黃振凱，劉全有，黎茂穩(wěn)，陳建平，李 鵬，張 瑞[1.頁巖油氣富集機(jī)理與有效開發(fā)國家重點實驗室，北京 10008； 2.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院，北京 10008；.中國石油 勘探開發(fā)研究院，北京 100081； .中國石油大學(xué)(華東) 地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東 青島 266580]

陸相富有機(jī)質(zhì)泥頁巖廣泛分布于我國諸多含油氣盆地，其大多形成于中新生代的陸相湖盆沉積背景，具有優(yōu)越的頁巖油形成條件[1-4]，如松遼盆地青山口組[4-6]，渤海灣盆地沙河街組[7-9]、鄂爾多斯盆地延長組[10-12]，江漢盆地潛江組[13-14]，泌陽凹陷核桃園組[15]。這些烴源巖層系有機(jī)質(zhì)類型較好，目前多處于生油階段，不僅是我國常規(guī)油藏的主力烴源巖系，也是目前我國頁巖油勘探關(guān)注的重要層位。

鄂爾多斯盆地為我國第二大沉積盆地，含有豐富的油氣資源。三疊系延長組長7段沉積時，為盆地湖泊發(fā)展的鼎盛時期，大范圍發(fā)育了一套深湖-半深湖相泥頁巖沉積[16-18]。長7段泥頁巖頂面埋深分布在500～2 000 m，厚度可達(dá)80～130 m，分布相對穩(wěn)定[19]。隨著針對陸相頁巖油氣勘探的不斷深入，長慶油田先后在隴東地區(qū)通過對延長組泥頁巖層段進(jìn)行體積壓裂獲得工業(yè)油流，在直羅-下寺灣地區(qū)通過工程措施成功獲得低產(chǎn)氣流，形成了中國第一個陸相頁巖氣先導(dǎo)試驗區(qū)，揭示了鄂爾多斯盆地具有良好的頁巖油氣資源前景[12,20]。

近些年來隨著頁巖油氣研究熱潮的興起，泥頁巖層系的排烴效率與殘留烴量再次引起了學(xué)者們的廣泛關(guān)注。如果從物質(zhì)平衡的角度來看，泥頁巖層系的排烴效率越高，排出泥頁巖層系的烴類的量也就越高，相反殘留在泥頁巖層系內(nèi)部的烴類也就越少。因此泥頁巖層系排烴效率的高低決定了泥頁巖層系中保留的油氣資源量。從業(yè)已發(fā)表的文獻(xiàn)來看，針對長7段泥頁巖層系排烴效率方面的文獻(xiàn)報道相對較少。因此本文選取長7段不同熱演化程度泥頁巖樣品為研究對象，以物質(zhì)平衡作為理論基礎(chǔ)，通過系統(tǒng)的地球化學(xué)分析，探討其排烴效率、含油性及其頁巖油意義，為揭示鄂爾多斯盆地延長組陸相泥頁巖層系的生排烴機(jī)理、特征以及頁巖油資源評價等重要問題提供思路和技術(shù)方法。

1 研究區(qū)基礎(chǔ)地球化學(xué)特征

長7段泥頁巖層系生烴母質(zhì)發(fā)育十分豐富，殘余有機(jī)碳含量很高[12]。TOC(有機(jī)碳含量)大多在2%～6%，最高可達(dá)到30%～40%，氯仿瀝青“A”含量大多分布在0.22%～1.03%。不同地區(qū)長7段泥頁巖層系的有機(jī)質(zhì)豐度變化也較為明顯。盆地西南部的西峰地區(qū)TOC分布在2.8%～25%，平均為14%，氯仿瀝青“A”含量分布在0.48%～1.03%，平均為0.785%；盆地東部的蟠龍地區(qū)TOC分布在0.69%～5.24%，平均為3.32%，氯仿瀝青“A”含量分布在0.216%～0.492%，平均為0.391%[21]。全盆的有機(jī)質(zhì)豐度由湖盆中心向湖盆邊部逐漸降低，但總體上大多屬于優(yōu)質(zhì)烴源巖，TOC達(dá)到高-極高級別[12]。

形成于深湖-半深湖相沉積的長7段泥頁巖層系水體鹽度整體較低，水體分層并不明顯，屬于較強(qiáng)的還原環(huán)境。長7段泥頁巖干酪根主要以無定形體為主(85%～99%)，并有少量的源于刺球藻的形態(tài)組份和孢子體，屬湖相低等藻類生物[12]，有機(jī)質(zhì)的類型應(yīng)該以Ⅰ型和Ⅱ1型為主。

長7段泥頁巖層系的熱演化程度普遍較高，但不同地區(qū)的熱演化程度存在一定的差異。盆地東南部Ro(鏡質(zhì)體反射率)值一般大于1.0%，東北和西南部Ro值普遍低于0.7%，中南部大部分地區(qū)Ro值分布在0.7%～1.1%，說明泥頁巖已進(jìn)入成熟階段?？傮w來看,盆地的熱演化程度具有南北向偏低，而中部熱演化程度較高的特點[21]。

2 研究樣品與實驗方法

本文選取研究區(qū)內(nèi)處于半深湖-深湖相不同演化階段的延長組長7段泥頁巖樣品進(jìn)行排烴效率及含油性分析(圖1)。DP1井、Z233井和H317井的泥頁巖鏡質(zhì)體反射率分別大致為0.8%，0.9%和1.1%。由于長7段泥頁巖層系未熟-低熟的鉆井和野外露頭樣品非常少，因此選用有機(jī)質(zhì)豐度、類型與長7近乎相似的ZK808井長2段泥頁巖層系的野外露頭樣品(Ro=0.4%)作為未熟-低熟樣品。

本研究中涉及的巖石熱解分析使用法國Vinei Technologies生產(chǎn)的Rock-Eval 6型巖石熱解儀完成。有機(jī)碳分析使用Leco CS-200碳硫分析儀完成。巖石抽提物組份分析中，首先使用索氏抽提獲得氯仿瀝青“A”，然后使用柱層析法對抽提物進(jìn)行組份的分離和定量計算。本文中使用的分析測試方法均按照GB/T 19145—2003，GB/T 215—2003和SY/T 5118—2005等國家標(biāo)準(zhǔn)或行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。

圖1 研究區(qū)自然演化剖面樣品采集位置分布Fig.1 Diagram for distribution of samples collected from a natural outcrop profile in the study area

3 泥頁巖層系排烴效率

確定泥頁巖層系排烴效率有很多方法，包括地質(zhì)剖面法[22-25]、巖石熱解法[26-28]、模擬實驗法[29-33]和生烴動力學(xué)法[34-36]等。其中最為常用、最可靠的方法是利用泥頁巖熱解生烴參數(shù)的物質(zhì)平衡計算法[37]。

計算泥頁巖排烴效率的基本地球化學(xué)參數(shù)有3個：原始生烴潛量(S0)、殘余生烴量(也稱為熱解烴，S2)及殘留烴量(也稱為熱解游離烴，S1)，獲得上述3個參數(shù)后可以確定原始生烴指數(shù)(即單位有機(jī)碳對應(yīng)的原始生烴潛量)、殘余生烴指數(shù)(即單位有機(jī)碳對應(yīng)的殘余生烴潛量)、已生成烴量和排出烴量。巖石的殘余生烴量和殘留烴量可以通過巖石熱解法獲得[38-39]，巖石的原始生烴潛量(S0)可以通過選取未熟-低熟泥頁巖樣品進(jìn)行熱解分析后獲得，計算方法如下：

排烴效率=排出烴量/原始生烴潛量(S0)

(1)

排出烴量= 原始生烴潛量(S0)

-殘余生烴潛量(S)

(2)

殘余生烴潛量(S)=熱解S1+熱解S2

(3)

將公式(2)和公式(3)與公式(1)整合之后即為公式(4)：

排烴效率= [原始生烴潛量(S0)-熱解S1

-熱解S2]/S0

(4)

首先對Ⅰ型未熟-低成熟及Ro=0.8%和Ro=1.1%的樣品系列進(jìn)行系統(tǒng)的熱解分析，獲得不同熱演化階段泥頁巖樣品的TOC與生烴潛量(S1+S2)關(guān)系式(圖2)，對實測巖石熱解數(shù)據(jù)進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合后得到Ⅰ型未熟-低熟及不同熱演化程度泥頁巖樣品的生烴潛量(S1+S2)與TOC線性關(guān)系式。

Ro(0.4%)原始生烴潛量公式：

y=6.522 2x+5.268 8，R2=0.957 4

(5)

Ro(0.8%)殘余生烴潛量公式：

y=3.862 9x+1.360 2，R2=0.821 9

(6)

Ro(1.1%)殘余生烴潛量公式：

y=2.144 6x-2.252 3，R2=0.931 8

(7)

同理，可計算獲得Ⅱ型不同熱演化程度泥頁巖的生烴潛量(S1+S2)與TOC線性關(guān)系式(圖3)。

Ro(0.4%)原始生烴潛量公式：

y=5.203 7x-0.927 8，R2=0.975 3

(8)

Ro(0.8%)殘余生烴潛量公式：

y=3.718x+0.826 0，R2=0.884 0

(9)

Ro(1.1%)殘余生烴潛量公式：

y=2.111 0x+0.186 0，R2=0.906 3

(10)

通過將關(guān)系式(5)—(10)帶入關(guān)系式(1)—(4)中，即可進(jìn)行計算不同熱演化程度、不同TOC的泥頁巖樣品的排烴效率。

計算結(jié)果表明，Ro為0.8%的Ⅰ型有機(jī)質(zhì)泥頁巖的排烴效率在33%～37%，Ⅱ型排烴效率在16%～26%，Ro為1.1%的Ⅰ型有機(jī)質(zhì)泥頁巖的排烴效率在64%～67%，Ⅱ型排烴效率在54%～58%(表1，表2)。Ⅰ型與Ⅱ型有機(jī)質(zhì)泥頁巖的排烴效率隨著熱演化程度不斷增加具有逐漸增高的趨勢。近期學(xué)者研究表明[40]，有利于頁巖油產(chǎn)出泥頁巖層系對應(yīng)的Ro大致分布在1.1%～1.2%，當(dāng)前選取的Ro為1.1%的長7段泥頁巖樣品排烴效率基本在50%～70%。雖然泥頁巖排烴效率較高，但泥頁巖內(nèi)尚殘留大致30%～50%左右的烴類，這部分尚未排出泥頁巖體系的烴類是否能使泥頁巖層系具有一定的含油性？滯留烴的組份特征如何？是否具有一定的流動性？這是下文將詳細(xì)討論的問題。

圖2 鄂爾多斯盆地Ⅰ型不同熱演化程度長7段泥頁巖排烴效率數(shù)學(xué)模型Fig.2 Mathematical model of hydrocarbon expulsion efficiency of shale system with type Ⅰ organic matters in Chang 7 Member with different thermal evolution degree.

圖3 鄂爾多斯盆地Ⅱ型不同熱演化程度長7段泥頁巖排烴效率數(shù)學(xué)模型Fig.3 Mathematical model of hydrocarbon expulsion efficiency of shale system with type Ⅱ organic matters in Chang 7 Member with different thermal evolution degree.

4 泥頁巖層系含油性及其頁巖油意義

當(dāng)前評價泥頁巖層系含油性時，通常使用S1/TOC，即含油飽和度指數(shù)(Oil Saturation Index，簡稱OSI，下同)，通過匯總Bakken,Eagle Ford,Marcellus和Montney等北美主要的頁巖油產(chǎn)層的S1與TOC數(shù)據(jù)(圖4)，同時將鄂爾多斯盆地長7段泥頁巖及砂巖夾層的數(shù)據(jù)投點并進(jìn)行對比分析。通過與國外數(shù)據(jù)的對比發(fā)現(xiàn)，長7段泥頁巖的OSI大多低于100 mg/g，而砂巖夾層的OSI卻遠(yuǎn)高于100 mg/g，其中H317井砂巖夾層的OSI最高可達(dá)452 mg/g，平均為260 mg/g；Z233井砂巖夾層OSI最高可達(dá)651 mg/g，平均466 mg/g。相比之下兩口井中處于成熟階段的泥頁巖OSI相對較低，Z233井和DP1井的長7段泥頁巖剛進(jìn)入生油窗(Ro=0.8%～0.9%)，干酪根剛開始逐漸向烴類轉(zhuǎn)化，尚未生成大量烴類，因此其OSI低于100 mg/g；H317井的長7段泥頁巖熱演化程度較高(Ro=1.1%)，目前正處于生油高峰階段，雖然其在該階段生成了大量的烴類，但由于該階段泥頁巖整體的排烴效率較高(前文計算結(jié)果顯示排烴效率大致在50%～70%)，已經(jīng)生成的烴類大多都排出了泥頁巖層系，因此使得滯留在泥頁巖層系中的烴量整體較少，導(dǎo)致其OSI較低。

表1 鄂爾多斯盆地不同熱演化程度的Ⅰ型有機(jī)質(zhì)泥頁巖排烴效率Table 1 Hydrocarbon expulsion efficiency of shale system with type Ⅰ organic matters in Chang 7 Memberwith different thermal evolution degree, Ordos Basin

表2 鄂爾多斯盆地不同熱演化程度的Ⅱ型有機(jī)質(zhì)泥頁巖排烴效率Table 2 Hydrocarbon expulsion efficiency of shale system withtype Ⅱ organic matters in Chang 7 Member with different thermal evolution degree,Ordos Basin

圖4 國內(nèi)外不同地區(qū)泥頁巖TOC與S1關(guān)系對比Fig.4 Correlation of TOC and S1 of shale system in different regions both in China and abroad

Jarvie等[41]通過對Bakken組富有機(jī)質(zhì)泥頁巖層系頁巖油地質(zhì)特征的研究認(rèn)為，當(dāng)泥頁巖層系中OSI大于100 mg/g以上時，該套地層就具有頁巖油的生產(chǎn)潛力。如果從這個角度來看，OSI較高的砂巖夾層應(yīng)該是頁巖油勘探的有利目標(biāo)，而含有飽和度相對較低的泥頁巖作為頁巖油勘探的有利目標(biāo)的難度較大。但值得注意的是，非烴源巖層其TOC值很低，少量原油的充注即可導(dǎo)致OSI的高值，其實際資源量可能是有限的。以Bakken組頁巖為例，上下Bakken的OSI值較低(<75 mg/g)，S1值為中Bakken的2～3倍，產(chǎn)出原油的色譜特征表明上下Bakken頁巖貢獻(xiàn)了很高的產(chǎn)能[42]。再如我國潛江凹陷鹽間頁巖層雖然S1/TOC值普遍可達(dá)數(shù)百，但一部分S1值比較低的地層實際上并未獲得較好的工業(yè)油流[43]。因此在分析地層含油性時應(yīng)將泥頁巖游離烴量S1和OSI兩者結(jié)合進(jìn)行綜合考慮[44]。

H317井泥頁巖層段的熱解地球化學(xué)剖面顯示(圖5)，粉砂巖-細(xì)砂巖中均具有一定的游離烴含量，OSI大多高于100 mg/g。2 468 m以淺的塊狀泥巖和粉砂質(zhì)泥巖有機(jī)碳分布在0.6%～8.9%，游離烴含量S1分布在0.3～5.8 mg/g，粉砂質(zhì)泥巖OSI大多高于100 mg/g，塊狀泥巖OSI一般分布在53～73 mg/g。2 468 m以深的黑色頁巖TOC和游離烴含量S1整體高于淺部的泥巖和粉砂質(zhì)泥巖，分別分布于4%～19%和1.6～5.1 mg/g，OSI明顯低于淺部，整體低于40 mg/g。典型樣品氯仿瀝青“A”族組份顯示，粉砂巖中飽和烴和芳香烴組份含量最高，可達(dá)94%(圖6a)。粉砂質(zhì)泥巖和塊狀泥巖次之(圖6c，b)，含量分別為85%和84%。黑色頁巖最低，含量僅有53%(圖6d)。

通過實驗結(jié)果來看，長7段中砂巖夾層中油質(zhì)較輕，具有較高含量的游離烴(S1)和較高的OSI，因此這類砂巖夾層可作為頁巖油勘探開發(fā)的有利目標(biāo)，這與前人的研究認(rèn)識基本一致(張文正，2015)。含有一定粉砂質(zhì)的泥巖中滯留油的飽和烴及芳香烴含量基本與砂巖夾層相似，油質(zhì)相對較輕，且同樣具有較高含量的游離烴(S1)和高OSI，因此粉砂質(zhì)泥巖也具備成為頁巖油賦存的有利目標(biāo)的可能性(圖5，圖6)。

塊狀泥巖和黑色頁巖相似之處在于二者OSI均相對較低(低于100 mg/g)，游離烴量也都相對較高。二者不同之處表現(xiàn)在：①雖然二者的游離烴含量均相對較高，但塊狀泥巖的有機(jī)質(zhì)豐度明顯低于黑色頁巖(圖4)；②塊狀泥巖滯留烴類的組份偏輕，其飽和烴和芳香烴百分含量可達(dá)85%，非烴和瀝青質(zhì)含量只有15%。相比之下，黑色頁巖滯留烴的組份明顯重于塊狀泥巖，飽和烴和芳香烴含量只有53%，而非烴和瀝青質(zhì)含量卻高達(dá)47%(圖5b，d)。如果從相似相溶的角度來說，有機(jī)質(zhì)含量越高，其吸附的烴類也就越多，這會導(dǎo)致黑色頁巖中游離烴可動性變差，相比之下塊狀泥巖中有機(jī)質(zhì)含量低，游離烴受其吸附作用的影響相對弱一些，其可動性會強(qiáng)于黑色頁巖。本文使用周文等(2013)建立的通過鏡質(zhì)體反射率確定地層油氣相態(tài)的方法計算得到當(dāng)前處于成熟階段的長7段泥頁巖層系中的滯留油屬于單一油相態(tài)，氣油比很低，大致在141～162 m3/t。研究區(qū)內(nèi)實際地質(zhì)樣品的模擬實驗(王香增等，2014)也證實，在生油窗范圍內(nèi)，泥頁巖內(nèi)部的氣油比整體偏低，大致分布在100～1 000 m3/t，主要以生油為主，只伴有少量濕氣。因此初步認(rèn)為：長7段塊狀泥巖與黑色頁巖中的滯留油雖然主體以單一油相為主且氣油比較低，但塊狀泥巖中烴類的組份明顯偏輕，且受有機(jī)質(zhì)和粘土礦物的吸附作用明顯弱于黑色頁巖[45]，因此塊狀泥巖中的滯留油流動性比黑色頁巖的可能更好一些，針對其進(jìn)行頁巖油開采可能要比黑色頁巖更具實際意義。

圖5 鄂爾多斯盆地H317井長7段泥頁巖層系熱解地球化學(xué)剖面Fig.5 Pyrolysis geochemical profile of shale system in the Chang 7 Member from Well H317,Ordos Basin

圖6 鄂爾多斯盆地H317井典型樣品氯仿瀝青“A”族組分含量Fig.6 Component of chloroform bitumen A of typical samples from Well H317,Ordos Basina.埋深2 448.5 m，長7段，粉砂巖;b.埋深2 459.6 m，長7段，塊狀泥巖;c.埋深2 464.4 m，長7段，粉砂質(zhì)泥巖;d.埋深2 469.2 m，長7段，黑色頁巖

綜上所述，泥頁巖層系在成熟度較高時(Ro=1.1%)，雖然泥頁巖層系中仍滯留了將近30%～50%的烴類，但在綜合考慮不同類型巖性的游離烴含量(S1)，OSI，滯留油族組份特征、氣油比及滯留油流動性等地質(zhì)因素后認(rèn)為，在長7段泥頁巖層系中游離烴含量和OSI指數(shù)高的砂巖段、粉砂質(zhì)泥巖段等可作為頁巖油勘探開發(fā)的有利目標(biāo)，游離烴含量和OSI指數(shù)較高的塊狀泥巖可作為頁巖油勘探的潛在目標(biāo)，而游離烴含量較高，但OSI指數(shù)較低的黑色頁巖(或純頁巖段)受前文提及的若干地質(zhì)因素的影響，可能會制約其成為研究區(qū)內(nèi)頁巖油勘探的有效目標(biāo)。這里需要說明是，泥頁巖層系滯留油中可動油和吸附油(與粘土礦物、有機(jī)質(zhì)呈吸附或互溶狀態(tài)，難以流動的油)的相對比例本文尚未進(jìn)行討論，該問題對于明確泥頁巖中現(xiàn)實可動用的滯留油具有重要意義，該部分研究工作將在下一階段的研究中系統(tǒng)開展。

5 結(jié)論

1) 中等成熟度(Ro=0.8%)的Ⅰ型有機(jī)質(zhì)泥頁巖的排烴效率在33%～37%，Ⅱ型排烴效率在16%～26%，較高成熟度(Ro=1.1%)的Ⅰ型有機(jī)質(zhì)泥頁巖的排烴效率在64%～67%，Ⅱ型排烴效率在54%～58%之間。排烴效率隨著熱演化程度不斷增加具有逐漸增高的趨勢。

2) 泥頁巖層系在成熟度較高時(Ro=1.1%)，泥頁巖層系中仍滯留了將近30%～50%左右的烴類。在綜合考慮不同類型巖性的含油性、滯留油族組份特征、氣油比及滯留油流動性等地質(zhì)因素后認(rèn)為，在長7段泥頁巖層系中游離烴含量和OSI指數(shù)高的砂巖段、粉砂質(zhì)泥巖段等可作為頁巖油勘探開發(fā)的有利目標(biāo)，游離烴含量和OSI指數(shù)較高的塊狀泥巖可作為頁巖油勘探的潛在目標(biāo)，而游離烴含量較高，但OSI指數(shù)較低的黑色頁巖(或純頁巖段)因受若干地質(zhì)因素的影響，可能會制約其成為研究區(qū)內(nèi)頁巖油勘探的有效目標(biāo)。

參 考 文 獻(xiàn)

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