孫永亮,趙天良,邱玉珺*,羅 磊,夏俊榮,陳 洪,謝 娜

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成都一次霾過程中顆粒物消光作用的垂直變化

孫永亮1,趙天良1,邱玉珺1*,羅 磊2,夏俊榮1,陳 洪3,謝 娜3

(1.南京信息工程大學南京信息工程大學氣象災害預報預警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 210044；2.中國氣象局成都高原氣象研究所,四川 成都 610031；3.成都市氣象局,四川 成都 610031)

基于2017年1月4~7日成都地區(qū)一次重霾過程中,顆粒物粒徑譜的垂直加密觀測和激光雷達同步觀測數(shù)據(jù), 利用Mie散射理論計算顆粒物消光系數(shù)并與激光雷達反演結(jié)果對比,計算了不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)以及消光貢獻率.分析表明:重霾期間,在不同邊界層高度上顆粒物消光系數(shù)表現(xiàn)為PM1> PM2.5~10>PM1~2.5>PM>10,其中PM1的消光貢獻率整體上維持在49.5%~69.4%,是本次重霾過程中影響顆粒物消光系數(shù)大小的主要因子.在大氣邊界層內(nèi),不同粒徑譜顆粒物消光作用呈現(xiàn)出顯著垂直變化和晝夜差異,白天在600m以下和700~1100m之間顆粒物消光系數(shù)出現(xiàn)高值區(qū);夜間顆粒物消光系數(shù)整體上隨高度呈現(xiàn)出明顯遞減趨勢,在1100m處出現(xiàn)高值.此外,夜間在200m以下顆粒物消光系數(shù)明顯大于白天,且PM>1的消光貢獻率也明顯大于白天.整體上,PM1消光貢獻率隨高度遞增,而PM>1消光貢獻率隨高度遞減.

重霾過程；顆粒物粒徑；消光系數(shù)；貢獻率；垂直變化

大氣顆粒物是大氣中懸浮的各種固態(tài)和液態(tài)顆粒狀物質(zhì)的總稱[1],其對可見光散射和吸收所產(chǎn)生的消光作用是霾污染過程中能見度降低的決定性因素,可貢獻城市大氣總消光系數(shù)的80%~90%[2-3].不同尺度顆粒物的消光作用不同,霾污染過程中能見度的減小主要原因是細粒子濃度過高[4].Molnár等[5]指出,細粒子對太陽輻射的散射和吸收的貢獻率分別達到82%和7%.韓茜等[6]分別對PM1.0,PM2.5,PM2.5~10,PM1.0質(zhì)量濃度與消光系數(shù)做線性回歸分析,發(fā)現(xiàn)PM2.5質(zhì)量濃度與消光系數(shù)擬合關(guān)系的R最大,即PM2.5消光作用最強.王瓊等[7]通過對杭州市消光組分的粒徑分布分析得出,要解決杭州市的低能見度問題,應減少細顆粒物尤其是粒徑小于1.1μm的顆粒物濃度.進一步有研究利用顆粒物表面積濃度來分析不同粒徑顆粒物對能見度的影響,通過對不同粒徑段顆粒物表面積濃度與能見度的相關(guān)分析,發(fā)現(xiàn)PM0.1~2表面積濃度與能見度相關(guān)性較好,PM2增多是能見度降低的主要因素[8-10].隨著大氣探測技術(shù)的發(fā)展,不少學者開始利用激光雷達研究顆粒物的垂直分布.譚建成等[11]通過激光雷達反演消光系數(shù)與可懸浮粒子濃度之間的相關(guān)性,證明了利用激光雷達監(jiān)測估算顆粒物濃度的可行性;胡歡陵等[12]、韓道文等[13]先后通過激光雷達反演的消光系數(shù)與PM10質(zhì)量濃度的相關(guān)關(guān)系,擬合了二者的定量關(guān)系式,并分析了不同天氣背景下顆粒物的質(zhì)量濃度.張春光等[14]在此基礎上分析氣象因子對顆粒物濃度分布的影響,提出了一種指數(shù)修正模型,并反演了合肥市顆粒物的垂直分布;此外,激光雷達探測的粒子后向散射光退偏振比,可用于判斷顆粒物的球形特征,通過不同的閾值,可實現(xiàn)對云滴、冰晶、沙塵等不同類型顆粒物的識別[15-19].

目前由于觀測手段的局限,大氣顆粒物的理化特性研究大多集中于近地面,缺乏垂直方向上的拓展,且對于邊界層內(nèi)不同粒徑譜顆粒物消光作用的研究相對較少.本研究基于2017年1月4~7日成都地區(qū)一次重霾過程中,大氣邊界層顆粒物垂直加密觀測和激光雷達同步觀測,利用激光雷達數(shù)據(jù)反演的消光系數(shù)和退偏振比,分析了重霾期間顆粒物消光系數(shù)時空變化特征以及顆粒物類型的分布特征,并利用顆粒物譜垂直分布數(shù)據(jù)分別計算了不同粒徑譜顆粒物的消光系數(shù)和消光貢獻率,結(jié)合氣象要素探空數(shù)據(jù)探討了不同粒徑顆粒物在垂直方向上的變化特征以及晝夜分布差異,將重霾期間不同粒徑顆粒物消光作用的研究拓展到整個邊界層,以對理解重霾過程中邊界層內(nèi)大氣顆粒物光學特性的垂直變化提供幫助.

1 資料與方法

1.1 大氣邊界層顆粒物粒徑譜垂直加密觀測

本次大氣邊界層顆粒物粒徑譜垂直加密觀測時間為2017年1月1~20日,觀測點位于四川省成都市溫江區(qū)氣象局(103°51'E,30°45'N ).顆粒物監(jiān)測儀與Vaisala氣象探頭系于系留氣艇,對氣象要素及顆粒物數(shù)濃度進行同步垂直觀測,加密觀測頻率為每日8次,每3h1次.

顆粒物監(jiān)測采用深圳華盛昌機械有限公司生產(chǎn)的DT-9880M空氣質(zhì)量檢測儀.該檢測儀通過激光二極管感應技術(shù)測量6個采樣切割粒徑(0.3μm,0.5μm,1μm,2.5μm,5μm,10μm)的顆粒物數(shù)濃度,不作干濕顆粒物的區(qū)分,單次采樣時間為32s,采樣流量為2.83L/min.

本次觀測所用到的激光雷達為北京怡孚和融科技有限公司生產(chǎn)的3D可視掃描激光雷達(EV-Lidar-CAM),架設于四川省成都市氣象局(104°20'E,30°39'N),該激光雷達發(fā)射的激光波長為532nm,空間分辨率為15m,時間分辨率為3min,最大探測距離為30km.在加密觀測期間,雷達仰角固定為90°,即只對垂直方向上的顆粒物進行觀測.該激光雷達通過透射式同軸光學系統(tǒng)將盲區(qū)降低至45m,由于雷達架設于20層樓頂,因此第一層有效探測在130m左右.該激光雷達可以通過Fernald后向積分法[20]自動反演生成消光系數(shù)數(shù)據(jù)(算法中顆粒物消光后向散射比Sa取50sr).近些年,該型號激光雷達的觀測數(shù)據(jù)已應用于多個污染個例的研究中[21-23].

1.2 重霾污染個例

由圖1所示,從4日00:至7日05:00左右,PM2.5質(zhì)量濃度基本上都高于150μg/m3,根據(jù)環(huán)境保護部2012年頒布的《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(http://kjs.mep.gov.cn/ hjbhbz/ bzwb/ dqhjbh/jcgfffbz/201203/t20120302_ 224166.htm),該期間屬于重度污染,本文針對這一重霾過程中不同粒徑譜顆粒物的消光作用及其垂直變化進行研究.

如圖2所示,近地面以及高空存在消光系數(shù)的高值區(qū)(>5km-1)(a).近地面高值區(qū)出現(xiàn)在5、6日后半夜,高空消光系數(shù)高值區(qū)出現(xiàn)在4、6日午后以及5日中午且垂直方向上厚度較大.如圖2b所示,高空在消光系數(shù)出現(xiàn)高值區(qū)的時間段同樣出現(xiàn)了顯著的退偏振比高值區(qū),其他時間段的退偏振比總體上小于0.1.根據(jù)以往學者的研究,冰晶粒子非球形特征明顯,其退偏振比最大超過0.8,冰水混合云退偏振比在0.38左右[19],在霾過程中,顆粒物通過吸濕增長,由不規(guī)則形狀變?yōu)榍蛐?其退偏振比可降至0.1以下[21].因此,在本次重霾過程中,白天高空造成消光系數(shù)高值區(qū)的顆粒物為云粒子(含冰晶),而近地面主導消光系數(shù)大小的顆粒物為霾粒子.

圖1 2017年1月4日00時~1月7日12時成都市環(huán)境監(jiān)測站觀測地面PM2.5濃度的小時變化

圖2 2017年 1月4日00:00~1月7日12:00激光雷達觀測消光系數(shù)(a)和退偏振比(b)分布

在本次重霾期間,顆粒物消光系數(shù)以及退偏振比的分布均存在明顯的晝夜差異(圖2),造成這種差異的主要原因可能是晝夜邊界層結(jié)構(gòu)的不同,選取白天邊界層內(nèi)對流發(fā)展較為充分(1月5日11:00),夜間邊界層相對穩(wěn)定(1月7日02:00)的兩個時刻顆粒物譜垂直分布的觀測數(shù)據(jù)進行對比.如圖3所示,在兩個時刻都顯示出,較細粒子數(shù)濃度相對較大,且顆粒物的譜寬皆有隨高度逐漸變窄的趨勢,而這一點在夜間比白天體現(xiàn)得更為明顯.究其原因,可能是較粗粒子受重力影響更為顯著,向上垂直擴散能力相對較弱,隨著高度的增加,其數(shù)濃度減小更明顯.在夜間穩(wěn)定邊界層的影響下,顆粒物的垂直擴散受到進一步的抑制,因此相對于白天,夜間顆粒物更容易在大氣底部大量堆積.

圖3 2017年 1月5日11:00(上)1月7日2:00 (下)顆粒物數(shù)濃度粒徑譜的垂直分布

1.3 不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)的計算

根據(jù)Mie散射理論[22],顆粒物消光系數(shù)為單位體積內(nèi)所有顆粒物消光作用總和:

式中:Ext是顆粒物總消光系數(shù)()是顆粒物譜分布,ext(,,)是顆粒物消光效率,表達式為:

式中:是粒子的復折射率;是粒子半徑;是波長;a、b是Mie系數(shù),由、、共同決定[22],可通過復雜的貝塞爾函數(shù)遞推關(guān)系求得[23].顆粒物的數(shù)濃度可以表示為(3):

質(zhì)量濃度表示為(4):

根據(jù)Hansen和Travis的工作[24]引入歸一化顆粒物消光效率因子ext￠和有效粒子半徑￠兩個參數(shù)

通過(1、3、4、5、6)可得:

本次研究將顆粒物按粒徑大小劃分為4個區(qū)間:PM1,PM1~2.5,PM2.5~10,PM>10,因此(7)式進一步改寫為(8):

有研究表明水溶型粒子是霾的主要組成部分[25].成都地處四川盆地,在冬季邊界層較為穩(wěn)定的條件下,顆粒物不斷累積從而造成嚴重的霾污染[26].有研究表明,成都地區(qū)尤其是冬季,水溶性離子是顆粒物的主要組成部分[27-28],因此可以推斷造成本次成都地區(qū)重霾污染的顆粒物主要為水溶型顆粒物,水溶型顆粒物對于532nm波長的復折射率近似為:=1.53-0.007[23],為實現(xiàn)對本次重霾過程中顆粒物的消光作用的研究,在根據(jù)式(7)計算顆粒物消光系數(shù)時,有效粒子半徑取劃分區(qū)間均值,歸一化消光效率因子ext￠取在已知的,,￠條件下由(2)式求得的顆粒物消光效率.

圖4 激光雷達觀測的與通過Mie散射理論計算的顆粒物消光系數(shù)對比

圖4為按照式(7)計算的4個粒徑段顆粒物對于532nm波長的總消光系數(shù)與532nm激光雷達觀測的消光系數(shù)相關(guān)性分析,決定系數(shù)2達到了0.73,通過對照相關(guān)系數(shù)顯著性檢驗表,得出<0.001,即二者通過置信度99.9%的顯著性水平檢驗,而二者擬合公式的斜率為0.68,說明根據(jù)米散射理論計算的消光系數(shù)小于激光雷達觀測,原因可能是激光雷達觀測到的消光系數(shù)包含水汽等分子消光部分,此外激光雷達自帶的消光系數(shù)算法中的參數(shù)設置如a也可能會影響計算結(jié)果的大小.總體上看,基于Mie散射理論計算的顆粒物消光系數(shù)和激光雷達觀測的消光系數(shù)通過很高的顯著性水平檢驗,二者有較強的相關(guān)關(guān)系.因此,基于Mie散射理論計算的顆粒物消光系數(shù)也能夠近似的地反映顆粒物的消光能力,利用該方法計算出來的消光系數(shù)來研究不同粒徑譜顆粒物的消光作用也是合理可信的.

2 結(jié)果與討論

2.1 不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)

圖5為本次重霾污染期間,通過Mie散射理論計算的不同粒徑譜顆粒物晝夜平均消光系數(shù)的垂直分布.在不同邊界層高度上,不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)的大小關(guān)系基本上滿足:PM1> PM2.5~10>PM1~2.5>PM>10.從垂直方向上看,不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)的垂直分布存在較為明顯的晝夜差異,白天600m以下和700~1100m之間顆粒物消光系數(shù)呈現(xiàn)高值區(qū);夜間不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)總體上呈現(xiàn)出遞減趨勢,其中400m以下較為明顯,在1100m處出現(xiàn)高值.

圖5 重霾期間白天、夜間不同粒徑譜顆粒物平均消光系數(shù)垂直分布

邊界層結(jié)構(gòu)對顆粒物的分布產(chǎn)生重要影響[29-30].因此,晝夜不同的邊界層結(jié)構(gòu)可能會造成不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)垂直分布的晝夜差異.由圖6可見,重霾期間平均溫度廓線的晝夜變化主要表現(xiàn)在近地面層(200m以下),反映了白天對流邊界層和夜間穩(wěn)定邊界層的晝夜變化特征.白天在對流邊界層內(nèi),大氣湍流運動較強[31],顆粒物可隨之進行垂直擴散,因此在白天600m以下和700~1100m之間,不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)皆呈現(xiàn)高值區(qū).結(jié)合相對濕度垂直分析可以發(fā)現(xiàn),白天高空所出現(xiàn)的顆粒物消光系數(shù)高值區(qū),恰好對應相對濕度的高值,表明這一高度層消光系數(shù)出現(xiàn)高值區(qū)可能主要是受水汽的影響.夜間,地面因長波輻射冷卻產(chǎn)生逆溫,大氣邊界層為穩(wěn)定邊界層[31].在穩(wěn)定邊界層條件下,大氣湍流運動較弱,顆粒物垂直擴散能力較差,因此不同粒徑顆粒物消光系數(shù)隨高度明顯遞減.,結(jié)合相對濕度垂直變化分析,夜間1100m處不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)均出現(xiàn)高值,其原因可能是夜間高空在低溫高濕的條件下存在水汽凝結(jié)的云滴消光.

圖6 重霾期間白天、夜間溫度和相對濕度垂直分布

對比不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)的晝夜差異發(fā)現(xiàn):1)200m以下,夜間明顯大于白天(1.4~2.2倍),原因可能是由于在穩(wěn)定邊界層內(nèi)湍流活動較弱,導致顆粒物在近地面累積[32],并且在高濕的環(huán)境下,顆粒物存在吸濕增長及二次轉(zhuǎn)化2)在700~900m之間,白天明顯大于夜間,這可能是受顆粒物垂直擴散及水汽的共同作用影響.

2.2 不同粒徑譜顆粒物消光貢獻率

通過計算不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)與顆粒物總消光系數(shù)的比值,來評估不同粒徑譜顆粒物對于總顆粒物的消光貢獻率.圖7為本次重霾污染期間,不同粒徑譜顆粒物消光貢獻率的晝夜垂直變化.在不同邊界層高度上,PM1的消光作用最強,其消光貢獻率在49.5%~69.4%之間, PM>10的消光的作用最小,其消光貢獻率僅為1.8%~ 4.5%.從垂直方向上看,不同粒徑譜顆粒物消光貢獻率的分布同樣存在晝夜差異,白天600m以下,PM1消光貢獻率總體上隨高度呈現(xiàn)遞增趨勢,而PM>1則呈現(xiàn)遞減趨勢.在700~1100m之間,PM1消光貢獻率出現(xiàn)低值區(qū),而PM>1的消光貢獻率則出現(xiàn)高值區(qū).夜間PM1隨高度呈現(xiàn)明顯遞增趨勢,PM>1呈現(xiàn)明顯遞減趨勢,其中400m以下以及1100m以上變化更為明顯.

圖7 重霾期間白天、夜間不同粒徑譜顆粒物消光貢獻率垂直分布

白天在對流邊界層內(nèi),由于PM>1受到的重力更大,向上垂直擴散能力弱于PM1,隨著高度的增加PM>1相對于總顆粒物數(shù)濃度的占比會逐漸減小,因此PM>1消光貢獻率隨高度遞減,相應地PM1消光貢獻率隨高度遞增.在700~1100m之間,PM1可能會在低溫高濕的條件下發(fā)生吸濕增長[33-34],因此,PM1消光貢獻率出現(xiàn)低值區(qū),而PM>1則出現(xiàn)高值區(qū).在夜間,顆粒物的擴散受到穩(wěn)定邊界層以及重力的雙重抑制作用,400m以內(nèi)不同粒徑譜顆粒物消光貢獻率隨高度變化與白天600m以內(nèi)一致(圖4),但是夜間變化特征更為明顯,在1100m高度處PM>10顯著增加,可能由顆粒物吸濕增長導致.

對比不同粒徑譜顆粒物消光貢獻率的晝夜差異發(fā)現(xiàn):在200m 以下,夜間PM1消光貢獻率明顯小于白天,而PM>1消光貢獻率明顯大于白天.分析其原因,可能是夜間近地面相對濕度較大(圖6),顆粒物發(fā)生吸濕增長,從而使顆粒物粒徑總體變大,導致PM>1消光貢獻率較白天高.在700~900m之間,白天 PM1消光貢獻率明顯小于夜間,而PM1~10消光貢獻率明顯大于夜間,這可能是因為白天顆粒物可隨較強的湍流活動向高處擴散,并在高空相對低溫高濕的條件下發(fā)生吸濕增長,因此在700~900m高度區(qū)間內(nèi)相對于夜間,白天PM1~10數(shù)濃度更高.

為了進一步量化晝夜不同高度區(qū)間顆粒物消光貢獻率的大小,根據(jù)廓線特征,分別求出白天(600m以下和600m以上)夜間(400m以下,400~ 1100m,1100m以上)不同高度區(qū)間內(nèi)顆粒物消光貢獻率均值(圖8).如圖所示,在不同高度區(qū)間,PM1對于消光的貢獻皆起到主導作用最高達到68.19%,PM>10消光貢獻最小,最低僅為2.12%.對比晝夜不同粒徑譜顆粒物消光貢獻率數(shù)值的垂直變化發(fā)現(xiàn),PM1消光貢獻率隨高度整體皆呈現(xiàn)遞增趨勢,而PM>1則整體呈現(xiàn)遞減趨勢,其中夜間變化更為明顯.

圖8 重霾期間白天、夜間各個高度層不同粒徑譜顆粒物消光貢獻率

3 結(jié)論

3.1 2017年成都市在各個邊界層高度上,不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)大小關(guān)系為:PM1> PM2.5~10>PM1~2.5>PM>10,PM1消光貢獻率最大(49.5%~69.4%),在顆粒物消光作用中占主導地位,PM>10消光貢獻最小(1.8%~4.5%),對顆粒物消光作用影響最小.

3.2 白天在600m以下和700~1100m之間,不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)呈現(xiàn)明顯高值區(qū);夜間顆粒物消光系數(shù)隨高度明顯遞減,1100m處顆粒物消光系數(shù)出現(xiàn)高值.

3.3 在200m以下,夜間不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)明顯大于白天,PM>1的消光貢獻率也明顯大于白天,而PM1的消光貢獻率則明顯小于白天;在700~900m之間,白天不同粒徑譜顆粒物消光系數(shù)明顯大于夜間,PM1~10的消光貢獻率也明顯大于夜間,PM1則明顯小于夜間.

3.4 PM1消光貢獻率整體上隨高度遞增,而PM>1消光貢獻率整體上隨高度遞減.白天600m以下以及夜間400m以下,PM1消光貢獻率隨高度呈現(xiàn)遞增趨勢,而PM>1則呈現(xiàn)遞減趨勢,其中夜間變化特征更為明顯.白天在700~1100m,PM1消光貢獻率出現(xiàn)低值區(qū),而PM>1出現(xiàn)高值區(qū).

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The vertical change in extinction effect of particles during a haze episode in Chengdu.

SUN Yong-liang1, ZHAO Tian-liang1, QIU Yu-jun1*, LUO lei2, XIA Jun-rong1, CHEN Hong3, XIE Na3

(1.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters,Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Chengdu Plateau Meteorological Research Institution, China Meteorological Administration, Chengdu 610031, China；3.Chengdu Meteorological Bureau, Chengdu 610031, China)., 2018,38(5)：1629~1636

Based on the intensive vertical observation ofparticlesize spectrum and synchronous lidar observation during a heavy haze event in Chengdu over January 4~7, 2017, as well as the extinction coefficients calculated using the Mie scattering theory and compared with the lidar observation, the extinction coefficients of particle in sizes and the contributions to the total extinction were estimated. The results showed that during the heavy haze episode, the magnitudes of extinction coefficients of particles with different sizes in heights was ranked with PM1> PM2.5~10>PM1~2.5>PM>10within the boundary layer, and the PM1was the major factor dominating the particle extinction with the contribution of 49.50%~69.44%. In atmospheric boundary layer, extinction of all size particles presented the pronounced vertical and diurnal variations. In the daytime, the high extinction coefficients were located at the altitude below 600m and between 700 and 1100m. In the nighttime, the extinction coefficients vertically decreased more significantly with the high values around 1100m. Additionally, the extinction coefficients and the extinction contributions of PM>1below 200m in the nighttime were obviously greater than those in the daytime. In general, the extinction contribution rates of PM1increased with the decreasing contribution rates of PM>1in total particle extinction following vertical heights.

heavy haze；particle size；extinction coefficient；contribution rate；vertical change

X513

A

1000-6923(2018)05-1629-08

2017-10-12

國家重點研發(fā)計劃項目(2016YFC0203304);國家自然科學基金資助項目(91544109)

* 責任作者, 副教授, qyj@nuist.edu.cn

孫永亮(1991-),男,吉林敦化人,南京信息工程大學大氣物理學院碩士研究生,主要從事大氣環(huán)境觀測研究.