潘坤容，王 榮，姚政權

(1. 上海視覺藝術學院文物保護與修復學院，上海 201620； 2. 復旦大學文物與博物館學系，上海 200433；3. 安徽省文物考古研究所，安徽合肥 230061)

0 引 言

黑陶即黑色陶器，考古學上專指器表全黑的陶器。據(jù)考古資料顯示，黑陶最早使用于新石器時代中期長江流域的跨湖橋遺址(公元前6000—前5400年)和淮河流域的雙墩遺址(公元前5000年)，此后在長江下游地區(qū)的河姆渡文化(公元前5000—前4000年)、馬家浜文化(公元前5000—前4000年)、崧澤文化(公元前4000—前3300年)、良渚文化(公元前3300—前2100年)，長江中游地區(qū)的大溪文化(公元前4500—前3300年)、屈家?guī)X文化(公元前3300—前2500年)，山東地區(qū)的大汶口文化(公元前4200—前2600年)、龍山文化(公元前2600—前2000年)中都有使用[1，2]。黑陶文化歷史悠久，于新石器時代晚期達到高峰。漢以后，由于瓷器的成熟，黑陶及各色陶器不再占據(jù)主要地位。學者多對高峰時期的黑陶進行研究，探討其呈色機理，多數(shù)學者認為是滲碳工藝的運用[3]；但仍難以準確把握黑陶工藝的傳承性和創(chuàng)新性。

六安，別稱“皋城”，位于安徽省西部地區(qū)，是銜接出土大量黑陶的中部地區(qū)和東部地區(qū)的重要區(qū)域。西漢時期，六安是重要的諸侯國，規(guī)格頗高的第一代六安王劉慶的“黃腸題湊”墓彰顯著該地區(qū)曾經(jīng)的輝煌。2007—2008年，六安雙龍機床廠墓群共計發(fā)掘西漢墓葬300座，而出土黑陶的墓葬多達176座(共出土黑陶557件)[4]。這些黑陶僅在陶胎表面附著一層黑色物質，而胎體多為灰色、紅色，有別于一般胎體為黑色或灰色的黑陶。鑒于此歷史時期黑陶的研究頗少，本研究選擇六安雙龍機床廠墓群出土的西漢黑陶進行探索，目的在于探討其呈色機理，從而了解黑陶工藝在不同時期、不同地域的特色，期望對黑陶研究領域有一定的補充作用。

1 實驗樣品及方法

1.1 實驗樣品

黑陶樣品由六安皖西博物館提供，均出土自安徽六安雙龍機床廠墓群，均為陪葬品，年代為西漢[4]。選擇其中兩件黑陶殘片進行分析，編號為1號和2號，樣品詳細信息見表1。

1.2 實驗方法

為了確認六安雙龍機床廠西漢黑陶外表面的黑色物質的物相和成分，探索其呈色機理，利用便攜式拉曼光譜儀(Raman)、掃描電子顯微鏡(SEM)、傅里葉變換紅外光譜儀(FTIR)對黑陶進行詳細的分析。

表1 黑陶樣品[4]信息

1.2.1拉曼光譜分析 拉曼光譜主要用于對黑色物質進行物相分析。儀器為必達泰克光電科技(上海)有限公司生產(chǎn)的i-Raman型便攜式拉曼光譜儀。測試條件為：在室溫、暗室條件下，激光波長為785nm，能量為300mW，放大倍數(shù)10×，測試時間為10s，光譜測試范圍為65～3200cm-1，測試前扣除背景電流。

1.2.2掃描電子顯微鏡分析 掃描電鏡主要對黑色層進行顯微觀察和成分分析，所用儀器為日本Hitachi的S-520型掃描電子顯微鏡，荷蘭Phenom-World的Phenom ProX型臺式掃描電子顯微鏡(能譜版)。在2號樣品中取大小為5mm×4mm×2mm的測試樣品，對較為平整的剖面進行噴金處理，觀察黑色層的表面形態(tài)和剖面結構，并使用能譜儀對黑色層剖面進行元素分布分析。

1.2.3傅里葉變換紅外光譜分析 紅外光譜主要對黑色物質中的有機物質進行分析。分析儀器為美國NICOLET公司的Nicolet Nexus 470型傅里葉變換紅外光譜儀，分辨率為4cm-1，檢測器為DTGS，光譜范圍為400～4000cm-1，采用KBr壓片制樣，KBr量為100mg，樣品量為1mg。

2 結果與討論

2.1 黑色層物質的物相分析

為了確定黑色層物質的成分組成，用拉曼光譜對1號和2號樣品進行物相分析，結果見圖1。1號和2號樣品黑色層物質的拉曼譜圖極其相似，在1324cm-1和1592cm-1附近均有峰位。其中1592cm-1附近的峰位稱為G峰，顯示構成物質是“石墨”；1324cm-1附近的峰位稱為D峰，該峰寬大彌散，顯示構成物質的“非晶化”[5]。拉曼結果顯示：兩個樣品的黑色物質均由無定形碳構成[6]。

圖1 1號和2號樣品黑色層物質的拉曼譜圖Fig.1 The Raman spectrum of sample 1 and sample 2

2.2 黑色層物質的顯微觀察

無定形碳包括炭黑、木炭、焦炭、骨炭、糖炭等，而不同種類無定形碳的顆粒大小和聚集形態(tài)是不一樣的[7]。對黑陶的黑色層物質進行顯微觀察，可以了解黑色物質的形態(tài)；而對陶胎剖面進行顯微觀察，可以了解黑色層在胎體中的分布狀況，從而了解黑色層的制作工藝。

在無定形碳的種類中，油煙的顆粒大小約5～11nm；松煙的顆粒大小不一，有些顆粒大小在5～10nm之間，有些能達到100nm；炭黑的顆粒大小約3～5μm[8]。圖2可見無定形碳顆粒的大小約3μm，在炭黑顆粒的尺度范圍之內，據(jù)此認為黑色層碳物質為炭黑。此外，黑色層的表面形貌顯示，炭黑顆粒并不是一顆顆單獨存在的，而是由膠結物包裹著。圖3黑色層的剖面圖可觀察到炭黑層是一層較為均勻的黑色層，覆在胎體表面層之上，并在胎體銜接處有明顯的分界線。對此剖面層的黑色物質進行線掃描分析，如圖4所示，結果顯示碳層的碳元素分布較為均勻，與朱鐵權等[9]所發(fā)現(xiàn)的碳元素在滲碳黑陶剖面的分布是由外向內逐漸減少的現(xiàn)象不同，從而更加明確了這層黑色物質不是因滲碳所致。

圖2 2號樣品黑色層的表面形貌顯微圖Fig.2 The morphologic picture of the black layer on the surface of sample 2

圖3 2號樣品黑色層的剖面形貌顯微圖Fig.3 The morphologic picture of the black layer on the cross-section of sample 2

圖4 2號樣品黑色層剖面的碳元素能譜圖Fig.4 The line scanning of carbon on the cross-section of sample 2

2.3 黑色層包裹物的成分分析

對黑色層進行顯微觀察，可知炭黑顆粒是由膠狀物質包裹著的，為此采用紅外光譜對這類物質進行成分分析，見圖5。1號和2號樣品黑色層物質的紅外譜圖與生漆的紅外譜圖非常相似，在3430cm-1、2926cm-1、2855cm-1、1627cm-1、1443cm-1、1086cm-1、796cm-1附近都有吸收峰，而這些譜峰屬于漆酚的特征峰，說明黑色層包裹物為生漆，即使用了生漆作為黑色層的調和劑。生漆紅外譜圖譜峰的具體解析見表2[10]。

紅外分析的結果表明：這層黑色物質含有生漆成分，生漆有黏度大、附著力強的特點，可推測其制作工藝是，在陶胎燒成后，在其表面使用生漆和炭黑的混合物進行涂抹。

2.4 討論

學術界通常將黑陶細分為夾砂黑陶、夾炭黑陶、夾植物陶、泥質黑陶、黑皮陶、蛋殼陶或泥釉黑陶等。從中可見：由于各地文化和制陶工藝的差異，不同地區(qū)的黑陶有著各自的特色，如著名的良渚文化的黑皮陶、山東龍山文化的蛋殼陶都是黑陶中的精品[11]。

20世紀50年代末60年代初，一些學者開始對黑陶制作工藝與呈色機理進行研究，如周仁等[12]對龍山文化的黑陶進行定碳分析和加熱失重實驗，提出黑陶呈現(xiàn)黑色的原因是臨近燒成結束時用煙熏法進行滲碳。這是自1928年首次發(fā)現(xiàn)龍山文化黑陶以來，第一次以實驗探索的方式提出碳是黑陶的呈色原因，其來源是滲碳工藝。李家治等[13]使用化學成分分析、熱膨脹儀、加熱失重等方法對河姆渡文化的夾炭黑陶、夾砂黑陶、泥質黑陶分別進行了研究，發(fā)現(xiàn)夾炭和夾砂黑陶的含鐵量較低，并認為是有意識摻和進去的；而泥質黑陶含鐵量較高，常表現(xiàn)為內外和表里顏色不一，認為是受燒成氣氛(還原氣氛)影響而不是另外施加陶衣。不過，郭強[11]認為僅還原氣氛是不可能燒成純黑色黑陶的，他通過燒制實驗認為黑陶呈色的關鍵在于燒成后期的滲碳工藝，指出河姆渡文化夾炭黑陶的呈色機理是胎體里混雜著許多有機質物質，在燒制過程中又處于強還原性氣氛，因此有機質炭化產(chǎn)生的碳顆粒和胎體中的鐵還原一起影響了陶胎的顏色；此外，郭強認為良渚文化和大溪文化黑皮陶的呈色機理也是滲碳，之所以僅表面黑色是由于在燒成后期滲碳時間過短，導致滲碳不足，炭黑僅停留在陶體表面形成墨色薄層所致。李文杰[14]也認為大溪文化黑陶及其他陶器黑色區(qū)域的黑色均是滲碳的結果，并根據(jù)陶器的黑色外觀，探討了滲碳的方法，分為窯內和窯外滲碳法，如在偏遠的云南佤族地區(qū)，人們也還使用窯外滲碳工藝，盡管用的方法不盡相同，但原理都是滲碳；同時，他通過大量的仿制實驗，解釋了滲碳的基本原理，即陶器需要有吸收碳粒的能力，且環(huán)境中需要有微小的碳粒，在一定溫度范圍內逐漸滲入陶胎空隙。而滲碳保溫時間的長短決定滲碳層的深淺，即決定著黑陶是內表皆黑，抑或僅表皮為黑色，即成為“黑皮陶”或“黑衣陶”。

圖5 1號、2號樣品的黑色粉末和生漆的紅外譜圖Fig.5 The IR spectra of the black material of sample 1， 2 and lacquer表2 生漆紅外譜圖的解析Table 2 The specific analysis of the peaks of infrared spectrum of lacquer

譜峰對應基團譜峰對應基團3430cm-1-OH酚羥基的伸縮振動1443～1470cm-1漆酚中的-CH2的變形振動2926cm-1、2855cm-1漆酚中的-CH2的不對稱伸縮振動峰和對稱伸縮振動1086cm-1苯環(huán)上的C-O的伸縮振動1627cm-1烯烴C=C的伸縮振動吸收796cm-11,2,3-取代的漆酚苯環(huán)特征

此外，部分發(fā)掘時間較晚的遺址所出土的黑陶，也引起了學者的注意。他們試圖探索這些黑陶的呈色機理是否同樣與滲碳工藝有關，如朱鐵權[9]利用重燒實驗、拉曼光譜、SEM等多種分析手段探討雙墩遺址出土黑陶的呈色機理，成分分析結果顯示黑色物質是碳，SEM觀察分析中發(fā)現(xiàn)碳元素的分布在陶胎上由外到里逐漸減少，從而判斷碳是因滲碳作用而來，黑陶的黑色同樣是滲碳工藝所致。鄧澤群[15]研究跨湖橋遺址陶器時發(fā)現(xiàn)黑光陶表面黑色層成分和內部成分相差不大，推斷光亮的黑光陶表面不是用“泥釉”方法做成的，至于是何工藝所致，還需繼續(xù)探討。林嘉煒[16]對跨湖橋黑光陶的呈色機理進行了研究，4He離子束共振背散射測試結果顯示黑陶的碳含量非常高，是龍山文化黑陶的2倍，他結合XRF分析結果認為龍山文化黑陶是由碳和鐵共同致色，而跨湖橋黑陶僅由碳呈色；不過，林嘉煒對煤煙滲碳的方法提出異議，認為跨湖橋黑陶是由于制陶原料本身含有天然存在的大量有機物，在燒制過程中產(chǎn)生炭黑而呈色，這與年代稍晚的河姆渡文化夾炭黑陶的呈色機理一致。至于黑光陶形成光澤度非常好的表面的原因，他也沒有得出明確的結論。

現(xiàn)今，黑陶行業(yè)仍然有著其旺盛的生命力，可從較為人所熟知的館陶黑陶、德州黑陶、尼西黑陶和綏棱黑陶中窺見一斑[17]，許多學者仍在不斷探索燦爛的黑陶文化，試圖讓黑色瑰寶重現(xiàn)異彩。在前人探索黑陶呈色機理及滲碳工藝的基礎上，劉鵬[18]利用河北滄州黏土來仿制黑陶，進一步探討了滲碳機理，發(fā)現(xiàn)黑陶的墨黑顏色是在600℃以下滲碳而成，且燒成溫度在630℃以下時陶器可以保留表面原有的拋光光澤，高于630℃時黑色變弱，高于900℃以上時陶器內部逐漸變灰白色。該項研究解釋了“黑如漆、亮如鏡”的黑陶制作工藝。沈建興等[19]也對制作水平很高的龍山文化黑陶進行了細致深入的分析，發(fā)現(xiàn)雖然龍山文化黑陶胎體的含鐵量較高(一般在7%左右)，但黑陶的呈色機理卻也是滲碳而不是因為其胎體含鐵量高。他總結了陶體氣孔率和滲碳時間是影響滲碳量和黑陶呈色的主要因素，為仿制黑陶提供了科學的依據(jù)。上述模擬實驗再次肯定了黑陶呈色是滲碳的結果。

可見，大多數(shù)學者們認為“碳”的存在是黑陶的主要呈色因素。但有部分學者發(fā)現(xiàn)，有些黑陶的黑色外觀卻不是因為“碳”。如魯曉柯[20]發(fā)現(xiàn)龍山文化陶寺遺址出土黑皮陶的陶衣原料為高鋁、鉀、鐵的粘土，推測其制作工藝可能是在陶體表面涂了一層含磁鐵礦和伊利石的粘土，即黑色是由鐵呈色。浙江江山遺址出土了大量泥釉黑陶，年代在商前或與商同期，這些黑陶的器表內外均似覆蓋了一層黑色泥料，器表粗糙、無光、吸水，泥釉極易剝落。李家治[21]從化學成分上對其進行分析，發(fā)現(xiàn)這層泥釉同樣是使用了高鋁、鉀、鐵的粘土，厚度一般為0.2mm。

結合上述學者的大量研究，可以大致推出史前至商時期黑陶工藝的歷史發(fā)展脈絡，考古資料顯示最早使用的黑陶出現(xiàn)在跨湖橋遺址、河姆渡文化。基本為通體黑色的夾炭黑陶，呈色機理相似，均為制陶原料中夾雜的有機物在燒造過程中炭化產(chǎn)生的炭黑顆粒滲入陶體所致；年代稍晚的雙墩遺址的顏色不均勻黑陶、大溪文化的胎體內外皆黑的黑陶、良渚文化的黑皮陶(胎心為黃色、紅色或灰色)、龍山文化的蛋殼黑陶，這些泥質黑陶的呈色機理均為滲碳所致，包括窯外和窯內方法，通過控制燒造條件，致使黑陶的滲碳量和深度有所不同；年代更晚的陶寺遺址的黑皮陶(器表黑亮，胎心為黑灰色)、浙江江山遺址的泥釉黑陶(器表無光，胎心有兩種顏色，灰白色和略帶紅的橙黃色，有時在同一陶胎內存在兩種顏色，胎質疏松，肉眼可見大量氣孔)的黑色外觀不是因滲碳技術所得，而是涂了一層高鐵、鋁、鉀的黑色陶衣。總的來說，可將史前至商時期黑陶的呈色機理歸納為兩種，一為滲碳，現(xiàn)代的黑陶生產(chǎn)技術也仍然使用此法獲取黑色外觀；二為陶衣，即在陶體表面涂抹含鐵量高的陶衣，致使陶胎表面呈現(xiàn)黑亮的光彩。

六安雙龍機床廠墓葬出土的西漢黑陶僅器表呈現(xiàn)黑色，胎體多為灰色、紅色，黑色層物質與胎體表面有清晰的分界線，這與因滲碳工藝所得的黑陶的剖面形態(tài)不同，從其碳元素在剖面的分布情況來看，也與一般滲碳黑陶的分布情況不同，由此排除了滲碳的可能。盡管從形貌上看雙龍機床廠西漢黑陶與浙江江山遺址的泥釉黑陶非常相似，但雙龍機床廠西漢黑陶的黑色層物質是炭黑和生漆的混合物，與泥釉黑陶的黑色層物質成分不同，因此呈色機理也不相同。值得注意的是，在出土黑陶的176座六安雙龍西漢墓葬中，還出土了大量漆陶，部分漆陶的胎體也是黑色陶胎。經(jīng)分析發(fā)現(xiàn)，這些黑色陶胎的呈色機理跟這兩件黑陶樣品呈色機理是一樣的，同樣是在陶體表面有一層炭黑混合生漆的黑色物質[22]。在漆器制作工藝中有髹漆灰的做法，“漆灰”是用大漆和灰作膩子使用，江蘇盱眙東陽漢墓[23]和山東日照海曲漢墓[24]出土漆器的漆灰層中都檢測出大漆成分，目的是使胎體平整，有利于后續(xù)髹漆工序的進行。以無定形碳作為漆灰主要成分的髹漆工藝已有發(fā)現(xiàn)，如在長沙仰天湖M14楚墓和長沙馬王堆M2西漢墓[25]出土的漆器中就有使用，因此，此黑色層極有可能扮演著漆陶漆灰層的角色。可以推斷，西漢六安地區(qū)的黑陶工藝可能創(chuàng)新性地參考了漆器的漆灰層制作工藝。在雙龍機床廠西漢墓群中，有16座墓葬同時出土了黑胎漆陶和黑陶，如M162西漢墓成套出土了黑胎漆陶鈁和黑陶鈁、黑胎漆陶小壺和黑陶小壺、黑胎漆陶盒和黑陶盒，其造型、大小相同，只是表面髹漆與否的區(qū)別[4]。因此，這種表面髹涂了炭黑與生漆混合材料的陶器，一方面可以直接作為黑陶成為陪葬明器，另一方面可以作為漆器的底胎，繼續(xù)加工，從而成為精美的漆陶。這也說明當時不同手工行業(yè)之間的技術是可以相互借鑒的。

綜上所述，至晚在漢代，黑陶的呈色機理已不局限在滲碳，或涂抹陶衣，而是出現(xiàn)了使用炭黑混合生漆涂抹在陶器表面制成黑陶的新工藝。這也是六安雙龍機床廠墓群出土西漢黑陶的特色所在。

3 結 論

通過以上分析和探討可以得到如下結論：

1) 對六安雙龍墓群西漢黑陶的黑色層物質進行物相分析和成分分析，發(fā)現(xiàn)黑色層是由炭黑混合生漆構成的，炭黑顆粒的大小為3～5μm。顯微觀察可知，該黑色層僅分布在陶體的外表面。西漢時期六安地區(qū)出現(xiàn)了在陶胎完成后，將生漆與炭黑的混合物均勻地髹涂在陶胎外表面的黑陶制作工藝。這一工藝不僅使不同顏色的陶體均能獲得黑色外觀，還有助于胎體的加固，并且使得陶胎表面更加致密光滑。

2) 以往研究表明，黑陶的黑色多是以滲碳工藝獲得，包括窯外、窯內滲碳；或者是涂抹高鋁、鉀、鐵的陶衣來獲取。六安雙龍機床廠西漢黑陶系將炭黑和生漆的混合物涂抹在已燒成的陶胎表面使得陶器呈現(xiàn)黑色，這在黑陶呈色機理的研究中是首次發(fā)現(xiàn)，其工藝可能借鑒于漆器工藝。

黑陶文化是中國陶瓷史文化中非常燦爛的一筆，這樣的藝術形態(tài)有賴于中國傳統(tǒng)的審美情趣。自古，人們對黑色就有種特殊的喜愛，黑色端莊凝重，使人的心靈得到沉靜，因此黑陶一直以來被人喜愛。現(xiàn)今仍有制陶行業(yè)和藝術家在延續(xù)黑陶的風采，因此充分了解黑陶的呈色機理，剖析其制作工藝及發(fā)展史，不僅是陶瓷科技史的有益補充，而且為中國非物質文化遺產(chǎn)的傳承和創(chuàng)新提供依據(jù)。

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