張金川，雷懷玉，張 福，李 龍，劉子驛，劉 飏，張 鵬[.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 頁巖氣勘查與評價國土資源部重點實驗室，北京 0008； .中國華電集團(tuán) 清潔能源有限公司，北京 0060； .貴州產(chǎn)投能源有限責(zé)任公司，貴州 遵義 56400]

四川盆地是我國高產(chǎn)天然氣盆地之一[1]。其中，下志留統(tǒng)龍馬溪組與上奧陶統(tǒng)五峰組同為四川盆地內(nèi)高產(chǎn)天然氣的重要目的層，是目前取得一定勘探開發(fā)進(jìn)展的主要層系[2]。對該層系中泥頁巖的研究表明，泥頁巖中含氣已成為不爭的事實[3]。進(jìn)一步研究認(rèn)定五峰-龍馬溪組天然氣是主要以吸附和游離態(tài)賦存于暗色有機質(zhì)泥頁巖地層中的頁巖氣[4]。

自四川盆地頁巖氣勘探開發(fā)以來，五峰-龍馬溪組頁巖氣一直成為國內(nèi)外專家研究的熱點，長寧-昭通、富順-永川、威遠(yuǎn)和礁石壩頁巖氣田相繼被發(fā)現(xiàn)，單井日產(chǎn)高達(dá)3×104～43×104m3[5]，我國頁巖氣產(chǎn)量預(yù)計于2020年實現(xiàn)200×109～300×109m3。然而，除五峰-龍馬溪組高產(chǎn)頁巖氣外，毗鄰于四川盆地南部的黔北地區(qū)在下志留統(tǒng)松坎組發(fā)現(xiàn)了大量天然氣聚集，并獲得高產(chǎn)工業(yè)氣流，標(biāo)志著該地區(qū)獲得了重大油氣突破。為了弄清安頁1井松坎組天然氣的形成條件及特征，有必要針對黔北安頁1井區(qū)松坎組巖性組合特征、地球化學(xué)特征和天然氣成因等影響因素進(jìn)行深入研究。

因此，本文通過對黔北安頁1井松坎組天然氣同位素地球化學(xué)等實驗數(shù)據(jù)、氣源對比特征、CO2天然氣運移示蹤的分析以及結(jié)合天然氣干燥系數(shù)，來共同分析判斷研究區(qū)天然氣的成因問題，以便為該區(qū)天然氣的進(jìn)一步勘探開發(fā)提供理論依據(jù)。

1 安頁1井區(qū)地質(zhì)背景

黔北正安地區(qū)安頁1井位于武陵褶皺區(qū)安場向斜西翼，安場向斜位于群樂-安場-瑞豪一帶，由奧陶系封閉，總體由北東緊閉向南西撒開，核部出露侏羅系-三疊系，翼部為志留系-奧陶系。向斜周緣寒武系斷裂較發(fā)育，對地層展布有一定的影響，而向斜內(nèi)部斷裂不發(fā)育，無區(qū)域性大斷層，龍馬溪組斷層總體不發(fā)育，地層發(fā)育較穩(wěn)定(圖1)。安頁1井鉆遇下志留統(tǒng)松坎組及五峰-龍馬溪組兩套含油氣地層。目的層松坎組位于下志留統(tǒng)石牛欄組與新灘組之間，主要為深灰、灰色薄層鈣質(zhì)頁巖、泥巖與泥質(zhì)灰?guī)r互層，由下往上，泥質(zhì)灰?guī)r漸增，產(chǎn)腕足類、筆石、三葉蟲、珊瑚和生物潛屑，厚度約100 m(圖2)。

該區(qū)整體在大地構(gòu)造上位于上揚子板塊的南緣，早志留世，經(jīng)歷廣泛海侵，海水深而不暢，沉積滯流相黑色炭質(zhì)頁巖和硅質(zhì)、炭質(zhì)頁巖，筆石豐富，隨著海平面下降，該區(qū)處于淺海陸棚-濱海-開闊臺地-潮坪相的環(huán)境，沉積了頁巖、泥巖、粉砂巖、泥灰?guī)r、生屑灰?guī)r等組合建造[11]；中-晚志留世，強烈的廣西運動導(dǎo)致安頁1井區(qū)整體隆升成陸，地層遭到剝蝕。到了泥盆紀(jì)與石炭紀(jì)，該區(qū)隆升，進(jìn)一步接受剝蝕；進(jìn)入早-中二疊世，在海侵背景下沉積了海陸過渡相-局限海碳酸鹽臺地環(huán)境的沉積建造；晚二疊世之后，黔中隆起與上揚子地區(qū)的構(gòu)造徹底融為一體，黔中隆起對區(qū)內(nèi)沉積古地理格架的控制作用徹底消失；早-中三疊世海侵開始加大，安頁1井區(qū)處于碳酸鹽臺地環(huán)境，沉積碳酸鹽建造[12]；受印支運動的影響，晚三疊世早-中期該區(qū)地殼持續(xù)穩(wěn)定上升，至三疊世晚期發(fā)生大規(guī)模的海退，導(dǎo)致上揚子地臺海盆全面關(guān)閉，地殼全面隆升成路，由此結(jié)束了該區(qū)的海相沉積歷史。

2015年11月，部署于黔北安場地區(qū)的直井安頁1井在2 105～2 204 m志留系松坎組鉆遇氣測異常15層。停鉆循環(huán)觀察發(fā)現(xiàn)，全烴和甲烷氣測異常值持續(xù)上升，全烴達(dá)到96.2%，甲烷高達(dá)90.1%，放噴管線點火成功，火焰最高1.5 m，可持續(xù)燃燒，循環(huán)后效異常全烴96.08%，再次點火焰高6.5 m。鉆至2 122.3 m時，發(fā)生井涌，緊急關(guān)井，放噴管線點火成功，火焰高達(dá)30 m。中途測試獲得高產(chǎn)氣流，最大初始日產(chǎn)量42.01×104m3，平均日產(chǎn)量為9.50×104m3，預(yù)計通過酸化壓裂改造后日產(chǎn)量可達(dá)20×104m3。

圖1 黔北正安地區(qū)目的層劃分及地質(zhì)背景Fig.1 Stratigraphic division of the target layer and its geological environment,Zheng’an area,north Guizhou

2 松坎組地球化學(xué)特征

2.1 有機質(zhì)豐度

有機碳含量是頁巖氣聚集最重要的控制因素之一，不僅控制著泥頁巖的物理化學(xué)性質(zhì)，更重要的是控制著泥頁巖的含氣量[3]。安頁1井松坎組泥頁巖TOC含量普遍低于0.5%，多分布在0.1%左右，有機碳含量低，平均值為0.16%。

通過模型計算得到安頁1井五峰-龍馬溪組頁巖氣富集段TOC在0.2%～4.8%，平均為2.96%，且TOC從上往下有增大的規(guī)律(圖3)。

然而安頁1井松坎組是發(fā)育著泥巖與灰?guī)r頻繁互層的巖性組合，松坎組下部則以泥巖發(fā)育為主。雖然松坎組TOC含量較低，但松坎組巖性組合特殊，其成烴聚集的TOC標(biāo)準(zhǔn)也是會與泥頁巖的標(biāo)準(zhǔn)有所不同。許多學(xué)者認(rèn)為，碳酸鹽巖烴源巖有機碳含量低，但是其烴轉(zhuǎn)化率較高，作為有效烴源巖的有機碳含量下限也應(yīng)該比泥巖低[13-14]，且對于碳酸鹽巖作為有效烴源巖的下限，不同的學(xué)者提出了不同的下限值，范圍從0.05%～0.5%[15-19]。因此，針對松坎組這種特殊的巖性組合，在其形成烴類聚集的TOC下限也有待商榷。

山上有椿樹，平地有杻樹。 你有庭堂內(nèi)室，不灑掃不講究。 你有鐘鼓，不撞擊不演奏。 可憐地死了，都為別人所有。

對比安頁1井松坎組泥巖與灰?guī)r的TOC含量可以發(fā)現(xiàn)(圖4)，泥巖與灰?guī)r的TOC含量很接近，都集中在0.1%～0.2%。盡管TOC含量較低，但是松坎組整段TOC分布穩(wěn)定，厚度大，泥巖微裂縫發(fā)育，少見開度大的裂縫，保存條件好，為烴類氣體形成和富集提供了有利的條件。

2.2 有機質(zhì)類型

對于有機質(zhì)豐度高的烴源巖，能否生成大量油氣，還取決于有機質(zhì)的類型。頁巖中干酪根的類型，可以反映出有關(guān)烴源巖的沉積環(huán)境。干酪根的類型不但對巖石的生烴能力有一定的影響作用，還影響著烴源巖對天然氣的吸附聚集能力[20]。本文采用干酪根顯微組分特征來確定安頁1井松坎組泥頁巖的有機質(zhì)類型。

圖2 黔北安頁1井區(qū)剖面地層綜合柱狀圖Fig.2 Composite column of stratigraphic section in Well AY1,north Guizhou

圖3 黔北安頁1井有機碳含量隨深度變化特征Fig.3 TOC vs.depth of Well AY1,north Guizhou

通過干酪根顯微組分鏡檢結(jié)果(表1)，可知安頁1井松坎組顯微組分主要表現(xiàn)為腐泥組和鏡質(zhì)組，含少量惰質(zhì)組，缺乏殼質(zhì)組，其中腐泥組以分散狀礦物瀝青基質(zhì)為主。鏡檢顯示松坎組泥頁巖的有機質(zhì)類型主要表現(xiàn)為Ⅱ1型(樣品AY-2，3，4，5)，此干酪根類型說明松坎組泥頁巖具有良好的生烴能力。

2.3 有機質(zhì)成熟度

有機質(zhì)在不同的熱演化階段其生烴氣量也不盡相同，干酪根的成熟度不僅可以決定頁巖的生烴能力，還能影響有機質(zhì)表面的氣體吸附量[21], 同時還可以用于高變質(zhì)地區(qū)尋找裂縫性頁巖氣儲層[22]，也是頁巖儲層系統(tǒng)有機成因氣研究的指標(biāo)。

表1 黔北安頁1井松坎組有機質(zhì)顯微組分鏡檢結(jié)果Table 1 Microscopic inspection on organic macerals in the Songkan Formation,Well AY1,north Guizhou

安頁1井下志留統(tǒng)五峰-龍馬溪組黑色頁巖成熟度在2.79%～3.32%，平均為3.11%，均處于過成熟階段。松坎組地層總體演化程度較高，成熟度在2.75%～2.92%，平均為2.95%，未見成熟度小于2%的樣品，Ro均超過2.0%(圖5)。

圖4 黔北安頁1井松坎組泥巖與灰?guī)rTOC對比Fig.4 Comparison of mudstone and limestone TOC in the Songkan Formation from Well AY1,north Guizhou

圖5 黔北安頁1井有機質(zhì)成熟度隨深度變化特征Fig.5 Organic matter maturity vs.depth of Well AY1,north Guizhou

質(zhì)量相同或相近的烴源巖，一般來說Ro越高表明生氣的可能越大，裂縫發(fā)育的可能性越大(游離態(tài)的頁巖氣相對含量越大)，頁巖氣的產(chǎn)量越大。對于松坎組鈣質(zhì)泥巖與灰?guī)r互層的特殊巖性組合來說，在低有機碳含量的背景下，較高的成熟度有利于源巖的生排烴，能從一定程度上彌補低有機碳含量生烴潛力的不足。此外，許多學(xué)者提出，對于高、過成熟的碳酸鹽巖烴源巖，在評估其生烴潛力時其原始有機碳含量需要恢復(fù)，而且需采用較高的恢復(fù)系數(shù)[15-19]。因此，熱成熟度控制有機質(zhì)的生烴能力，不但直接影響頁巖氣的生氣量，而且影響生烴后天然氣的賦存狀態(tài)、運移程度、聚集場所。適當(dāng)?shù)臒岢墒於绕ヅ溥m宜的有機質(zhì)豐度使生氣作用處于最佳狀態(tài)，若泥頁巖具有足夠的厚度和裂縫孔隙度，這些地區(qū)可能是勘探和開采頁巖氣的有利遠(yuǎn)景區(qū)。

目前美國頁巖氣勘探實踐表明,美國頁巖氣產(chǎn)區(qū)的頁巖成熟度普遍大于1.3%[23-24]，在阿巴拉起亞盆地的西弗吉尼亞州南部最高可達(dá)4.0%，且只有在成熟度較高的區(qū)域才有頁巖氣的產(chǎn)出[25]，因此，頁巖的高成熟度(Ro>2%)不是制約頁巖氣聚集的主要因素，相反，說明在高成熟度下也能發(fā)育頁巖氣聚集。

3 松坎組含氣性特征

3.1 含氣特征

根據(jù)安頁1井鉆遇地層松坎組油氣顯示(圖6)可知，在約2 105.6 m處，氣測顯示異常強烈，全烴值由0.35%升高至85.40%，甲烷含量由0.25%升高至80.50%，隨后一段深度范圍內(nèi)全烴值和甲烷含量值持續(xù)上升，全烴值最高可達(dá)96.20%，甲烷含量最高可達(dá)90.10%；深度約2 122.3 m處，全烴值又由0.61%升高至63.75%，甲烷含量59.73%，在松坎組底部氣測顯示異常強烈的位置明顯增多，深度約2 196 m處，全烴值升高至79.58 %，甲烷含量74.43%；深度約2 201 m處全烴異常值升至64.40 %，甲烷含量59.74%。且鉆井中途測試并獲得高產(chǎn)氣流，最大初始日產(chǎn)量42.01×104m3，平均產(chǎn)量9.50×104m3。

對安頁1井現(xiàn)場解吸含氣量的統(tǒng)計分析(表2)發(fā)現(xiàn)，松坎組整體解吸氣量較低，大部分樣品的解吸氣量小于0.5 m3/t。由于松坎組局部深度段氣測異常極高且中途測試獲得高產(chǎn)氣流，綜合松坎組現(xiàn)場解吸情況，說明松坎組地層以游離氣為主，吸附氣較少。

3.2 氣體同位素特征

識別天然氣的成因類型,對于確定烷烴氣的主要源巖具有重要的意義[26]。天然氣成因類型的判斷指標(biāo)有很多種,最常見的主要有穩(wěn)定碳同位素值判斷法及各種輕烴判斷指標(biāo)。本文對安頁1井松坎組6個天然氣氣體樣品進(jìn)行了氣體組分、甲烷和乙烷碳同位素以及甲烷氫同位素的分析。氣體組分和同位素的結(jié)果(表3)顯示，烴類組分主要以甲烷為主(96%以上)，含少量的乙烷和丙烷，非烴組分包括微量的氦氣、氫氣、氮氣以及二氧化碳，不含硫化氫。δ13C1值在-33.2‰～-33.9‰，均值為-33.5‰；δ13C2值在-36.5‰～-37.0‰，均值為-36.8‰；δDCH4值在-145.8‰～-156.6‰，均值為-150.0‰。

圖6 黔北安頁1井松坎組綜合錄井圖Fig.6 Composite logging diagram of the Songkan Formation from Well AY1,north Guizhou

表2 黔北安頁1井巖心現(xiàn)場解吸數(shù)據(jù)Table 2 Data of on-site core desorption from Well AY1,north Guizhou

4 松坎組天然氣成因

根據(jù)安頁1井綜合錄井色譜分析記錄數(shù)據(jù)，建立天然氣干燥系數(shù)(C1/C1-5)值隨深度的關(guān)系(圖7)，顯示該井天然氣干燥系數(shù)主要集中在0.96～0.99，說明安頁1井天然氣主要由甲烷構(gòu)成，且熱成熟度高。由于松坎組天然氣中重?zé)N成分較五峰-龍馬溪組多，干燥系數(shù)相對較小，而烴類運移遵循輕組分更先容易運移的原則，說明松坎組中的天然氣與下伏五峰-龍馬溪組的頁巖氣還是具有一定區(qū)別。若松坎組中天然氣來自于下伏五峰-龍馬溪組頁巖氣，則松坎組天然氣應(yīng)表現(xiàn)出輕烴成分較五峰-龍馬溪組多的特點，由建立的天然氣干燥系數(shù)值隨深度的關(guān)系可知顯然不是這種情況。

普遍認(rèn)為沿天然氣運移方向CO2含量會逐漸降低，即CO2示蹤天然氣原理[10]，通過建立安頁1井CO2含量隨深度的變化，顯示安頁1井松坎組中天然氣不符合由五峰-龍馬溪組烴源巖生氣后經(jīng)運移聚集形成的特點(圖8)，因為松坎組與五峰-龍馬溪組之間的新灘組所測得的CO2含量明顯要高于五峰-龍馬溪組的CO2含量，若松坎組中天然氣來自于下伏五峰-龍馬溪組頁巖氣，則位于松坎組與五峰-龍馬溪組之間的新灘組中的CO2含量應(yīng)該低于五峰-龍馬溪組的CO2含量。由此進(jìn)一步說明松坎組中天然氣與下伏五峰-龍馬溪組頁巖氣的差異性。

表3 黔北安頁1井松坎組主要天然氣組成和同位素特征Table 3 Main components and isotopic characteristics of natural gas in the Songkan Formation from Well AY1,north Guizhou

圖7 黔北安頁1井干燥系數(shù)與深度的關(guān)系Fig.7 Relationship between drying coefficient and depth in Well AY1,north Guizhou

圖8 黔北安頁1井二氧化碳含量隨深度變化特征Fig.8 Carbon dioxide content vs.depth in Well AY1,north Guizhou

安頁1井松坎組天然氣氣體組分和氣體同位素數(shù)據(jù)都顯示松坎組天然氣為熱成因氣(圖9)。圖10a中出現(xiàn)的數(shù)據(jù)點超出了熱成因氣的范圍，是因為烴源巖的高成熟度引起的氣體具有較高的干燥系數(shù)和較重的甲烷碳同位素值造成[8-9]。然而熱成因氣可以再分為油型氣和煤型氣，許多研究發(fā)現(xiàn)，乙烷的碳同位素值可以很好的區(qū)分熱成因氣中的油型氣和煤型氣。有學(xué)者研究認(rèn)為δ13CC2H6>-29‰為煤型氣而δ13CC2H6<-29‰為油型氣[27]。Dai等進(jìn)一步提出 δ13CC2H6>-27.5‰為煤型氣而δ13CC2H6<-29‰ 為油型氣。安頁1井松坎組天然氣乙烷碳同位素均小于-29‰，顯示出具有典型的油裂解氣特征(圖10b)。

圖9 黔北安頁1井松坎組天然氣δ13CCH4與δDCH4交匯圖Fig.9 Cross plot of δ13CCH4and δDCH4 for the natural gas of the Songkan Formation,Well AY1,north Guizhou

圖10 黔北安頁1井松坎組天然氣成因類型分類Fig.10 Genetic classification of the natural gas of the Songkan Formation,Well AY1,north Guizhou

所測安頁1井松坎組天然氣普遍存在δ13C1>δ13C2的現(xiàn)象(表3)，顯示出該研究區(qū)烷烴氣碳同位素出現(xiàn)明顯的倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象[28]。根據(jù)“S”型曲線圖[1]，顯示安頁1井松坎組天然氣烷烴氣碳同位素數(shù)據(jù)點位于第二個轉(zhuǎn)折點之后(圖11)，反映出該研究區(qū)松坎組中天然氣是經(jīng)過二次裂解所產(chǎn)生的的烷烴氣[29]，同時體現(xiàn)出安頁1井松坎組烴源巖具有較高的成熟度[30]。

隨著頁巖熱演化程度的增大，頁巖氣中乙烷碳同位素組成會發(fā)生反轉(zhuǎn)現(xiàn)象。在高-過成熟度階段，頁巖氣中混合了干酪根裂解氣和油或濕氣的裂解氣，油或濕氣的裂解會產(chǎn)生同位素值較輕的乙烷，由于乙烷在該階段含量很低，即使有少量輕碳同位素組成的乙烷混入也可能會造成δ13C1>δ13C2倒轉(zhuǎn)[31]。因此本文通過對比安頁1井松坎組天然氣中甲烷碳同位素與該組泥頁巖干酪根碳同位素特征來判斷氣源，同時發(fā)現(xiàn)兩者顯示出具有很好的親緣關(guān)系(表4)。其有機母質(zhì)達(dá)到過成熟時，碳同位素分餾范圍很小，生成的甲烷的碳同位素組成就會接近原始有機母質(zhì)的碳同位素組成[32]。

綜上分析，可知安頁1井松坎組中的天然氣主要為該層位泥頁巖有機母質(zhì)自生熱裂解所產(chǎn)生的頁巖氣。

圖11 黔北安頁1井松坎組天然氣δ13C1與δ13C2關(guān)系Fig.11 Relationship between δ13C1 and δ13C2 for the natural gas of the Songkan Formation,Well AY1,north Guizhou

5 結(jié)論

1) 安頁1井松坎組泥巖總厚度大，有機質(zhì)在整個地層中均有分布，能滿足頁巖氣形成的地質(zhì)條件，其巖石組合類型為灰泥互層型。

2) 安頁1井松坎組泥頁巖為海相泥頁巖，有機質(zhì)類型以Ⅱ1型為主，生烴能力較強，且該地區(qū)成熟度都較高，Ro均超過2.0%。

3) 綜合安頁1井松坎組天然氣干燥系數(shù)特征與CO2示蹤天然氣運移理論，表現(xiàn)出松坎組中的天然氣與下伏五峰-龍馬溪組中的頁巖氣具有一定差別，并非下伏五峰-龍馬溪組中的頁巖氣直接運移聚集于此。

4) 根據(jù)甲烷碳同位素與氫同位素的關(guān)系判斷出安頁1井松坎組天然氣為熱成因氣；而通過建立烷烴氣碳同位素與烷烴氣體組分之間的關(guān)系進(jìn)而說明松坎組天然氣為典型的油裂解氣，同時烷烴氣碳同位素出現(xiàn)明顯的倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象反映出該天然氣是經(jīng)過二次裂解后的烷烴氣。

5) 通過對比安頁1井松坎組天然氣中甲烷碳同位素與該組泥頁巖干酪根碳同位素特征，發(fā)現(xiàn)兩者顯示出具有很好的親緣關(guān)系。綜上，說明松坎組中的天然氣主要為該層位泥頁巖有機母質(zhì)熱裂解所產(chǎn)生的頁巖氣。

參 考 文 獻(xiàn)

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