龐榮華

(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站,成都 611139)

1 前 言

水是人類(lèi)賴(lài)以生存不可或缺的自然資源，然而人類(lèi)的生產(chǎn)和生活卻對(duì)水產(chǎn)生了不同程度的污染。2015年，四川省河流水質(zhì)為輕度污染，9個(gè)湖庫(kù)水質(zhì)達(dá)標(biāo)率為66.7%，21個(gè)市(州)所在地39個(gè)集中式飲用水水源地取水總量155 038.20萬(wàn)t，達(dá)標(biāo)水量153 952.93萬(wàn)t，水質(zhì)達(dá)標(biāo)率99.3%。[1]

根據(jù)《四川省飲用水水源保護(hù)條例》的相關(guān)規(guī)定，全省各級(jí)人民政府相繼劃定了本轄區(qū)的飲用水水源地保護(hù)區(qū)，各級(jí)環(huán)境監(jiān)測(cè)部門(mén)針對(duì)其特點(diǎn)開(kāi)展了相應(yīng)的水質(zhì)監(jiān)測(cè)工作，對(duì)加強(qiáng)飲用水水源地保護(hù)和管理提供了有力的技術(shù)支持。在“十二五”早期的監(jiān)測(cè)工作中，未包含相關(guān)的放射性指標(biāo)。為了填補(bǔ)這一空白，科學(xué)實(shí)施飲用水水源地環(huán)境保護(hù)監(jiān)督管理，有效防范飲用水源地放射性污染事件的發(fā)生，切實(shí)保障廣大人民群眾的飲用水環(huán)境質(zhì)量安全，隨著四川省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)位的不斷優(yōu)化，從2014年開(kāi)始，四川省開(kāi)展了對(duì)21個(gè)市(州)政府所在地的集中式飲用水水源地水中總α和總β 放射性水平監(jiān)測(cè)。

本文利用2014～2017年四川省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)資料，采用秩相關(guān)分析方法，對(duì)全省21個(gè)市(州)政府所在地集中式飲用水水源地水中總α、總β放射性水平與變化趨勢(shì)進(jìn)行分析評(píng)價(jià)，以期為加強(qiáng)全省飲用水水源地保護(hù)和合理利用提供參考。

2 監(jiān)測(cè)方案與評(píng)價(jià)方法

2.1 監(jiān)測(cè)方案

四川省飲用水水源地監(jiān)測(cè)覆蓋全省21個(gè)市(州)政府所在地，共設(shè)有21個(gè)監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn)位)，其中地表水型監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))17個(gè)，水庫(kù)型監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))4個(gè)，上下半年各取樣一次，進(jìn)行總α、總β活度濃度監(jiān)測(cè)。監(jiān)測(cè)方案見(jiàn)表1，各市(州)監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))具體名稱(chēng)見(jiàn)表2。

表1 四川省飲用水水源地監(jiān)測(cè)方案Tab.1 Monitoring plan of drinking water sources in Sichuan province

表2 四川省飲用水水源地監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))名稱(chēng)Tab.2 The monitoring section (point) name of drinking water source in Sichuan province

2.2 評(píng)價(jià)因子與標(biāo)準(zhǔn)

采用《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB5749-2006)放射性指標(biāo)指導(dǎo)值[2]，即總α活度濃度小于0.5Bq/L，總β活度濃度小于1.0 Bq/L，評(píng)價(jià)飲用水水源地水中總α活度濃度和總β活度濃度。

2.3 評(píng)價(jià)方法

為了解全省21個(gè)市(州)政府所在地集中式飲用水水源地水中總α活度濃度和總β活度濃度隨時(shí)間變化規(guī)律，采用spearman秩相關(guān)系數(shù)法，計(jì)算的數(shù)學(xué)公式如下：

式中：rs—秩相關(guān)系數(shù)；

di—變量Xi和變量Yi的差值，di=Xi-Yi

N—時(shí)間周期；

Xi—周期1到周期N按監(jiān)測(cè)結(jié)果從小到大排列的序號(hào)；

Yi—按時(shí)間排列的序號(hào)。

將秩相關(guān)系數(shù)rs的絕對(duì)值與秩相關(guān)臨界值Wp進(jìn)行比較，若rs絕對(duì)值大于或等于Wp，則表示變化顯著，rs如果是正值，則表明為上升趨勢(shì)，rs如果是負(fù)值，則表明為下降趨勢(shì)。當(dāng)N=4時(shí)，Wp=1.0。

3 結(jié)果與分析

3.1 監(jiān)測(cè)結(jié)果

2014～2017年四川省21個(gè)市(州)政府所在集中式飲用水水源地水中總α、總β活度濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果見(jiàn)表3。

從表3可以得知：2014～2017年4年間，全省21個(gè)市(州)政府所在地集中式飲用水水源地水中的總α和總β活度濃度均符合《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB5749-2006)放射性指標(biāo)指導(dǎo)值的限值要求。

表3 2014～2017年四川省飲用水水源地水中總α、總β放射性活度濃度Tab.3 The total α and total β activity concentration in the drinking water sources in Sichuan Province from 2014 to 2017 (Bq/L)

續(xù)表2

監(jiān)測(cè)點(diǎn)所在市(州)年份總α總β測(cè)量值范圍平均值測(cè)量值范圍平均值2015年0018～00200190061～009500782016年0035～004100380088～009300902017年0010～001700140081～00890085攀枝花市2014年0022～002400230066～007400702015年0022～005600390038～01300862016年0013～004900310036～007200542017年0041～009400670071～00910081廣安市2014年0021～002500230065～007300692015年0017～00180018008～00990092016年0018～002200200038～005900492017年0045～004700460097～015013康定市2014年0011～002700190024～006100422015年0016～002700220028～004700382016年0031～003400320049～005900542017年0046～004700470068～00810075雅安市2014年00084～004400260035～007400542015年0012～001400130029～003400322016年0015～003500300026～004400352017年0011～002100160024～00490036宜賓市2014年0018～007700480029～007800542015年0013～003900260037～007900582016年0034～004000370069～007200712017年0021～002500230043～00820062瀘州市2014年0064～006700660087～009800922015年0013～002200180064～006900672016年0017～002200190067～009600812017年0016～001800170040～00620051內(nèi)江市2014年00053～00074000640061～007700692015年0018～002400210011～007200932016年0022～003000260105～0180142017年0011～003300220100～019015達(dá)州市2014年0014～001900160055～008100682015年0008～002800160032～006800502016年0009～001700130043～004500442017年0015～002600200050～00620056馬爾康市2014年0042～004400430043～006000522015年0006～001500110017～001900182016年00077～003500210011～005600342017年0016～003000230018～00740046巴中市2014年0014～002000170055～00600058

續(xù)表2

監(jiān)測(cè)點(diǎn)所在市(州)年份總α總β測(cè)量值范圍平均值測(cè)量值范圍平均值2015年0010～001700140055～006200592016年00200020008～0090092017年0016～002800220058～00690063西昌市2014年00140014008～01000902015年0016～00200180077～0100892016年0012～00160014009200922017年0016～00250020082～0097009眉山市2014年00058～00062000600065～008100732015年0015～002800220082～008900862016年0017～004600310074～008500792017年0018～002100190069～00960083資陽(yáng)市2014年00078～001300100068～01100892015年0012～002500190088～01130102016年0011～002800190088～009900942017年0015～003600250097～01260112自貢市2014年0013～003600240061～008900752015年0007～003300200071～009700842016年0017～003000230070～007100702017年0011～001800150069～0132010021個(gè)市(州)地表水飲用水源地河流型2014年平均值范圍00053～0066平均值范圍0040～0112015年平均值范圍0010～0039平均值范圍0018～0102016年平均值范圍0013～0047平均值范圍0034～0142017年平均值范圍0011～0067平均值范圍0036～013水庫(kù)型2014年平均值范圍0006～0024平均值范圍0073～00912015年平均值范圍0018～0022平均值范圍0084～0102016年平均值范圍0019～0031平均值范圍0071～00942017年平均值范圍0015～0025平均值范圍0083～011

注：來(lái)源于“2014～2017年(2，4季度)全國(guó)輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)報(bào)告(四川)”

3.2 全省飲用水水源地水中總α、總β活度濃度隨時(shí)間變化

2014～2017年四川省21個(gè)市(州)政府所在地集中式飲用水水源地水中總α、總β活度濃度隨時(shí)間變化分別見(jiàn)圖1和圖2。

圖1 四川省21個(gè)市(州)飲用水水源地水中總α活度濃度隨時(shí)間的變化Fig.1 Changes of the total α activity concentration over time in 21 cities(states) of Sichuan

圖2 四川省21個(gè)市(州)飲用水水源地水中總β活度濃度隨時(shí)間的變化Fig.2 Changes of the total β activity concentration in drinkingwater sources over time in Sichuan 21 cities(states)

從圖1可以看出：2014～2017年4年間，全省21個(gè)市(州)政府所在地集中式飲用水源地水中的總α活度濃度均有不同程度的變化，其中以綿陽(yáng)市監(jiān)測(cè)點(diǎn)位上總α活度濃度值變化程度最大，2014年該點(diǎn)的總α活度濃度平均值為0.005 3Bq/L，2017年平均值為0.024 Bq/L，2017年平均值是2014年平均值的4.5倍，且呈現(xiàn)逐年上升趨勢(shì)。

從圖2中可以看出：2014～2017年四年間，全省21個(gè)市(州)政府所在地集中式飲用水源地水中的總β活度濃度也有不同程度的變化，其中以?xún)?nèi)江市監(jiān)測(cè)點(diǎn)位上總β活度濃度值變化程度最大，2014年該點(diǎn)位上總β活度濃度平均值為0.069Bq/L，2017年該點(diǎn)位總β活度濃度均值為0.15Bq/L，是2014年值的2.2倍，并呈現(xiàn)逐年上升趨勢(shì)。

3.3 全省飲用水水源地水中總α、總β活度濃度變化趨勢(shì)分析

根據(jù)上述計(jì)算公式，分別計(jì)算全省21個(gè)市(州)政府所在地集中式飲用水水源地水中總α和總β活度濃度的秩相關(guān)系數(shù)rs，結(jié)果見(jiàn)表4。

表4 全省飲用水水源地水中總α、總β活度濃度變化趨勢(shì)統(tǒng)計(jì)表Tab.4 Variation trend of total α and total β activity concentration in water source in the whole province

從表4中可以得知：成都市、樂(lè)山市、廣元市、德陽(yáng)市、遂寧市、攀枝花市、廣安市、內(nèi)江市、達(dá)州市、巴中市、西昌市、眉山市、資陽(yáng)市等十三個(gè)城市的集中式飲用水水源地水中，總α活度濃度的秩相關(guān)系數(shù)在0.4～0.9之間，為正值，絕對(duì)值小于秩相關(guān)系數(shù)的臨界值，表明四年來(lái)，這十三個(gè)城市的飲用水水源地水中總α活度濃度呈上升的趨勢(shì)，但變化程度不顯著，呈現(xiàn)這種變化趨勢(shì)的占所有監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))位61.9%；南充市、宜賓市、遂寧市、馬爾康市和自貢市等五個(gè)城市的集中式飲用水水源地水中，總α活度濃度的秩相關(guān)系數(shù)在-0.8～-0.1之間，為負(fù)值，絕對(duì)值小于秩相關(guān)系數(shù)的臨界值，表明四年來(lái)這五個(gè)城市飲用水水源地水中的總α活度濃度呈下降的趨勢(shì)，但變化程度不顯著，呈現(xiàn)這種變化趨勢(shì)的斷面(點(diǎn))占所有監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))的23.8%；而康定市和綿陽(yáng)市這二個(gè)城市的集中式飲用水水源地水中，總α活度濃度的秩相關(guān)系數(shù)為1，絕對(duì)值等于秩相關(guān)系數(shù)的臨界值，表明四年來(lái)這兩個(gè)城市的飲用水水源地水中的總α活度濃度呈上升的趨勢(shì)，且變化程度顯著，呈現(xiàn)這種變化趨勢(shì)的斷面(點(diǎn))占所有監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))的9.5%；雅安市集中式飲用水水源地水中，總α活度濃度的秩相關(guān)系數(shù)為0，表明四年來(lái)，該監(jiān)測(cè)點(diǎn)位上的總α活度濃度與時(shí)間沒(méi)有明顯關(guān)系, 占所有監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))的4.8%。總體而言，2014年～2017年四年來(lái)，全省21個(gè)市(州)政府所在地的集中式飲用水源地水中總α活度濃度呈現(xiàn)上升趨勢(shì)的點(diǎn)位多于下降的點(diǎn)位，少量點(diǎn)位上升趨勢(shì)顯著。

成都市、樂(lè)山市、廣安市、康定市、宜賓市、巴中市、西昌市、眉山市、資陽(yáng)市、自貢市10個(gè)城市的集中式飲用水水源地水中，總β活度濃度的秩相關(guān)系數(shù)在0.3～0.8之間，為正值，絕對(duì)值小于秩相關(guān)系數(shù)的臨界值，表明四年來(lái)，這十個(gè)城市的飲用水源地中水中總β活度濃度呈上升的趨勢(shì)，但變化程度不顯著，呈現(xiàn)這種變化趨勢(shì)的斷面(點(diǎn))占所有監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))的47.6%；綿陽(yáng)市、德陽(yáng)市、雅安市、瀘州市、達(dá)州市和馬爾康市6個(gè)市集中式飲用水源地中總β活度濃度的秩相關(guān)系數(shù)在-0.8～-0.2之間，為負(fù)值，絕對(duì)值小于秩相關(guān)系數(shù)的臨界值，表明四年來(lái)這6個(gè)城市的飲用水水源地水中的總β活度濃度呈下降的趨勢(shì)，但變化程度不顯著，呈現(xiàn)這種變化趨勢(shì)的斷面(點(diǎn))占所有監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))的28.6%；南充市飲用水水源地水中，總β活度濃度的秩相關(guān)系數(shù)為-1.3，為負(fù)值，絕對(duì)值大于臨界值，表明4年來(lái)，該市飲用水水源地水中總β活度濃度呈現(xiàn)明顯下降的變化趨勢(shì)，呈現(xiàn)這種變化趨勢(shì)的斷面(點(diǎn))占所有監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))的4.8%；廣元市和內(nèi)江市二個(gè)城市的集中式飲用水水源地水中，總β活度濃度的秩相關(guān)系數(shù)為1，等于秩相關(guān)系數(shù)的臨界值，表明4年來(lái)這兩個(gè)城市的飲用水水源地水中的總β活度濃度呈上升的趨勢(shì)，且變化程度顯著，呈現(xiàn)這種變化趨勢(shì)的斷面(點(diǎn))占所有監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))的9.5%；遂寧市和攀枝花市的飲用水水源地水中，總β活度濃度的秩相關(guān)系數(shù)為0，表明4年來(lái)這兩個(gè)城市的集中式飲用水水源地水中的總β活度濃度隨時(shí)間變化趨勢(shì)不明顯，與監(jiān)測(cè)時(shí)間沒(méi)有明顯相關(guān)性，占所有監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))的9.5%?？傮w來(lái)說(shuō)，2014～2017年4年間，全省21個(gè)市(州)政府與在地集中式飲用水水源地水中總β活度濃度呈現(xiàn)上升趨勢(shì)的點(diǎn)位多于下降的點(diǎn)位，部分上升趨勢(shì)顯著。

水中的總α和總β分別由存在于水中產(chǎn)生α衰變和產(chǎn)生β衰變的放射性核素引起。一般而言，水中的放射性核素主要來(lái)源以鈾-238、釷-232和鈾-235為起始核素的3個(gè)天然放射系列和獨(dú)立存在的長(zhǎng)壽命放射性核素鉀-40和銣-87等，以及人為活動(dòng)所產(chǎn)生的各種人工放射性核素。天然放射性系列中，產(chǎn)生α衰變的包括鈾-238、釷-232、鐳-226等21個(gè)放射性核素，鉀-40和銣-87產(chǎn)生β衰變。人為活動(dòng)如核試驗(yàn)、核電運(yùn)行等產(chǎn)生的人工放射性核素經(jīng)不同途徑進(jìn)入環(huán)境水體后，也是其中總α和總β活度的來(lái)源之一。人工放射核素產(chǎn)生α衰變且對(duì)環(huán)境產(chǎn)生影響的主要是一些超鈾核素，它們的半衰期很短，而鍶-90、銫-137等裂變產(chǎn)額大且長(zhǎng)壽的裂變產(chǎn)物會(huì)對(duì)水中的總β活度產(chǎn)生一定程度的貢獻(xiàn)。正常條件下，天然放射性核素和人工放射性核素在環(huán)境各種介質(zhì)中的存在相對(duì)穩(wěn)定，因此，水中的總α和總β活度濃度也趨于穩(wěn)定，在一定范圍內(nèi)波動(dòng)。當(dāng)在水中或其它環(huán)境介質(zhì)中總α和總β活度濃度有明顯增高時(shí)，應(yīng)引起特別注意，除了關(guān)注取樣點(diǎn)周?chē)欠裼忻黠@的環(huán)境改變或與核相關(guān)的人為活動(dòng)外，還應(yīng)對(duì)樣品進(jìn)行放射性核素分析，以查明是何種放射性核素所產(chǎn)生的影響。

從水中總α和總β活度濃度的計(jì)算公式中不難看出，水中總α和總β活度濃度與水樣蒸干后的殘?jiān)烧?。在大量的?shí)驗(yàn)室分析中，我們也發(fā)現(xiàn)一些水樣測(cè)量時(shí)，兩個(gè)水樣品經(jīng)處理后采用同樣的質(zhì)量厚度進(jìn)行測(cè)量，得到總α和總β計(jì)數(shù)率相近，但殘?jiān)坎煌?，?jì)算后兩個(gè)水樣的總α和總β可以相差數(shù)倍，其倍數(shù)直接與殘?jiān)砍收嚓P(guān)。水中的殘?jiān)撬锌扇苄怨腆w物而來(lái)，也就是說(shuō)，水樣的殘?jiān)颗c水樣的礦化度直接相關(guān)。張瑞菊等曾對(duì)蘇州地區(qū)不同水樣的殘?jiān)颗c總α和總β 放射性水平之間的關(guān)系進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)學(xué)分析，證實(shí)“水體的放射性隨著其礦化度的增大而增大”[3]。因此，在變化趨勢(shì)比較顯著的監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn))上，除了關(guān)注采樣點(diǎn)周?chē)h(huán)境與污染源是否有明顯變化，還應(yīng)注意采樣時(shí)的水質(zhì)，包括水中懸浮物、泥沙含量的多少。

4 結(jié) 論

4.1 2014～2017年4年間，全省21個(gè)市(州)政府所在地的集中式飲用水水源地水中，總α活度濃度和總β活度濃度均滿(mǎn)足《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB5749-2006)放射性指標(biāo)指導(dǎo)值的要求，總α活度濃度均低于0.5Bq/L,總β活度濃度均低于1.0Bq/L。

4.2 2014～2017年四年來(lái)，全省21個(gè)市(州)政府所在地的集中式飲用水水源地水中的總α活度濃度和總β活度濃度呈現(xiàn)上升趨勢(shì)的監(jiān)測(cè)斷面(點(diǎn)位)較呈現(xiàn)下降趨勢(shì)的為多，尤其是康定市和綿陽(yáng)市的飲用水水源地水中總α活度濃度增大的變化趨勢(shì)明顯，廣元市和內(nèi)江市的飲用水水源地水中總β活度濃度增大的變化趨勢(shì)明顯，應(yīng)該引起足夠的重視。

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