5和 OC排放因子升高.高含水率梯度秸稈的 PM2.5排放因子是自然晾曬秸稈的3.4～7.8倍左右,高含水率梯度秸稈OC排放因子是自然晾曬秸稈的 3.7～6.2倍左右.而含水率梯度與小麥秸稈和玉米秸稈 EC排放因子的關(guān)系尚不明顯,Hayashi等[15]的研究也有類似結(jié)果.因此高含水率梯度會(huì)使秸稈釋放顆粒物中OC/EC升高1.9～9倍左右.造成這些情況發(fā)生可能是由于隨著濕度升高,需要更多的熱量使秸稈樣品中水分揮發(fā),導(dǎo)致燃燒溫度降低,不完全燃燒使產(chǎn)生CO2減少,OC排放增多.隨著含水率增高EC排放因子沒有顯著變化.且不同濕度下PM2.5中 OC所占比例沒有明顯差別.與干燥秸稈相比,濕度升高后,OC排放因子增加占 PM2.5排放因子增加的 46%～54%,可見 PM2.5排放量升高主要是由OC排放量增高導(dǎo)致.

表3列出了本研究中所測(cè)得4種秸稈露天焚燒PM2.5和OC、EC排放因子與其他文獻(xiàn)的對(duì)比,玉米秸稈和棉花秸稈排放因子低于已有研究結(jié)果,小麥秸稈和花生秸稈排放因子高于已有研究結(jié)果,且不同研究秸稈燃燒釋放顆粒物中 OC/EC偏差較大.由于實(shí)驗(yàn)室模擬和現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試的方法不同,其他研究大多在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)利用燃燒塔或燃燒室對(duì)秸稈進(jìn)行模擬焚燒,燃燒室環(huán)境相對(duì)封閉.本研究完全模擬野外環(huán)境進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試,結(jié)果易受外界條件尤其是風(fēng)等因素影響.Cao等[14]對(duì)提前風(fēng)干一個(gè)月秸稈進(jìn)行測(cè)試,與自然晾曬秸稈相比含水率有所降低.此外不同產(chǎn)地秸稈的元素構(gòu)成存在一定差異,會(huì)造成排放因子結(jié)果有所不同.但整體上本研究的結(jié)果與其他研究具有一定可比性.

表2 農(nóng)作物秸稈露天焚燒PM2.5排放因子(g/kg)Table 2 Emission factors of PM2.5 from open burning of crop straws (g/kg)

通常用OC/EC比值來考察氣溶膠污染物來源[21].但是對(duì)于生物質(zhì)燃燒源示蹤,由于含水率等各種因素影響,OC/EC變化較大,需結(jié)合秸稈含水率數(shù)據(jù)進(jìn)行綜合分析.

表3 本研究秸稈露天焚燒排放因子和其他文獻(xiàn)的比較Table 3 Comparison of PM2.5 emission factors from open burning of crop straws with other literatures

2.2 氣態(tài)污染物排放因子

表 4為本研究所測(cè)得秸稈露天焚燒煙氣中氣體污染物排放因子,自然晾曬條件下(10%左右含水率梯度)的4種秸稈CO、SO2、NOx和CH4平均排放因子分別在 7.39～92.4g/kg、0.11～0.89g/kg、0.72～3.86g/kg 和 0.2～5.45g/kg 之間,不同秸稈種類氣態(tài)污染物排放因子差距較大.花生秸稈氣態(tài)污染物排放因子較高,棉花秸稈氣態(tài)污染物排放因子較低,與平均MCE值較為符合,可能受到燃燒狀態(tài)和秸稈本身物理性質(zhì)等因素的影響.

表4 秸稈露天焚燒氣態(tài)污染物排放因子(g/kg)Table 4 Emission factors of gaseous pollutants from open burning of crop straws (g/kg)

圖2為本研究所測(cè)得4種秸稈整個(gè)燃燒過程煙氣中CO、SO2、NOx、CH4的質(zhì)量濃度和MCE值隨時(shí)間變化趨勢(shì).可以看出,在開始階段秸稈被引燃之后 MCE＞0.9,燃燒處于明火狀態(tài),隨著MCE降低,燃燒狀態(tài)為混合狀態(tài),趨于由燜燒所支配,污染物濃度急劇上升,濃度到峰值之后污染物伴隨 MCE值起伏,污染物濃度開始下降直至火焰熄滅,到達(dá)環(huán)境背景值.其中CO、SO2、NOx3種氣態(tài)污染物的釋放伴隨整個(gè)燃燒過程,而 CH4主要出現(xiàn)在明火引燃后混合狀態(tài)MCE值降低過程,在燃燒后期CH4排放濃度很低.

對(duì)于不同含水率梯度的玉米秸稈和小麥秸稈排放氣態(tài)污染物排放因子,從表 4中可以看出,與 10%左右含水率梯度即自然晾曬秸稈相比,高含水率梯度的玉米秸稈和小麥秸稈CO和CH4的排放因子較高,而SO2、NOx則未明顯變化.這可能是因?yàn)楹噬?燃燒溫度降低,秸稈燃燒的時(shí)間則變長(zhǎng).整個(gè)過程MCE值降低,由燜燒過程所支配,長(zhǎng)時(shí)間燜燒狀態(tài)的不完全燃燒消耗燃燒過程中氧氣,導(dǎo)致釋放 CO2濃度降低,不完全氧化和還原物質(zhì) CO和 CH4排放增加.

圖2 秸稈露天焚燒氣態(tài)污染物濃度變化趨勢(shì)Fig.2 Variations of gaseous pollutants concentrations from open burning of crop straws

3 結(jié)論

3.1 修正燃燒效率(MCE值)表明,本次測(cè)試過程中玉米秸稈和棉花秸稈可視為由明火燃燒支配,小麥秸稈和花生秸稈可視為由燜燒支配,濕度增加會(huì)造成 MCE值降低,燜燒程度增強(qiáng),污染物排放主要在混合狀態(tài),由燜燒狀態(tài)主導(dǎo).

3.2 玉米、小麥、花生、棉花4種秸稈露天焚燒釋放煙氣中PM2.5平均排放因子分別為3.67、12.17、13.29和1.48g/kg, OC的平均排放因子分別為2.18、6.11、3.24和0.47g/kg,EC的平均排放因子分別為 0.59、0.54、1.56和 0.25g/kg.OC和EC是PM2.5中主要組成成分.

3.3 4種秸稈露天焚燒氣態(tài)污染物CO、SO2、NOx和 CH4平均排放因子分別在 7.39～92.4g/kg、0.11～0.89g/kg、0.72～3.86g/kg 和 0.2～5.45g/kg之間.

3.4 隨著含水量上升,氣態(tài)污染物方面,CO 和CH4的排放因子明顯升高,分別是自然晾曬狀態(tài)的 1.2～1.6 倍和 1.2～2.2 倍.而 SO2和 NOx則沒有明顯變化.顆粒物方面,PM2.5和OC的排放因子升高,分別是自然晾曬狀態(tài)的 3.4～7.8倍和 3.7～6.2倍.EC排放因子沒有顯著變化,導(dǎo)致OC/EC的升高.OC排放因子升高占 PM2.5排放因子升高的46%～54%,PM2.5排放量升高主要是由OC排放量增高導(dǎo)致.在計(jì)算污染物排放量過程中需根據(jù)不同區(qū)域生物質(zhì)特性進(jìn)行選取相應(yīng)排放因子.

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